DE2557884A1 - Schutzschicht fuer bodenkuehler - Google Patents

Schutzschicht fuer bodenkuehler

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Esko Dr Phil Blokker
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    • G21C9/016Core catchers
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Description

24.321.7 Go/Üi
INTERATOM
Internationale Atomreaktorbau GmbH 506 Bensberg
Schutzschicht für Bodenkühler
Die vorliegende Erfindung betrifft eine Schutzschicht für die kühlbare Bodenwanne eines Kernreaktors, die bei einem hypothetischen Störfall den geschmolzenen Reaktorkern aufnehmen soll. In einem solchen Fall sol_l„„de£_.ge-
schmolzene Brennstoff zunächst beispielsweise durch die Anordnung eines zentralen Kegels in einer Bodenwanne aus hoch-hitzebeständigem Material derart verteilt werden, daß er keine kernphysikalisch kritische Masse bilden kann. Außerdem muß durch eine geeignete Kühlvorrichtung sichergestellt werden, daß der Brennstoff, der ja weiterhin Wärme frei läßt, nicht durch die Bodenwanne hindurch schmilzt.
In der US-Patentschrift 3 702 802 wird für einen Flüssigmetall-gekühlten schnellen Kernreaktor eine dreiteilige Schutzschicht vorgeschlagen. Die oberste Schicht aus einem keramischen Material mit einem relativ niedrigen Schmelzpunkt, wie z.B. Basalt, oder einem anderen Si O2 Al^ O3 - Material soll sich im geschmolzenen Zustand mit dem geschmolzenen Kernbrennstoff mischen, um dessen Temperatur zu erniedrigen. Die mittlere Schicht aus Urandioxid oder einem anderen Material mit sehr hohem Schmelzpunkt soll eine Grenze für den geschmolzenen Kernbrennstoff darstellen. Die unterste Schicht wird nur als thermische Isolierung bezeichnet und liegt in üblicher Weise au-' einem metallischen Boden auf, der von unten gekühlt v.ird.
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Die vorgeschlagene obere Schicht aus einem relativ leicht schmelzenden Material stellt aufgrund neuerer Versuche und Berechnungen keinen wesentlichen Widerstand für den geschmolzenen Kernbrennstoff dar. Eine auch nur annähernd homogene Mischung dieses Materials mit dem geschmolzenen Kernbrennstoff ist allein schon mit Rücksicht auf die sehr unterschiedlichen spezifischen Gewichte nicht zu erwarten. Die vorgeschlagene untere Schicht aus einem thermisch isolierenden Material hat sich aufgrund neuerer Berechnungen als schädlich herausgestellt, weil die im geschmolzenen Kernbrennstoff enthaltene Wärme örtlich konzentriert bleibt und nicht auf eine größere Fläche verteilt wird. Auch die zur Vermeidung erneuter Kritikali tat gewünschte radiale Verbreitung der Schmelze kann damit nicht erreicht werden, da durch das Aufschmelzen der obersten Schicht der Brennstoff am Ort des Auftreffens schnell in die Schicht eindringt und nicht zur Seite abfließen kann.
In der deutschen Offenlegungsschrift 23 63 845 wird vorgeschlagen, daß eine Auffangwanne auf ihrer dem Reaktor-Core zugewandten Innenseite aus einem hochschmelzenden Stoff aus der Gruppe Graphit, Carbid oder aus Werkstoffkombinationen von Graphit, Carbiden, Boriden oder Suiziden besteht. All diesen vorgeschlagenen Schutzschicht-Werkstoffen ist gemein, daß sie in dem System Brennstoff-Natrium, mehr oder weniger mit dem Brennstoff chemisch reagieren unter Bildung neuer Verbindungen mit neuen im allgemeinen nicht genau bekannten Eigenschaften. Damit sind die Möglichkeiten für eine exakte theoretische Beschreibung des Binschmel-zvorganges und der dabei auftretenden und von einem Kühlsystem abzuführenden Wärmeflüsse stark eingeschränkt. Im Falle Graphit zeigen jüngste experimentelle Untersuchungen, daß bei Kontakt mit UO2 bereits bei 2.40O0C (also 4SO0C unterhalb des Schmelzpunktes von UO2) eine vollständige,
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Umsetzung zu Urancarbid unter heftiger Bildung von CO stattfindet. Bei Anwesenheit von Stahl in der Schmelze erfolgt die Umsetzung bereits unterhalb 2.0000C. In der gleichen Schrift wird erwähnt, daß bereits Auffangwannen aus Urandioxid oder Thoriumdioxid vorgeschlagen wurden. Dazu wird aber wörtlich gesagt: "Eine solche Herstellung würde jedoch aufgrund der mechanischen Eigenschaften dieser keramischen Materialien, wenn überhaupt durchführbar, große technische Schwierigkeiten bereiten. Außerdem wären die Herstellungskosten sehr hoch."
In dem Bericht KFK 2135 des Kernforschungszentrums Karlsruhe vom Mai 1975 mit dem Titel: "Materialiragen zum externen Core-Catcher für Natrium-gekühlte Reaktoren" von 0. Götzmann werden für eine externe Core-Catcher-Auffangwanne grundsätzlich zwei verschiedene Lösungsmöglichkeiten angegeben:
1. "Eine Barriere aus einem Material mit hoher Schmelztemperatur, möglichst über der der Core-Schmelze, so daß die Schmelze in einem geometrisch vorgegebenen Raum bleibt."
2. "Eine Wanne aus einem Material, das durch Auflösung
oder Reaktion mit dem Brennstoff die Wärmequelldichte herabsetzt und dadurch die Ausbreitung der.Schmelze begrenzt."
Für die erste Lösung wird als hochschmelzendes Material für resistente Schichten unter anderem angegeben: "Da die Temperatur der Kernschmelze möglicherweise tiefer liegt als der Schmelzpunkt des stöchiomeirischen UO2, kann auch Urandioxid als Auskleidung einer Auffangwanne dienen. Bei einer überhitzten Schmelze könnte jedoch das Fortschreiten der Schmelzfront aufgrund der Wärme- x transportverhältnisse an und in die Wanne relativ rasch erfolgen." Nachdem die Vor- und Nachteile weiterer Stoffe beschrieben wurden, wie z.B. Zirkonoxid, Thoriumzirkonat, Magnesiumoxid und Hafniumoxid wird fortgefahren: "Es wäre
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jedoch verfehlt, anzunehmen, daß die Verwendung von UO2 besonders wirtschaftlich wäre. Die Herstellung von kompakten, größeren Formkörpern aus UO9 dürfte wesentlich teurer sein, als aus ZrO9 oder ThO9. Da sich die beiden letzten Oxide nicht mehr weiter aufoxidieren lassen, können Formkörper praktisch beliebiger Größe aus diesen Materialien durch Schlickern und anschließendes Brennen hergestellt werden. UO9 reagiert mit Sauerstoff oder Sauerstoff-abgebenden Stoffen zu höheren Oxiden. Formkörper aus UO9 müssen daher aus Pulver gepreßt und anschließend bei hohen Temperaturen unter Schutzgas gesintert werden. Dieser Prozeß ist nicht nur sehr teuer, sondern ermöglicht auch die Herstellung von Formkörpern nur mit begrenzten Abmessungen. Nach den letzten Informationen können nur Körper in Streichholzschachtelgröße hergestellt werden, wenn Dichten von etwa 9Q% TD (theoretische Dichte) gefordert werden. Wegen der weiteren Aufoxidationsmöglichkeit ist auch die Lagerung von UO9 nicht problemfrei. Für ZrO9 und ThO9 dagegen gibt es keine Probleme. Für die zweite Konzeption eines Core-Catchers (Verdünnung des Brennstoffs) werden einerseits Basalt, Beton und Glas und andererseits Graphit untersucht. Zu Graphit wird wörtlich gesagt: "Graphit gehört eigentlich zu den hochschmelzenden Stoffen. Wegen seines Verhaltens mit der Kernschmelze ist er aber, wie in diesem Kapitel noch ausgeführt werden soll, in I die Materialgruppe einzuordnen, die eine Verdünnung des Brennstoffs und ein Flüssighalten der Kernschmelze bis auf relativ niedere Temperaturen ermöglicht. Eine Auffangwanne für die Kernschmelze aus Graphit mutet zunächst etwas abwegig an, da jeder weiß, daß bei der Herstellung von Urancarbid UO2 und Kohlenstoff unter CO-Abgabe reagiert, usw.... Graphit bietet einige ins Auge fallende Vorteile. Der Schmelzpunkt ist sehr hoch. Die Verdampfung unterhalb des Scnmelzpunktes ist gering. Es ist ein in der Technik weit verbreiteter und relativ billiger Baustoff. Formkörper lassen sich in beliebiger Größe herstellen. Die gute Wärmeleitfähigkeit ermöglicht es, den Graphit als Baumaterial für eine Auffangwanne mit Zwangsumlaufkühlunf zu verwenden. Zumindest im
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stationären Fall kann die Grenzflächentemperatur Kernschmelze/Wanne auf dem Niveau gehalten werden, bei dem eine Reaktion zwischen Brennstoff und Graphit praktisch nicht stattfindet. Bei Temperaturen um den Schmelzpunkt des UO2 ist die Reaktion zwischen Graphit und dem Brennstoff schon sehr stark. Die Gleichgewichtspartialdrucke von Kohlenmonoxid betragen hier einige hundert Atmosphären usw." Nach einer längeren Erörterung über die Vor- und Nachteile des Graphits kommt der Verfasser zu folgendem Schluß: "Graphit bietet metallurgisch also alle Vorzüge eines niedrig schmelzenden Materials wie Basalt, Beton und Glas. Nach Ablauf der Reaktion und nachdem auch der Stahl an Kohlenstoff gesättigt ist, verbleibt eine Barriere, die auch noch am Verdampfungspunkt der Schmelze, nach den heutigen Kenntnissen zu urteilen, intakt bleiben sollte."
Trotz aller metallurgischer Vorteile bleibt aber eine Schutzschicht, die allein aus Graphit besteht, riskant. Wegen der Anwesenheit von Stahl in der Brennstoffschmelze muß bereits bei Temperaturen von 1.600 bis 2.000 C mit einer Reaktion des Brennstoffs mit dem Graphit zu Carbid und Kohlenmonoxid gerechnet werden. Wichtiger sind aber noch die folgenden kernphysikalischen Gründe. Bei örtlich hoher Anhäufung würde sich der Brennstoff schnell in die Graphitschicht einschmelzen und kann sich dementsprechend nicht mehr auf eine größere Fläche verteilen. Damit ist aber einerseits die Gefahr einer Nuklear-kritischen Anordnung gegeben und andererseits müssen örtlich hohe Wärmemengen an ein speziell daraufhin ausgelegtes Kühlsystem abgeführt werden. Während UO2 oder ThO, als Auffangmaterial für eine Kernschmelze wegen ihrer hohen Temperaturbeständigkeit und niedrigen Wärmeleitfähigkeit zu einer schnellen radialen Verbreitung der Schmelze mit kleinem Verhältnis Höhe zu Breite führen und damit die Voraussetzung für eine eindimensionale Beschreibung des begrenzten Einschmelzvorganges der Schmelze in die Schutzschicht gegeben ist - nur für diesen Vorgang gibt es bisher
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Simulationsexperimente, auf die man sich abstützen kann -, kann der bei Graphit oder ähnlichen Materialien zu erwartende schnelle örtliche Eindringvorgang u.a. wegen der Zweidimensionalität noch nicht ...vorausberechnet werden. Weiterhin erscheint der direkte Kontakt des Kernbrennstoffs mit einer Graphitschicht kernphysikalisch bedenklich, weil Graphit als Moderator wirkt. Es ist bereits vorgeschlagen worden, diese Moderatoreigenschaft durch Zugabe von beispielsweise Bor wieder aufzuheben, aber dann wären weitere metallurgische Untersuchungen notwendig, um sicherzustellen, daß die Zugabe solcher absorbierenden Materialien keine anderen unerwünschten Folgen verursacht.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist eine Schutzschicht für die kühlbare Bodenwanne eines Kernreaktors, die bei einem hypothetischen Störfall den geschmolzenen Reaktorkern aufnehmen soll.
Zur Lösung dieser Aufgabe wird vorgeschlagen, daß unter einer oberen Schicht aus einem Material hoher Schmelztemperatur, geringer Wärmeleitfähigkeit und hoher chemischer Beständigkeit, wie z.B. Uran- oder Thoriumdioxid, eine untere Schicht aus einem Material von guter Wärmeleitfähigkeit, wie z.B. Graphit, angeordnet ist. Die Schichthöhen der vorgeschlagenen oberen und unteren Schicht sollen derart bemessen sein, daß die Temperatur an der Grenzfläche zwischen den beiden Schichten weit genug unterhalb der Schmelztemperatur der unteren Schicht liegt. Dabei muß berücksichtigt werden, daß nicht nur die Schmelztemperatur des reinen Materials der unteren Schicht von Bedeutung ist, sondern auch die Schmelztemperatur eines Stoffes, der sich an der Grenzfläche zwischen der unteren und der oberen Schicht aus den dort vorhandenen Materialien bilden könnte. Wenn also die obere Schicht aus Urandioxid und die untere Schicht atts—G^r-apMt besteht, dann soll die Temperatur an der Grenzfläche genügend unterhalb der
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Schmelztemperatur von Urancarbid liegen. Bei einer Schmelztemperatur des Urancarbids von ca. 2.40O0C sollte demnach die Temperatur an der Grenzfläche aus -Sicherheitsgründen nicht höher als ca. 2.0000C sein. Bei dieser Anordnung fällt in dem erwähnten Schadens- — fall der geschmolzene Kernbrennstoff auf die obere, beispielsweise aus Urandioxid bestehende Schicht, die etwas angeschmolzen aber sicher nicht durchgeschmolzen wird, weil sie an ihrer Unterseite mit einem Material von guter Wärmeleitfähigkeit in Berührung steht. Der Kernbrennstoff selbst bleibt flüssig und verteilt sich waagerecht auf der oberen Schicht. In dieser Anordnung wird die Gefahr einer nuklear-kritischen Anordnung vermieden und die annähernd gleichmäßige Wärmeabgabe wegen der guten Wärmeleitfähigkeit des Graphits an einen großen Teil der metallischen Bodenwanne gewährleistet. Berechnungen für einen Natrium-gekühlten schnellen Brutreaktor von 300 MW haben ergeben, daß das gewünschte Ergebnis erreicht wird, wenn die obere Schicht aus ca. 5 cm Urandioxid und die untere Schicht aus ca. 15 cm Graphit besteht. Bei dieser Anordnung übersteigt der von der Unterseite der Graphitschicht abzuführende spezifische Wärmestrom nicht einen verfahrenstechnisch
2 tolerierbaren Maximalwert von 20 W/cm .
In spezieller Ausgestaltung der Erfindung wird vorgeschlagen, daß die obere Schicht aus eng aneinanderliegenden Körpern besteht, deren größte Ausdehnung senkrecht angeordnet ist. In der oben erwähnten US-Patentschrift werden, - wie beiir Bau von konventionellen öfen oder Feuerungen - die hitzebeständigen Körper flach und ziegeir artig mit gegeneinander versetzten Fupen übereinander gelegt. Bei konventionellen Anlagen soll damit vermieden werden, daß die Wärmestrahlung durch unvermeidliche Fugen zwischen den einzelnen Körpern hindurch dringt und die darunterliegenden, weniger hitzebeständigen Materialien
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zerstört. Im vorliegenden Fall kann man jedoch erwarten, daß in die vorhandenen Fugen schmelzflüssiger Kernbrennstoff eindringt, dort aber sehr schnell wegen der dort vorhandenen geringeren Temperatur erstarrt und dann mit diesen Körpern, die beispielsweise aus Urandioxid bestehen, eine annähernd homogene Schicht bildet. Wichtig ist aber, daß beim Herabfallen schwerer und fester Konstruktionsteile die obere Schicht der Bodenwanne nicht durchbrochen oder verschoben wird. Für diesen Fall sind Körper, deren größte Abmessung senkrecht liegt, wesentlich besser geeignet, als flache, ziegelsteinähnliche Formen, deren größte Ausdehnung in der Waagerechten liegt.
In spezieller Ausgestaltung der Erfindung wird vorgeschlagen, daß diese Körper einen sechseckigen Querschnitt haben. Solche Körper mit sechseckigem Querschnitt lassen sich im Vergleich zu Körpern mit quadratischem oder rechteckigem Querschnitt nicht nur besser zu einer annähernd kreisrunden Fläche zusammensetzen, sondern sie sind auch besser gegen Umfallen oder Verschieben gesichert. Inzwischen hat sich herausgestellt, daß diese Körper auch wesentlich größer als die erwähnte Streichholzschachtel hergestellt werden können.
In weiterer Ausgestaltung der Erfindung wird vorgeschlagen, daß oberhalb der oberen Schicht ein Blech angeordnet ist. Dieses Blech soll die in der oberen Schicht angeordneten hochtemperaturbeständigen Körper zusammenhalten und gegen Verschieben sichern, wenn während des unterstellten Störfallablaufes mehr oder weniger geschmolzene Reaktorkernoder Strukturmassen auf die Schutzschicht fallen.
Die Figuren 1 und 2 zeigen in stark vereinfachter Form ein Ausführunpsbeispiel der Erfindung.
Figur 1 zeigt einen senkrechten Längsschnitt durch die gekühlte Bodenwanne eines Natrium-gekühlten schnellen Brutreaktors.
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Figur 2 zeigt eine Draufsicht von oben auf Figur 1.
In den Figuren 1 und 2 ist die metallische Bodenwanne 1 mit einer unteren Schicht aus Graphit-Körpern 2 bedeckt, die wiederum von einer oberen Schicht aus Urandioxid-Körpern 3 bedeckt sind. Oberhalb dieser Schicht ist ein Blech 4 angeordnet, das diese Schicht gegen mechanische Beschädigungen schützen soll. Unterhalb der Bodenwanne ist ein Wärmetauscher, bestehend aus den Rohren 5 angeordnet, der beispielsweise mit einer auch bei Raumtemperatur flüssigen Mischung aus Natrium und Kalium gefüllt ist. Die Wärmeübertragung von der Bodenwanne 1 zum Wärmetauscher 5 erfolgt über flüssiges Natrium, das beim unterstellten Versagen des Reaktortankes zwangsläufig auch
diesen Zwischenraum füllen wird. Etwa in der Mitte der
Bodenwanne ist der im Inneren flüssige Kernbrennstoff 6 angedeutet, der zum Teil in die obere Schicht aus Urandioxid-Körpern 3 eingeschmolzen ist und sich in der Bodenwanne ausbreitet.
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Claims (7)

  1. 24.321.7
    Go/Di
    28.11.1975
    SCHUTZANSPROCHE
    Schutzschicht für die kühlbare Bodenwanne eines Kernreaktors, die bei einem hypothetischen Störfall den geschmolzenen Reaktorkern aufnehmen soll, wobei eine Schicht aus einem Material hoher Schmelztemperatur, wie z.B. Urandioxid oder Thoriumdioxid vorhanden ist, dadurch gekennzeichnet,
    daß unter einer oberen Schicht aus einem Material hoher Schmelztemperatur, geringer Wärmeleitfähigkeit und hoher chemischer Beständigkeit eine untere Schicht aus einem Material von guter Wärmeleitfähigkeit angeordnet ist.
  2. 2. Schutzschicht nach Anspruch 1,
    dadurch gekennzeichnet,
    daß diese untere Schicht aus Graphit besteht.
  3. 3. Schutzschicht nach Anspruch 1,
    dadurch gekennzeichnet,
    daß die Schichthöhen der oberen und der unteren Schicht derart bemessen sind, daß die" Temperatur an der Grenzfläche zwischen den beiden Schichten weit genug unterhalb einer solchen Temperatur liegt, die der Schmelztemperatur der unteren Schicht oder der Scnmelztemperatur eines solchen Stoffes entspricht, der sich aus den Stoffen der unteren und der oberen Schicht bilden könnte.
  4. 4. Schutzschicht nach Anspruch 2, insbesondere für Natriurgekühlte schnelle Brutreaktoren,
    dadurch gekennzeichnet,
    daß die obere Schicht aus ca. 5 bis 10 cm Urandioxid und ;
    die untere Schicht aus ca. 15 bis 20 cm Graphit besteht.
    - 11 -
    709826/0561 original insfecteq
  5. 5. Schutzschicht nach Anspruch 2, insbesondere für Natriumgelcühlte schnelle Brutreaktoren,
    dadurch gekennzeichnet,
    daß die obere Schicht aus ca. 5 bis 10 cm Thoriumdioxid
    und die untere Schicht aus ca. 15 bis 20 cm Graphit besteht.
  6. 6. Schutzschicht nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die obere Schicht aus eng aneinanderliegenden Körpern besteht, deren größte Abmessung senkrecht angeordnet ist.
  7. 7. Schutzschicht nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß diese Körper einen sechseckigen Querschnitt haben.
    7 09826/0561
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