DE2421295A1 - Getterung in kernbrennstoffelementen - Google Patents
Getterung in kernbrennstoffelementenInfo
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Description
DR. MÜLLER-BORE dipl.-ING. GROBNING Dl·3!.-chem. DH. DEUFEL
DIPL.-CHEM. DR. SCHÖN DIFL-PHYS. FIEPTE!.
PATENTANWÄLTE
D/Sn -r G 17/28
S.A.E.S. GETTERS S.p.A. Via Gallarate 215
20151 Mailand / Italien
Gettering in Eernbrennstoffelementen
Priorität: Italien vom 2. Mai 1973, Hr. 23613 A/73
40984670898
Dr. Müller-Borö Dlpl.-lng. Groening · Dr. Deute! · Dr. Schön · Dipl.-Phy3. Herta!
Braunschweig, Am Bürgerpark 8 ' 8 München 22, Robert-Koch-Straße
Telefon (0531) 7 38 87 Telefon (089) 29 36 45, Telex 5-22 050 mbpaf, Kabel: Muebopat München
Bank; Zentralkasse Bayer. Volksbanken Mönchen, Kto.-Nr. 9322 - Postscheck: München 954 95 -
Die Erfindung betrifft ein Brennelement für einen Kernreaktor,
insbesondere ein hermetisch, verschlossenes
Brennelement, das aus einem Metallrohr besteht, welches spaltbares Material sowie ein nicht verdanpfbares Gettermaterial,
"welches zur Sorbierung von Gasen bei Ungebungstemperaturen
befähigt ist, enthält.
Ein üblicher Typ von Kernbrehnstoffelementen, der z. Z.
verwendet wird, besteht aus einem hitzefesten Kerainikbrennstoff,
der in einer verschlossenen dünnwandigen rohrförmigen Hülse enthalten ist, die sich in einer DruckwasseratmoSphäre
befindet.
Solche Brennelemente erzeugen Gase als Spaltprodukt aus dem Brennstoff, die einen Innendruck in der Brennelementhülse
ausüben.
Der zyklische Betrieb eines Kernkraftwerks über eine gegebene Zeitspanne, wie 24- Stunden, führt außen und im Inneren
des Brennelementes zu extremen Variationen von Senperatur
und Druck.
Diese Variationen des inneren und äußeren Druckes üben auf die Hülse des Brennelementes Kräfte aus, welche zum Heißen
durch die Spannung auf das Metall, welches die Hülse oder Ummantelung bildet, führen kann.
Die Hülse dient zwei Hauptzwecken: 1) Eontakt und chemische
Umsetzungen zwischen dem Kernbrennstoff und dem Kühlungsmittel oder etwa vorhandenem Moderator oder beiden zu verhindern
und 2) zu vermeiden, daß die hochgradig radioaktiven Spaltprodukte, von denen einige Gase sind, in das Kühlmittel oder
den Moderator oder in beide übertreten. Übliche Hülsenmate-
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rialien sind rostfreier Stahl, Aluminium und seine Legie- ·
rungen, Zirkonium und seine Legierungen, Niob, Yttrium und seine Legierungen, gewisse Magnesiumlegierungen und
andere. Der Bruch dieser Hülsen kann das Kühlmittel oder
den Moderator und die damit verbundenen Systeme mit hochgradig
radioaktiven Produkten in einem Ausmaß kontaminieren, das den Betrieb der Anlage stört.
Schwerwiegende Probleme haben sich bei der Herstellung und
im Betrieb von Kernbrennelementen ergeben, bei welchen gewisse Metalle und Legierungen als Hülsenmaterial verwendet
werden, und zwar aufgrund der Reaktivität dieser Materialien unter gewissen Umständen. Zirkonium .und seine Legierungen
sind unter normalen Umständen ausgezeichnete Materialien für eine Eembrennelementhülse, da sie geringe ITeutronene
inf angquerschnitte haben und bei Temperaturen unterhalb
etwa 300 0G außerordentlich stabil und in Gegenwart von
demineralisiertem Viasser oder Dampf, die gewöhnlich als
Reaktorkühlmittel und Moderatoren verwendet werden, nicht
reaktiv sind. Bei höheren Temperaturen jedoch versagt der Oxidschutafilm auf der Oberfläche dieser Materialien rascher,
und das Material verschlechtert sich offenbar durch das Einwirken von Wasser und Dampf bei diesen Temperaturen.
Der JiIm wird auch nachteilig durch solche aktiven Gase,
wie Wasserstoff, Sauerstoff, Stickstoff, Kohlenmonoxid und Kohlendioxid bei allen Temperaturen beeinflußt.
Gesinterte hitzefeste und keramische Zusammensetzungen, wie
Urandioxid und andere, die als Kernbrennstoff verwendet
werden, lassen meßbare Mengen von einem oder mehreren der oben erwähnten Gase während der Herstellung oder der Bestrahlung
des metallumhüllten Brennelementes frei, selbst
wenn diese Gase soweit wie möglich von der Umgebungsatmosphäre während der Herstellung der Hülse und des Brennelementes aufgeschlossen wurden. Diese Gase setzen sich mit
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dem Hülsenmaterial auf Zirkoniumbasis, welches den Kernbrennstoff "umhüllt, um. Zu den Ergebnissen dieser Umsetzung
gehört eine Versprödung der Hülse, die zum vorzeitigen Yersagen des Brennelementes führen kann. Wenn auch Wasser und
Wasserdampf nicht direkt unter Erzielung dieses Ergebnisses reagieren, reagiert doch bei hohen Temperaturen Wasserdampf
mit Zirkonium unter Bildung von Wasserstoff und dieses Gas reagiert weiter mit dem Zirkonium und bewirkt Yersprödung.
Überdies erhöht die Freisetzung der Gase innerhalb des verschlossenen
Brennelementes den Innendruck im Element, was weitere unerwünsehte Beanspruchungen mit sich bringt. Einatomige
Gase, wie Er;ypton und Xenon, werden auch als Spaltprodukte
gebildet.
Die Bereitstellung eines gesteuerten Ausmaßes an Gasdruck im Brennelement ist erwünscht, um wenigstens einen Hauptteil
des Außendruckes des Druckwasserküiilmittels insoweit
auszubalancieren, daß das Problem übermäßiger Beanspruchung und eines frühzeitigen Ermüdungsbruches der Hülse vermindert
wird.
Bei einem Versuch, einige dieser Probleme zu lösen, wurde vorgeschlagen, Aktivkohle, Aluminiumoxid oder Molekularsiebe
zu verwenden, die an jedem Ende des Brennelementes angeordnet sind, wie in der US-PS 3 519 537 beschrieben.
Diese Materialien scheinen jedoch nur während des Reaktorbetriebes
wirksam zu sein, und ihr Effekt besteht darin, den Edelgasdruck im Brennelement bei einem konstanteren
Wert zu halten.
Ein "Versuch, die Yersprödung des Hülsenmaterials zu ver- ·
mindern wurde gemacht, indem das Brennelement mit einem Preßling aus Material in einer in einem Endverschluß gele-
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genen Höhlung versehen wurde, das zur Sorption von aktiven
Gasen "befähigt ist, wie dies in der U8-PS 3 141 830 "beschrieben
ist. Das "bevorzugte Material für den Preßling ist Zirkonium mit einer Schüttdichte zvri.sehen etwa 50 und 85 % der
theoretischen Dichte des Metalls, 'aus welchem er hergestellt ist. Wenn auch diese Arbeitsweise einen gewissen Erfolg in
Verbindung- der Anzahl der Brüche von Brennelementhülsen durch Ermüdungseffekte nach der Versprödung der Hülsen durch Gassorption
aufweist, ist die Anzahl der auftretenden Brüche immer noch recht störend. Überdies ist die Lebensdauer der
Brennelemente nicht so lang wie gewünscht. Dies ist wahrscheinlich darauf.zurückzuführen, daß es notwendig ist, den
gassorbierenden oder Getterpreßling auf eine hohe Temperatur zu erhitzen, "bevor er anfangen kann, Gas zu sortieren. Die
Hülsenwände werden ebenfalls auf diese hohe Temperatur erhitzt und dadurch befähigt, das aktive Gas zu sorbie?en, was
zu Versprödung führt. Die Bleche aus temärer Legierung von Nickel-Titan-Zirkonium, wie sie gemäß US-PS 3 74-2 36? als
Gettermaterial in Kernbrennelementen verwendet werden, sind in der Herstellung sehr zeitraubend und mühsam. Was noch wichtiger
ist, dieses Gettermaterial hat eine geringe Sorptionskapazität bei tiefen Temperaturen und eine geringe Pumpgeschwindifckeit.
Ziel der Erfindung ist demnach die Bereitstellung eines Mittels zur Gassorption im Inneren von Eernbrennelementen, so daß
die Sorption von aktiven Gasen durch die Wände der Brennelementhülse vermieden wird, wobei die Sorptionsmittel schon bei tieferen Temperaturen beginnen können, aktive Gase zu sorbieren,
als der Temperatur, bei welcher die Hülsenwand des Brennelementes Gas zu sorbieren beginnt, und wobei insbesondere das
Gassorptionsmittel sorptionsfähig gemacht werden kann, bevor
es in das Kernbrennelement eingesetzt wird.
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Gemäß einer weiteren Ausbildung wird eine Gettervorrichtung bereitgestellt, die die dünnen Vande der Brennelementhülse
teilweise gegen die Druckwasseratmosphäre eines Kernreaktors
abstützen kann, Eine spezielle Ausführungsform betrifft eine durch Druck zu öffnende eingekapselte Gassorptionsvorrichtung
für das Einsetzen in ein Kernbrennelement.
Gleichzeitig wird ganz allgemein ein Gassorptionsmittel bereitgestellt,
das vor dem Einsetzen in ein Eernbrennelement aktiviert werden kann.
Schließlich liefert die Erfindung ein Verfahren zur Herstellung
eines Kernbrennelerneutes, das ein inneres Gassorptionsmittel
enthält, welches befähigt ist, mit der Sorption von aktiven Gasen bei tieferen !Temperaturen zu beginnen als der
Temperatur, bei welcher die Hülsenwände des Brennelementes
beginnen,Gas zu sorbieren.
Weitere Vorteile und Ziele der Erfindung werden unter Bezugnahme auf die folgende ausführliche Beschreibung und die beigefügte
Zeichnung ersichtlich.
Hierin bedeuten:
Eig. 1 einen Querschnitt eines Eernbreomelementes,
51Ig. 2 einen Querschnitt einer Gassorptionsvorrichtung, die
sich zur Verwendung in einem Eembrennelement eignet,
3?ig. 3 einen Querschnitt einer eingekapselten Gassorptionsvorrichtung,
die sich zur Vervren dung in einem Kernbrennelement eignet,
Eig. 4 einen Querschnitt einer weiteren eingekapselten Gassorptionsvorrichtung,
die sich zur Verwendung in einem Kernbrennelement eignet,
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Pig. 5 einen Querschnitt einer weiteren Gassorptionsvorrichtung,
die sich zur Verwendung in einem Kernbrennelement
eignet,
. 6 eine vergrößerte .ansicht eines Gettermaterials, das
in der Erfindung verwendet werden kann, und
. 7 eine stark vergrößerte Ansicht des in Pig. 6 "bezeichneten
Ausschnittes.
Die Erfindung liefert ein Kernbrennelement, das ein voraktiviertes
nicht verdampfbares Gettermaterial enthält, so daß das Gettermaterial mit der Sorption von Gasen hei einer tieferen
Temperatur beginnt als der Temperatur, "bei welcher die
Wände des Brennelementes Gas zu sorbieren heginnen. Die Gettervorrichtung, das Kernbrenn eiern ent und das Verfahren zur
Herstellung derselben gemäß der Erfindung werden nachfolgend erläutert:
Das EernbrennstoffeleHent der Erfindung umfaßt einen hermetisch
verschlossenen metallischen Behälter mit Wänden, welche eine den Brennstoff xiahiöLende Zammer und eine Speicherkasmer
bilden. Ein Körper aus spaltbarem Haterial wird in die den Brennstoff aufnehmende Kammer eingelegt. Eine Gettervorrichtung,
welche ein nicht verdaiipfbares Gettermaterial mit einer Sorptionskapazität
von 5 ecm Torr/g Kohlenmonoxid bei 20 C
hat, wird in die Speicherkammer eingelegt. Das Gettermaterial beginnt aktive Gase bei einer Temperatur zu sorbieren, die
tiefer ist als die Temperatur, bei welcher die Wände der den
Brennstoff aufnehmenden Kammer Gas zu sorbieren beginnen. Das Kernbrennelement umfaßt weiter eine Verschlußkappe, die
fluchtend an .wenigstens einem Ende der hermetisch verschlossenen
metallischen Kammer befestigt und abgedichtet ist. Weiter ist das Kernbrennelement mit Kitteln versehen, um das
Gettermaterial von der Verschlußkappe zu trennen. Das Gettermaterial
ist entweder ein Gemisch von teilchenförmigen! Zir-
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koniun -and wenigstens einen teilchenförmigen hitzefesten
Material, oder ein Gemisch von teilchenförmigen Zirkonium ■und t eilen enföiriig er Zirkonium-Aluainiumlegierung. Eine
weitere Ausführungsform des iCernbrennelementes besteht
darin, daß die den Brennstoff enthaltende Kammer und die Vorratskammer durch einen v/ärneisolator getrennt sind.
Die Gettervorrichtung der Erfindung für das Einsetzen in ein Brennelement eines Kernreaktors umfaßt einen zylindrischen
Körper aus nicht verdampfe arem Gettermaterial und
wenigstens einen metallischen kreisförmigen Hing, wobei
der Außendurchmesser des metallischen Ereisringes nicht
geringer ist als der Außendurchmesser des zylindrischen
Körpers und der Innendurchmesser des metallischen Kreisringes
geringer ist als der Außendurchmesser des zylindrischen
Körpers. Ein neues und spezielles Kerknal der erfinduiigsgemäßen
Gettervorrichtung besteht darin, dalE sie
ein verschlossenes Gehäuse auf ".reist, welches ein aktiviertes
nicht verdampfoares Gettermaterial -anschließt. Das verschlossene Gehäuse ist mit einer druckempfindlichen Einrichtung
sum Aufreißen versehen, die bei Erhöhung des Druckes ausserhalb des verschlossenen Gehäuses reißt. Die druckempfindliche
Aufreißeinrichtung kann von irgendeiner Art sein, ist jedoch vorzugsweise eine dünne Metallfolie oder ein Glasmaterial.
Das Verfahren zur Herstellung des ilembrennelementes der
Erfindung umfaßt die folgenden Stufen:
A) Abpumpen des Brennelementes auf subatmosphärischen Druck,
B) Erhitzen des Brennelementes auf eine Temperatur unterhalb
derjenigen, bei welcher die Wände des Brennelementes beginnen, Gas zu sorbieren,
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G) Pullen des Brennelementes mit einem Waschgas auf etwa
Atmo sphär en druc k,
D) Abpumpen des Brennelementes auf sub atmo sphärisch en Druck,
E) Einsetzen eines nicht verdampfbaren aktivierten Gettermaterials,
das in ein Gehäuse mit einer druckempfindlichen Aufreißvorrichtung eingeschlossen ist, in die Torrat
skaimner des Kernbrennelementes,
]?) Füllen des Brennelementes mit einem Edelgas auf überatmosphärischen
Druck,
wodurch die Aufreißvorrichttmg aufgerissen wird, und
G) Verschließen des Brennelementes und
E) Erhitzen des Brennelementes und Gettermaterials auf eine Temperatur unter diejenige, bei welcher die Wände des
Brennelementes anfangen, Gas zu sorbieren.
Die Erhitzungsstufe H wird vorzugsweise bei einer Temperatur
von 20 bis 250 0C, vorzugsweise 120 bis 250 0C und insbesondere
175 °G bis 225 °G durchgeführt. Jede der oben erwähnten
Stufen kann einmal oder mehrfach durchgeführt werden, je
nach den Anforderungen. Der sub atmo sphärische Druck kann zweck-
-4
mäßig im Bereich von 700 nmnHg bis 10 Torr liegen und liegt
—2
vorzugsweise im Bereich von 1 mmHg bis 10 Torr. Der überatomsphärische
Druck ist wenigstens 1,1 at, Vorzugsweise im
Bereich von 1,1 bis 50 at und insbesondere 20 bis 40 at. Das
Waschgas kann jedes verträgliche Gas sein, ist jedoch vorzugsweise Stickstoff. Das Edelgas kann irgendeines der bekannten
Edelgase sein, jedoch werden Helium und Argon wegen ihrer Zugänglichkeit bevorzugt.
Bei der Herstellung eines Kernbrennelementes, das Brennstoffpellets
und eine Vorratskammer enthält, bestehen die letzten Stufen im Erhitzen eines teilweise evakuierten Brennelementes
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zur Entfernung von Wasserdampf und anderen unerwünschten Gasen
aus den Brennstoffpellets und den anderen Innenoberflächen
des Brennelementes. .Anschließend wird oft ein Strom von
Reinigungs- oder "Waschgas, wie Stickstoff, angewandt, und
nach weiterem Evakuieren wird das Brennelement wieder mit
Helium auf überatmosphärischen Druck gefüllt und dann verschlossen
"dzw. abgedichtet. Das Abdichten der Verschlußkappe mit der Hülse ist gewöhnlich eine Schweißoperation, die ausreichend
Wärme erzeugt, um ein Gettermaterial zu aktivieren, das auf der Verschlußkappe aufliegt oder sich in einer Aussparung
in der Verschlußkappe befindet. Die erreichte !Temperatur ist ausreichend, auch die inneren Oberflächen der Verschlußkappe
und die Hülsenoberfläche in ITähe der Verschlußkappe
zu aktivieren.
Bei bekannten Verfahren wurden der Wasserdampf und die anderen
unerwünschten Gase, die beim anschließenden Erhitzen
des Brennelementes freigesetzt T;erden, sowohl durch die aktivierten
Hülsenwände als auch durch das Getterinaterial
absorbiert, was zur Verspröclung und frühzeitigem Versagen
des Brennelementes führen würde.
Beim erfindungsgemäßen Verfahren wird ein Gettermaterial
vor dem Einsetzen in das Brennelement aktiviert. Auf diese Weise können !Methoden zum Verschließen bzw. Abdichten angewandt
werden, die gewährleisten, daß die Innenflächen des
Brennelementes keine Temperaturen erreichen, bei denen sie alctiviert werden. Das Brennelement, welches die Gettervorrichtung
enthält, kann dann anschließend erhitzt werden, um Wasserdampf und andere unerwünsehte Gase von den Brennstoffpellets
und anderen Innenflächen abzutreiben, die dann nur vom Gettermaterial und nicht von der Brennelementhülse oder
den Verschlußkappen sorbiert werden.
Die G-ettervorrichtung kann in der Form einer gesinterten
Hasse mit oder ohne einem Ketall- oder Graphithalter oder
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rietallringen vorliegen. Es kann unmittelbar vor dem Einsetzen
in das Brennelement durch Erhitzen auf etwa 950 °C
für einige Hinuten, je nach dem verwendeten Gettermaterial,
aktiviert xverden.
Zur Aktivierung des Gettermaterials kann jede herkömmliche
Arbeitsweise angewandt werden, wie Induktionsheizung, Heizen durch Infrarotstrahlung oder durch direkten Kontakt mit einer
erhitzten OTderflache. Diese Aktivierung kann in einer Vakuuin-
oder einer mit Inertgas gefüllten Kammer, wie einer Glove-box, an welche auch das Brennelement angeschlossen ist, erfolgen,
so daß der aktivierte Getter unmittelbar vor dem Abdichten der Verschlußkappe gegenüber der Brennelementhülse in das
Brennelement eingesetzt werden kann.
Eine Alternativmethode der Einführung des Gettermaterials "besteht darin, das schon aktivierte Gettermaterial in einen
verschlossenen Behälter einzubringen, der Vakuum oder eine inerte Atmosphäre aufweist. Der Behälter kann dann unter Vakuum
oder in der mit Inertgas gefüllten Kann er, an welche das Brennelement
angeschlossen ist, geöffnet werden. Die Gettervorrichtung wird aus dem Behälter entnommen und in das Brennstoffelement
eingesetzt, das dann verschlossen bzw. abgedichtet wird.
Eine weitere Alternativmethode der Einführung des schon aktivierten Gettermaterials in das Brennelement besteht
darin, das schon aktivierte Gettermaterial in einen verschlossenen Behälter einzubringen, der ein Vakuum oder eine
inerte Atmosphäre aufweist. Der verschlossene Behälter hat in diesem Falle eine druckempfindliche Aufreißeinrichtung.
Der verschlossene Behälter, welche den aktivierten Getter enthält, wird in das Brennelement eingesetzt.
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Wenn das Brennelement wieder mit einen Überdruck von Helium
gefüllt viird, und zwar unmittelbar vor dem Abdienten des
Brennelementes, reißt der Heliumdruck die druckempfindliche Aufreißeinrichtung auf und bringt das Gettermaterial in Kontakt
mit der Atmosphäre im Brennelement. Die druckempfindliche Auf reiß einrichtung kann jede Einrichtung sein, die
zum Aufreißen oder Brechen bei Einwirkung einer gegebenen Mindestdruckdifferenz befähigt ist, solche Einrichtungen
können einfach eine Folie aus Metall sein, deren Dicke so berechnet ist, daß sie nur einer gewissen Druckdifferenz
standhält. Die Metallfolie kann auch mit Vorbruchstellen oder Vorbruchlinien versehen sein, um zu gewährleisten, daß
der Bruch oder das Heißen nur an vorbestimmten Stellen erfolgt. Alternativ kann die druckempfindliche Aufreißeinrichtung
aus einer G-Iasoberflache bestehen, deren Dicke und jTorri
so berechnet sind, daß sie nur einer bestimmten Druckdifferenz
standhält. Das Glas kann nach bekannten Arbeitsweisen vorgespannt sein, so daß nach dem 3rechen die vorgespannte Zone
in eine große Anzahl von kleinen Stücken zerbricht und so der vollständige Eontakt des Getternaterials mit der Atmosphäre
des Brennelementes gewährleistet ist. ITach dem Einsetzen
des Gettermaterials und Sückfüllen mit einem Überdruck
von Helium kann das Brennelement mittels Arbeitsweisen, wie El ektronen stahl schweißung, Argonlichtbogenschweißung oder
Laserstrahlschweißung oder anderen Arbeitsweisen abgedichtet werden, welche aufgrund der Lokalisierung des Erhitzens
nicht zur IOlge haben, daß die Innenflächen des Brennelementes
solche Temperaturen erreichen, bei welchen sie aktiv werden.
Das verschlossene Brennelement, welches den aktiven Getter
enthält, kann nun für eine längere Zeitspanne auf eine Temperatur unter der Temperatur erhitzt werden, bei welcher die
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B renn el em enthülse "beginnt, Gas zu sorbieren.
Dieses verlängerte Erhitzen, das vorzugsweise "bei Temperaturen
zwisehen etwa 133 0C und 250 °-C erfolgt, ist hochgradig
erwünscht, da es schwierig ist, Wasser und andere Gase von den gesinterten Brennstoffpreßlingen oder Pellets wegen der
langsamen Diffusion dieser Gase durch die Sinterkörper zu entfernen. Wasserdampf und andere Gase werden nach Herausdiffundieren
aus den Sinterpreßlingen in die Vorratskammer freigegeben und vom Gettermaterial sorbiert. Zur wirksamen
Entfernung von Wasser und anderen unerwünschten Gasen wird das verlängerte Erhitzen wenigstens 1 Stunde lang durchge-·
führt, im allgemeinen 1 Tag bis 10 Wochen lang und vorzugsweise 5 Tage bis 4 Wochen. Es ist unerwünscht, eine Temperatur
unter etwa 120 0C anzuwenden, da die Diffusion von Wasserdampf
und anderen Gasen zu langsam wird oder ganz aufhört.
Wenn die Temperatur erheblich über 250 C erhöht wird, können
die Innenflächen des Brennelementes aktiv werden und beginnen, etwas Wasserdampf oder andere Gase zu sorbieren, die noch nicht
vollständig vom Gettermaterial entfernt wurden.
-o
Die Gettervorrichtung sollte ausreichend robust und unnachgiebig
sein, so daß bei thermischer Ausdehnung, wenn das Brennelement auf die Betriebstemperatur des Kernreaktors gebracht
wird, es zur teilweisen Unterstützung der dünnen Wandung der Brennelementhülse gegen die Druckwasseratmosphäre dienen kann.
Gettermaterialien, die in der vorliegenden Erfindung brauchbar sind, können im allgemeinen alle nicht verdampfbaren
Gettermaterialien sein, welche aktiviert werden können, um ' sie gassorptiv zu machen. Die Aktivierung besteht in Erhitzen
des Gettermaterials in einem Vakuum oder einer inerten
Atmsophäre, so daß die Oberflächenoxide oder andere Verbindungen,
welche das Gettermaterial am Sorbieren von Gas hin-
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dem entfernt werden und eine saubere gassorptive Oberfläche zurückbleibt, die aktive Gase sortieren kann.
Beispiele von nicht verdampfbaren Gettermaterialien sind.
Zr, Ta, Hf, Fb, Ti, Th und U, Legierungen und Mischungen von einem oder mehreren dieser Metalle untereinander und
mit anderen Metallen, mit Aluminium, wobei die Legierungen zufriedenstellende G-etterungs eigenschaft en haben.
Ein bevorzugtes nicht verdampfbares Gettermaterial· zur Verwendung
in der Erfindung ist eine Legierung aus 5 "bis 30 und
vorzugsweise 13 bis 18 Gewichtsprozent Aluminium, Rest Zirkonium. Die bevorzugteste Zusammensetzung ist eine Legierung
von 16 % Aluniniuia, Rest Zirkonium, die von der
Eirma SAES Getters S.p.A., Hailand, Italien unter der Handelsbezeichnung
St 101 erhältlich ist.
Ein weiteres bevorzugtes nicht verdampfbares Gettermaterial
ist ein Gemisch oder ein teilweise gesintertes Gemisch von teilchenförmigen! Zirkonium und teilchenxörmigem hitzefestein
Material. Zu Beispielen geeigneter hitzefester Materialien gehören unter anderem Graphit, Diamant, Aluminiumoxid und
Siliciumdioxid. Das am meisten bevorzugte hitzefeste Material ist Graphit. Die Verwendung eines Gemisches von teilchenförmigen!
Zirkonium und teilchenförmigen! Graphit als Gettermaterial ist in der US-PS 3 584- 253 beschrieben, wobei
das Gewichtsverhältnis von Graphit : Zirkonium zwischen 1 : 100 und 3 : 7 liegt.
Ein weiteres bevorzugtes nicht verdampfbares Gettermaterial
ist ein Gemisch oder ein teilweise gesintertes Gemisch von teilchenförmigen! Zirkonium mit einer teilchenförmigen Legierung
von Zirkonium und Aluminium, wie in der italienischen
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Patentanmeldung 28053 A/72 vom 10. 8. 1972 und der TTS-Patentanmeldung
ITr. 383 677 vom 30. 7. 1973 beschrieben. Das
Gewichtsverhältnis von Zirkonium zu. Zirkonium-Aluminium-Legierung
liegt zwischen 19 : 1 "und 2 : 3 "und vorzugsweise
zwischen 10 : 1 und 1': 1. Die Zirkonium-Aluminiumlegierung hat vorzugsweise 5 "bis 30 und insbesondere 13 bis 18 Gewichtsprozent
Aluminium, Rest Zirkonium. Die am meisten bevorzugte Zusammensetzung ist eine Legierung mit 16 % Aluminium, Rest
Zirkonium.
Das nicht verdampfbare Gettermaterial kann in Porm von Teilchen
von weitgehend schwankender Größe verwendet werden. Das nicht verdampfbare Gettermaterial, nämlich Zirkonium, wird aber im
allgemeinen in Teilchengrößen angevfandt, die durch ein Sieb
von 0,15 mm lichter Hasch enweite (100 mesh) gehen, Vorzugsweise in ϊΌγε solcher Teilchen, die durch ein Sieb von
0,074- Ena lichter Haschenweite (200 mesh) gehen. Die Zr-Al-Legierung
und Graphit werden im allgemeinen in Teilchengrößen angewandt, die durch ein Sieb von 0,5 M (32 mesh)
gehen und vorzugsweise in Form von Teilchen, die durch ein Sieb von 0,25 mm lichter Haschenweite (60 mesh) gehen.
Diese Zusammensetzungen werden bevorzugt, da sie hohe Gettergeschwindigkeiten
und hohe Sorptionskapazitäten zeigen und bei Temperaturen wirken, die tiefer sind als die Temperatur,
bei welcher die Wände des Brennelementes Gas zu sorbieren beginnen. Das Gettermaterial, das bei der Durchführung der
Erfindung brauchbar ist, hat eine Sorptionskapazität von \irenigstens 5 ecm χ Torr/g, vorzugsweise 10 ecm Torr/g und
insbesondere 40 ecm Torr/g Kohlendioxid bei 20 0C.
Die Sorptionskapazität ist diejenige Eapazität, die gemessen wird, wenn die Sorptionsgeschwindigkeit auf 10 ccm/g/sec herabgesetzt
ist.
In der beigefügten Zeichnung ist die Erfindung in beispielsweiser Form weiter erläutert.
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Fig.- 1 zeigt ein Kernbrennelement 10, das "besonders für die
Verwendung in einem Leistungsreaktor vom Druckgas s ertyp
geeignet ist. Das Brennelement 10 umfaßt eine Hülse 1, die eine
Mehrzahl von Brennpellets oder Zylindern 2 umschließt, die
stumpf aneinanderstoßen. Jedes Ende der Hülse 1 ist mittels Verschlußkappen 3 "und 4- verschlossen. Ringförmige Schweifungen
5 zwischen den Verschlußkappen 3 "und 4- und der Hülse 1
gewährleisten eine hermetische Abdichtung des Brennelementes 10. Der Hauptteil des inneren Volumens des Brennelementes 10
wird von den Brennelementpellets 2 in einer Brennstoffkai.imer
eingenommen, während das restliche Volumen eine Vorratskammer
7 "bildet. In der Vorratskammer 7 ist ein Wärmeisolator S in
Kontakt mit dem obersten Brennstoffpeilet angeordnet. In
Eontakt mit dem warrieisolator 8 ist eine G-ettervorricliturig 5
angeordnet, die durch ein Ende der Druckfeder 11 an ihres Platz gehalten wird. Das andere 3nde der Druckfeder 11 liegt
an die Verschlußkappe 3 sn. 2ie Verschlußkappe 3 enthält
weiter ein hermetisch verschließbares Borloch 12, das während der Herstellung des Brennelementes 10 "benutzt wird. Die
Druckfeder 11 kann einen ausreichend großen Außendurclmesser
haben, so daß sie die V/and der Brenn el en enthülse gegen die
Druckwasser atmosphäre abstützt. Sin freier Saum 13 ist zwischen
den Brennstoffpellets 2, den Wärneisolator 8 und der
Gettervorrichtung 9 sowie der Hülse 1 vorgesehen, um eine radiale thermische Ausdehnung zu gestatten, x«fenn das Brennelement
10 sich bei der Betriebstemperatur des Kernkraftwerkes befindet. Die Hülse 1 besteht aus einem Metall, das
gegenüber der Umgebung des Heaktors praktisch inert ist.
Aufgrund der verhältnismäßig geringen neutronenabsorption von Zirkonium ist es üblich, Legierungen auf Zirkoniumbasis,
wie Zircaloy—2 oder Zircaloy-'l·, als Hülsenmaterial zu verwenden,
um Einsparungen durch Verwendung von geringer angereichertem Uran und durch die Verminderung der kritischen "
Masse des Urans erzielen zu können.
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Fig. 2 zeigt eine Gettervorrichtung 20, die einen Behälter
21 -und ein Gettermaterial 22 umfaßt. Die Gettervorrichtuns;
20 kann in der Lage der Gettervorrichtung 9 von Fig. 1 eingesetzt werden. Der Behälter 21 kann aus jedem
Material sein, das sich für die Verwendung in einem Kernreaktor eignet. Es werden solche Metalle "bevorzugt,
vrie sie zum Bau der Brennelementhülsen verwendet werden.
Eines dieser Materialien ist Molybdän. Ein weiteres zweckmäßiges
Material ist Graphit. Graphit wird bevorzugt, da es porös ist und das Yerdampfen der bei der Herstellung der
Gettervorrichtung benutzten Bindemittel gestattet. Es ist auch leicht mit Werkzeugmaschinen zu formen und bildet keine
Quelle für Verunreinigtingen. Metalle sind bevorzugt, wenn man die Wanddicke des Behälters dünner machen will, da auf
diese Weise eine viel größere Menge an Gettermaterial im gleichen Gesamtvolumen enthalten sein kann.
Fig. 3 zeigt eine Gettervorrichtung 30, die sich zur Verwendung in einem Kernbrennelement eignet, und die ein aktiviertes
nicht verdampfbares Gettermaterial 31 umfaßt, das in einem
Metallbehälter 32 durch gegebenenfalls vorhandene Federn 35,
33' etc. gehalten wird. An ein Ende des Behälters 32 ist eine
dünne Metallfolie durch eine kontinuierliche Schweißung 35
dicht aufgebracht. Vorbruchlinien 36, 36' definieren eine
Fläche von schwächerem Aufbau, die bevorzugt aufgerissen wird. Der hermetisch abgeschlossene.Hand 37 ist entweder evakuiert
oder mit einem Inertgas, wie Helium, etwas über Atmosphärendruck gefüllt, und zwar über einen metallenen Pumpansatz 38,
der abgeklemmt werden kann. Die Heliumatmosphäre dient nicht nur als Schutzatmosphäre, sondern gestattet auch, daß der
Behälter auf Leckdichtigkeit durch einen Heliumleckdetektor geprüft werden kann.
Fig. 4 zeigt eine Gettervorrichtung 40, die sich zur Verwendung in einem Kernbrennelement eignet, und ein aktiviertes
nicht verdampfbares Gettermaterial 41 umfaßt, das in einem
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Glasbehälter 42 mittels gegebenenfalls vorhandener federn
4-3, 4-3' gehalten wird. Das Ende 44 des Glasbehälters 42
ist durch normale Glasblasarbeitsweisen verschlossen, während das andere Ende ein Don 45 aus vorgespanntem Glas ist.
Der Glasbehälter 42 wird in einen lietallhalter 46 eingesetzt,
der an einem Ende in einem porösen Metallkörper 47 endigt, der in diesem Fall als Tragnetz gezeigt ist. Der Glasdoia 45
kann konkav, flach oder konvex bezüglich dem Gettermaterial
sein.
Fig. 5 zeigt eine Gettervorrichtung 50, xfelche einen ersten
Metallkreisring 5"! an einem Ende eines Körpers 52 von Gettermaterial
und einen zweiten Hetallring 53 am anderen Ende des
Körpers 52 aus Gettermaterial umfaßt, vieiter ist ein mittle- rer
Metallkreisring 54- vorgesehen.
In Fig. 6 ist eine Getterzus aminen Setzung 80 gezeigt, die für
die vorliegende Erfindung brauchbar ist. Die Zusammensetzung 80 umfaßt Teilchen 81, 81' eines gesinterten teilchenförmigen
nicht verdampfbaren Getternetalles. Die Zusammensetzung umfaßt
auch Teilchen 82, 82· aus hita£estern Material, wie unter
Bezugnahme auf Fig. 6 ersichtlich ist, sind die Teilchen
82, 82' des hitzefesten Materials größer als die Teilchen 81,
81' des Gettermetalles. Es ist auch ersichtlich, daß die
Teilchen 82,82' des hitzefesten Materials durch die ganzen Teilchen des Gettermetalls 81, 81' verteilt sind, überdies
sind die Teilchen des hitzefesten Materials S2, 32' in allgemeinen
so angeordnet, daß sie nicht in Kontakt miteinander sind.
Fig. 7 zeigt eine vergrößerte insicht eines Teils der Teilchen
81, 81' von Fig. 6. Wie in Fig. 7 gezeigt ist, sind Teilchen
83, 83', welche den Teilchen 81, 81' entsprechen, in Kontakt
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miteinander und miteinander versintert. Die Teilchen 83,
83' haben eine Oberfläche nach den Sintern, die praktisch
gleich und im allgemeinen wenigstens 95 % so groß ist -wie
ihre Oberfläche vor dem Sintern. Andererseits wird das Sintern lange genug angextfandt, um der Zusammensetzung 80
eine Druckfestigkeit von wenigstens 50 und vorzugsx^eise
wenigstens 300 kg/cm zu verleihen. Das hitzefeste Material kann irgendeines der oben beschriebenen Materialien sein.
Wenn die hitzefesten Teilchen 82, 82' Graphit sind, hat die Zusammensetzung 80 die Struktur und die Eigenschaften, wie
sie in der US-PS 3 584 253 beschrieben sind. Wenn die hitzefesten
Teilchen die Zirkonium-Aluminiumlegierung sind, die unter der Bezeichnung St 101 bekannt ist, hat die Zusammensetzung
80 die Struktur und die Eigenschaften, wie sie in der US-Anmeldung 383 677 beschrieben sind.
Die folgenden Beispiele dienen zur weiteren Erläuterung der Erfindung. Alle Teile und Prozentangaben sind auf das Gewicht
bezogen, wenn nichts anderes angegeben ist. Die Beispiele zeigen gewisse Ausfülirungsformen, die die Hacharbeitbarkeit der
Erfindung und die derzeit bevorzugte Durchführung erläutern.
Teilchenförmiges Zirkonium xd.rd mit einer teilchenförmigen
Legierung 16 % Al -84- % Zr im Verhältnis Zr: Zr-Al = 3:2 gemischt.
Dieses Gemisch wird dann in Form, einer alkoholischen Suspension zu einer ziemlich fließfähigen Paste angeteigt.
Eine Graphitform mit 1 mm Wanddicke, die einen Zylinder von 10 mm Höhe und 9 mm Durchmesser bildet, wird mit der Paste
gefüllt. Die die Paste enthaltende Graphitform wird in ein Vakuum von etwa 10""-7 bis 10~ Torr eingebracht. Die Temperatur
wird von Zimmertemperatur auf 900 bis 1100 0C während
einer Zeitspanne von 25 Hinuten erhöht. Die Temperatur zwischen
900 und 1100 0G wird für eine Zeitspanne von 5 Minuten
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aufrechterhalten. Die Formen werden nach Abkühlen auf Zimmertemperatur
aus dem Ofen genommen. Der Zylinder des Gettermaterial s wird aus der Form entnommen. Es werden insgesamt
fünf Zylinder hergestellt. Die fünf Zylinder v/erden in einen Behälter aus rostfreiem Stahl gegeben und durch einen Hetallpumpansatz
an ein herkömmliches Hochvakuumpump syst em angeschlossen.
Der Stahlbehälter wird durch zweistündiges Erhitzen
auf 350 C ^ei 10 ' Torr Druck entgast r und die Zylinder
aus Gettermaterial werden dann durch 10 minütiges
ο —7
Erhitzen auf 900 C aktiviert. Wenn der Druck wieder 10 '
Torr oder weniger beträgt und die Zylinder auf Zimmertemperatur abgekühlt sind, wird der Hetallpumpansatz abgeklemmt
und der die fünf Getterzylinder enthaltende Stahlbehälter
weggenommen.
Fünf Kembrenn elementhüls en werden genommen und eine Verschlußkappe
wird an eines ihrer Enden aufgesetzt. Brennstoffpellets v/erden in der Hülse eingesetzt, wobei das letzte
Pellet durch eine Scheibe von ZrCo als IJärmeisolator ersetzt
wird, was eine leere Vorratskammer läßt. In einem Arbeitsgefäß mit kontrollierbarer Atmosphäre werden die Brennelemente
auf einen Druck von etwa 1 Torr evakuiert und 6 Stunden lang auf 200 0C erhitzt. Die Brennelemente werden wieder mit
Stickstoff gefüllt .und dann auf 1 Torr evakuiert. Diese Stufen werden 50 mal während der 6-stündigen Erhitzung wiederholt.
Das Arbeitsgefäß wird dann mit Helium gefüllt. IToch
im Arbeitsgefäß wird der Stahlbehälter, der die fünf Getterzylinder
enthält, geöffnet, und ein Getterzylinder wird in die Vorratskammern jedes der Brennstoffelemente eingesetzt.
Eine Feder aus rostfreiem Stahl wird eingesetzt und die zweite Verschlußkappe aufgebracht. Die Verschlußkappe wird durch
Elektronenstrahlschweißung mit der Brennelementhülse ver- * schweißt, wobei die erzeugte Wärme hauptsächlich im Bereich
der Schweißung lokalisiert ist. Das Brennelement wird dann
mit 20 Atmosphären Heliumdruck gefüllt im& schließlich durch
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— PI —
El elrbr on en strahl schweißung hermetisch verschlossen. Das Brennelement
wird herausgenommen und "bei einer Temperatur von 175>
0C 6 Wochen gelagert. Die Brennelemente werden in einem
Kernrealetor "bestrahlt und nach einer Zeitspanne untersucht.
Sie zeigen kein Anzeichen von Ermüdung oder Versprödung.
Gettermaterialzylinder werden wie in Beispiel 1 hergestellt,
mit der Ausnahme, daß die Getterzylinder nicht zusammen in ein Bohr aus rostfreiem Stahl eingesetzt werden, sondern einzeln
in kleine Behälter eingesetzt werden, die mit einer durch Druck aufreißbaren Vorrichtung und einem Pumpansats
versehen ist. Die Getterzylinder werden darm einzeln unter Anwendung der gleichen Bedingungen wie in Beispiel 1 aktiviert
mit der Ausnahme, daß vor der Herausnahme der Behälter aus dem Vakuumsystem sie mit Helium auf einen Druck von 1,3
at zurückgefüllt \?erden. Die Brennelemente werden wie in
Beispiel 1 zubereitet, mit der Ausnahme, daß die Getterzylinder nicht aus ihren Behältern entfernt v/erden, sondern der
ganze Behälter in das Brennelement eingesetzt wird. Das Brennelement wird mit Helium auf 20 at Druck rückgefüllt, was gleihzeitig
den Getterzylinderbehälter aufreißt. Das Brennelement
wird durch Elektronenstrahl schweißung hermetisch verschlossen. Die Brennelemente werden herausgenommen und 6 Wochen hei
einer Temperatur von 175 C gelagert. Die Brennelemente werden
in einem Kernreaktor "bestrahlt und nach einer Zeitspanne untersucht. Sie zeigen kein Anzeichen von Ermüdung oder Versprödung.
Brennelemente werden wie in Beispiel 1 hergestellt mit der
Ausnahme, daß kein Getterzylinder eingeführt wird. Die Brennelemente Vierden in einem Kernreaktor "bestrahlt und nach einer
Zeitspanne untersucht. Sie zeigen Anzeichen- von örtlicher Versprödung.
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Brennelemente werden, wie in der US-PS 3 14-1 830 beschrieben,
hergestellt, mit der Ausnahme, daß nach der Herstellung; .der
Brennelemente sie "bei einer (Temperatur von 175 C 6 Wochen
gelagert werden. Die Brennelemente werden in einem Kernreaktor "bestrahlt und nach einer Zeitspanne untersucht. Die Brennelemente
zeigen im allgemeinen kein Anzeichen von Ermüdung und Yersprödung.
Patentansprüche:
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Claims (30)
- Patentansprüche1J Kernbrennstoffelement, gekennz eichnet durch einen hermetisch verschlossenen Metall!) ehält er mit Wänden, • welche eine den Brennstoff aufnehmende Kammer und eine Vorratskammer "bilden, einen Körper aus spaltbarem Material in der den Brennstoff aufnehmenden Kammer und ein nicht ver~ dampfbares Gettermaterial mit einer Sorptionskapazität von wenigstens 5 ecm Torr/g Kohlenmonoxid "bei 20 0C innerhalb der Vorratskammer, wobei das Gettermaterial aktive Gase bei' einer Temperatur zu sorbieren beginnt, die geringer ist als die Temperatur, bei welchen? die Wände mit der Sorption von Gas beginnen.
- 2. Brennelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , daß an wenigstens ein Ende des Behälters eine Verschlußkappe integral befestigt und abgedichtet ist und eine Einrichtimg zur Trennung des Gettermaterials von der Verschlußkappe vorgesehen ist.
- 3. Brennelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die den Brennstoff enthaltende Kammer und die Vorratskammer durch eine Wärmeisolation getrennt sind.
- '4. Brennelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , daß das nicht verdampfbare Gettermaterial eine teilchenförmige Legierung von Zirkonium und Aluminium aufweist.
- 5. Brennelement nach Anspruch 4·, dadurch gekennzeichnet , daß die teilchenförmige Legierung409846/0896- 13 bis 1S % Aluminium, Rest Zirkonium enthält.
- 6. Brennelement nach. .Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die teilchenförmige Legierung 16 Gew. ~°/ü Aluminiura, Rest Zirkonium hat.
- 7. Brennelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das nicht verdampfbare Gettermaterial ein teilx^eise gesintertes Gemisch von teilchen-■ förmigem Zirkon und teilchenförmigem Graphit aufweist.
- 8. Brennelement nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet , daß das Verhältnis von teilchenförmigen! Graphit zu teilchenförnigem Zirkon im Bereich von 1 :.100 bis 3 : 7 liegt.
- 9. Brennelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das nicht verdampfbare Gettermaterial A) teilchenförrai.^es Zirkonium und B) eine teilchenförmige Zirkonium-AlurainiuTTilegieruns umfaßt.
- 10. Brennelement nach Anspruch 9? dadurch gekennzeichnet, daß das Gewichtsverhältnis A zu 3 zwischen 19 : 1 und 2 : 3 liegt.
- 11. Brennelement nach Anspruch 9» dadurch gekennzeichnet, daß die Zirkonium-Aluminiumlegierung 16 Gew.—% Aluminium, Rest Zirkonium aufweist. -
- 12. Brennelement nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet , daß der Wärmeisolator ein Oxid von Zirkonium ist.
- 13. Brennelement nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Trenneinrichtung eine schraubenförmig gewickelte Peder ist.409846/0896
- 14. Brennelement nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Schraubenfeder aus rostfreiem-Stahl ist.
- 15. Gettervorrichtung zum Einsetzen in ein Brennelement nach. Anspruch 1, dadurch gekennz eichnet , daß sie einen porösen Graphitbehälter umfaßt, der ein nicht- · verdampfbares Gettermaterial enthält.
- 16. Gettervorrichtung zum Einsetzen in ein Brennelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , daß es einen zylindrischen Körper aus nicht verdampfbarem Gettermaterial und wenigstens einen Ketallkreisring umfaßt, wobei der Außendurchmesser des Metallkreisringes nicht kleiner i?t als -der Außendurchmesser des zylindrischen Körpers und der Innendurchmesser des Hinges kleiner ist als der Außendurchmesser des zylindrischen Körpers.
- 17. Gettervorrichtung zum Einsetzen in ein Brennelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , daß sie ein verschlossenes Gehäuse umfaßt, das ein aktiviertes nicht verdampfbares Gettermaterial einschließt und eine druckempfindliche Aufreißvorrichtung aufweist.
- 18. Gettervorrichtung nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, daß das' aktivierte nicht verdampfbare Gettermaterial eine teilchenförmige Legierung von Zirkonium und Aluminium enthält.
- 19· Gettervorrichtung nach Anspruch 17, dadurch, gekennzeichnet , daß das aktivierte nicht verdampfbare Gettermaterial ein teilchenförmiges gesintertes Gemisch von teilchenförmigen! Zirkonium und teilchenförmigem Graphit umfaßt.409846/0896
- 20. Gettervorrichtung nach Anspruch 17, dadurch g e k e η η - ζ e i chn e t , daß das aktivierte nicht verdampfbare. Gettermaterial ein teilchenförmigen gesintertes Gemisch γόη teilchenförmigen! Zirkonium und teilchenförmigen Zirkonium-Aluininiumlegierung umfaßt.
- 21. Gettervorrichtung nach Anspruch 17, dadurch g e k β η η - .zeichnet, daß die druckempfindliche Aufreißvorridrtrung eine dünne Metallfolie ist.
- 22. Gettervarrichtung nach Anspruch 17, dadurch' g e 3c e η η zeichnet , daß die druckempfindliche Aufreißeinriehtung Glas ist.
- 23. Verfahren, zur Herstellung eines Brennelementes nach Anspruch 1, dadurch, gekennz eichnet , daß manA) das Brennelement auf sub atmosphärischen Druck ahpumpt,B) das Brennelement auf eine "Temperatur unter 'derjenigen erwärnt, "bei welcher die Uände des Brennelementes beginnen Gas zu sortieren,C) das Brennelement mit einem Waschgas auf etwa Atmosphärendruck füllt,B) das Brennelement auf sub atmosphärischen Druck abpumpt,S)" nicht verdampfbares aktiviertes Gettermaterial in das Brennelement eins etzt,]?) das Brennelement mit Edelgas, insbesondere Helium auf üb eratiao sphärischen Druck füllt,G) das Brennelement verschließt undH) das Brennelement und das Gettermaterial auf eine iDeinpe— ratur erhitzt, die unter derjenigen liegt, bei welcher die Brennelementwände beginnen,Gas zu sorbieren.409846/0896
- 24-. Verfahren nach Anspruch 23, dadurch gekennzeichnet , daß das nicht verdampfbare aktivierte Gettermaterial beim Einsetzen in das Brennelement in ein Gehäuse mit einer druckempfindlichen Aufreißvorrichtung eingeschlossen ist und dann, das Brennelement mit einem. Edelgas auf üb eratmo sphärisch en Druck gefüllt und die Aufreißeinrichtung aufgerissen wird.
- 25. Verfahren nach Anspruch 23, dadurch gekennzeichnet, daß die Stufen A bis D zweimal oder mehrmals durchgeführt Xf erden.
- 26. Verfahren nach Anspruch 23, dadurch g e k-e η η zeichnet , daß bei der Stufe B eine Temperatur zwischen I50 und 25Ο 0C angewandt wird.
- 27. Verfahren nach Ansprxich 23, dadurch gekennzeichnet , daß als Waschgas Stickstoff verwendet wird.
- 28. Verfahren nach Anspruch 23, dadurch gekennzeichnet, daß bei der Stufe H eine Temperatur zwischen 120 und 250 0C angewandt wird.
- 29. Abänderung des Verfahrens nach Anspruch 23, dadurch gekennzeichnet , daß manA) das Brennelement auf subatmosphärischen Druck evakuiert,B) ein nicht verdampfbares aktiviertes Gettermaterial, das in ein Gehäuse mit einer druckempfindlichen Aufreißvorrichtung eingeschlossen ist, in das Brennelement einsetzt,G) das Brennelement mit Stickstoff füllt und die Aufreißeinrichtung aufreißt,40 9 8 46/0896— do —D) das Brennelement verschließt -undE) das Brennelement auf eine Temperatur erhitzt, die unter derjenigen liegt, "bei welcher die Wände des Brennelementes "beginnen, Gas zu sortieren.
- 30. Kernbrennelement, hergestellt nach einer Arbeitsweise gemäß Anspruch 23.409846/0896
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Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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US4279700A (en) | 1976-11-15 | 1981-07-21 | Westinghouse Electric Corp. | Tritium removal and retention device |
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1973
- 1973-05-02 IT IT23613/73A patent/IT992548B/it active
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1974
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- 1974-05-02 JP JP49048848A patent/JPS5048394A/ja active Pending
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- 1974-05-02 NL NL7405896A patent/NL7405896A/xx not_active Application Discontinuation
- 1974-05-13 CA CA199,644A patent/CA1017469A/en not_active Expired
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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US4279700A (en) | 1976-11-15 | 1981-07-21 | Westinghouse Electric Corp. | Tritium removal and retention device |
Also Published As
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IT992548B (it) | 1975-09-30 |
NL7405896A (de) | 1974-11-05 |
FR2228274A1 (de) | 1974-11-29 |
GB1465630A (en) | 1977-02-23 |
SE413711B (sv) | 1980-06-16 |
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CA1017469A (en) | 1977-09-13 |
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