DE2357586B2 - Thermoplastische Massen auf der Basis von Methylmethacrylatpolymerisaten - Google Patents

Thermoplastische Massen auf der Basis von Methylmethacrylatpolymerisaten

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DE2357586B2 DE2357586A DE2357586A DE2357586B2 DE 2357586 B2 DE2357586 B2 DE 2357586B2 DE 2357586 A DE2357586 A DE 2357586A DE 2357586 A DE2357586 A DE 2357586A DE 2357586 B2 DE2357586 B2 DE 2357586B2
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Description

Die Erfindung betrifft thermoplastische Massen, die Formkörper mit ansprechendem perimuttartigem Glanz und hoher Schlagzähigkeit ergeben.
Es ist bekannt, daß man beim herkömmlichen Verpressen von Gemischen aus einem Methylmethacrylatpolymerisat und einem Styrolpolymerisat, z. B. mit einem Extruder oder einer Spritzgußmaschine, Formkörper mit perlmuttartigem Glanz bzw. Schimmer erhält. Die Verträglichkeit von Methylmethacrylatpolymerisaten mit Styrolpolymerisaten ist jedoch nicht besonders gut, so daß man aus dem Polymerisatgemisch Formkörper erhält, die in bestimmten mechanischen Eigenschaften, insbesondere der Schlagzähigkeit und der Biegefestigkeit im Bereich der Naht- bzw. Schweißstellen dem Methylmethacrylatpolymerisat oder Styrolpolymerisat allein unterlegen sind. Das Polymerisatgemisch konnte deshalb die Forderungen nach hoher mechanischer Festigkeit nicht erfüllen.
es ist ferner bekannt, Gemische aus Mehylmethacrylatpolymerisaten und Polystyrol mit einem schlagfestmachenden Polymerisat, z. B. chloriertem Polyäthylen, hochschlagfestem Polystyrol, Acrylnitril-Butadien-Kautschuk, durchsichtigen Acrylnitril-Butadien-Styrol-Terpolymerisaten oder Äthylcn-Vinylacetat-Copolymerisaten, zum Zwecke der Verbesserung der Schlagfestigkeit zu vermischen. Durch diese Maßnahme wird zwar die Schlagfestigkeit bzw. -Zähigkeit erhöht, jedoch geht hierbei der ansprechende perlmuttartigc fjlan/. b/w. Schimmer verloren. Diese Methode hat deshalb in der Praxis keinen Hingang gefunden.
Auf^;ib(; 'lcr l.rliii'liinj.' w;ir es daher, die vorgen;iniit':ii ',i.\i /ηκι\;.Λκ\\κ\\ /11 überwinden und thermopj.viiiv.li·: I '/Miijn.v:·.·:!! mil puilnuiUartigum Glanz \n a ','.iiiiiiiiiKi uii'l ^iilirn mechanischen IJgenschaften /ij( Y'-.jfiij/iji,;/ zu :l<-.ll':ii Diese Aufgabe wird durch <)r i'.iiiii'jijii^ j/r.lo-.l
<jr.j/.r,,?.);!,,,j ,).-, Ι.ιΙιικΙιιιιμ sind somit thermoj,lijiiiv.I,f. Maii'-ii ;iii( ilcr llasis von Methylmeth- .i'.i■j\n\\i<A-/iit':i\-.:i\>-.ii, it.'iiiui'ch gekennzeichnet, daß sie
(a) 10 bis 95 Gewichtsteilen eines Methylmethacrylat-Homo- oder Mischpolymerisats,
(b) 90 bis 5 Gewichtteilen eines Styrol-Methylmethacrylat-Copolymerisats mit einem Gewichtsverhältnis von Styrol zu Methylmethacyrlat von 80 : 20 bis 30 : 70 und einer reduzierten Viskosität von 0,5 bis 3,5 dl/g, gemessen in l°/oiger Chloroformlösung bei 25° C, sowie gegebenenfalls
(c) 5 bis 150 Gewichtsteilen, bezogen auf 100 Gewichtsteile (a) + (b) eines Polycarbonats und
(d) üblichen Zusatzstoffen und Verarbeitungshilfsmitteln
bestehen.
Bei der Verarbeitung der erfmdungs;gemäßen thermoplastischen Massen nach herkömmlichen Verfahren erhält man Formkörper mit wunderschönem, perlmuttartigem Glanz bzw. Schimmer und hoher Schlagzähigkeit bei gleichzeitig ausgezeichneter mechanischer Festigkeit. Diese Tatsache ist überraschend, da man bei Einverleibung eines Styrolhomopolymerisats in ein Methylmethacrylatpolymerisat eine schlechte mechanische Festigkeit, insbesondere im Bereich der Nahtbzw. Schweißstellen erhält.
Das Methylmethacrylatpolymerisat (a) wird in einer Menge von 10 bis 95 Gewichtsteilen, vorzugsweise 20 bis 90 Gewichtsteilen und insbesondere 30 bis 80 Gewichtsteilen verwendet. Es können sowohl Homopolymerisate (Polyniethylmethacrylat) als auch Copolymerisate von Methylmethacrylat mit Vinylmonomeren, z. B. Acrylnitril oder N-Allylmaleinsäureimid, oder mit Acrylsäurealkylestern oder Methacrylsäurealkylestern, in denen der Alkylrest 1 bis 8 C-Atome enthält, wie Meihylacrylat, Äthyla:rylat, Butylacrylat, Äthylmethacrylat oder Butylmethacrylat. verwendet werden. Im Fall von Methylmethacrylatcopolymerisaten werden vorzugsweise Copolymerisate mit überwiegendem Methylmethacrylatanteil, insbesondere über 90% Methylmethacrylatanteil, verwendet. Bevorzugte Comonomere sind Acrylsäureester, insbesondere Athylacrylat. Vorzugsweise werden Methylmethacrylatpolymerisate mit einer reduzierten Viskosität von 0,1 bis 2,0 dl/g, gemessen in l°/oiger Chloroformlösung bei 25~C, verwendet.
Das Styrol-Mcthylmethacrylat-Copolymerisat (b) wird in den thermoplastischen Massen in einer Menge von 90 bis 5 Gewichtsteilen, vorzugsweise 80 bis 10 Gewichtsteilen, und insbesondere. 70 bis 20 Gewichtsteilen, verwendet. Das Gewichtsverhältnis von Styrol zu Methylmethacrylat beträgt 80 : 20 bis 30 : 70, vorzugsweise 70 : 30 bis 35 : 65 und insbesondere 65: 35 bis 40: 60. Die reduzierte Viskosität beträgt 0,5 bis 3,5 dl/g, vorzugsweise 0,6 bis 3,0 dl/g und insbesondere 1,0 bis 2,7 dl/g, jeweils gemessen in l°/oigcr Chloroformlösung bei 250C.
Liegt der Styrolgehalt in dem Styrol-Methylmethacrylat-Copolymerisat (b) über 80 Gewichtsprozent und die reduzierte Viskosität unter 0,5 oder über 3,5 dl/g, so sind die aus den Massen hergestellten Formkörper in ihrer mechanischen Festigkeit, insbesondere in der Festigkeit der Nahtstellen, beeinträchtigt. Darüber hinaus beeinträchtigt bzw. verhindert die Verwendung eines Styrol-Methylmethacrylat-Copolymerisats mit einer reduzierten Viskosität von über 3,5 dl/g die Verformbarkeit und die Festigkeit im Bereich der Nahtstellen. Liegt der Methylmethacrylatgehalt in dem Styrol-Methylmethacrylat-Copolymerisat (b) über 70 Gewichtsprozent, so gleicht
sich der Brechungsindex des Copolymerisats dem des Methylmethacrylatpolymerisats stark an. Aus solchen Massen hergestellte Formkörper besitzen keinen perlmuttartigen Glanz. Das Auftreten des perlmuttartigen Glanzes wird auch dann verhindert, wenn die reduzierte Viskosität des Styrol-Methylmethacrylat-Copolymerisats (b) unier 0,5 dl/g liegt. Wenn die reduzierte Viskosität des Methylmethacrylatpolymerisats (a) relativ nahe bei der des Styrol-Methylmethacrylat-Copolymerisats (b) liegt (z. B. wenn die Differenz der reduzierten Viskositäten innerhalb von 2 dl/g liegt), besitzen die erhaltenen Formkörper einen besonders schönen perlmuttartigen Glanz und besonders gute mechanische Eigenschaften. Die Komponenten (a) und (b) werden deshalb vorzugsweise so ausgewählt, daß der Unterschied in den reduzierten Viskositäten innerhalb von 2 dl/g liegt.
Wenn die erfindungsgemäßen thermoplastischen Massen ein PoJycarbonat enthalten, so ist dieses in einer Menge von 5 bis 150 Gewichtsteilen, vorzugsweise 10 bis 130 Gewichtsteilen, und insbesondere 20 bis 100 Gewichtsteilen, jeweils bezogen auf 100 Gewichtsteile der Komponenten (a) — (b), enthalten. Bei Verwendung einer Menge, die über die obere genannte Grenze hinaus geht, ist eine ausreichende Festigkeit der Nahtstellen nicht mehr gewährleistet. Beispiele für geeignete Polycarbonate sind 4,4'-Dihydroxydiarylalkanpolycarbonate, diez. B. aus 4,4'-Dihydroxydiphenylalkanen, wie Bis-(4-hydroxyphcnyl)-methan, Bis-(4-hydro.\yphcnyl)-äthan, 2,2-Bis-(4-hydroxyphenyl)-propan, Bis-(4-hydroxy-3,5-dichlorphenyl)-methan, 2.2-Bis-(4-hydroxy-3,5-dimethylphenyl)-propan oder Bis-(4-hydroxyphenyl)-phenylmethan und Phosgen, Äthylformiat oder Diäthylcarbonat erhalten werden.
Durch die Einverleibung des Polycarbonats (c) erhält man Massen mit besonders hoher Schlagzähigkeit, die gleichzeitig einen wunderschönen, pcrlir.uttartigcn Glanz besitzen.
Die erfindungsgemäßen Massen können so hergestellt werden, daß man die Komponenten (a) und (b) sowie gegebenenfalls (c) in Pulverform nach herkömmlichen Mischverfahren, z. B. durch trocknes Vermischen, Vermischen durch Mahlen bzw. Bearbeiten auf einem Walzenstuhl oder unter Verwendung eines Schneckenextruders, vermischt.
Die ertindungsgemäßen Massen enthalten gegebenenfalls Zusatzstoffe und Verarbeitungshilfsmittel (d). Beispiele hierfür sind Weichmacher, Antistatikzusätze, Farbstoffe, Pigmente, UV-Absorber oder Gleitmittel. Selbstverständlich werden diese Zusätze und Hilfsstoffe nur in solchen Mengen verwendet, daß der perlmuttartige Glanz nicht beeinträchtigt wird.
Insbesondere die Verwendung von Weichmachern besitzt einen verbessernden Effekt, nicht nur auf die Fließfähigkeit, wodurch das Vorpressen erleichtert wird, sondern auch auf die Schlagzähigkeit. Beispiele für geeignete Weichmacher sind Phthalsäureester, Adipinsäureester, aliphatischc Ester, Phosphorsäureester, Glykolderivate oder Epoxyweichmacher. Durch die Verwendung von Gleitmitteln wird nicht nur das Austreten der Formkörper aus der Düse erleichtert, vielmehr werden hierdurch auch die Gleiteigenschafteii der Polymerisate an den Wänden der Maschinen Düsen oder Formen sowie zwischen den Polymerisaten verbessert. Hierdurch kommt es beim Vorpressen auf der Oberfläche der Formkörper zu großen, gegenseitigen, molekularen Konfigurationsunterschieden, wodurch |der perlmuttartige Glanz gesteigert wird.
Durch die Verwendung vor. Farbstoffen und Pigmenten lassen sich Formkörper mit farbigem perlmutt-
artigem Glanz herstellen. Durch Verwendung eines Perlmutt-Pigments läßt sich der perlmuttartige Glanz der Formkörper noch steigern.
Die erfindungsgemäßen Massen lassen sich nach herkömmlichen Verfahren leicht verarbeiten bzw.
ίο vorpressen, z. B. unter Verwendung von Extrudern oder Spritzgußmaschinen.
Die Beispiele erläutern die Erfindung. Teile- und Proz^ntangaben beziehen sich auf das Gewicht. Die Werte für die reduzierte Viskosität beziehen sich auf Messungen in l°/oiger Chloroformlösung bei 25'C. Der Perlmuttglanz tier Formkörper wurde visuell bestimmt. Zur Messung der Schlagzähigkeit diente die Kugelfall-Methode, bei der eine Stahlkugel von 95 g auf die Mitte des durch Spritzgießen erhaltenen Formkörpers fallen gelassen und die niedrigste Fallhöhe gemessen wurde, bei der Bruch auftrat. Die Biegefestigkeit der Nahtstellen wurde bei einer Spannweite von AQ mm und einer Belastungsgeschwindigkeit von 2,5 mm/min so bestimmt, daß die Nahtstelle (Schweißlinie) des Prüfmusters vom »can« gehalten wird. Der Schmelzir.dex wurde unte · einer Belastung von 10 kg bei 2 0;C gemäß ASTM D-1238 bestimmt.
Beispiel 1
Ein Methylmethacrylatpolymerisat mit einer reduzierten Viskosität von 0,8 dl/g, das durch Polymerisation von 9Ty1, Methylmethacrylat mit 3% Äthylacrylat hergestellt worden ist, und ein Styrol-Methylmethacrylat-Copoly/nerisat mit den in Tabelle 1 angegebenen Werten für das Mischungsverhältnis der L'omonomeren und der reduzierten Viskosität werden gemäß dem in Tabelle 1 angegebenen Mischungsverhältnis gleichmäßig vermischt. Das erhaltene Gemisch wird bei 230 bis 240" C verknetet, mit einem Extruder von 40 mm Durchmesser zu Pellets konfektioniert und auf einer Spritzgußmaschine zu einem Gefäß von 90 mm Durchmesser, 25 mm Tiefe und 1,7 mm Wandstärke sowie einem Prüfmuster von 70 mm Länge, 15 mm Breite und 2 mm Dicke unter folgenden Bedingungen verpreßt:
Preßdruck 800 kg/cm2, Preßgeschwindigkeit 50 mm/ see, Schneckengeschwindigkeit 50 U/min, Preßtemperatur 250' C, Formtemperatur 6O0C.
Das Gefäß wird mit einem Steg an der Seite und das Prüfmuster mit Stegen an beiden Enden hergestellt, was einer Schweißnaht in der Mitte entspricht. Die physikalischen Eigenschafen des Gefäßes und des Prüfmusters sind in Tabelle I zusammengestellt. In Tabelle ' bedeutet in der letzten Spalte ein »O« bessere Eigenschaften und ein »x« schlechtere Eigenschaften hinsichtlich des perlmuttartigen Glanzes und der Festigkeit, bezogen auf den Versuch Nr. 1 (Vergleichsversuch).
Aus Tabelle I geht hervor, daß es zur Erzielung von Formkörpern mit ansprechendem perlmuttartigem Glanz bzw. Schimmer und hoher Schlagzähigkeit erforderlich ist, gleichzeitig die erfindungsgemäßen Werte hinsichtlich des Verhältnisses von Styrol zu Methylmethacrylat in dem Styrol-Methylmethacrylat-Copolymerisat (b), des Bereiches der reduzierten Viskosität und des Verhältnisses von Methylmethacrylatpolymerisat (a) zu Styrol-Methylmethacrylat-Copolymerisat (b) einzuhalten.
Tabelle I
Versuch Mischungsverhäitr, is (Gewichtsteile) Styrol-Methylmethacrylat-
Copolymerisat (b)		 (dl/g) Aus Kugel- Biege- Bewertung
Nr. Methyl- Styrol-
meth- : 'Oly-		 Menge Verhält- redu-
nis zierte		 sehen
(perl
mutt		 fall-
Schlag-
zähigkeit		 festigkeit
an der
Schweiß
acrylat- merisat
polymerisat		 Styrol zu Visko- artiger
Glanz)		 naht
Methyl- sität
meth-
acrylat
(a) (cm) (kg/cm*)
1 Vergleich 70
2 Erfindung 90
3 Erfindung 70
4 Erfindung 30
5 Erfindung 70
6 Erfindung 70
7 Erfindung 70
8 Erfindung 70
9 Erfindung 70
10 Erfindung 70
11 Vergleich 70
12 Erfindung 70
13 Erfindung 70
14 Vergleich 70
30 —
— 10
— 30
— 70
— 30
— 30
— 30
— 30
— 30
— 30
— 30
30 30
30
65/35 65/35 65/35 60/40 60/40 60/40 60/40 60/40 60/40
20/80
40/60 80/20
90/10 0,60
0,60
0,60
0,85
1,10
1,30
1,50
1,8
2,5
0,5
1,2
0,9
0,6
gut
gut
gut
gut
gut
gut
gut
gut
gut
gut
18
20
17
26
25
24
23
20
23
nicht
gut
gut 24
gut 20
gut 13
200
460 430 380 540 540 550 550 540 500
570
550 390
220
Standard
O O O O O O O O O
O O
keine ausreichende Festigkeit
Beispiel 2
Ein Methylmethacrylatpolymerisat mit einer redu- 35 zierten Viskosität von 0,7 und einem Schmelzindex von 1,7, das durch Polymerisation von 97 Gewichtsprozent Methylmethacrylat und 3 Gewichtsprozent Äthylacrylat hergestellt worden ist, wird homogen mit einem Styrol-Methylmethacrylat-Copolymerisat (Ge- 40 wichtsverhältnis Styrol zu Methylmethacrylat 60: 40; reduzierte Viskosität 1,8 [Schmelzindex 2.4] bzw. 2,5 [Schmelzindex 0.7]) und einem Polycarbonat aus Bis-(4-hydroxyphenyl)-methan und Phosgen mit einem Schmelzindex von 2,2 und einem Mulekulargewicht 45 von 27 000 in den in Tabelle II angegebenen Verhältnissen vermischt. Das erhaltene Gemisch wird bei 230 bis 2400C verknetet und aus einem Extruder mit 40 mm Durchmesser zu Pellets konfektioniert. Dann wird mit einer Spritzgußmaschine ein Gefäß von 90 mm Durchmesser, 25 mm Tiefe und 1,7 mm Wandstärke sowie ein Prüfmuster von 70 mm Läng% 15 mm Breite und 2 mm Dicke unter folgenden Bedingungen hergestellt:
Preßdruck 1000 kg/cm2. Schnecken geschwindigkeit 50 U/min, Preßtemperatur 260° C, Formtemperatur 6O0C.
Das Gefäß wird mit einem Steg an der Seite und das Prüfmuster mit Stegen an beiden Enden hergestellt, was einer Schweißnaht in der Mitte entspricht. Die physikalischen Eigenschaften des Gefäßes und des Prüfmusters sind in Tabelle II zusammengestellt. In Tabelle II bedeutet in der letzten Spalte ein »O« bessere Eigenschaften und ein »x« schlechtere Eigenschaften hinsichtlich des perlmuttartigen Glanzes und der Festigkeit, bezogen auf den Vergleich Nr. 1 (Vergleichsversuch).
Tabelle II Mischungsverhältnis (Gewichtsteile) Styrol-
pc'.y-
merisat		 Styrol-Methylmeth-
acrylat-Copoly
merisat (b)		 reduzierte Poly
carbonat		 Aussehen Kuseliall- Biege Bewertung
Versuch Methyl-
meth-
acrylat-		 Menge Viskosität (perlmutt
artiger
Glanz)		 Schlag-
zähigkeit		 festigkeit
an der
Schweiß-
naht
Nr. polymerisat (dl/g) nani
(a) 30 2,5 (cm) (kg/cm«)
70 — 30 1,8 — gut 12 200 Standard
1 Vergleich 70 — 15 1,8 60 gut 23 500 O
2 Erfindung 85 — 50 1,8 60 gut 80 500 O
3 Erfindung 50 — 30 1,8 20 gut 60 450 O
4 Erfindung 70 — 20 1,8 120 gut 41 480 O
5 Erfindung 80 80 200 gut 130 400 O
6 Erfindung 20 nicht 75 310 X
7 Vergleich
Aus Tabelle II geht hervor, daß die Einverleibung eines Polycarbonats in die aus dem Methylmethacrylatpolymerisat (a) und dem Styiol-Methylmethacrylat-Copolymerisat (b) bestehenden Massen eine erhebliche Verbesserung in der Schlagzähigkeit mit sich bringt, ohne daß der perlmuttartige Glanz bzw. Schimmer verlorengeht.

Claims (2)

Patentansprüche:
1. Thermoplastische Massen auf der Basis von Methylmethacrylatpolymerisaten, dadurchgekennzeichnet, daß sie aus
(a) 10 bis 95 Gewichtsteilen eines Methylmethacrylat-Homo- oder Mischpolymerisats,
(b) 90 bis 5 Gewichtsteilen eines Styrol-Methylmethacrylat-Copolymerisats mit einem Gewichtsverhältnis von Styrol zu Methylmethacrylat von 80: 20 bis 30: 70 und einer reduzierten Viskosität von 0,5 bis 3,5 dl/g, gemessen in l°/oiger Chloroformlösung bei 25: C, sowie gegebenenfalls
(c) 5 bis 150 Gewichtsteilen, bezogen auf 100 Gewichtsteile (a) und (b), eines Polycarbonats und
(d) üblichen Zusatzstoffen und Verarbeitungsmitteln
20
bestehen.
2. Verwendung der thermoplastischen Massen gemäß Anspruch 1 zur Herstellung von Formkörpern.
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