DE2304496C3 - Verfahren zum Entfernen von SO2 aus Abgasen - Google Patents

Verfahren zum Entfernen von SO2 aus Abgasen

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Entfernen von SO2 aus staubhaltigen Abgasen, die in einem Wäscher mit einer im Kreislauf geführten alkalischen Waschflüssigkeit behandelt werden, wobei ein Teilstrom der verbrauchten Waschflüssigkeit regeneriert und dem Kreislauf wieder zugeführt wird.
Zur SOVF.ntfernung aus den Abgasen von chemischen Fabriken oder Hüttenwerken sowie dem Rauchgas aus Kohle- und ölfeuerungen ist eine Reihe von Verfahren bekannt und in der Literatur beschrieben, beispielsweise in der Zeitschrift »Staub — Reinhaltung der Luft«, 28 (1968), Nr. 3, Seiten 101-107, und 25 (1965), Nr. 10, Seiten 429-437, oder in dem Buch »Die Schwefeloxyde in Rauchgasen und in der Atmosphäre« von G. Spengler und G. Michalczyk, 1964, VDI-Verlag, Düsseldorf.
Aus der DE-AS 17 69 946 ist ein Waschverfahren bekannt, in dem die Gase mit alkalischen Suspensionen in einer Absorptionsapparatur behandelt werden. Eine bestimmte Menge der Absorptionsflüssigkeit wird dabei im Kreislauf gehalten und kontinuierlich oder diskontinuierlich ein Teilstrom mit dem durch die Entschwefelung gebildeten Salzschlamm abgestoßen. Die zur SO2-Absorption nötige alkalische Suspension, in diesem Fall Kalk bzw. Ca(OH)* wird dem Kreislauf getrennt zugeführt Die zugesetzte Kalkmenge wird über die im Ofen eingesetzte Brennstoffmenge gesteuert Dieses Verfahren hat, wie alle Naßkalkverfahren, den Nachteil, daß durch die Bildung von CaSO3, CaSO* und CaCO3 es zu Ansätzen in den Leitungen und im Wäscher oder Absorber kommt Die Ansätze müssen von Zeit zu Zeit entweder mechanisch oder chemisch entfernt werden. Auch gemäß DE-PS 6 56 216 wird in der Waschlösung eine hohe Konzentration an CaSO4 gehalten, wodurch dieselben Nachteile auftreten.
Die Aufgabe der Erfindung ist es, ein einfaches Verfahren zu entwickeln, das zur gleichzeitigen Entstaubung und SO2-Entfernung geeignet ist, das einfache Verfahrensschritte aufweist und bei dem die Absorptions- und Waschflüssigkeit leicht regeneriert werden kann. Ferner soll die Waschflüssigkeit praktisch frei von Kalziumionen sein. Erfindungsgemäß wird die Aufgabe dadurch gelöst, daß als Waschflüssigkeit eine NaOH und Na2SO4 enthaltende Lösung in den Wäscher eingedüst und dabei das SO4 in Gegenwart von Katalysatoren weitgehend zu NaSO4 umgesetzt wird und die mit einem pH-Wert von 6,5 bis 7 den Wäscher verlassende Waschflüssigkeit geklärt und die geklärte Flüssigkeit in zwei Teilströme aufgeteilt wird, wobei der erste Teilstrom in de» Wäscher zurückgeführt wird und der zweite Teilstrom unter Ausfällung von CaSO4 und Neubildung von NaOH mit Ca(OH)2 behandelt und die neugebildete Natronlauge ebenfalls in den Wäscher zurückgeführt wird. Die Menge des zweiten Teilstromes wird zweckmäßigerweise so geregelt, daß die in den Wäscher zurückgeführte Menge an NaOH etwa der im Wäscher verbrauchten Menge an NaOH entspricht Das Verfahren eignet sich insbesondere für Abgase mit niedrigem, unter 1 Vol.-% liegendem SO2-Gehalt
Die Erfindung hat den Vorteil, daß das Schwefeldioxid zunächst mit dem relativ teuren NaOH besonders wirkungsvoll absorbiert, jedcch nici;t zu Natriumsulfit umgesetzt wird, sondern daß direkt mit Hilfe von Katalysatoren das ebenfalls lösliche Natriumsulfat entsteht. Der Staubgehalt im Gas ist besonders vorteilhaft, weil in vielen Stäuben Katalysatoren in ausreichender Menge vorhanden sind, die den direkten Umsatz von SO2 und NaOH mit dem im Rohgas vorhandenen Sauerstoff zu Na2SO4 fördern. Für das erfindungsgemäße Verfahren können als Katalysatoren E'sen, Kobalt, Nickel, Mangan oder Vanadium und Verbindungen derselben in Staubform verwendet werden. Da viele dieser Stoffe in dem Staub der Abgase in ausreichender Menge vorhanden sind, kann es sich manchmal erübrigen, zusätzlich solche Stoffe als Katalysatoren dem Gas zuzuführen.
Als Katalysatoren besonders geeignet sind eisenhaltige Stäube, beispielsweise aus Sinteranlagen oder eventuell auch aus Kohlefeuerungen, oder vanadiumhaltige Stäube aus ölfeuerungen, die von einer Entstaubungsanlage entnommen und einfach in den Gasstrom eingeblasen werden. Gemäß einer weiteren Ausgestaltung der Erfindung werden die katalytisch wirksamen Stäube direkt der Absorptionsflüssigkeit zugegeben.
Dadurch, daß die Absorptionsflüssigkeit nach ihrer Abscheidung im Wäscher und Klärung noch geringe Mengen an Staub enthält, wird die katalytische Wirkung weiter aufrechterhalten und sie kann durch weitere Zugabe von entsprechend geeigneten Stäuben noch verstärkt werden.
Es ist vorteilhaft, daß die Regelung des zweiten Teilstroms und der Ca(OH)rDosierung über eine pH-Messung im Zulauf und/oder Ablauf des Wäschers erfolgt Diese Art der Regelung erlaubt eine gute Überwachung des Absorptionsvorganges. Es ist aber genauso möglich, die Regelung des zweiten Teilstroms und der Ca(OH)rDosierung über eine SO2-Messung im Rohgas vorzunehmen.
Werden höhere Anforderungen an die SO2-Entfernung gestellt und verwendet man beispielsweise als Wäscher Venturiwäscher, so kann der SO2-Abscheidegrad manchmal nicht ausreichend sein, so daß man besser mit einem Wäscher arbeitet, der mehrere hintereinandergeschaltete Waschstufen aufweist
In die Waschzone eines geeigneten Wäschers 1, beispielsweise eines Venturiwäscher, wird eine aus Na2SO4 und NaOH bestehende wäßrige Lösung in das SO2 und Staub enthaltende Rohgas (EJeingedüst Dabei wird das Gas gekühlt und aufgesättigt, der Staub aus dem Gas ausgewaschen, das SO2 im Abgas von der Waschflüssigkeit absorbiert und direkt mit Hilfe von Katalysatoren im Gas und in der Flüssigkeit zu Na2SO4 umgesetzt Das gereinigte Gas verläßt br. A aen Wäscher 1. Die aus dem Wäscher ablaufende Waschflüssigkeit fließt über die Ablaufleitung 2 zum Klären in den Staubabsetzbehälter 3. Die Hauptmenge der geklärten Waschflüssigkeit wird über ein Wehr und du· Ablaufleitung 4 zur Pumpenvorlage 5 geführt, von dort mittels der Druckerhöhungspumpe 6 über die Druckleitung 7 zur Waschzone zurückgefördert Eine Teilmenge der geklärten Waschflüssigkeit aus dem Staubabsetzbehälter 3 wird mit der Förderpumpe 9 durch die Rohrleitung 8 zum Reaktionsgefäß 10 gepumpt. In einem Behälter 12 wird durch Einrühren von Kalziumhydroxyd in Frischwasser (FW) eine Suspension hergestellt Der Rührer 13 verhindert eine Entmischung. Die Dosierung der Ca(OH)rSuspension erfolgt über die Dosierpumpe 14 in das Reaktionsgefäß 10. Hier findet die eingangs beschriebene Umsetzung zwischen dem Natriumsulfat in der zu regenerierenden Waschflüssigkeit und de.n dosierten Kalziumhydroxyd statt. Die Umsetzung wird durch intensives Rühren mit dem Rührer 11 beschleunigt. Der Ablauf der umgesetzten Waschflüssigkeit erfolgt über die Rohrleitung 15 in das Salzabsetzbecken 16. Die überstehende geklärte und regenerierte Waschflüssigkeit wird in die Pumpenvorlage 5 zurückgeführt und mit dem Überlauf aus dem Staubabsetzbehälter 3 vermischt.
Der Schlamm aus dem S'aubabsetzbehälter 3 wird zu einer Schlammentwässerung 18 gefördert. Bei der Entwässerung wird dieser Schlamm mit einem Teil der zur Deckung der Verdampfungsverluste erforderlichen Frischwasst-rmenge 19 gespült, um anhaftende Natriumverbindungen zurückzugewinnen. Das von 18 ablaufende Filtrat wird zur Pumpenvorlage 5 zurückgefördert. Der Kalziumsulfatschlamm aus dem Salzabsetzbecken 16 wird in gleicher Weise in einer Schlammentwässerung 20 entwässert und mit weiterem Frischwasser gewaschen. Das Filtrat aus der Schlammentwässerung 20 wird ebenfalls zur Pumpenvorlage 5 zurückgefördert. Zur Regelung der Teilstrommenge und des pH-Wertes wird der pH-Wert in der Druckleitung 7 des Wäschervorlaufes konstant gehalten. Dieser pH-Wert ist der Mischungs-pH-Wert des Überlaufes aus dem Staubabsetzbehälter 3, der regenerierten Waschflüssigkeit aus dem Salzabsetzbecken 16 und der aus den Schlammentwässerungen kommenden Filtrate. Das Ausgangssignal einer ii der Druckleitung 7 des Wäschervorlaufes angeordneten pH-Wert-Sonde 23 steuert das Stellventil 22 im Ablauf 17 für die regenerierte Waschflüssigkeit Dabei wird beim Ansteigen des pH-Wertes im Wäschervorlauf über den ·"· Sollwert die Zufuhr regenerierter Waschflüssigkeit gedrosselt beim Unterschreiten erhöht
In gleicher Weise kann durch das Stellventil 22 in Abhängigkeit vom pH-Wert 24 die Waschflüssigkeit im Wäscherablauf 2 geregelt werden.
in Die Dosierung 25 der Kalziumhydroxydmenge, die zweckmäßig über eine regelbare Dosierschnecke erfolgt wird so gewählt daß sie im Mittel der zu absorbierenden SO2-Menge stöchiometrisch entspricht Abweichungen der eingestellten von der erforderlichen ι > Kalziumhydroxydmenge führt zu Konzentrationsänderungen im Ablauf 17. Bei überstöchiometrischer Kalziumhydroxyd-Dosierung wird die Menge regenerierter Waschflüssigkeit die zur Konstanthaltung des pH-Wertes bei 23 erforderlich ist kleiner, bei unterstö-2" chiometrischer Dosierung größen Die Menge regenerierter Waschflüssigkeit die durch d- ■: Volumenstrommeßgerät 26 gemessen wird, kann zwischen einem oberen und einem unteren Grenzwert schwanken, bei deren Erreichen die Kalziumhydroxyd-Dosierung er- y> höht bzw. reduziert wird.
Es ist aber genausogut möglich, den Rohgehalt an SO2 zur Regelung der Dosierung zu verwenden. Hierzu wird der SO2-Gehalt im Rohgas mit einem SO2-Meßgerät aufgenommen und die Dosierpumpe 14 proportional in geregelt Bei Unter- oder Überschreiten bestimmter Konzentrationen in der kontinuierlich angesetzten Kalkmilch wird die Kalziumhydroxyd-Dosierung 25 verstellt
r> Beispiel
In einer Versuchsanlage nach der Figur wurde das Abgas einer Eisenerzsinteranlage gewaschen und entschwefelt
Bei einer Abgasmenge von 3700 NmVh. einem Rohgasstaubgehalt von etwa 1,4 g/Nm3, einem SO2-Gehalt von 1200 mg/Nm3
wurde das Abgas zu 95% auf 70 mg/Nm3 entstaubt und zu ca. 90% auf 120 mg/Nm3 SO2 entschwefelt. Der 5 Druckverlust des Wäschers betrug dabei 300 mm WS.
Die Waschflüssigkeit eine ca. 2-3%i,je Na2SQvLosung (Glaubersalz) mit der zur Absorption notwendigen NaOH-Menge wurde in den einstufigen Wäscher eingedüst, und zwar ca. 3,3 I/Nm3. Der pH-Wert der
·-><> zugeführten Absorptions- und Waschflüssigkeit lag zwischen 7—9 und im Wäscherablauf zwischen 6-7. Die Regelung erfolgte über den pH-Wert im Wäscherablauf, der auf einen Wert von pH 6,5-7 eingestellt wurde Dabei wurde darauf geachtet, daß der pH-Wert
α den Wert 7 nicht überschreitet, um eine COrAbsorption zu verhindern.
Zur Regeneration der verbrauchten NaOH-Lösung wurden ca. 6,6% der gesamten umlaufenden Waschlösung in einem zweiten Teilkreislauf abgezweigt Der
«ι Na2SO4-Lösung :n Regenerationskreislauf wurden 4,9 kg/h Ca(OH)2 im Reaktionsgefäß zugeführt. Dabei fielen ca. 10,4 kg/h an Saizschlamm an. Dieser bestand zu 92% aus Kalziumsulfat, 5% Kalziumsu!:it und zu 3% aus restlichen Begleitstoffen. Die aus dem Wäscher
.>-. ablaufende Waschflüssigkeit enthielt im Mittel 0,5-0.8 g/l an suspi-cdiertem Feststoff. Der Gehalt an löslichem dreiwertigem Eisen lang zwischen 10-20 mg/1 und im Mittel bei 14 mg/1.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (6)

Patentansprüche:
1. Verfahren zum Entfernen von SCh aus staubhaltigen Abgasen, die in einem Wäscher mit ""' einer im Kreislauf geführten alkalischen Waschflüssigkeit behandelt werden, wobei ein Teilstrom der verbrauchten Waschflüssigkeit regeneriert und dem Kreislauf wieder zugeführt wird, dadurch gekennzeichnet, daß als Waschflüssigkeit eine n> NaOH und Na2SO4 enthaltende Lösung in den Wäscher eingedost und dabei das SO2 in Gegenwart von Katalysatoren weitgehend zu Na2SO4 umgesetzt wird und die mit einem pH-Wert von 6,5 bis 7 den Wäscher verlassende Waschflüssigkeit geklärt und '*> die geklärte Flüssigkeit in zwei Teilströme aufgeteilt wird, wobei der erste Teilstrom in den Wäscher zurückgeführt wird und der zweite Teilstrom unter Ausfällung von CaSO4 und Neubildung von NaOH mit Ca(OHV behandelt und die neu gebildete Natronlauge ebenfalls in den Wäscher zurückgeführt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Katalysatoren Eisen, Kobalt, Nickel, Mangan oder Vanadium und Verbindungen ■*> derselben zugegeben werden.
3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Katalysatoren entweder in Staubform im Gas enthalten und/oder dem Gas zugegeben werden. «>
4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Katalysatoren der Absorptionsflüssigkeit zugegeben werden.
5. Verfahren nach den A nsprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Regelung des zweiten s"> Teilstroms und die Ca(OH)2-Dosierung über eine pH-Messung im Zulauf und/oder Ablauf des Wäschers erfolgt.
6. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Regelung des zweiten ■»» Teilstroms und die Ca(OH)2-Dosierung über eine SO2-Messung im Rohgas erfolgt
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