DE2222781A1 - Verfahren zur vulkanisation von aethylen-propylen-dien-terpolymeren - Google Patents

Verfahren zur vulkanisation von aethylen-propylen-dien-terpolymeren

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DE2222781A1 DE19722222781 DE2222781A DE2222781A1 DE 2222781 A1 DE2222781 A1 DE 2222781A1 DE 19722222781 DE19722222781 DE 19722222781 DE 2222781 A DE2222781 A DE 2222781A DE 2222781 A1 DE2222781 A1 DE 2222781A1
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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/0091Complexes with metal-heteroatom-bonds

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Description

Verfahren zur Vulkanisation von Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymeren
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Vulkanisation von Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymeren in Gegenwart von Schwefel und/oder schwefelhaltigen Vulkanisationsmitteln und insbesondere Vulkanisationsbeschleuniger für ein derartiges Verfahren.
Zur Vulkanisation von Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymeren sind bereits zahlreiche Beschleuniger auf der Basis von Dialkyldithiophosphatsalzen verwendet worden. So ist es z.B. aus der DOS 1 569 200 bekannt, schwefelvulkanisierbare Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymere durch Zugabe von schwefelhaltigen Vulkanisationsmitteln und einer Beschleunigerkombination, bestehend aus einem Thiazolbeschleuniger und einem Zinkdialkyldithiophosphat, zu vernetzen. Die US-Patentschrift 3 496 152 beschreibt die Verwendung von Metall- und Amindialkyldithiophosphatsalzen in Kombination mit Thiuram- oder DithioGarbamatbeschleunigerno Die US-Patentschrift 3 494 900 offenbart eine Beschleunigerkombination, bestehend aus Eisen, Cadmium, Zinn
RCR 114 - 1 -
3098A7/060B
ORiGiMAL JNSPECTED
oder Amindithiophosphatsalzen und Thiazolverbindungen. In der DOS 1 942 973 wird ein Vulkanisationsverfahren geschildert, bei dem Aminsalze der Dialkyldithiophosphorsäure in Kombination mit Thiazolbeschleunigern speziell für solche Athylen-Propylen-Dien-Terpolymer-Typen verwendet werden, deren Terkomponente aus einem Norbornadien besteht.
Diese Veröffentlichungen beschreiben ein schnelles Vulkanisationsverfahren für Ithylen-Propylen-Dien-Terpolymere, bei dem die Vulkanisate möglichst keine Ausblüherscheinungen aufweisen sollten. Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymer ist ein sehr langsam vulkanisierbares Polymer im Vergleich zu üblichen Dienkautschuken, wie Naturkautschuk, Polyisopren oder Butadien-Styrol-Kautschuk. Für eine wirtschaftliche Produktion sind aber hohe Vulkanisationsgeschwindigkeiten unerlässlich. Zum Teil lassen sich solche Vulkanisationsgeschwindigkeiten durch hohe Zusätze an üblichen Beschleunigern oder Beschleunigerkombination von Thiuramenj Thiazolen und Dithiocarbamaten erzielen. Entsprechende Vulkanisate zeigen jedoch meist starke Ausblühungen, die nicht nur unansehnlich sind, sondern auch zu Verklebungsschwierigkeiten u.a. führen. Die Vulkanisationsverfahren mit Metall- bzw» Amindithiophosphaten bieten eine bessere technische Lösung. Zugleich aber sind diese Vulkanisationsmethoden auch bei Anwendung der synergistischen Beschleunigerkombinationen mit einem grossen technischen Nachteil verbunden, der die allgemeine Anwendung dieser Verfahren stark einschränkt.
So bewirken die Metall- und Amindithiophosphate im Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymer eine schlechte Alterungsbeständigkeit der Vulkanisate, speziell bei der Untersuchung des Verhaltens in Heissluft.
RCR 114 - 2 -
309847/0606
Aufgabe der Erfindung ist es somit, ein Verfahren zur Vulkanisation von Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymeren zu entwickeln, das eine schnelle Vernetzungsreaktion, keine Ausblühungen am Vulkanisat und zugleich'Vulkanisate mit gutem Hitzealterungsverfahren bewirkt.
Die Aufgabe wurde dadurch gelöst, dass eine Komplexbindung von Metall-Amindialkyldithiophosphatsalzen gegebenenfalls in Kombination mit üblichen Vulkanisationsbeschleunigern zur Vulkanisation von Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymeren verwendet wurden. Da Metall- und/bzw. Amindithiophosphate speziell den Nachteil einer schlechten Hitzealterung zeigen, war es überraschend, dass Komplexverbindungen von Metall-Amin-Dithiophosphaten diesen Nachteil nicht besitzen. Es konnte nicht erwartet werden, dass sich die Metall-Amindialkyldithiophosphat-Komplexe günstiger in Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymeren verhalten als die bisher bekannten Verbindungen. Das unerwartet günstigere Alterungsverhalten der Vulkanisate, vulkanisiert durch die Metall-Amin-Komplexe, zeigt sich nicht nur bei der Heissluftalterung, sondern auch in anderen Versuchen, wie zoB. bei der Bestimmung des Druckverformungsrestes, beim Dauer-Knickversuch und in einer geringeren Hitzeentwicklung im VuI-kamisat bei dynamischer Beanspruchung.
Gegenstand der Erfindung ist somit ein verfahren zur Vulkanisation von Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymere in Gegenwart von Schwefel und/oder schwefelhaltigen Vulkanisationsmitteln, dadurch gekennzeichnet, dass als Vulkanisationsbeschleuniger Metall-Amin-Dithiophosphat-Komplexe der folgenden Formeln
R1 0 S - TQe - S^ x
p K ^
Rp 0 S R/ ' \ S OR-
2 R5 R6 R7 .4
RCR 114 - 3 -
309847/0605
pv .A ^
R2O S R5 R6 Ry S OR4
R1O S-Me-S /0R3 Pv N
R2O S R5(CH2)n R7 S OR4
VR
R7
R1O S-Me-S OR3
R2O
in der R1 bis R4 gleich oder verschieden geradkettige, verzweigte oder cyclische gegebenenfalls mit Alkoxygruppen substituierte Alkyl- oder Aralkylgruppen, R,- bis Rr, gleich oder verschieden Wasserstoff, geradkettige, verzweigte oder cyclische Alkylgruppen, die gegebenenfalls durch Hydroxygruppen substituiert sind sowie Aralkylgruppen, η die Zahlen 2 bis 10, wobei die Methylengruppen durch weitere Aminogruppen substituiert sein können und Me ein mit Aminen komplexbildenaes Metall bedeuten, gegebenenfalls in Kombination mit bekannten Vulkanisationsbeschleunigern zugesetzt werden.
RCR 114 - 4 -
3 0 9 8 /♦ 7 / 0 6 0 b
Als Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymere werden in bekannter und üblicher Weise die kautschukartigen Produkte bezeichnet, die bei der Mischpolymerisation von Äthylen, einem<£-01efin, wie z.B. Propylen und einer geringen Menge eines Diens entstehen. Für diese Mischpolymerisation eignen sich vor allem solche Diene, die eine innenständige und eine endständige Doppelbindung besitzen. Als Dienkomponente seien beispielsweise genannt :
Dicyclopentadien, 2-Methylennorbornen, 5-Methylennorbornen, 5-Alkynylnorbornen, 11-Äthyl-1,H-'tridecadien, 1,4-Hexadien, Cyclooctadien, 2,5-Norbornadien und 2 Alkyl-2,5-norbornadien.'
Als erfindungsgemässe Vulkanisationsbeschleuniger kommen Metall-Amin-Dithiophosphat-Komplexe der zuvor angegebenen allgemeinen Formeln sowie deren Gemische in Betracht, bei denen die Reste R1 bis R^ gleich oder verschieden geradkettige, verzweigte oder cyclische Alkylgruppen mit 1 - 1.8 Kohlenstoffatomen, die gegebenenfalls durch Alkoxygruppen mit 1-4 C-Atomen substituiert sind oder Aralkylgruppen mit 1-4 C-Atomen in der Alkylkette, bedeuten. Als Beispiele für R^ bis Rr seien genannt:
Methyl, Äthyl, n-Propyl, iso-Propyl, η-Butyl, iso-Butyl, sek.-Butyl, tert.-Butyl, n-Pentyl, 3-Methylbutyl, 2-Methylbutyl, 2-Pentyl, 3-Pentyl, 3-Methyl-2~butyl, 2-Methyl-2-butyl, 2.2-Dimethylpropyl, n-Hexyl, 2-Hexyl, 3-Hexyl, 2-Äthyl^-hexyl, 4-Methylpentyl, 3-Methylpentyl, 2-Methylpentyl, 4-Methyl-2-pentyl, 3-Methyl-2-pentyl, 3-Methyl-3-pentyl, 2-Methyl-2-pentyl, 3.3-Dimethylbutyl, 3.3-Dimethyl-2-butyl, 2.2-Dimethylbutyl, 2-Methyl-3-pentyl, 2-Äthylbutyl, 2-Methyl-2-pentyl, 2.3-Dimethylbutyl, 2.3-Dimethyl-2-butyl, Cyclohexyl, Cyclopentyl, 2-Methoxyäthyl, 2-Äthoxyäthyl, 2-Propoxyäthyl, 2-Isopropoxyäthyl, 2-Methoxypropyl, 2-Äthoxypropyl, 2-Propxypropyl, 2-Isopropoxypropyl, Phenyläthyl, Phenylpropyl, Benzyl und Phenylbutyl.
RCR 114 - 5 -
309847/0605
Die Substituenten R5 bis Ry des Amins können gleich oder verschieden Wasserstoff, die unter R1 bis R^ genannten geradkettige, verzweigte oder cyclische Alkylgruppen mit 1 bis 18 C-Atomen, die gegebenenfalls noch durch Hydroxygruppen substituiert sein können oder Aralkylgruppen mit 1-4 C-Atomen in der Alkylkette, bedeuten. Als Amine seien Ammoniak, Mono-, Di- und Triäthanol-, -propanol-, -butanal-, -pentanol- oder -hexanolamine beispielsweise aufgeführt.
Der Index η bedeutet die Zahlen 2 bis 10, wobei die Methylenkette geradkettig, verzweigt oder cyclisch sein kann und gegebenenfalls durch Aminogruppen substituiert ist. Als komplexbildendes Amin seien beispielsweise Äthylendiamin, N-Methyläthylendiamin, N,N1 Dirnethyläthylendiamin, Diaminopropan, -butan, -pentan, -hexan, -heptan, -octan, -nonan, -decan, Tr iaminobutan, -pentan, -hexan, -heptan, -octan, -nonan, -decan und Diaminocyclohexan genannt.
Als Me können alle Metalle Verwendung finden, die mit den oben genannten Aminen Komplexe bilden, wie z.B. Cadmium, Kupfer,
Nickel, Kobalt und Zink.
Vorzugsweise werden als R1 bis R^ iso-Propyl und/oder 2-Äthylhexyl, als R5 bis Ry Wasserstoff/Hydroxyläthyl und/oder Cyclohexyl, als Rc und Ry Wasserstoff falls η gleich 2 und als Me Zink verwendet.
Die Herstellung der Metall-Amin-Komplexe erfolgt beispielsweise durch die Umsetzung von Alkohol mit PpS5 bei Temperaturen zwischen 20° und 1200C. Dabei ist es nicht entscheidend, ob P2SfJ dem Alkohol zugesetzt wird oder umgekehrt. Das Molverhältnis von Alkohol zu P2Sc muss mindestens 4 : 1 betragen. Die so gebildete Dialkyldithiophosphorsäure wird anscnliessend unter gleichen Temperaturbedingungen mit Metalloxiden neutralisiert. Dabei muss ein Äquivalentverhältnis Säure zu Metalloxid von 1 : 1 bis 1,2 beachtet werden.
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Der anschilessende Umsatz mit einem Amin erfolgt im Molverhältnis 1 bis 2 Amin zu 1 Metall-dialkyldithiophosphat. Hierbei ist es unwichtig, ob das verwendete Amin fest, flüssig oder gasförmig ist. Verwendung können auch Alkylenpolyamine finden; die Grenzen solche Komplexe werden nur durch die sterische Hinderung gegeben. Die Umsatztemperaturen liegen zwischen 20° und 1200C. Anstelle der freien Amine können auch Salze der Amine mit Säuren, deren Säurerest bei der gewählten Reaktionstemperatur flüchtig ist, verwendet werden, wie z.B. Ammoniumcarbonat.
Zur Herstellung von Metalldialkyldithiophosphaten sei auch das Verfahren gemäss der Offenlegungsschrift 1 807 701 erwähnt.
Die erfindungsgemässen Beschleuniger enthalten gegebenenfalls zusätzlich einen Beschleuniger aus der Gruppe der Thiazolbeschleuniger, wie z.B. 2-Mercaptobenzthiazol, Dibenzthiazyldisulfid oder das Zinksalz des 2-Mercaptobenzthiazols und/oder als weitere Beschleuniger aus der Gruppe der Thiuram- bzw. Dithiocarbamatbeschleuniger wie Tetramethylthiuramdisulfid, Tetraäthylthiuramdisulfid,.Tetramethylthiurammonosulfid, Dimethyldiphenylthiuramdisulfid und/oder Thioharnstoffe wie Dipheny!thioharnstoff, Äthylenthioharnstoff, N,N'Dimethylthioharnstoff, N,N'Diäthy!thioharnstoff, NjN'Dibutylthioharnstoff,-Thioharnstoff.
Die Einzelkomponenten des verwendeten Beschleuniger-Systems können vorteilhaft in folgenden Mengen eingesetzt werden ■ (in Gewichtsteilen, bezogen auf 100,0 Gewichtsteile Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymere):
Metall-Amindialkyldithiophosphat- etwa 0.5 bis etwa 4.5 Gew.-TIe Komplex bevorzugt 1.0 bis 2.0 Gew.-TIe
Mercaptobeschleuniger 0 bis etwa 2.5 Gew.-TIe, bevor
zugt 1.0 bis 2.0 Gew.-TIe.
RCR 114 - 7 -
3098 47/06U5
Thiuram- "bzw. Dithiocarbamat- 0 "bis etwa 2.0 Gew.-TIe., bevorbeschleuniger zugt 0.3 bis 0.6 Gew.-TIe.
Thioharnstoffe 0 bis etwa 1.5 Gew.-TIe., bevor
zugt 0.5 bis 1.0 Gew.-TIe.
Die zu verwendende Schwefelmenge beträgt etwa 0.5 bis etwa Gewichtsteile, bezogen auf 100,0 Gewichtsteile Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymere, vorzugsweise 1.0 bis 2.0 Gewichtsteile. Auch Schwefelspender, wie N,N'Dithiobismorpholin, Dipentamethylenthiuramtetrasulfid, N,N'Dithiobishexahydro-2H-azepinon (2) und 2-Benzthiazyldithio-N-morpholid, können verwendet werden.
Die Einzelkomponenten des Beschleuniger-Systems können den Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymeren bzw. Kautschukmischungen vor der Vulkanisation entweder getrennt oder in Form eines Gemisches oder einer Kautschuk-Beschleuniger-Vormischung (,vergleiche: Ullmann's Enzyklopädie der technischen Chemie, 3. Auflage; Verlag: Urban und Schwarzenberg, München-Berlin 1957, Band 9, Seite 364) zugesetzt werden.
Die Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymere können alle üblichen Zusätze wie Füllstoffe, insbesondere Ruße, Mineralöle, Weichmacher, Klebrigmacher, Beschleunigeraktivatoren, insbesondere Stearinsäure, Wachse, Alterungsschutzmittel, Ozonschutzmittel, Treibmittel, Farbstoffe, Pigmente erhalten.
Die Vulkanisation der Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymere wird im allgemeinen bei Temperaturen zwischen etwa 120 C und etwa 3000C durchgeführt. Hierfür können alle in der Technik üblichen Vulkanisationsverfahren wie Pressenheizung, Heizung mit Heissdampf, Heissluft, Salzbad, Fliessbett, Ultrahochfrequenz, Dampfrohr verwendet werden.
RCR 114 - 8 -
3098^7/0608
Die erfindungsgemässen Vulkanisate dienen zur Herstellung technischer Artikel. Es seien beispielsweise genannt: Dichtungen der verschiedensten Art, die als Form- oder Spritzartikel hergestellt wurden, Schläuche, Walzen, Matten, Folien, Reifen, Transportbänder u.a.
Das erfindungsgemässe Vulkanisationsverfahren wird durch folgende Beispiele erläutert ohne darauf beschränkt zu werden. Die dabei verwendeten Metall-Amin-Dithiophosphat-Komplexe sind:
Produkt 1 : Gemisch aus Mono-, Di- und Triäthanolaminkomplexen des Zn-Ms /Ö,0«-diisopropyldithiophosphat7 mit
Molgewicht 789.
Produkt 2 : entsprechender Äthylendiaminkomplex mit Molgewicht 551
Produkt 3 : entsprechender Cyclohexylaminkomplex mit Molgewicht 691
Produkt 4 : entsprechender Ammoniakkomplex mit Molgewicht 525
Die vergleichsweise mitgeprüften bekannten Thiophosphatbeschleuniger sind ein Zn-n-butyldithiophosphat (Zn-DTP) und ein Di-isobutyldithiophosphorsäure-dicyclohexylaminsalz (A-DTP)
Beispiel 1
Herstellung von Zn-(di-amino)-bis-/r2-Äthylhexyl)-dithiophosr phat7:
546 TIe 2-Äthylhexanol werden bei 80°C mit 222 Tin P9S1- umgesetzt. Das Reaktionsprodukt wird auf 20 C abgekühlt und 2 mit Luft ausgeblasen. In die so erhaltene Bis-(2-äthylhexyl)-dithiophosphorsäure trägt man in 2 85 Tie ZnO bei 20-300C
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ein und erhitzt anschliessend 3 auf 800C. Nach Zugabe von 6 TIn Kieselgur wird filtriert und nach Abkühlung auf 20-40°C in das Filtrat 28 TIe NH^-Gas eingeleitet. Nach einer
h
Reaktionszeit von 2 wird überschüssiges NE* durch Ausblasen mit Luft bei 40-500C entfernt. Der erhaltene Diamin-Komplex liegt dann als farblose, viskose Flüssigkeit vor.
Beispiel 2
Herstellung von Zn-(di-cyclohexylamino)-bis/ro,0T-di-isopropyl)-dithiophosphat/:
252 TIe Isopropanol werden bei 55°C in Trichloräthylen mit 222 Tie PpSc umgesetzt. Die erhaltene Dithiophosphorsäure wird bei 40 C durch langsame Zugabe von ZnO bei 400C neutralisiert, dabei werden 110 % ZnO auf die Säurezahl berechnet. Nach 1-2 stündiger Nachreaktionszeit wird von den unlöslichen Bestandteilen abfiltriert. Anschliessend wird der Zn-dithiophosphat-Lösung bei 20-60°C Cyclohexylamin zugegeben, dabei werden 2 Mol Amin auf 1 Mol Zn-DTP berechnet. Das Lösungsmittel Trichloräthylen wird danach im Vakuum abdestilliert. Als Rückstand erhält man als weisses Kristallisat mit einem Schmelzpunkt von 110-111 C den gewünschten Metall-Amin-Dithiophosphat-Komplex.
Beispiel 3
Tabü-le 1 zeigt die beschleunigende Wirkung der Zn-Amin-Komplexe im Vergleich zu den Zn- bzw. Amin-dithiophosphaten durch Bestimmung der Anvulkanisationszeit bei verschiedenen Temperaturen (nach DIN 53 524). Dabei werden die kürzeren Zeiten, die mit den Komplexverbindungen erhalten werden, deutlich, d.h. es kann mit den Komplexen schneller vulkanisiert oder der Beschleunigerzusatz reduziert und damit wirtschaftlicher gearbeitet werden. Verwendung fand für diese Prüfungen nachstehende Grundmischung:
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Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymere (Dicyclopentadien-Typ) Zinkoleat Zinkoxid FEF-Ruß Mineralöl Schwefel 2-Mercaptobenzthiazol Tetramethylthiuramdisulfid
Tabelle 1
100 .75 Gew.-TIe
2 Il
5 .3 Il
100 Il
75 Il
1 π
1 H
0
phr Zn-dithiophosphat 2 3 4
phr Amin-dithi opho sphat b. 1200C b. 1400C t5-¥ert
b. 1600C
phr Produkt 1 30.1 10.5 4.9
phr Produkt 2 28.6 7.6 3.3 ■
1 phr Produkt 3 22.4 7.6 3.9
phr Produkt 4 14.4 5.6 2.8
Grundmischung ohne Zusatzbe
schleuniger
9.4 4.7 2.8
+ 2 16.0 6.5 3.2
+ 2 15.5 5.4 2.8
+ 2
+ 2
+ 2
+ 2
Beispiel 4
Tabelle 2 zeigt die Verbesserung des Hitzealterungsverfahrens der Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymer-Vulkanisate durch Einsatz der Metall-Amin-Komplexe. Diese Verbesserung der Alterungsbeständigkeit wird besonders gut deutlich, wenn man den
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Abfall der Bruchdehnung nach erfolgter Lagerung in Heissluft beurteilt. Die Komplexverbindungen erweisen sich hier speziell bei längerer Alterung eindeutig den Zn- bzw. Amindithiophosphaten überlegen. Die verwendete Grundmischung wurde im Beispiel 3 angegeben und für diese Versuche optimal 20 Min/ 160°C vulkanisiert. Die Prüfdaten wurden nach den entsprechenden DIN-VorSchriften ermittelt.
RCR 114 - 12 ·-
3 0 9 B 4 7 / 0 6 U b
Tabelle
ω ■σ rn
1 Prüfung/Zusatz 2 3 -P- 5 6 7
ω Härte (Shore A)
° Zugfestigkeit (kp/cm )
ex» Bruchdehnung (%)
+ 2 TIe
Zn-DTP
+ 2 TIe
A-DTP
+ 2 TIe
Produkt
1
+ 2 TIe
Produkt
2
+ 2 TIe
Produkt
3
+ 2 TIe
Produkt
4
^ nach Alterung 3d/100°C Heissluft:
° Härte Shore A)
ο Zugfestigkeit (kp/cm2)
Bruchdehnung (%)
Verlust an Bruchdehnung (%)
57
120
610
56
114
740
56
117
700
57
113
610
55
114
710
57
130
650
nach Alterung 7d/100°C Heissluft:
Härte Shore A)
Zugfestigkeit (kp/cm )
Bruchdehnung (%)
Verlust an Bruchdehnung (%)
68
132
340
44
68
130
350
53
66
142
420
40
66
129
390
36
67
135
410
42
68
138 £}
350
46
74
127
230
62
72
127
250
66
69
126
350
50
69
134
340
44
69
135
310
56
72
138
310
-
Beispiel 5
Tabelle 3 zeigt, dass auch der Druckverformungsrest (DIN 53 517) der Vulkanisate (nach Grundmischung im Beispiel 3) durch Verwendung der Metall-Amin-Komplexe verbessert werden kann. Es ist dies ein Zeichen eines höheren Vernetzungsgrades, wie er auch an den Spannungswerten zu erkennen ist und des günstigeren Hitzealterungsverhaltens.
Tabelle 3
1 2 3 4 57
Prüfungen/Zusatz + 2 TIe + 2 TIe + 2 TIe 60
Zn-DTP A-DTP Produkt 102
4 130
Härte (Sh A) 57 56 650
T 300 (kp/cm2) 58 48
r 500 (kp/cm2) 97. 82 7
Zugfestigkeit (kp/cm ) 120 114 13
Bruchdehnung (%) 610 740 54
Druckverformungsrest (%):
nach 24h/22°C 11 13
nach 24h/70°C 14 29
nach 24h/100°C 61 74
Beispiel 6
Tabelle 4 zeigt das Verhalten der Vulkanisate, die mit Metall-Amin-Komplexen bzw. Zn-DTP bzw. Amin-DTP beschleunigt wurden, bei einer dynamischen Prüfung. Bestimmt wurde das Rißwachstum nach De Mattia beim Dauer-Knickversuch (vgl. DIN 53 522 Blatt 3). Auch mit diesem Versuch wird deutlich die Überlegen-
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heit der Komplexverbindungen gezeigt. Bei vielen technischen Anwendungen kann dieser Vorteil von ausschlaggebender Bedeutung sein.
Tabelle 4
+ 2 TIe
Zn-DTP
3 4 5
1 11 345
48 400
43 550
+ 2 TIe '
A-DTP
+ 2 TIe
Produkt
2
+ 2 TIe
Produkt
3
Prüfungen/Zusatz 16 000
78 790
250 000
47 500
230 000
275 000
40 000
180 000
300 000
Auswahl der Knickungen für
für Rißwachstum nach De
Mattia
von 2 auf 4 mm
von 4 auf 8 mm
von 8 auf 12 mm
Beispiel 7
Tabelle 5 zeigt das Verhalten der Metall-Amin-Komplexe in Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymeren vom EN-Typ.. Die Steigerung der Vulkanisationsneigung, die bei diesem Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymer mit dem Wechsel von Zn-dithiophosphat zum Amin* dithiophosphat bekannt ist, findet mit den Metall-Amin-Komplexen noch eine weitere Verbesserung. Man erkennt dies deutlich an den niederen te- und den höheren v^Q-Werten bei den verschiedenen Prüftemperaturen. Ermittelt wurden diese Daten nach DIN 53 524. Sie bedeuten noch schnellere Vulkanisation und damit wirtschaftlichere Fertigung von Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymer-Vulkanisaten. Die Qualität der Vulkanisate, speziell das Hitzealterungsverhalten, werden dabei durch Anwendung der Metall-Amin-Komplexe noch verbessert. Es soll wiederum der Abfall der Bruchdehnung nach erfolgter Alterung als entscheidendes Kriterium beurteilt werden. Diese bessere
RCR 114
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3 09847/0605
Hitzefestigkeit gestattet eine umfassendere Einsatzmöglichkeit der Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymer-Vulkanisate. Die verwendete Grundmischung entspricht mit Abänderung des Elastomers zu einem Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymer vom EN-Typ (verschiedene Norbornene als Terpolymer) der Rezeptur im Beispiel 3.
RCR 114 - 16 -
.·■ .' 0 υ 0 b
Tabelle 5
Prüfung/Zusatz (ungealtert):
Sh K)0
kp/cnr)
/0 /
2 3 4 5
1 Sh A)2
kp/cm )
η/Λ
n/S
+ 2 TIe
Zn-DTP
+■ 2 TIe
A-DTP
+ 2 TIe
Produkt
1
+ 2 TIe
Produkt
3
Vulkanisationsverhalten:
b. 1200C t--Wert
vettert
Sh A)2
kp/cm )
13.3
5.3
8.8
6.7
6.7
8.6
6.1
10.3
b. 1400C t5-Wert 5.0
20.0
3.9
21.4
2.9
21.4
3.1
23.1
U φ IUw w ve Vr t? X Is
v3g-¥ert
2.6
42.9
2.3
42.9
2.0
42.9
2.0
50.0
opt. Vulkanisation
Härte
Zugfestigkeit
Bruchdehnung .
60
144
510
65
146
500
65
148
480
64
145
450 '
(gealtert 3d/100°C
Härte
Zugfestigkeit
Bruchdehnung
Dehnungsabfall
72
132
280
46
71
136
300
40
73
149
330
31
71
141
290
36
(gealtert 7d/100°C
Härte
Zugfestigkeit
Bruchdehnung
Dehnungsabfall
75
138
250
51
73
130
230
. 54
75
137
260
46
72
137
240
47
RCR 114
- 17 -
Beispiel 8
Tabelle 6 zeigt wie im Beispiel 3 die Spannungswerte und den Druckverformungsrest der Vulkanisate des Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymers vom EN-Typ (siehe Beispiel 7) und damit auch die vorteilhafte Verwendung der Metall-Amin-Komplexe. Diese Prüfung ist für die Fertigung von Dichtungen von besonderem Interesse und damit gleichzeitig von hoher wirtschaftlicher Bedeutung. Die Versuche wurden nach DIN 53 517 durchgeführt. Der durch die Metall-Amin-Komplexe bewirkte geringe Druckverformungsrest kommt sehr deutlich zum Ausdruck„
Tabelle 6
1 2 3 4
Prüfungen/Zusatz + 2 TIe
Zn-DTP
+ 2 TIe
A-DTP
+ 2 TIe
Produkt
4
Härte (Sh A)
T 300 (kp/cm2)
Zugfestigkeit (kp/cm )
Bruchdehnung (%)
60
85
144
510
65
88
146
500
66
99
150
450
Druckverformungsrest (%)
nach 24h/22°C
nach 24h/70°C
nach 24h/100°C
nach 24h/125°C
9
18
52
86
7
24
62
86
7
13
40
75
RCR 114
- 18 -
309847/0605

Claims (22)

Pat entansprü ehe
1) Verfahren zur Vulkanisation von Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymere in Gegenwart von Schwefel und/oder schwefelhaltigen Vulkanisationsmitteln, dadurch gekennzeichnet, dass als Vulkanisationsbeschleuniger Metall-Amin-Dithiophosphat-Komplexe der folgenden Formeln
R1 O S-Me- S OR3
Rp 0 S Rc Rg Ry
R5X R6/R7 N
R1O S - fie -
(D
N ^P^ (il)
R2O S R5 R6 Ry S OR4
R1O S - Me - S,
R2O' ^Sn5(CH2)n ft7S
Rp- - N - Rr7
5 ! 7 (IH)
R1Q .S -Me-S /0R3
P P.
R2O S S OR4
in der R1 bis R4 gleich oder verschieden geradkettige, verzweigte oder cyclische gegebenenfalls mit Alkoxygruppen substituierte Alkyl- oder Aralkylgruppen, R5 bis Ry gleich oder
RCR 114 - 19 -
3 0 9 8 A 7 / 0 b U b
verschieden Wasserstoff, geradkettige, verzweigte oder cyclische Alkylgruppen, die gegebenenfalls durch Hydroxygruppen substituiert sind sowie Aralkylgruppen, η die Zahlen 2 bis 10, wobei die Methylengruppen durch weitere Aminogruppen substituiert sein können und Me ein mit Aminen komplexbildendes Metall bedeuten, gegebenenfalls in Kombination mit bekannten Vulkanisationsbeschleunigern zugesetzt werden.
2) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man gegebenenfalls weitere Vulkanisationsbeschleuniger aus der Gruppe der Thiazolbeschleuniger und/oder der Thiurambeschleuniger und/oder Thioharnstoffe zusetzt.
3) Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man gegebenenfalls
a) einen Vulkanisationsbeschleuniger der Gruppe bestehend aus 2-Mercaptobenzthiazol, Dibenzthiazyldisulfid, Zinksalz des Mercaptobenzthiazols,
b) und/oder einen Vulkanisationsbeschleuniger der Gruppe bestehend aus Tetramethylthiuramdisulfid, Tetraäthylthiuramdisulfid, Tetramethylthiurammonosulfid, Dimethyldiphenylthiuramdisulfid,
c) und/oder Vulkanisationsbeschleuniger der Gruppe bestehend aus Dipheny!thioharnstoff, Äthylenthioharnstoff, N,N1Dimethy!thioharnstoff, N,N'Diäthylthioharnstoff, N,N'Dibutylthioharnstoff und Thioharnstoff zusetzt.
4) Verfahren nach Anspruch 1-3, dadurch gekennzeichnet, dass die Reste R^ bis R^ der allgemeinen Formeln iso-Propyl und/ oder 2-Äthylhexyl, die Reste Rr bis R~ Wasserstoff, Hydroxyäthyl und/oder Cyclohexyl, die Reste R5 und R™ Wasserstoff, falls η gleich 2 ist und Me Zink bedeuten.
5) Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass als Vulkanisationsbeschleuniger eine Kombination aus Mono-,
RCR 114 - 20 -
309847/0 605
Di- und Triäthanolaminkomplexen des Zink-bis-^OjO'-diisopropyl)dithiophosphat7 mit 2-Mercaptobenzthiazol und Tetramethylthiuramdisulfid zugesetzt wird.
6) Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass als Vulkanisationsbeschleuniger eine Kombination aus einem
Äthylendiaminkomplex des Zink-bis-/ro,0'-diisopropyl)dithiophosphat7 mit 2-Mercaptobenzthiazol und Tetramethylthiuramdisulfid zugesetzt wird.
7) Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass als Vulkanisationsbeschleuniger eine Kombination aus einem
Cyclohexylaminkomplex des Zink-bis-/ro,01-diisopropyl)dithiophosphat7 mit 2-Mercaptobenzthiazol und Tetramethylthiuramdisulfid zugesetzt wird.
8) Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass als Vulkanisationsbeschleuniger eine Kombination aus einem
Ammoniakkomplex des Zink-bis-^ro,Of-diisopropyl)dithiophosphat7 mit 2-Mercaptobenzthiazol und Tetramethylthiuramdisulfid.zugesetzt wird.
9) Verfahren nach Anspruch 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass man als Vulkanisationsbeschleuniger eine Mischung aus 0,5 bis 4,5 Gew.-TIn. eines Metall-Amindialkyldithiophosphatkomplexes, 0 bis 2,5 Gew.-TIn. eines Mercäptobeschleunigers, 0 bis 2
Gew.-Tln eines Thiuram- bzw. Dithiocarbamatbeschleunigers und 0 bis 1,5 Gew.-TIn.eines Thioharnstoffbeschleunigers zusetzt.
10) Verwendung einer Mischung aus Metall-Amin-Dithiophosphat-Komplexen der folgenden Formeln
R1 °v /S - f *
°v
R2 O S R5 R6 "R7 S
RCR 114 - 21 -
309847/0605
R1O S -Me-
O S κζ R6 R7 K
RpU O tic Λ/- fly
R1O ^S-Me- S
P N P
R2O S K5(CH2)n K7 S R5-N - R7
R10 .S-Me- S s OR3 .P. „P.
R2O S S" OR4
in der R1 bis R4 gleich oder verschieden geradkettige, verzweigte odp»r cyclische gegebenenfalls mit Alkoxygruppen substituierte Alkyl- oder Aralkylgruppen, Rc bis R7 gleich oder verschieden Wasserstoff, geradkettige, verzweigte oder cyclische Alkylgruppen, die gegebenenfalls durch Hydroxygruppen substituiert sind sowie Aralkylgruppen, η die Zahlen Z bis 10, wobei die Methylengruppen durch weitere Aminogruppen substituiert sein können und Me ein mit Aminen komplexbildendes Metall bedeuten, gegebenenfalls in Kombination mit bekannten Vulkanisationsbeschleunigern zur Vulkanisation von Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymeren.
11)Verwendung von Vulkanisationsbeschleunigern der allgemeinen Formeln 1 bis 3 gegebenenfalls in Kombination mit Vulkanisationsbeschleunigern aus der Gruppe der Thiazolbeschleu-
RCR 114 - 22 -
309847/0606
niger und/oder der Thiurambeschleuniger und/oder Thioharnstoffe zur Vulkanisation von Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymeren zusetzt.
12) Verwendung von Vulkanisationsbeschleunigern der allgemeinen Formeln 1 bis 3 gegebenenfalls in Kombination mit
a) einem Vulkanisationsbeschleuniger der Gruppe bestehend aus 2-Mercaptobenzthiazol, Dibenzthiazyldisulfid, Zinksalz des Mercaptobenzthiazols,
b) und/oder einem Vulkanisationsbeschleuniger der Gruppe bestehend aus Tetramethylthiuramdisulfid, Tetraäthylthiuramdisulfid, Tetramethylthiurammonosulfid, Dimethyl— diphenylthiuramdisulfid,
c) und/oder Vulkanisationsbeschleuniger der Gruppe bestehend aus Dipheny!thioharnstoff, Äthylenthioharnstoff, N,N 1Dimethy!thioharnstoff, N,N'Diäthy!thioharnstoff, N,NfDibutylthioharnstoff und Thioharnstoff zur Vulkanisation von Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymeren«,
13) Verwendung von Vulkanisationsbeschleunigern der allgemeinen Formeln 1-3, bei denen die Reste R^ bis R^ der allgemeinen Formeln iso-Propyl und/oder 2-Äthylhexyl, die Reste R^ bis R7 Wasserstoff, Hydroxyäthyl und/oder Cyclohexyl, die Reste Rc und Ry Wasserstoff, falls η gleich 2 ist und Me Zink' bedeuten, gegebenenfalls in Kombination mit
a) einem Vulkanisationsbeschleuniger der Gruppe bestehend aus 2-Mercaptobenzthiazol, Dibenzthiazyldisulfid, Zinksalz des Mercaptobenzthiazols,
b) und/oder einen Vulkanisationsbeschleuniger der Gruppe bestehend aus Tetramethylthiuramdisulfid, Tetraäthylthiuramdisulfid, Te tr ame thy lthiurainmono sulfid, Dimethyldiphenylthiuramdisulfid,
c) und/oder Vulkanisationsbeschleuniger der Gruppe bestehend aus Diphenylthioharnstoff, Äthylendithioharnstoff, N,N«Dimethylthioharnstoff, N,N·Diäthylthioharnstoff, N,N' Dibuty!thioharnstoff und Thioharnstoff zur Vulkani-
RCR 114 - 23 -
3 0 9 8 k 7 / 0 6 Ü fe< \ ·:; ν
sation von Äthylen-Propylen-DienJTerpolymeren;i
14) Verwendung von einer Vulkanisationsbeschleunigerkombination aus Mono-, Di- und Triäthanolaminkomplexen des Zink-bis-/'Co,Ol-diisopropyl)dithiophosphat7 mit 2-Mercaptobenzthiazol und Tetramethylthiuramdisulfid zur Vulkanisation von Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymeren.
15) Verwendung von einer Vulkanisationsbeschleunigerkombination aus einem Äthylendiaminkomplex des Zink-bis-ZTOjO'-diisopropyl)dithiophosphat7 mit 2-Mercaptobenzthiazol und Tetramethylthiuramdisulfid zur Vulkanisation von Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymer en.
16) Verwendung von einer Vulkanisationsbeschleunigerkombination aus einem Cyclohexylaminkomplex des Zink-bis-/ro,0'-diisopropyl)dithiophosphat7 mit 2-Mercaptobenzthiazol und Tetramethylthiuramdisulfid zur Vulkanisation von Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymeren.
17) Verwendung von einer Vulkanisationsbeschleunigerkombination aus einem Ammoniakkomplex des Zink-bis-/CO,0'-diisopropyl) dithiophosphat7 mit 2-Mercaptobenzthiazol und Tetramethylthiuramdisulfid zur Vulkanisation von Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymeren.
18) Verwendung von einer Vulkanisationsbeschleunigermischung gemäss Ansprüche 10-17 bestehend aus 0,5 bis 4,5 Gew.-TIe. eines Metall-Amindialkyldithiophosphat-Komplexes, 0 bis 2,5 Gew.-TIe. eines Mercaptobeschleunigers, 0 bis 2 Gew.-TIe. eines Thiuram- bzw. Dithiocarbamatbeschleunigers und 0 bis 1,5 Gew.-TIe. eines Thioharnstoffbeschleunigers zur Vulkanisation von Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymeren.
RCR 114 - 24 -
309847/060b
19) Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymere enthaltend Metall-Amin-Dithiophosphat-Komplexe der Formeln I bis III in der R^ bis R7 und Me die obige Bedeutung haben, gegebenenfalls in Kombination mit bereits bekannten Vulkanisationsbeschleunigern.
20) Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymere enthaltend Vulkanisationsbeschleuniger der allgemeinen Formeln I bis III, gegebenenfalls in Kombination mit Vulkanisationsbeschleunigern aus der Gruppe der Thiazolbeschleuniger und/oder der Thiurambeschleuniger und/oder Thioharnstoffe.
21) Äthylen-Propylen-Dien-Terpoymere enthaltend Vulkanisationsbeschleuniger der allgemeinen Formeln I bis III, gegebenenfalls in Kombination mit
a) einem Vulkanisationsbeschleuniger der Gruppe bestehend aus 2-Mercaptobenzthiazol, Dibenzthiazyldisulfid, Zinksalz des Mercaptobenzthiazols,
b) und/oder einem Vulkanisationsbeschleuniger der Gruppe bestehend aus Tetramethylthiuramdisulfid, Tetraäthylthiuramdisulfid, Tetramethylthiurammonosulfid, Dirne thyldiphenyl thiuramdisulf id ,
c) und/oder Vulkanisationsbeschleuniger der Gruppe bestehend aus Dipheny!thioharnstoff, Äthylenthioharnstoff, N,N'Dimethylthioharnstoff, N,N1Diäthylthioharnstoff, N,N'Dibuty!thioharnstoff und Thioharnstoff.
22) Äthylen-Propylen-Dien-Terpolymere gemäss Ansprüche 19-21 enthalten! eine Vulkanisationsbeschleuhigermischung aus 0,5 bis 4,5 Gew.-TIe. eines Metall-Amindialkyldithiophosphat-Komplexes, 0 bis 2,5 Gew.-TIe, eines Mercaptobeschleunigers, 0 bis 2 Gew.-TIe. eines Thiuram- bzw. Dithiocarbamatbeschleunigers und 0 bis 1,5 Gew.-TIe. eines Thioharnstoffbeschleunigers.
RCR 114 - 25 -
309847/0605
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