DE2158572A1

DE2158572A1 - Verfahren zur unterscheidung von fuer einen kernreaktor bestimmten oder in einem kernreaktor eingesetzten brenn- und/oder brutelementen

Info

Publication number: DE2158572A1
Application number: DE2158572A
Authority: DE
Inventors: Theodor Overhoff; Hermann-Josef Stupp
Original assignee: Kernforschungsanlage Juelich GmbH
Current assignee: Forschungszentrum Juelich GmbH
Priority date: 1971-11-26
Filing date: 1971-11-26
Publication date: 1973-06-07
Also published as: US3841757A; FR2161066A1; GB1407029A

Description

Kernfors clrangsanlage Jülich Gesellschaft mit beschränkter Häftling

Verfahren zur Unterscheidung von für einen Kernreaktor bestimmten oder in einem Kernreaktor eingesetzten Brenn- und/oder Brutelementen

Die Erfindung bezieht sieh auf ein Verfahren zur Unterscheidung von für einen Kernreaktor bestimmten oder in einem Kernreaktor eingesetzten Brenn- ™ und/oder Brutelementen, bei denen der Brennstoff- und/oder der Brutstoff in einer Umhüllung oder in einer Matrix aus Graphit enthalten ist, bei dem geringe Mengen chemischer Elemente in den Kohlenstoff der Umhüllung oder der Matrix eingebracht und spektroskopisch bestimmt werden.

Eine solche Unterscheidung ist aus mehrfachen Gründen erwünscht. Beispielsweise wird bei der Verwendung von Brennelementen im sogenannten Kugelhaufenreaktor angestrebt, Brennelemente, die den Reaktor durchlaufen haben, wiederzuerkennen und diese Elemente gegebenenfalls in eine bestimmte Kategorie einzuordnen. Eine solche Bestimmung ist beispielsweise auch zweckmäßig, um Fehlerquellen, die in der Betriebsführung des Reaktors oder aber in den Eigenschaften der Brenn- und/oder Brutelemente selbst liegen, unter Kontrolle ύ zu bekommen.

Es ist zwar schon vorgeschlagen worden, zur Unterscheidung von Brenn- und/ oder Brutelementen, die unter Verwendung von dem graphitischen Werkstoff hergestellt worden sind, dem graphitischen Werkstoff Spuren von chemischen Elementen zuzugeben und diese Brenn- und/oder Brutelemente im Gleichstrombogen spektroskopisch zu bestimmen. Es hat sich jedoch gezeigt, daß die Be-

PT 1.211/al

309823/0055

Stimmung der Elemente dadurch beeinträchtigt wurde, daß die Gegenelektrode durch den bei der Bestimmung gebildeten niederschlag verschmutzt und die Oberfläche der Elemente durch die dabei stattfindende Bogenerosion beschädigt wurde.. Da es in einigen Fällen erforderlich war, die Untersuchungen bei Brennelementen durchzuführen, die - wie beispielsweise im Abzugkanal eines Kugelhaufenreaktors - sich in einem Raum befanden, der unter Heliumdruck von etwa Uo ata stand, ergaben sich außerdem Zündschwierigkeiten für. den Gleichstrombogen.

Aufgabe der Erfindung ist es daher, ein Verfahren zu schaffen, das jait Sicherheit eine genaue Unterscheidbarkeit von äußerlich gleichen und gegebenenfalls auch einem unterschiedlichen Äbbrandprozeß unterworfenen Brenn- und/oder Brutelementen ermöglicht. Außerdem soll das Verfahren auch dann anwendbar sein, wenn die zu untersuchenden Brenn- und/oder Bruteleraente sich in einem Baum befinden, der unter hohem Edelgasdruck steht.

Diese Aufgabe wird gemäß der Erfindung bei einem Verfahren der eingangs genannten Art dadurch gelöst, daß der Umhüllung oder der Matrix vor dem Einbringen der Brenn- und/oder Brutelemente in den Reaktor wenig diffundierende und den lieutronenfluß des Reaktors nicht oder nur in verschwindend geringem Maße beeinflussende chemische Elemente, deren Spektrallinien außerhalb der Banden des Kohlenstoffs liegen und mittels eines Laserpulses anregbar sind, in einer solchen Konzentration in den Kohlenstoff eingebracht werden, daß der makroskopische Neutronen- Fangquerschnitt klein bleibt, worauf die Brenn- und/oder Brutelemente mittels Laserpulsen so bestrahlt werden, daß der sich dabei bildende Plasmafokus im Strahlengang eines an sich bekannten zur Spektralanalyse geeigneten Geräts liegt. Als besonders zweckmäßig hat es sich dabei erwiesen, daß als chemische Elemente thermisch stabile Oxide oder Oxid-bildende Stoffe eingebracht werden. Besonders geeignet als Elemente zur Unterscheidung der Brenn- und/oder Brutelemente sind Beryllium, Aluminium, Titan, Yttrium, Zirkonium. Diese Elemente werden zweckmäßig als Lösungen der Karbonate, Hitrate oder Acetate unter Anwendung von hydrostatischem Druck d.· rx Werkstoff der Umhüllung oder der Matrix zugegeben

309823/0055

und durch nachfolgende Zersetzung bei Temperaturen zwischen etwa 200° und U00° C in Oxide umgewandelt. Dabei ist es vorteilhaft, wenn die Konzentration der dem Graphit der Brenn- und/oder Brutelemente zugegebenen Elemente nicht

über 50 ppm beträgt. Zweckmäßig ist es ferner, daß die zur Unterscheidung bestimmten chemischen Elemente dem Graphit der Umhüllung oder der Matrix vor dem Pressen und Karburieren oder vor dem Einbringen oder während des Einbringens des Brenn- und/oder Brutstoffs in die Matrix zugegeben -werden.

Eine besonders vorteilhafte Variante des Verfahrens gemäß der Erfindung "besteht darin, daß die Strahldichte des durch die Bestrahlung mittels Laserpulsen gebildeten Fokus dadurch erhöht wird, daß die zu unterscheidenden Brenn- und/oder Brutelemente in eine unter hohem Druck stehende Atmosphäre j von Edelgas, wie Helium unter einem Druck von mindestens 10 ata. gebracht werden. Dabei bleibt, wie sich gezeigt hat, die infolge des Drucks hervorgerufene Verbreiterung der Spektrallinien klein gegenüber dem Linienabstand. Das Verfahren gemäß der Erfindung ist somit mit Vorteil auch anwendbar "bei der Unterscheidung von Brenn— und/oder Brutstoffelementen, die den Kern eines Kugelhaufenreaktors passiert haben, wenn die Messung am Abzug des Kernreaktors durchgeführt wird, da Kugelhaufenreaktoren mit gasförmigem Helium gekühlt werden, wobei der Heliumdruck am Abzug im allgemeinen oberhalb von 10 ata liegt.

Sehr vorteilhaft ist es auch, das Verfahren gemäß der Erfindung so durchzuführen, daß das Plasma im Fokus durch die bei nicht geschaltetem Laser in an sich bekannter Weise mit Abstand von μ sec gebildeten Spikes nachgeheizt % wird, da dadurch der Temperaturgradient in der Achse des Plasmas klein gehalten wird.

*wgnxpgg
Um trotz Verwendung von nur einigen chemischen Elementen zur Unterscheidung von Brenn- und/oder Brutelementen eine möglichst breite Skale an Unterscheidungsmerkmalen zu haben, ist es im Bedarfsfall zweckmäßig, daß mehrere zur

-U-

3O9823/00SS

Unterscheidung geeignete chemische Elemente zugegeben werden und daß bei der spektromeijischen Analyse zur Bestimmung der Brenn- und/oder Brutelemente alle Kombinationen der Zahl der zugegebenen Elemente genutzt werden.

Wie sich gezeigt hat, ist es bei Anwendung des Verfahrens gemäß der Erfindung bei Kenntnis des Beschickungsplanes und der Rheologie des Kernreaktors möglich, auch den Abbrandzustand der Brenn- und/oder Brutelemente zu bestinmen.

Zur Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung hat sich eine Einrichtung als vorteilhaft erwiesen, die in der Zeichnung schematisch dargestellt ist. Es zeigen

Fig. 1 bis 3 drei verschiedene Ausfuhrungsformen der Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung.

Wie aus der Zeichnung hervorgeht, wird das in dem Behälter K - der beispielsweise auch ein Teil des Abzugskanäle eines Kernreaktors sein kann - befindliche Brennelement BE mit dem von dem Laser La abgegebenen und durch die Optik L-| fokussierten Pulsen so bestrahlt, daß sich dabei - wie in der Zeichnung angedeutet - ein Plasmafokus P bildet. Der Behälter K kann dabei erforderlichenfalls - wie in der Zeichnung nicht dargestellt ist - als Druckkammer ausgebildet sein. Er weist ein Eintrittsfenster für die Laserpulse und eine der Zahl der Spektrometer, in deren Strahlengang der Plasmafokus gebildet wird - von denen in' Fig. 1 nur zwei dargestellt sind - entsprechende Zahl von Austrittsfenstern auf . Statt dessen ist es - wie in Fig. 2 dargestellt ist - auch möglich, an sich bekannte Strahlungsteiler T so anzuordnen, daß die infolge der Laserpulse gebildete spektrale Emission aufgeteilt wird und nach Aufteilung im Strahlengang der nachgeschalteten optischen Monochromatoren E-] bis Eg liegt. In diesen Fall genügt es, ein Austrittsfenster vorzusehen. Bei der in Fig. 1 dargestellten Ausführungsform wird das jeweils

309823/0065

215857?

über- die Optik Ikj in die optischen Monochromatoren E^ und E_n gelangende Plasmalicht in Licht der vorgesehenen Wellenlänge* X-j undX_n zerlegt und gelangt über die Optik L3 und die Blende B in den Detektor D und wird dort registriert. Analog gelangt das Plasmalicht bei der in Fig. 2 dargestellten Aus führung s form über die optischen Monochromatoren E-j bis Eg unter Zerlegung in Licht der Wellenlängen λ-| bis Xg und über die Optik Lg sowie die Blenden B in die Detektoren D. Statt der optischen Monochromatoren ist es - wie bei der in der in Fig. 3 dargestellten Ausführungsform - selbstverständlich auch mög-'Iich, die dispergierende Eigenschaft eines Spektrometers SP auszunutzen und die Detektoren D-j bis D_n über Lichtleiter optisch mit den Orten Xi bis X_n in der Bildebene zu koppeln.

Ausführungsbeispiel:

Zur Bildung des Plasmafokus wurde ein Caleium-Wolframat-Laser mit 0,5 t>is 2,0 Joule Ausgangsenergie und 200 μ see Pulsdauer verwendet. Zu dem Graphit der Brenneleinentkugein wurden wässrige Lösungen der Dotierungselemente in einer solchen Konzentration zugegeben, daß das jeweilige Dotierungselement zum Graphit der Brennelementkugeln anteilig Eiit 50 ppm vorlag. Die Bestimmungen wurden in der Atmosphäre verschiedener Edelgase durchgeführt. Dabei wies Helium bezüglich der Strahlstärke des Plasmas die günstigsten Eigenschaften auf. Besonders vorteilhaft war dabei die Verwendung von Helium mit einem Druck von kO ata. Die spektrale Zerlegung entweder mittels optischer λ Monochromatoren nach Fig. 1 und 2 oder mittels eines Spektrometers nach Fig. ergab bei den ausgewählten Spektrallinien über die Pulsintegrale der Detektoren mit einem Hutzsignal Störsignal-Verhältnis von besser als 5:1 für die Sortierlogik eine eindeutige Erkennungs-Grundlage selbst in dem Fall, daß gleichzeitig fünf Dotierungselemente in den Graphit eines Brennelements eingebracht worden waren.

09823/0055

Claims

Patentansprüche

1. JVerfahren zur Unterscheidung von für einen Kernreaktor bestimmten oder in einem Kernreaktor eingesetzten Brenn- und/oder Brutelementen, bei denen der Brennstoff- und/oder der Brut st off in einer Umhüllung oder in einer Matrix aus Graphit enthalten ist, bei dem geringe Mengen chemischer Elemente in den Kohlenstoff der Umhüllung oder der Matrix eingebracht und spektroskopisch bestimmt werden, dadurch gekennzeichnet, daß der Umhüllung oder der Matrix vor dem Einbringen der Brenn- und/oder Brutelemente in den Reaktor wenig diffundierende und den Neutronenfluß des Reaktors nicht oder nur in verschwindend geringem Maße beeinflussende chemische Elemente, deren Spektrallinien außerhalb der Banden des Kohlenstoffs liegen und mittels eines Laserpulses anregbar sind, in einer solchen Konzentration in den Kohlenstoff eingebracht werden, daß der makroskopische Neutronen- Fangquerschnitt klein bleibt, worauf die Brenn- und/oder Brutelemente mittels Laserpulsaiso bestrahlt werden, daß der sich dabei bildende Plasmafokus im Strahlengang eines an sich bekannten zur Spektralanalyse geeigneten Geräts liegt.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Werkstoff thermisch stabile Oxide oder Oxid-bildende Stoffe eingebracht werden.

3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß als Elemente zur Unterscheidung Beryllium, Aluminium, Titan, Yttrium, Zirkonium verwendet werden.

-T-

309823/0 055

k. Verfahren nach Anspruch 3₅ dadurch gekennzeichnet, daß die chemischen Elemente als Lösungen der Karbonate, nitrate oder Acetate unter Anwendung von hydrostatischem Druck dem Werkstoff der Umhüllung oder der Matrix zugegeben und durch nachfolgende Zersetzung bei Temperaturen zwischen etwa 200° und I4OO⁰ C in Oxide umgewandelt werden.

5· Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis k, dadurch gekennzeichnet, daß die zur Unterscheidung bestimmten chemischen Elemente dem Graphit der Umhüllung oder der Matrix vor dem Pressen und Karburieren oder vor dem Einbringen oder während des Einbringens des Brenn- und/oder Brutstoffs in die Matrix zugegeben werden.

6. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 5₅ dadurch gekennzeichnet, daß die Konzentration der dem Graphit der Brenn- und/ oder Brutelementezugegebenen Elemente nicht über 50 ppm beträgt.

T. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 6., dadurch gekennzeichnet, daß die Strahldichte des durch die Bestrahlung mittels Laserpulsen gebildeten Fokus dadurch erhöht wird, daß die zu unterscheidenden Brenn- und/oder Brutelemente in eine unter hohem Druck stehende Atmosphäre von Edelgas, wie Helium unter einem Druck von mindestens 10 ata, gebracht werden.

8. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch ge- *

kennzeichnet, daß das Plasma ir. Fokus durch die bei nicht geschaltetem Laser in an sich bekannter Weise mit Abstand von y see gebildeten Spikes nachgeheizt wird.

9· Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß mehrere zur Unterscheidung geeignete chemische Elemente zugegeben werden und daß bei der spektrometrischen Analyse zur Bestirmiung der Brenn- und/oder Brutelemente alle Kombinationen der Zahl der zugegebenen Eierente genutzt werden.

309823/0055

Leerseite