DE19882303B4 - Vorrichtung, Verfahren und System zur Konzentration und Verringerung adsorbierbarer Schadstoffe - Google Patents

Vorrichtung, Verfahren und System zur Konzentration und Verringerung adsorbierbarer Schadstoffe Download PDF

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Abstract

Vorrichtung zur Konzentration adsorbierbarer Schadstoffe, die in Gasströmen enthalten sind, umfassend:
(a) eine Einlaßleitung (15) zur Aufnahme von Gasen,
(b) ein Verteilermittel (20), um die Gase aus der genannten Einlaßleitung (15) in einen Strom mit starker Strömung mit 70–99% des Gases und einen Strom mit schwacher Strömung mit dem verbleibenden Teil des Gases zwischen wenigstens einer ersten Leitung (22) und einer zweiten Leitung (24) aufzuteilen und zu steuern,
(c) ein erstes Schadstoffadsorptionsmittel (40) in Fluidverbindung mit der genannten ersten Leitung (22), wobei das genannte erste Mittel (40) Einlaß- und Auslaßleitungen (22, 44) sowie Mittel (30) zum Einspritzen eines Reduktionsmittels besitzt, und
(d) ein zweites Schadstoffadsorptionsmittel (42) in Fluidverbindung mit der genannten zweiten Leitung (24), wobei das genannte zweite Mittel (42) Einlaß- und Auslaßleitungen (24, 46) sowie Mittel (32) zum Einspritzen eines Reduktionsmittels besitzt,
dadurch gekennzeichnet, daß eine Steuerungsstrategie den Zustand des ersten und zweiten Schadstoffadsorptionsmittels...

Description

  • HINTERGRUND DER ERFINDUNG
  • 1. Gebiet der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung betrifft allgemein die Verringerung von Schadstoffen, insbesondere die Konzentration adsorbierbarer Schadstoffe in Gasströmen. Speziell betrifft die vorliegende Erfindung eine neue Vorrichtung, ein neues Verfahren und ein neues System zur Konzentration adsorbierbarer Schadstoffe (wie z. B. NOx und SOx), welche in dem Abgasstrom von Motoren mit innerer Verbrennung (Benzin oder Diesel) vorliegen, umfassend wenigstens zwei Schadstoffadsorptionsmittel (Einfangmaterialien), die in der Lage sind, gleichzeitig und parallel zu arbeiten, um die Schadstoffe zu adsorbieren und zu konzentrieren. Die konzentrierten Schadstoffe können dann weiterbehandelt werden, um schadstofffreie Emissionen zu bilden.
  • 2. Verwandter Stand der Technik
  • Im Stand der Technik zur Behandlung von Abgas aus Motoren mit innerer Verbrennung ist gut bekannt, Katalysatorzusammensetzungen zu verwenden, wie z. B. diejenigen, die üblicherweise als Dreiwegkatalysatoren (TWC) bezeichnet werden. Man hat festgestellt, daß solche Katalysatoren sowohl die Oxidation von uriverbrannten Kohlenwasserstoffen (HC) und Kohlenmonoxid (CO) als auch die Reduktion von NOx im Abgas fördern, vorausgesetzt, daß der Motor bei oder nahe stöchiometrischen Luft/Kraftstoff-Bedingungen betrieben wird. Viele der heutigen Motoren, insbesondere benzinbetriebene Motoren, die für Personenkraftwagen und dergleichen verwendet werden, sind jedoch so konstruiert, daß sie als Kraftstoffeinsparmaßnahme wenigstens zeitweise nicht bei stöchiometrischen Luft/Kraftstoff-Bedingungen arbeiten. Bei solchen magerbetriebenen Motoren wird das Verhältnis von Luft zu Kraftstoff in dem dem Motor zugeführten Verbrennungsgemisch oberhalb des stöchiometrischen Verhältnisses gehalten, so daß die resultierenden Abgase "mager" sind, d. h. die Abgase einen relativ hohen Gehalt an Sauerstoff (5–10% O2) und einen relativ niedrigen Gehalt an Reduktionsmitteln, z. B. HC, CO und/oder Wasserstoff, aufweisen.
  • Obwohl Motoren mit magerer Verbrennung eine erhöhte Kraftstoffeinsparung ergeben, ist ein Nachteil, daß herkömmliche TWC-Katalysatoren die NOx-Komponente der Schadstoffe in dem Gasstrom nicht ausreichend verringern können, da hohe NOx-Umwandlungsraten reduktionsmittelreiche Bedingungen erfordern. Im Stand der Technik wurden große Anstrengungen zur Behandlung des Abgases von Motoren mit magerer Verbrennung unternommen. Die besten bekannten Katalysatoren zur Verringerung von NOx aus Motoren unter Magerverbrennungsbedingungen sind diejenigen, die Platin enthalten. Diese Katalysatoren haben jedoch die Einschränkungen, daß sie nur etwa 20 bis 40% des NOx in dem Abgas über einen relativ engen Temperaturbereich von 200–275°C hauptsächlich zu N2O reduzieren. Ein weiterer Nachteil solcher Katalysatoren ist die hohe Aktivität bezüglich der Oxida tion von SO2 zu Sulfat unter Magerverbrennungsbedingungen.
  • Andere Anstrengungen zur Reduktion von NOx in Motoren mit magerer Verbrennung umfassen Kombinationen von TWC-Katalysatorsystemen mit NOx-Einfangvorrichtungen (Sorptionsmaterialien). Die NOx-Einfangvorrichtungen (NOx traps) enthalten Sorptionsmaterialien, die in der Lage sind, Stickstoff- und Schwefeloxide unter Magerbedingungen zu adsorbieren oder "einzufangen". Die eingefangenen Oxide werden unter kraftstoffreichen Bedingungen desorbiert und reduziert, wodurch die Einfangvorrichtungen regeneriert werden. Deshalb ist vorgeschlagen worden, daß diese sogenannten NOx-Einfangvorrichtungen in einer Betriebsweise verwendet werden, die als "teilweise magere Verbrennung" bezeichnet wird. Hier arbeitet das Fahrzeug unter manchen Fahrbedingungen mager und wird unter anderen Fahrbedingungen durch ein stöchiometrisches Luft-zu-Kraftstoff(A/F- oder λ)-Verhältnis gesteuert. Während des Magerbetriebs wird der Motor periodisch kraftstoff- oder reduktionsmittelreichen Spitzen ausgesetzt, um NOx zu desorbieren und zu reduzieren und die Einfangfunktion zu regenerieren. Das Problem bei diesem Betriebsmodus ist, daß das Fahrzeug nicht den vollen Nutzen aus den Kraftstoffeinsparungsgewinnen, die unter vollständig mager verbrennenden Betriebsbedingungen erhalten werden, ziehen kann, da der Motor nur zu einem Teil der Zeit mager arbeitet. Zusätzlich führen fette Spitzen zu einer bedeutenden Abnahme der Kraftstoffeinsparung, da eine bedeutende Menge Reduktionsmittel erforderlich ist, um in dem Abgas fette Bedingungen zu erzeugen. Deshalb betragen die aus den Magerbetriebsmoden erhaltenen Gewinne weniger als 100%.
  • Das US-Patent US 5 365 734 A an Takeshima offenbart eine Vorrichtung mit wenigstens zwei Mager-NOx-Katalysatoren, die parallel in dem Abgassystem eines Motors mit innerer Verbrennung installiert sind. Die Vorrichtung besitzt Mittel zur Änderung der Raumgeschwindigkeit des Abgases an jeden der Katalysatoren, so daß, wenn die Raumgeschwindigkeit durch einen Katalysator hoch ist, die Raumgeschwindigkeit durch den anderen Katalysator niedrig ist. Es wird angegeben, daß durch Alternieren des Abgases zwischen hohen und niedrigen Raumgeschwindigkeiten entlang des NOx-Katalysators eine verbesserte NOx-Katalyse erzielt werden kann. Es wird behauptet, daß der NOx-Katalysator ein ionenausgetauschter Übergangsmetall/Zeolith-Katalysator ist. Als Beispiele für Übergangsmetalle sind Kupfer und Cobalt angegeben. Das Patent schweigt sich jedoch über Mittel zur Adsorption adsorbierbarer Schadstoffe, wie z. B. NOx und SOx, um einen konzentrierten schadstoffhaltigen Strom zu ergeben, aus.
  • DE 43 62 A1 offenbart eine Abgaseinrichtung für eine Verbrennungsmaschine, bei der sich das Abgasrohr der Verbrennungsmaschine in zwei Abgasrohre teilt, wobei die Abgasverschlussventile jeweils in den Abzweigabgasrohren angeordnet sind.
  • DE 43 19 294 C1 offenbart ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Reduzierung von Stickoxiden im Abgas einer Brennkraftmaschine durch Absorption der Stickoxide in einem im Verlauf der Abgasleitung angeordneten Absorber ohne zusätzliche Reduktionsmittel.
  • DE 196 26 836 A1 offenbart ein Verteilermittel in Form einer Abgasweiche mit gekoppelten Klappen.
  • Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist die Bereitstellung einer Vorrichtung zur Konzentration adsorbierbarer Schadstoffe, die in Gasströmen enthalten sind. Die Aufgabe wird gelöst durch eine Vorrichtung gemäß dem Oberbegriff des Anspruchs 1, gekennzeichnet durch eine Steuerungsstrategie, die den Zustand des ersten und des zweiten Schadstoffadsorptionsmittels vorhersagt oder überwacht, um wechselweise die Starkströmungsbedingung und die Schwachströmungsbedingung auf das erste und zweite Schadstoffadsorptionsmittel anzuwenden.
  • Die vorliegende Erfindung ergibt den Vorteil gegenüber dem verwandten Stand der Technik durch Bereitstellen einer neuen Lösung zur Konzentration adsorbierbarer Schadstoffe, wie sie hier beschrieben ist.
  • ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
  • Die vorliegende Erfindung stellt eine Vorrichtung, ein Verfahren und ein System zur Konzentration adsorbierbarer Schadstoffe zur Verfügung. Die Vorrichtung umfaßt:
    • (a) eine Einlaßleitung zur Aufnahme von Gasen, die adsorbierbare Schadstoffe enthalten,
    • (b) Mittel, um die Gase aus der genannten Einlaßleitung zwischen wenigstens einer ersten Leitung und einer zweiten Leitung aufzuteilen und zu steuern,
    • (c) ein erstes Schadstoffadsorptionsmittel in Fluidverbindung mit der genannten ersten Leitung, wobei das genannte erste Mittel Einlaß- und Auslaßleitungen besitzt, und
    • (d) ein zweites Schadstoffadsorptionsmittel in Fluidverbindung mit der genannten zweiten Leitung, wobei das genannte zweite Mittel Einlaß- und Auslaßleitungen besitzt
    dadurch gekennzeichnet, daß eine Steuerungsstrategie den Zustand des ersten und zweiten Schadstoffadsorptionsmittels vorhergesagt oder überwacht, um wechselweise die Starkströmungsbedingung und die Schwachströmungsbedingung auf das erste und zweite Schadstoffadsorptionsmittel anzuwenden.
  • Weitere Ausführungsformen der Vorrichtungen sind u. a. die Kombination der Adsorptionsmittel mit Katalysatormitteln zur weiteren Behandlung von adsorbierbaren Schadstoffen und anderen Schadstoffen, die vorhanden sein können.
  • Bei der Durchführung des Verfahrens und des Systems der vorliegenden Erfindung wechseln die Schadstoffadsorptionsmittel zwischen einem Adsorptions(Einfang)-Modus mit starker Strömung und einem Konzentrations(Regenerations)-Modus mit schwacher Strömung hin und her. Die Abgasmenge, die durch jedes der Adsorptionsmittel strömt, wird von Verteilermitteln (Separatormitteln) gesteuert. Das Verteilermittel muß sich nicht schließen und bildet somit ein Mittel zur kontinuierlichen Adsorption und Konzentration der Schadstoffe aus dem Abgas. Die relativen Gasflußmengen in dem Starkströmungsmodus und dem Schwachströmungsmodus sind hier weiter diskutiert. Zu einem bestimmten Zeitpunkt während des Schwachströmungszustandes werden adsorbierte Schadstoffe aus dem Adsorptionsmittel (Adsorbens) freigesetzt, um einen konzentrierten schadstoffhaltigen Strom zu ergeben. In der Ausführungsform, bei der der adsorbierbare Schadstoff NOx ist und das Adsorptionsmittel gesättigt ist, wird Kraftstoffreduktionsmittel zu dem Abgasstrom hinzugegeben, um ein fettes Luft-zu-Kraftstoff(A/F)-Verhältnis am NOx-Adsorptionsmittel zu erzeugen, wodurch die Adsorptionsfunktion regeneriert wird. Es ist wichtig anzumerken, daß die Zugabe von Reduktionsmittel nicht während der gesamten Dauer des Schwachströmungszustandes erforderlich ist. Das heißt, das Reduktionsmittel wird nur während des Schwachströmungs(Regenerations)-Modus zur Abänderung des A/F-Verhältnisses des Regenerationsflusses von mager zu fett zugegeben.
  • Einige der Vorteile der vorliegenden Erfindung, wenn sie auf den Betrieb von Benzin- oder Dieselmotoren angewandt wird, sind:
    • 1. Der Motor kann bei allen Fahrbedingungen mager betrieben werden, um den vollen Vorteil von Mager-Kraftstoffeinsparungsgewinnen zu erhalten.
    • 2. Zur Regenerierung der Einfangvorrichtung wird nur ein kleines Volumen Kraftstoff eingespritzt, verglichen mit dem von anderen bekannten Magerverbrennungsmoden benötigten, bei denen Kraftstoff in den vollen Luft- oder Abgasstrom des Motors eingespritzt wird.
    • 3. Diese Erfindung wird durch die Verwendung herkömmlicher TWC-Katalysatoren zur Verringerung von NOx und anderen Schadstoffen ergänzt. TWC-Katalysatoren sind hoch entwickelt und können eine mehr als 90%ige Umwandlung von NOx in N2 ergeben.
    • 4. Die Verwendung eines Verteilermittels, das es ermöglicht, daß verschiedene Anteile des Abgases durch eines der Adsorptionsmittel geleitet werden, hat große wirtschaftliche Vorteile. Ein Hauptvorteil ist, daß das Gas, das in dem Regenerationszyklus verwendet wird, einen wesentlich niedrigeren Sauerstoffgehalt (5–7%) als Umgebungsluft (21%) hat und somit weniger Kraftstoff erforderlich ist, um das Gas von einem mageren in einen fetten Zustand zu überführen, um die Regeneration des Adsorptionsmittels zu bewirken.
  • KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
  • 1 zeigt eine Ausführungsform der Vorrichtung dieser Erfindung.
  • 2 zeigt eine zweite Ausführungsform dieser Erfindung, die verschiedene Sensoren und Steuermittel enthält.
  • 3 stellt einen verallgemeinerten Algorithmus zur Steuerung der Vorrichtung der Erfindung dar.
  • 4 veranschaulicht die Vorrichtung im Labormaßstab, die zur Simulation der Erfindung verwendet wird.
  • 5 veranschaulicht die NOx-Umwandlung für Vergleichsbeispiel C-1.
  • 6 veranschaulicht die NOx-Umwandlung für Vergleichsbeispiel C-2.
  • 7 veranschaulicht die NOx-Umwandlung für das erfindungsgemäße Beispiel I-1.
  • 8 veranschaulicht die NOx-Umwandlung für das erfindungsgemäße Beispiel I-2.
  • 9 veranschaulicht die NOx-Umwandlung für das erfindungsgemäße Beispiel I-3.
  • 10 veranschaulicht die NOx-Umwandlung für das erfindungsgemäße Beispiel I-4.
  • DETAILLIERTE BESCHREIBUNG DER BEVORZUGTEN AUSFÜHRUNGSFORMEN
  • Die Vorrichtung, das Verfahren und das System der vorliegenden Erfindung betreffen verbesserte Schadstoffverringerungssysteme. Die vorliegende Erfindung wird aus den folgenden Definitionen und durch Bezug auf die begleitenden Figuren offensichtlich werden.
  • Für die Zwecke dieser Erfindung sind adsorbierbare Schadstoffe Schadstoffe, die an einem Sorptionsmaterial adsorbiert werden können. Beispiele für solche Schadstoffe sind NOx (hauptsächlich Stickstoffmonoxid und Stickstoffdioxid) und SOx, (hauptsächlich Schwefeldioxid und Schwefeltrioxid).
  • Es folgen Definitionen von Bezeichnungen, die zum Verständnis der vorliegenden Erfindung nützlich sind:
    Stöchiometrisches Verhältnis – Die Masse an Luft (oder Sauerstoff), die benötigt wird, um eine Masseneinheit Kraftstoff vollständig zu Kohlendioxid und Wasser zu verbrennen, ohne daß Sauerstoff übrigbleibt.
  • Magerverbrennungszustand – Ein Zustand, bei dem die Menge an Luft (oder Sauerstoff) größer ist als das stöchiometrische Verhältnis. Fettverbrennungszustand – Ein Zustand, bei dem die Menge an Luft (oder Sauerstoff) geringer ist als die stöchiometrische Menge. Lambda-Verhältnis (λ) – Das Verhältnis des tatsächlichen Luft-zu-Kraftstoff(A/F)-Verhältnisses zum stöchiometrischen Luft-zu-Kraftstoff-Verhältnis. Wenn λ > 1, bedeutet dies einen mageren Zustand, wenn λ < 1, bedeutet dies einen fetten Zustand.
  • Auch sollen die Ausdrücke "adsorbierbar", "Adsorptionsmittel" ("Adsorbens"), "Adsorption" usw. sowohl die Adsorption als auch die Absorption umfassen, wobei diese Ausdrücke im allgemeinen den Fachleuten bekannt sind.
  • 1 zeigt eine bevorzugte Ausführungsform der vorliegenden Erfindung in Verbindung mit der Abgasleitung 15 des Motors 10. An die Leitung 15 schließt sich ein Mittel 20 zur Teilung von Leitung 15 in Leitung 22 und Leitung 24 an. Die Leitung 22 führt zu einem ersten Schadstoffadsorptionsmittel 40. Das erste Schadstoffadsorptionsmittel 40 enthält eine Auslaßleitung 44 und Mittel 30 zur Einspritzung eines Reduktionsmittels. Leitung 24 führt zu einem zweiten Schadstoffadsorptionsmittel 42. Das zweite Schadstoffadsorptionsmittel 42 enthält eine Auslaßleitung 46 und ein Mittel 32 zur Einspritzung eines Reduktionsmittels. Es sollte beachtet werden, daß die Reduktionsmitteleinspritzmittel 30 und 32 fakultativ sind, da das Reduktionsmittel durch andere Mittel in die Vorrichtung gelangen kann, wie z. B. durch eine derartige Modifizierung des Betriebs von Motor 10, daß zeitweise eine Spitze mit fettem Kraftstoff zur Verfügung gestellt wird, um die Desorption von Schadstoff in den Schadstoffadsorptionsmitteln 40 und 42 zu erleichtern. Alternativ kann die Desorption durch Verwendung einer Heizquelle erfolgen, welche in der Lage ist, das Adsorptionsmaterial in dem Adsorptionsmittel auf eine Temperatur zu erwärmen, die ausreichend hoch ist, um die Desorption des Schadstoffes zu bewirken. Eine solche Heizquelle kann ein Heizelement oder die von der Kraftstoffverbrennung erzeugte Wärme sein. Ein Beispiel für ein geeignetes Heizelement ist eines, das typischerweise zum Erhitzen von Katalysatoren verwendet wird, d. h. ein elektrisch erhitzter Katalysator (EHC), der zweckmäßigerweise in dem Adsorptionsmaterial eingebettet ist.
  • Es sollte beachtet werden, daß es in manchen Fallen notwendig sein kann, das Adsorptionsmaterial auf eine Mindesttemperatur zu erhitzen, die ausreichend ist, um die Adsorptionsfunktion des Adsorptionsmaterials zu aktivieren. In solchen Fällen kann die Heizquelle, unabhängig davon, ob sie ein elektrisches Heizelement oder Wärme ist, die durch die Kraftstoffverbrennung erzeugt wird, verwendet werden, um das Adsorptionsmittelbett auf die notwendige Temperatur zu erwärmen.
  • Das Verteilermittel 20 kann eine beliebige Anzahl von Vorrichtungen umfassen, die in der Lage sind, das Abgas in Leitung 15 auf die Leitung 22 und Leitung 24 aufzuteilen. Solche Vorrichtungen sind u. a., jedoch ohne darauf beschränkt zu sein, Ventile, Klappen, Düsen und dergleichen. Ein Schlüsselmerkmal des Verteilermittels ist seine Fähigkeit, die Adsorption des adsorbierbaren Schadstoffs in einem der Schadstoffadsorptionsmittel (40 oder 42) zweckmäßigerweise zu bewirken, während es auch ein Mittel zur Regeneration des Sorptionsmaterials, das bereits adsorbierte Schadstoffe enthält, in dem anderen Schadstoffadsorptionsmittel (40 oder 42) bereitstellt. Das heißt, daß, während eines der Schadstoffadsorptionsmittel dazu verwendet wird, beispielsweise NOx oder SOx, zu adsorbieren, das andere Schadstoffadsorptionsmittel regeneriert wird.
  • Im Betrieb teilt das Verteilermittel 20 den Abgasstrom in einen Strom mit starker Strömung und einen Strom mit schwacher Strömung auf. Der Abgasstrom mit starker Strömung strömt in eines der Adsorptionsmittel zur Adsorption der Schadstoffe. Der Abgasstrom mit schwacher Strömung strömt in das andere Adsorptionsmittel für den Regenerationsmodus. Im Schwachströmungsmodus wird ein stöchiometrisch-fetter Zustand durch Einspritzung eines Reduktionsmittels zur Desorption des adsorbierten Schadstoffes erzeugt, wodurch ein konzentrierter Schadstoffstrom gebildet wird. Alternativ werden die Desorption und Konzentration des Schadstoffs im Schwachströmungsmodus durch Verwendung eines Heizelements in dem Adsorptionsmittelbett oder durch die Kraftstoffverbrennungswärme erreicht. Typischerweise wird der Schadstoff desorbiert, wenn zur NOx-Desorption die Adsorptionsmittelbett-Temperatur eine Temperatur im Bereich von 400 bis 800°C und zur SOx-Desorption 500 bis 900°C erreicht.
  • Charakteristischerweise sollte das Verteilermittel 20 einen Mechanismus besitzen, der es ermöglicht, den Starkströmungszustand (high-flow condition) und den Schwachströmungszustand (low-flow condition) zwischen den Schadstoffadsorptionsmitteln 40 und 42 zu alternieren. Diese Mechanismen sind im Stand der Technik bekannt und können irgendwelche einfachen Steuerungsmechanismen sein, wie z. B. ein elektrisch, hydraulisch oder pneumatisch (d. h. durch Überdruck oder durch Vakuum) aktiviertes Solenoid.
  • Die Schadstoffadsorptionsmittel 40 und 42 umfassen ein Adsorptionsmaterial. Andere Ausführungen umfassen u. a. Adsorptionsmaterial in Kombination mit irgendeinem geeigneten schadstoffzerstörenden Katalysatorsystem. Eine Vielzahl von Anordnungen des Katalysators und des Adsorptionsmaterials kann existieren. Solche Anordnungen sind u. a., jedoch ohne darauf beschränkt zu sein, Kombinationen aus einem Adsorptionsmaterial mit einem Katalysator als Deckschicht oder einem separaten Katalysator hinter den Adsorptionsmaterialien. Andere Anordnungen umfassen einen Katalysator mit einem Adsorptionsmaterial als Deckschicht oder eine homogene Mischung aus dem Adsorptionsmaterial und dem Katalysator.
  • Geeignete Adsorptionsmaterialien sind u. a., jedoch ohne darauf beschränkt zu sein, Metalloxide, Metallcarbonate, Metallhydroxide und Mischmetalloxide.
  • Geeignete Metalle für die Oxide, Carbonate und Hydroxide sind u. a., ohne jedoch darauf beschränkt zu sein, IA-Gruppen- und IIA-Gruppen-Metalle. Unter diesen Metallen sind Lithium, Natrium, Kalium, Cäsium, Magnesium, Calcium, Strontium und Barium bevorzugt, besonders bevorzugt sind Lithium, Barium und Strontium. Andere bevorzugte Metalle sind Lanthan und Mangan.
  • Beispiele für geeignete Metalloxide sind Strontiumoxid (SrO), Bariumoxid (BaO), Calciumoxid (CaO), Cäsiumoxid (Cs2O), Lithiumoxid (LiO), Lanthanoxid (La2O3), Kaliumoxid (K2O), Magnesiumoxid (MgO), Manganoxid (MnO2) und Natriumoxid (Na2O). Bevorzugt sind MnO2, BaO und SrO.
  • Beispiele für geeignete Mischoxide sind BaTiO3, BaZrO3, LaZrO2, MnO, LaMnOx. (wobei x' eine ganze Zahl von 2 bis 4 ist) und Mischoxide vom Perovskit- und Spinell-Typ. Ebenfalls geeignet sind Mischoxide, die La2O3, CeO2 mit Metalloxiden, wie z. B. TiO2, ZrO2, MnO2, BaO und SrO, enthalten. Bevorzugte Mischoxide sind diejenigen, die ZrO2, MnO2, BaO und SrO enthalten.
  • Die Adsorptionsfähigkeiten der obigen Adsorptionsmaterialien können für bestimmte Schadstoffe verbessert werden, indem bestimmte Metalle, wie z. B. Edelmetalle, eingebaut werden. Ein bevorzugtes Metall ist Platin (Pt).
  • Die adsorptionsverbessernde Menge des Edelmetalls ist irgendeine Menge, die in der Lage ist, die Adsorption des Schadstoffes auf dem Adsorptionsmaterial zu verbessern oder zu verstärken. Typischerweise liegen solche Mengen im Bereich von 5 bis 150 g/Fuß3, vorzugsweise von 20 bis 100 g/Fuß3.
  • Geeignete Katalysatorsysteme sind u. a., jedoch ohne darauf beschränkt zu sein, Pt, Palladium (Pd), Rhodium (Rh) und Kombinationen davon. Bevorzugt sind Pt, Pd, Pt/Rh-Mischungen und Pt/Pd/Rh-Mischungen, besonders bevorzugt Pt/Rh-Mischungen und Pt/Pd/Rh-Mischungen.
  • Die Reduktionsmitteleinspritzmittel 30 und 32 umfassen irgendeine geeignete Vorrichtung, die in der Lage ist, eine Art von Reduktionsmittel in die Ströme 22 und 24 homogen einzuspritzen.
  • 2 veranschaulicht die Vorrichtung von 1, die ferner Sauerstoffsensoren 23 und 25, NOx-Sensoren 43 und 45 und eine zentrale Prozessoreinheit (CPU) 50 umfaßt. Die CPU 50 ist in der Lage, Signale von den verschiedenen Sensoren zu empfangen, diese zu verarbeiten und dementsprechend die Funktion des Verteilermittels 20 und der Reduktionsmitteleinspritzmittel 30 und 32 zu steuern.
  • Für den Fachmann wird es offensichtlich sein, daß die Steuerung des Verteilermittels 20 und der Einspritzmittel 30 und 32 mit allen, einigen oder keinen der von den verschiedenen Sensoren erzeugten Signale erfolgen kann. Zum Beispiel kann die Steuerung des Verteilermittels 20 und der Einspritzmittel 30 und 32 einfach durch einen in die CPU 50 eingebauten Timer erreicht werden. In solch einem Fall würde das Verteilermittel 20 so betrieben werden, daß es, basierend auf einer vorgegebenen Timer-Sequenz, den Abgasstrom 15 in die Ströme 22 und 24 steuert. Die Reduktionsmittelmenge, die durch die Einspritzmittel 30 und 32 eingebracht wird, kann ebenfalls durch den Timer gesteuert werden. Der Betrieb des Timers würde auf Punkten wie dem Motorkennfeld und der geschätzten Zeit, die nötig wäre, um die geschätzte Menge an NOx in dem Abgas zu adsorbieren und das Sorptionsmaterial zu regenerieren, basieren. Darüber hinaus könnte der Timer auch so programmiert werden, daß er als eine Funktion der Abgastemperatur und der Abgasdurchflußmenge arbeitet.
  • Zum Beispiel könnte die Menge an adsorbiertem NOx aus dem Motorluftstromsensor in Verbindung mit zuvor entwickelten Motorkennfeldern für den NOx-Gehalt abgeschätzt werden. Wenn die geschätzte Menge an adsorbiertem NOx einen bestimmten Wert erreicht, kann die Strömungsgeschwindigkeit verringert und eine geeignete Menge Reduktionsmittel eingespritzt werden, um das Einfangmaterial zu regenerieren und NOx zu N2 zu reduzieren.
  • Etwas höher entwickelte Strategien können angewendet werden, um mittels Verwendung der verschiedenen Sensoren den Ablauf der vorliegenden Erfindung zu steuern. Beispiele für zwei Steuerungsstrategien folgen im Anschluß an die Diskussion, die einen typischen detaillierten Arbeitszyklus der vorliegenden Erfindung erklärt.
  • Typischer Zyklus zur Konzentration und Verringerung von Schadstoffen im Motorabgas
  • Die Haupt-Abgasschadstoffe, die in die Vorrichtung gelangen, sind HC, CO und NOx. Im Starkströmungs(Adsorptions)-Modus werden durch ein Ventil oder ein anderes geeignetes Verteilermittel etwa 51–99%, vorzugsweise 70–99%, besonders bevorzugt 80–99% des Abgases in ein erstes Adsorptionsmittel geleitet, das ein geeignetes Adsorptionsmaterial/TWC-Katalysator-System enthält. Die Menge an HC und CO wird unter Magerbedingungen durch den TWC-Katalysator verringert, wobei CO2 und Wasser erhalten werden. Andererseits wird das NOx von der Einfangvorrichtung adsorbiert. Gleichzeitig, während sich das erste Verringerungsmittel im Starkströmungsmodus befindet, wird der verbleibende Teil des Abgases zu einem zweiten Adsorptionsmittel geleitet, das ein geeignetes Adsorptionsmaterial/TWC-Katalysator-System enthält. Während dieses Schwachströmungszustandes wird das Adsorptionsmittel regeneriert, indem Kraftstoff vor dem Adsorptionsmittel eingespritzt wird, um das Luft-zu-Kraftstoff-Verhältnis von mager in fett zu ändern. Im fetten Zustand wird das NOx freigesetzt und durch den TWC-Katalysator reduziert. Nach einer bestimmten vorgegebenen Zeit (oder wie es durch den NOx-Sensor oder andere geeignete Steuermittel angezeigt wird) schaltet das Ventil den Starkströmungs-Abgaszustand auf das zweite Adsorptionsmittel um, wo HC und CO verringert und NOx eingefangen werden.
  • Gleichzeitig wird das erste Verringerungsmittel unter Schwachströmungsbedingungen regeneriert. Somit wird das NOx kontinuierlich in einem der Adsorptionsmittel adsorbiert, während in dem anderen Adsorptionsmittel NOx desorbiert wird. Diese Strategie eines Kreislaufs zwischen dem ersten und dem zweiten Adsorptionsmittel wird laufend fortgeführt, indem das Ventil betätigt wird, wodurch gereinigte Abgasströme erhalten werden. Der Motor hat zu jeder Zeit ein mageres A/F-Verhältnis.
  • Beachtet werden sollte, daß die Reduktionsmitteleinspritzung nicht während der gesamten Dauer des Schwachströmungszustandes erfolgen muß. Auch kann eine Reduktionsmitteleinspritzung zu einer beliebigen Zeit während des Schwachströmungszustandes erfolgen. Vorzugsweise findet die Einspritzung unmittelbar, nachdem das Adsorptionsmittel in den Schwachströmungszustand geschaltet wird, statt. Dadurch wird das Adsorptionsmittel, das regeneriert wird, sobald wie möglich regeneriert, so daß, wenn die Reduktionsmitteleinspritzung endet, das Adsorptionsmittel in der Lage sein wird, sämtliche Schadstoffe, die in dem Strom mit schwacher Strömung vorhanden sind, zu adsorbieren. Die Reduktionsmitteleinspritzung kann auch ein zweites Mal innerhalb dieser Zeit erfolgen, um sicherzustellen, daß das Adsorptionsmittel vollständig regeneriert ist, bevor in den Starkströmungs-Adsorptionszustand umgeschaltet wird.
  • Steuerungsstrategien
  • Die folgenden detaillierten Diskussionen von Steuerungsstrategien sollen keine Einschränkung bedeuten für die verschiedenen Strategien, die ein Fachmann auf die Vorrichtung der vorliegenden Erfindung anwenden kann.
  • Das grundlegende Ziel einer jeden Steuerungsstrategie ist, wie oben erörtert, wechselweise die Starkströmungsbedingung und die Schwachströmungsbedingung auf das erste und das zweite Adsorptionsmittel anzuwenden. Demgemäß wird, wenn eines der Adsorptionsmittel im Starkströmungsmodus gesättigt oder nahe dem Schadstoffdurchbruchspunkt (d. h. dem Punkt, bei dem das Adsorptionsmittel nicht länger in der Lage ist, die Schadstoffe wirksam zu adsorbieren, bevor sie in die Atmosphäre gelangen) ist, ein Wechsel durchgeführt, so daß das regenerierte Adsorptionsmittel den Strom mit starker Strömung und das gesättigte Adsorptionsmittel den Strom mit schwacher Strömung empfängt, in den vorzugsweise vorher Reduktionsmittel eingespritzt wird, um die Regeneration des gesättigten Adsorptionsmittels zu beginnen. Der Wechsel wird wiederholt, um wirksam zu verhindern, daß Schadstoffe in die Atmosphäre gelangen.
  • Deshalb sind die grundlegenden Anforderungen der Steuerungsstrategie, wirkungsvoll den Zustand (d. h. gesättigt oder regeneriert) des Adsorptionsmittels vorherzusagen oder zu überwachen. Um dies zu erreichen, werden die folgenden Aufgaben durchgeführt, um zu ermitteln: (i) die Menge des an dem Adsorptionsmittel adsorbierten Schadstoffes (NOx oder SOx), (ii) wann der Adsorber zwischen dem Starkströmungs- und dem Schwachströmungszustand umzuschalten ist, (iii) die Menge an einzuspritzendem Reduktionsmittel und (iv) wann das Reduktionsmittel abzuschalten ist.
  • 3 zeigt einen grundlegenden Algorithmus, wobei Kästchen (1) bis (11) gezeigt sind, die kurze Beschreibungen der typischen Schritte zur Steuerung der Vorrichtung der vorliegenden Erfindung enthalten. Der Kontrollalgorithmus wird nachstehend für eine Ausführungsform erklärt, worin zwei O2- oder A/F-Sensoren stromabwärts von den Adsorptionsmitteln verwendet werden. Der Fachmann wird erkennen, daß die folgenden Beschreibungen veranschaulichend sind und andere Steuerungsstrategien oder zur Steuerung der Vorrichtung der vorliegenden Erfindung geeignete Sensoren nicht einschränken sollen.
  • Sauerstoffsensor- oder A/F-Sensor-Algorithmus
  • Initialisierung Kästchen (1) – Dieses Kästchen führt die folgenden Funktionen aus, wenn der Motor angeschaltet ist:
    • – Überprüfe Verteilermittel (Ventil) – Ermittelt die Ventilstellung und bezeichnet die beiden Adsorptionsmittel entweder als den Starkströmungsadsorber (z. B. Adsorber A) oder als den Schwachströmungsadsorber (z. B. Adsorber B). Die Ventilstellung bestimmt auch den Starkströmungs-Aufspaltungsanteil ("S"), der 0 < S < 1 ist.
    • – Initialisiere die berechnete Menge an adsorbiertem NOx ("gNOx") – Wenn der Motor das erste Mal läuft, ist gNOx An = gNOx Bn = 0, ansonsten sind gNOx An und gNOx Bn gleich den im Speicher gespeicherten Werten aus dem vorangegangenen Motorlauf. "n" ist ein Iterationsindikator, der eine ganze Zahl ist, die beim ersten Start gleich 0 ist.
    • – Initialisiere Timer – Wird zur Berechnung der vom Motor erzeugten NOx-Menge verwendet.
  • Berechne adsorbiertes NOx Kästchen (2) – Dieses Kästchen bestimmt die Menge an adsorbiertem NOx auf den Adsorbern A und B. gNOx An+1 = gNOx An + (Massendurchsatz)·(EONOx)·η·S·Zeit [1] gNOx Bn+1 = gNOx Bn + (Massendurchsatz)·(EONOx)·η·(1 – S)·Zeit [2]wobei:
    • gNOx An+1
    = Menge an adsorbiertem NOx in Adsorber A
    gNOx Bn+1
    = Menge an adsorbiertem NOx in Adsorber B
    gNOx An
    = Menge an adsorbiertem NOx in Adsorber A, anfänglich oder aus vorhergehender Iteration.
    gNOx Bn
    = Menge an adsorbiertem NOx in Adsorber B, anfänglich oder aus vorhergehender Iteration
    Massendurchsatz
    = Motormassendurchsatz, der von Luftmassensensoren erhalten wird
    EONOx
    = NOx-Massen-Motorausstoßgeschwindigkeit, erhalten aus der Datentabelle in einer Kraftfahrzeug-ECU als Funktion von Motordrehzahl und -belastung (d. h. aus dem Motorkennfeld)
    η
    = Adsorptionswirksamkeit, erhalten aus der Datentabelle in der ECU als Funktion von Motordrehzahl und -belastung
    S
    = Starkströmungs-Aufspaltung, 0 < S < 1
    Zeit
    = Verbrauchte Zeit für Drehzahl und Belastung.
  • Wenn diese Berechnungen durchgeführt sind, wird die Reduktionsmitteleinspritzung am Adsorber B aktiviert. Wir setzen die Anwesenheit einer "Pumpeinrichtung" zum Einführen von Reduktionsmittel (hier wird Kraftstoff angenommen) voraus. Die Kraftstoffmenge, oder Strömungsrate, die eingespritzt wird, kann für einen vorgegebenen gNOx-Wert anhand der in einer anderen Datentabelle der ECU gespeicherten Daten vorausbestimmt werden. Die Reduktionsmittelströmungsrate wird solange eingespritzt, bis der Sauerstoff- oder A/F-Sensor anzeigt, daß der Strom, der aus Adsorber B austritt, fett wird. (Siehe Kästchen 7) (Das NOx, das in Adsorber B adsorbiert wird, dient als Sauerstoffspeicher, und deshalb wird das Stromabwärts-A/F-Verhältnis solange nicht fett werden, bis dieser gesamte Sauerstoffspeicher aufgebraucht ist.) Anschließend wird die Reduktionsmitteleinspritzung desaktiviert und man läßt den Adsorber B mit der Adsorption von NOx unter Schwachströmungsbedingung beginnen.
  • Zeit zur Regeneration? Kästchen (3) – Überprüfe durch eine Überprüfung der Ungleichung: gNOx An+1 < maxNOx·FS [3]worin:
    • maxNOx
    = maximale Menge an adsorbiertem NOx, bevor eine Regeneration erforderlich ist,
    Fs
    = Sicherheitsfaktor, um vorübergehende Fluktuationen und eine Interpolation zwischen Tabellendateneinträgen aufzunehmen (< 1,0),
    daß das adsorbierte NOx nicht die Adsorptionskapazität des Starkströmungsadsorbers übersteigt.
  • Wenn Gleichung [3] erfüllt ist, ist Adsorber A nicht bis zu seiner Adsorptionskapazität gefüllt und es ist noch nicht Zeit zur Regeneration, und ein Signal wird an "Läuft Motor?" (Kästchen (9)) gesendet. Wenn der Motor läuft, wird eine Iteration abgeschlossen, und in Kästchen (2) werden neue Werte für die Gleichungen [1] und [2] berechnet. Wenn in Kästchen (9) der Motor nicht läuft, ist der Motor abgeschaltet, die Werte (Einstellungen) für gNOx An+1, gNOx Bn+1 und S werden gespeichert, um als Anfangseinstellungen verwendet zu werden, wenn der Motor wieder eingeschaltet wird. Sobald die Einstellungen gespeichert sind, wird der Algorithmus verlassen (ENDE, Kästchen (11)).
  • Wenn Gleichung [3] nicht erfüllt ist, ist Adsorber A nahe an seiner Adsorptionskapazität. Eine Überprüfung wird durchgeführt, um zu sehen, ob der Motor läuft – Kästchen (4).
  • Läuft Motor? Kästchen (4) – Wenn der Motor abgeschaltet ist, werden, wie oben erklärt, die Einstellungen gespeichert und der Algorithmus verlassen. (Kästchen (10) und (11)) Wenn der Motor noch läuft, gehe zu Kästchen (5).
  • Schalte Strömungsaufteilungsvorrichtung um/Spritze Reduktionsmittel ein Kästchen (5) – Wenn die Adsorptionskapazität nahezu erschöpft ist, d. h. gNOx An +1 ≥ maxNOx·Fs [4],wird ein Signal ausgesendet, um das Mittel zur Strömungsteilung (Ventil) zu aktivieren und die Starkströmungsbedingung an Adsorber B und die Schwachströmungsbedingung an Adsorber A zu leiten. Der Algorithmus weist gNOx An +1 = gNOx Bn+1 zu und spritzt, basierend auf der Einspritzrate aus einer Datentabelle, Reduktionsmittel ein. Alle anderen Einstellungen/Werte bezüglich Adsorber A und Adsorber B werden ebenfalls ausgetauscht, so daß die Bezeichnung Adsorber A sich auf den Starkströmungsfall bezieht.
  • Berechne in der starken Strömung adsorbiertes NOx Kästchen (6) – Basierend auf den neu ausgetauschten Werten aus Kästchen 5, wird durch Gleichung [1] die Menge an adsorbiertem NOx in Adsorber A (Starkströmung) berechnet.
  • Zeigt der Stromabwärts-O2-/A/F-Sensor einen HC-reichen Zustand an? Kästchen (7) – Wenn ein kohlenwasserstoffreicher Zustand angezeigt wird, ist der Adsorber B regeneriert worden, da Reduktionsmittel durchbricht und nicht länger NOx reduziert. Gehe zu Kästchen (8). Wenn kein Reduktionsmitteldurchbruch angezeigt wird, ist Adsorber B nicht regeneriert, gehe zurück zu Kästchen (6).
  • Schalte Reduktionsmittel ab/Setze gNOx Bn+1 = 0 Kästchen (8) – Wenn dieser Punkt erreicht ist, ist Adsorber B regeneriert worden. Die Reduktionsmitteleinspritzung wird abgeschaltet und die Menge an adsorbiertem NOx in Adsorber B auf 0 gesetzt. (gNOx Bn+1 = 0). Gehe zurück zu Kästchen (2) und wiederhole den obigen Vorgang, bis der Motor abgeschaltet ist.
  • Läuft Motor? Kästchen (4) und (9) – Wenn der Motor abgeschaltet ist, gehe zu Kästchen (10).
  • Speichere Einstellungen Kästchen 10 – Wenn der Motor abgeschaltet ist, werden die aktuellen Einstellungen gespeichert, bis der Motor wieder angeschaltet wird, und sie bilden die Anfangseinstellungen für die neue Motorlaufzeit. Gehe zu Kästchen (11).
  • Ende Kästchen (11) – Ende des Algorithmus.
  • NOx-Sensor-Algorithmus
  • Diese Algorithmus-Beschreibung beginnt ebenfalls an dem Punkt, an dem das Verteilermittel aktiviert worden ist, um die Starkströmungsbedingung an Adsorber A zu leiten und mit der Schadstoffadsorption zu beginnen.
  • Der Algorithmus zur Verwendung mit einem NOx-Sensor ist der gleiche wie der in 3 und der bei dem O2-/A/F-Sensor-Algorithmus beschriebene. Die folgende Beschreibung hebt die Hauptunterschiede hervor. Gemäß dieser Ausführungsform gibt es zwei NOx-Sensoren und zwei O2-Sensoren. Jede Sensorart wird stromabwärts von Adsorber A bzw. Adsorber B plaziert.
  • Berechne adsorbiertes NOx Kästchen (2) – Diese Berechnung basiert auf einer Abschätzung der Wirksamkeit der NOx-Adsorption in den Adsorbern unter Anwendung der Gleichungen: ηcalcA = {(EONOx)(S) – (TPNOx)A}/(EONOx)(S) [1'] ηcalcB = {(EONOx)(1 – S) – (TPNOx)B}/(EONOx)(1 – S) [2']wobei:
    • ηcalc
    = geschätzte Wirksamkeit der NOx-Adsorption in dem angegebenen Adsorber (A oder B).
    EONOx
    = NOx-Massen-Motorausstoßgeschwindigkeit, erhalten aus der Datentabelle in einer ECU als Funktion von Motordrehzahl und -belastung.
    S
    = Starkströmungs-Aufspaltungsanteil (0 < S < 1).
    TPNOx
    = Auspuffrohr-NOx-Massengeschwindigkeit, erhalten vom NOx-Sensor am Auslaß des angegebenen Adsorbers (A oder B).
  • Zeit zur Regeneration? Kästchen (3) – Die Entscheidung, Adsorber A zu regenerieren und die Starkströmungsbedingung auf Adsorber B umzuschalten, wird gefällt durch Vergleich von Gleichung [1'] mit einer früher gemessenen bekannten Wirksamkeit, die in einer Datentabelle oder Gleichung im ECU gespeichert ist. Zum Beispiel könnten früher gemessene Wirksamkeiten, ηEXP, in einer Drehzahl-Belastungs-Tabelle (speed load table) gespeichert sein. Alternativ könnte die Temperatur in einer Drehzahl-Belastungs-Tabelle gespeichert sein mit einer Gleichung, welche die Wirksamkeit als eine Funktion der Temperatur in Beziehung setzt, d. h. ηEXP = f(T) [3'].
  • Ungeachtet des Verfahrens zur Datenspeicherung wird der Vergleich für die Bedingung: ηcalcA < ηEXP [4'] angestellt. Wenn Gleichung [4'] erfüllt ist, wird eine Regenerierung eingeleitet.
  • Jedesmal, wenn sich die Motorbetriebsbedingung ändert, wird ein neuer ηEXP-Wert aus dem Motorkennfeld erhalten, und die Gleichungen [1'] und [2'] werden aktualisiert, und die Gleichung [4'] wird überprüft. Wenn Gleichung [4'] erfüllt wird, wird ein Signal ausgesendet, durch das das Strömungsverteilermittel aktiviert wird, um die Starkströmungsbedingung an Adsorber B und die Schwachströmungsbedingung an Adsorber A zu leiten (d. h., gehe zu Kästchen (4) und (5) des Algorithmus). Der Algorithmus, wie er zuvor beschrieben wurde, weist dann die Starkströmungs- und Schwachströmungsfunktionen erneut zu, so daß Adsorber B durch Adsorber A und Adsorber A durch Adsorber B substituiert wird. Dadurch wird Adsorber A als Adsorber unter Starkströmungsbedingung und Adsorber B als Adsorber unter Schwachströmungsbedingung bestimmt. Alle anderen Schritte des Algorithmus sind im wesentlichen die gleichen wie die beim O2-/A/F-Flußsensor-Algorithmus.
  • Simulation der Erfindung und Beispiele
  • 4 veranschaulicht eine Laborversuchsvorrichtung, die zur Simulation der Erfindung verwendet wird, indem die NOx-Umwandlung überwacht wird. Alle numerierten Elemente stimmen mit denen der vorherigen 1 und 2 überein. 4 zeigt zusätzlich einen Zylinder 60, um Reduktionsmittel bereitzustellen, und ein Solenoid-Ventil 36, um die Reduktionsmittelmenge zu steuern. Auch ein NOx-Sensor 47 wurde beigefügt, um die Konzentration von in das Adsorptionsmittel 40 eintretendem NOx zu messen. 4 stellt im wesentlichen eine Seite der Schadstoffkonzentrationsvorrichung dieser Erfindung dar.
  • Der für diese Simulation verwendete Motortyp war ein 8-Zylinder-4,6-1-Motor. Das verwendete Adsorptionsmaterial war SrO, das homogen mit Pt/Rh-auf-Al2O3-Katalysator vermischt war. Die Betriebsbedingungen für Motor 10 waren auf 2000 U/min bei einem 16-In.-Hg-Vakuum eingestellt. Dies ergibt einen Gesamt-Abgasstom von 42,9 SCFM. Das A/F-Verhältnis des Motors wurde auf λ ≈ 1,28 gesetzt. Das Verteilermittel 20 wurde so eingestellt, daß bei "EIN" (Starkströmungsbedingung) ½ des Stroms 15 an das Adsorptionsmittel und ½ an das Entlüftungssystem geleitet werden. Unter der Starkströmungsbedingung findet die Adsorption von NOx statt. In der "Aus"-Stellung (Schwachströmungsbedingung) wurde das Verteilermittel 20 so eingestellt, daß 1/8 des Stroms 15 an das Adsorptionsmittel und 7/8 des Stroms 15 an das Entlüftungssystem geleitet werden. Dies simuliert das System der Erfindung mit einer 4/1-Stromaufteilung, d. h., eine Stromaufteilung, bei der 1/4 (25%) des Stroms 15 für den Regenerationsstrom bestimmt ist. Das Reduktionsmittel wurde während der Schwachströmungsperiode an das Adsorptionsmittel herangeführt. Die richtige Einspritzströmung wurde durch Messung des A/F-Verhältnisses eingestellt. Die Gaskonzentrationen an CO, O2, HC und NOx wurden unter Verwendung der folgenden herkömmlichen Analysegeräte gemessen:
    Kohlenmonoxid – Rosemount-Modell-880-Nichtdispersives Infrarotmeßgerät
    Kohlenwasserstoff – Beckmann-Modell-400A-Flammenionisationsdetektor
    Sauerstoff – Beckmann-Modell-OM1EA-Paragmagnetismusmeßgerät
    Stickstoffoxide – Rosemount-Modell-951A-Chemiluminszenzmeßgerät
  • Diese Messungen wurden verwendet, um, wie in der SAE 770365 beschrieben, das A/F-Verhältnis vor dem Adsorptionsmittel während des stationären Schwachströmungszustandes zu berechnen. Das Ziel-A/F-Verhältnis ergab λ ≈ 0,9 am Adsorptionsmitteleinlaß. Das Solenoid-Ventil 36 wurde verwendet, um den Reduktionsmittelstrom einzuleiten und zu beenden. Reines Kohlenmonoxid (> 99,5%) und reines Propylen (> 99,0%) wurden für die Simulation aus Stahlflaschen zugeführt. Bei der tatsächlichen Erfindung kann, in Abhängigkeit von der Anwendung, Benzin- oder Dieselkraftstoff als Reduktionsmittel eingespritzt werden. Bei anderen Anwendungen könnten Reduktionsmittel, wie z. B. Erdgas, Harnstoff, Ammoniak, Gas aus gecrackten Kohlenwasserstoffen und Diesel, verwendet werden. Der Versuch wurde auf eine Weise programmiert, welche eine variable Einspritzzeit ermöglichte.
  • Vergleichsbeispiel C-1:
  • Das Adsorptionsmittel wurde mit einem Stom fetten Abgases durch Einspritzen von Reduktionsmittel während der Schwachströmungsbedingung regeneriert. Das Verteilermittel 20 wurde auf die Starkströmungsbedingung umgeschaltet, wobei der Motor kontinuierlich mit λ ≈ 1,28 betrieben wurde. Die NOx-Konzentration wurde am Einlaß und am Auslaß des Adsorptionsmittels durch die oben beschriebenen Analysegeräte aufgezeichnet. Die "NOx-Umwandlung" als Funktion der Zeit ist in 5 gezeigt. Die "NOx-Umwandlung" ist wie folgt definiert:
    Figure 00240001
  • Wie in 5 gezeigt, ist die NOx-Umwandlung anfangs sehr hoch. Wenn sich das Einfangmittel füllt, nimmt die Leistung aber sehr rasch ab und fällt nach etwa drei Minuten steil auf null ab.
  • Vergleichsbeispiel C-2:
  • Die NOx-Einfangvorrichtung wurde in einem "Teilmagerverbrennungs"-Modus betrieben. Zu Beginn des Versuchs wurde der Motor auf 2000 U/min und 16-Inch-Hg-Vakuum eingestellt, wobei das Verteilermittel 20 so eingestellt war, um % der Gesamtströmung zu ergeben.
  • Anfangs wurde das Motor-A/F-Verhältnis auf den stöchiometrischen Punkt λ ≈ 1 gesetzt.
  • Das Motor-A/F-Verhältnis wurde so gesteuert, daß ein Zyklus zwischen λ ≈ 1,3 und λ ≈ 0,9 durchlaufen wird, wobei der Mager-Zyklus von 10 Sekunden auf 60 Sekunden, auf 90 Sekunden und schließlich auf 120 Sekunden erhöht und der Fett-Zyklus stets bei 15 Sekunden gehalten wurde. Die Ergebnisse sind in 6 gezeigt. Man kann erkennen, daß die NOx-Umwandlung im Verlauf des Tests hoch bleibt. Der Preis für diese erhaltene Leistung liegt im Kraftstoff, der benötigt wird, um das A/F-Verhältnis in dem Motor auf λ ≈ 0,9 zu verringern.
  • Erfindungsgemäßes Beispiel I-1:
  • Die Erfindung wurde mit einer 29-Sekunden-Einspritzung von Kohlenmonoxid, die beim Wechsel zur Schwachströmungsbedingung initiiert wurde, simuliert. Das Adsorptionsmittel wurde 60 Sekunden lang starker Strömung ausgesetzt, und anschließend wurde das Verteilerventil auf den Schwachströmungszustand umgeschaltet. 31 Sekunden nach Beginn des Schwachströmungszustandes wurde die Kohlenmonoxideinspritzung für 29 Sekunden initiiert. Dann wurde die Kohlenmonoxideinspritzung beendet und das Verteilerventil auf den Starkstömungszustand umgeschaltet. Der Zyklus wurde kontinuierlich etwa 20 Minuten lang wiederholt. Ein Teil des Tests ist in 7 gezeigt.
  • Erfindungsgemäßes Beispiel I-2:
  • Die Erfindung wurde wie in Beispiel I-1 simuliert, jedoch nur mit einer 10-Sekunden-Kohlenmonoxideinspritzung. Der Zyklus wurde mehr als 15 Minuten wiederholt. Ein Teil des Tests ist in 8 gezeigt.
  • Erfindungsgemäßes Beispiel I-3:
  • Die Erfindung wurde wie in Beispiel I-2 simuliert, jedoch mit einer 10-Sekunden-Propyleneinspritzung. Wegen einer Begrenzung bei der Messung hoher Kohlenwasserstoffkonzentrationen am Einlaß des Adsorptionsmittels betrug das A/F-Verhältnis am Adsorptionsmitteleinlaß nur λ ≈ 0,99. Der Testzyklus wurde kontinuierlich mehr als 15 Minuten wiederholt. Ein Teil des Tests ist in 9 gezeigt. Während der Regenerationsperiode war bei λ ≈ 0,99 nicht ausreichend Reduktionsmittel verfügbar, so daß NOx nicht vollständig zu N2 reduziert wurde.
  • Erfindungsgemäßes Beispiel I-4:
  • Die Erfindung wurde wie in Beispiel I-3 simuliert, wobei jedoch das A/F-Verhältnis am Adsorptionsmittel auf λ ≈ 0,90 herabgesetzt war. Ein Teil des Tests ist in 10 gezeigt. Mit Bezug auf 10 ist es recht offensichtlich, daß eine dauerhafte NOx-Umwandlung während des Tests erreicht wird. Im Gegensatz zu den vorherigen Versuchen nimmt die NOx-Umwandlung nicht auf weniger als 80% ab. Auch beträgt die durchschnittliche NOx-Umwandlung bei dem Test etwa 94,2%. Dies ist eine ziemliche Verbesserung für einen Motor, der mit λ ≈ 1,3 läuft.
  • Betrachtet man die Ergebnisse der erfindungsgemäßen Beispiele I-1 bis I-4, so ist offensichtlich, daß bei richtiger Auswahl und Menge des Reduktionsmittels extrem hohe NOx-Umwandlungsraten von mehr als 90 Prozent und höher unter Motorbetriebsbedingungen (d. h. Magerbetriebsbedingungen), die λ ≈ 1,3 entsprechen, erzielt werden können. Zum Beispiel zeigt Beispiel I-2, daß ein 10-Sekunden-CO-Puls das Adsorptionsmittel nicht vollständig regeneriert und deshalb eine scharfe Abnahme der NOx-Umwandlung beobachtet wird, verglichen mit Beispiel I-1. Beispiel I-3 zeigt, daß mit Propylen als Reduktionsmittel das Adsorptionsmittel regeneriert wird, daß jedoch zur Reduktion von NOx nicht ausreichend Reduktionsmittel vorhanden ist, da während der Zeit, in der Reduktionsmittel zugegeben wird, NOx-Durchbruchspitzen beobachtet werden. Beispiel I-4 zeigt, daß ausreichend Reduktionsmittel zur Regeneration und NOx-Reduktion zugeführt wird, da während der Reduktionsmitteleinspritzphase keine NOx-Durchbruchspitzen beobachtet werden.
  • Beim Vergleich von Vergleichsbeispiel C-2 mit dem erfindungsgemäßen Beispiel I-4 zeigt sich, daß Beispiel I-4 eine vergleichbare NOx-Umwandlung (> 90%) ergibt. Beispiel I-4 ist jedoch in der Lage, diese Leistung mit einem wesentlich geringeren Reduktionsmittelverbrauch zu liefern. Insbesondere, basierend auf 10-Sekunden-Reduktionsmitteleinspritzzeiten, benötigt Beispiel C-2 etwa 8,06 g Reduktionsmittel, um eine etwa 98%ige NOx-Umwandlung zu erzielen, während Beispiel I-2 nur etwa 2,02 Gramm Reduktionsmittel benötigt, um eine etwa 94%ige NOx-Umwandlung zu erzielen. Somit werden nur etwa 25% des in Beispiel C-2 verwendeten Reduktionsmittels in Beispiel I-4 benötigt, um eine vergleichbare NOx-Umwandlung zu erzielen.
  • Ferner ist festgestellt worden, daß die Regenerierung des Adsorptionsmittels kurz nach der Umschaltung auf den Schwachströmungszustand erfolgen sollte. Auf diese Weise kann das Adsorptionsmittel regeneriert und nach Bedarf bereit zum Umschalten in den Starkströmungs-Adsorptionsmodus sein. Andernfalls kompliziert die Einspritzung zu einer späteren Zeit nach der Umschaltung in den Schwachströmungsmodus (Regeneration) die Steuerung, da der Fahrzyklus vorhergesehen werden muß.
  • Obwohl spezielle Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung hier im Detail beschrieben sind, dienen sie zur Veranschaulichung der Erfindung, und der Umfang der vorliegenden Erfindung ist in den folgenden Ansprüchen definiert. Modifikationen der veranschaulichten Ausführungsformen werden den Fachleuten beim Lesen der begleitenden Offenbarung ersichtlich werden. Solche Modifikationen sollen ebenfalls vom Umfang der begleitenden Ansprüche umfaßt sein.

Claims (15)

  1. Vorrichtung zur Konzentration adsorbierbarer Schadstoffe, die in Gasströmen enthalten sind, umfassend: (a) eine Einlaßleitung (15) zur Aufnahme von Gasen, (b) ein Verteilermittel (20), um die Gase aus der genannten Einlaßleitung (15) in einen Strom mit starker Strömung mit 70–99% des Gases und einen Strom mit schwacher Strömung mit dem verbleibenden Teil des Gases zwischen wenigstens einer ersten Leitung (22) und einer zweiten Leitung (24) aufzuteilen und zu steuern, (c) ein erstes Schadstoffadsorptionsmittel (40) in Fluidverbindung mit der genannten ersten Leitung (22), wobei das genannte erste Mittel (40) Einlaß- und Auslaßleitungen (22, 44) sowie Mittel (30) zum Einspritzen eines Reduktionsmittels besitzt, und (d) ein zweites Schadstoffadsorptionsmittel (42) in Fluidverbindung mit der genannten zweiten Leitung (24), wobei das genannte zweite Mittel (42) Einlaß- und Auslaßleitungen (24, 46) sowie Mittel (32) zum Einspritzen eines Reduktionsmittels besitzt, dadurch gekennzeichnet, daß eine Steuerungsstrategie den Zustand des ersten und zweiten Schadstoffadsorptionsmittels (40, 42) vorhersagt oder überwacht, um wechselweise die Starkströmungsbedingung und die Schwachströmungsbedingung auf das erste und zweite Schadstoffadsorptionsmittel (40, 42) anzuwenden.
  2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß sie ferner eine Heizquelle enthält, die in der Lage ist, das Adsorptionsmittel (40, 42) auf Temperaturen zu erwärmen, die ausreichend sind, um adsorbierte Schadstoffe zu adsorbieren und zu desorbieren.
  3. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Adsorbens ausgewählt ist aus der Gruppe, bestehend aus Metalloxiden, Metallhydroxiden und Mischmetalloxiden.
  4. Vorrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Metall ausgewählt ist aus der Gruppe, bestehend aus Gruppe-IA- und Gruppe-IIA-Metallen, Lanthan und Mangan.
  5. Vorrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Adsorbens ausgewählt ist aus der Gruppe, bestehend aus SrO, BaO, CaO, BaTiO3, BaZrO3, LaZrO2, MnO2, LaMnOx, und Mischungen von La2O3, und CeO2, mit TiO2 und ZrO2, und worin x' eine ganze Zahl von 2 bis 4 ist.
  6. Vorrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Adsorbens Strontiumoxid, Bariumoxid oder Mischungen davon ist.
  7. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Adsorbens eine zur Adsorptionsverstärkung wirksame Menge Platin enthält.
  8. Vorrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Adsorptionsmittel ferner katalytisch wirksame Mengen Metall enthält, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Pt, Pd und Rh und Mischungen davon.
  9. Vorrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator ausgewählt ist aus der Gruppe der Mischungen von Pt und Rh und der Mischungen von Pt, Rh und Pd.
  10. Vorrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Position des Katalysators relativ zum Adsorbens derart ist, daß sie als eine Deckschicht, als eine Unterschicht, getrennt hinter dem Adsorbens oder als eine homogene Mischung aus Adsorbens und Katalysator zur Verfügung gestellt wird.
  11. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß sie zur Behandlung von Gasströmen verwendet wird, welche aus Benzin- oder Dieselmotoren ausströmen.
  12. Verfahren zur Konzentration adsorbierbarer Schadstoffe, umfassend die Schritte: (a) Aufnehmen eines Gasstroms, der adsorbierbare Schadstoffe enthält, (b) ein Verteilermittel (20) bereitstellen zur Aufteilung des genannten Gasstroms in wenigstens einen ersten Strom mit starker Strömung mit 70–99% des Gasstroms und einen zweiten Strom mit schwacher Strömung mit dem verbleibenden Teil des Gasstroms, (c) Einleiten des genannten ersten Stroms in ein erstes Schadstoffadsorptionsmittel (40), welches Mittel (30) zum Einspritzen eines Reduktionsmittels besitzt, (d) Einleiten des genannten zweiten Stroms in ein zweites Schadstoffadsorptionsmittel (42), welches Mittel (32) zum Einspritzen eines Reduktionsmittels besitzt, (e) Adsorbieren des Schadstoffes aus dem genannten ersten Strom in dem genannten ersten Adsorptionsmittel (40) und Ausströmenlassen des genannten Stroms aus dem genannten Adsorptionsmittel (40), (f) Regenerieren des genannten zweiten Adsorptionsmittels (42) durch Desorption von adsorbiertem Schadstoff, um einen konzentrierten schadstoffhaltigen Strom zu bilden, und Ausströmenlassen des genannten Stroms aus dem genannten Adsorptionsmittel (42), und (g) periodisches Wechseln der Adsorptions- und Regenerationsfunktionen der Schritte (e) und (f) zwischen den genannten ersten und zweiten Adsorptionsmitteln (40, 42), dadurch gekennzeichnet, daß eine Steuerungsstrategie den Zustand des ersten und zweiten Schadstoffadsorptionsmittels (40, 42) vorhersagt oder überwacht, um wechselweise die Starkströmungsbedingung und die Schwachströmungsbedingung auf das erste und zweite Schadstoffadsorptionsmittel (40, 42) anzuwenden.
  13. Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß die Schadstoffe Oxide von Stickstoff oder Schwefel sind.
  14. System zur Konzentration adsorbierbarer Schadstoffe, umfassend: (a) einen Motor (10), der ein Gas erzeugt, das adsorbierbare Schadstoffe enthält, (b) ein Verteilermittel (20) zum Auftrennen des Gases in wenigstens einen ersten Strom mit starker Strömung mit 70–99% des Gases und einen zweiten Strom mit schwacher Strömung mit dem verbleibenden Teil des Gases, (c) Mittel (40) zur Aufnahme des genannten ersten Stroms in einem ersten Mittel zur Adsorption adsorbierbarer Schadstoffe, welches Mittel (30) zum Einspritzen eines Reduktionsmittels besitzt, (d) Mittel (42) zur Aufnahme des genannten zweiten Stroms in einem zweiten Mittel zur Adsorption adsorbierbarer Schadstoffe, welches Mittel (32) zum Einspritzen eines Reduktionsmittels besitzt, (e) Adsorption des Schadstoffes aus dem genannten ersten Strom in dem genannten ersten Adsorptionsmittel (40) und das Ausströmenlassen des genannten Stroms, (f) Regenerierung des zweiten Adsorptionsmittels (42) durch Desorption des adsorbierten Schadstoffes, um einen konzentrierten schadstoffhaltigen Strom zu bilden, und Ausströmenlassen des genannten Stroms aus dem genannten Adsorptionsmittel (42), und (g) periodisches Wechseln der Adsorptions- und Regenerationsfunktionen der Schritte (e) und (f) zwischen den genannten ersten und zweiten Adsorptionsmitteln (40, 42), dadurch gekennzeichnet, daß eine Steuerungsstrategie den Zustand des ersten und zweiten Schadstoffadsorptionsmittels (40, 42) vorhersagt oder überwacht, um wechselweise die Starkströmungsbedingung und die Schwachströmungsbedingung auf das erste und zweite Schadstoffadsorptionsmittel (40, 42) anzuwenden.
  15. System nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, daß die Schadstoffe Oxide von Stickstoff oder Schwefel sind.
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