DE19707452A1 - Elektrolumineszierende Anordnung unter Verwendung von stabilen, metallischen Kathoden - Google Patents
Elektrolumineszierende Anordnung unter Verwendung von stabilen, metallischen KathodenInfo
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Description
Die vorliegende Erfindung betrifft elektrolumineszierende
Anordnungen unter Verwendung einer stabilen, metallischen
Kathode gemäß der Gattung des unabhängigen Anspruches.
Eine elektrolumineszierende (EL) Anordnung ist dadurch
charakterisiert, daß sie unter Anlegung einer elektrischen
Spannung unter Stromfluß Licht aussendet. Derartige
Anordnungen sind unter der Bezeichnung "Leuchtdioden" (LED =
Light Emitting Diodes) seit langem bekannt. Als
Elektrolumineszenz bezeichnet man die direkte Umwandlung
elektrischer Energie in Licht. Dieses Phänomen kommt je nach
verwendetem Material durch unterschiedliche Mechanismen
zustande. Bislang wurden im allgemeinen anorganische
Halbleiter, beispielsweise mit Fremdatomen dotierte ZnS,
GaAs oder InGaN-Verbindungen eingesetzt (S. Nakamura, Adv.
Mater. 1996, 8, S. 689-92). Der Ursprung der Elektrolumineszenz
in anorganischen Halbleitermaterialien liegt in der durch
Elektroneninjektionen verursachten Anregung von
lumineszierenden Zentren (beispielsweise der
Dotiermaterialien wie Mn oder Tb) in den anorganischen
Gastgittern. Dazu ist Wechselstrom und eine Stromstärke von
über 100 V erforderlich.
Seit mehreren Jahren finden verstärkt organische
Materialien, wie beispielsweise poly-(p-phenylen-vinylen)
(PPV) oder 2-(Biphenyl-4-yl)-5-(tert.-butylphenyl)-1,3,4-oxa
diazol (PBD) und deren Derivate Verwendung als
elektrolumineszierende Materialien. (J. Salbeck, Ber.
Bunsenges. Phys. Chem. 1996, 100, S. 1667-1677)
Elektrolumineszenz in organischen Verbindungen erfolgt durch
Rekombination von sogenannten Löchern, d. h. positiven
Ladungen, und Elektronen, d. h. negativen Ladungen, über
sogenannte Singlet-Exzitonzustände. Man benötigt Gleichstrom
und niedrige Spannungen von 2 bis 20 Volt (US 4,539,507). Es
ist möglich mit organischen Verbindungen auch großflächige
LED-Anordnungen herzustellen. EL-Anordnungen auf der
Grundlage von organischen Verbindungen enthalten in der
Regel eine oder mehrere dünne Schichten aus organischen oder
organometallischen Ladungstransportverbindungen. Der
prinzipielle Aufbau in der Reihenfolge der Schichten ist wie
folgt:
Träger (Substrat)
Basiselektrode (Anode)
löcherinjizierende Schicht
löchertransportierende Schicht
lichtemittierende Schicht
elektronentransportierende Schicht
elektroneninjizierende Schicht
Topelektrode (Kathode)
Kontakte
Umhüllung (Verkapselung).
Träger (Substrat)
Basiselektrode (Anode)
löcherinjizierende Schicht
löchertransportierende Schicht
lichtemittierende Schicht
elektronentransportierende Schicht
elektroneninjizierende Schicht
Topelektrode (Kathode)
Kontakte
Umhüllung (Verkapselung).
Dieser Aufbau stellt den allgemeinsten Fall dar und kann
vereinfacht werden, indem einzelne Schichten weggelassen
werden, so daß eine Schicht mehrere Aufgaben übernehmen
kann. Im einfachsten Fall besteht eine EL-Anordnung aus zwei
Elektroden, der Anode und der Kathode, zwischen denen sich
eine einzige organische Schicht befindet, die alle
Funktionen, inklusive der Emission von Licht, erfüllt (WO
90-13148). Als vorteilhaft haben sich Zweischichtsysteme
erwiesen, bei denen eine Emitterschicht, bestehend aus
photolumineszierenden Materialien, auf die organische
Schicht aufgedampft werden. Als Material für die im
sichtbaren Bereich transparente Anode wird im allgemeinen
Indiumzinnoxid (ITO) verwendet. Bislang nicht befriedigend
gelöst ist das Problem der Materialwahl für die Kathode.
In der US-PS 4,720,432 werden Kathoden beschrieben, die aus
Legierungen bestehen, z. B. aus MgAg (im Verhältnis 10 : 1
bezogen auf das Atomgewicht). Diese Legierungen werden durch
Ko-Verdampfen im Vakuum hergestellt. Durch das Zulegieren
von Metallen mit größerer Elektronaustrittsarbeit EA wird z. B.
Magnesium, das in reiner Form nur schwer als dünne
Schicht verarbeitet werden kann und relativ korrosiv ist,
deutlich stabiler. Trotz der Vorteile dieser Legierungen,
insbesondere der MgAg-Legierungen, gibt es noch ungelöste
Probleme bei deren Langzeitstabilität. Dies tritt
insbesondere bei der Verwendung von Alkali- und anderen
Erdalkalimetallen als Magnesium auf. Bislang ist stets eine
mehr oder minder aufwendige Versiegelung der LED Systeme
nötig. Ein weiteres Problem bei der Herstellung von
beispielsweise MgAg-Legierungen ist, daß die Verdampfung von
Magnesium relativ problematisch ist. Ein wichtiges Kriterium
bei der Wahl des geeigneten Metalles bzw. einer
Metallegierung für die Kathode einer LED ist deren
Elektronenaustrittsarbeit (EA), bzw. deren
Elektronenaustrittsarbeitsfunktion (ΦA). Die bislang
verwendeten Metalle besitzen alle niedrige
Elektronenaustrittsarbeiten von kleiner als 4 eV. Einen
Überblick über Elektronenaustrittsarbeiten der metallischen
Elemente des Periodensystems findet sich in der
Veröffentlichung von Sze: ("Physics of Semiconductor
Devices", Wiley, New York, 1969, S. 366). Es ist hierbei
anzumerken, daß die dort veröffentlichten Werte stark von
der Art der untersuchten Oberfläche und den Meßbedingungen
abhängen.
Bei der Herstellung einer elektrolumineszierenden Anordnung,
bestehend aus einem elektrolumineszierenden Element, einer
transparenten oder semitransparenten Anode sowie einer
Kathode wurde überraschender Weise gefunden, daß für die
Kathode kein Unterschied in der Effizienz zwischen bekannten
MgAg-Kathoden und reinen Silberkathoden beobachtet werden
kann. D. h. reines Silber weist eine mit MgAg vergleichbare
Elektroneninjektionseffizienz auf. Bei der Verwendung von
Silberlegierungen, wurde darüberhinaus gefunden, daß die
Kathode besonders korrosionsstabil ist und demzufolge eine
teure und aufwendige Versiegelung zum Teil umgangen werden
kann. Silberlegierungen besitzen eine vergleichbare
Effizienz für Elektroneninjektionen wie reines Silber. Die
Langzeitstabilität der Silber- bzw. Silberlegierungskathoden
ist überraschenderweise sehr hoch und beträgt bei
Nichtversiegeln der EL-Anordnung selbst bei Lagerung an
feuchter Luft mehr als zwei bis drei Tage.
Weitere vorteilhafte Weiterbildungen und Verbesserungen der
erfindungsgemäßen Kathode sind in den Unteransprüchen
offenbart.
In besonders vorteilhafter Ausgestaltung werden
Silberlegierungen verwendet, die ein oder mehrere
Dotierungselemente enthalten, deren
Elektronenaustrittsarbeit EA mehr als 4 eV beträgt. Dadurch
ist eine hohe chemische und thermische Stabilität der
Legierung gewährleistet.
In einer besonders bevorzugten Ausführungsform werden als
Dotierungselemente Metalle eingesetzt, die sich einfach,
thermisch oder mit einem Elektronenstrahl verdampfen lassen,
wie z. B. Al, Cu, Au, In, Sn, Cr, Ti und Ni, was das
Aufbringen der Elektrode durch Ko-Verdampfen wesentlich
vereinfacht.
In einer vorteilhaften Ausführung liegt die Konzentration
des oder der Dotierungselemente zwischen 0,01 Atom-% und 50
Atom-%, besonders vorteilhaft haben sich Konzentrationen
zwischen 0,5 Atom-% und 25 Atom-% erwiesen.
Als Beispiel wurde eine monomere organische
elektrolumineszierende Verbindung gewählt, doch ist die
Anwendung selbstverständlich nicht darauf beschränkt und
Verbindungen wie z. B. PPV, PBD usw. sind in ihrer Verwendung
ebenfalls einsetzbar.
Verwendete Abkürzungen:
PVK: Polyvinylcarbazol:
PVK: Polyvinylcarbazol:
Alq3: Aluminium-(III)-tris-(hydroxychinolat)
EFTP: 1,3,5-Tris-(bis-4-ethyl)-(phenylaminophenyl)-benzol
Auf ein Substrat, bestehend aus einer vorgereinigten,
handelsüblich mit ITO beschichteten Glasplatte (Baltracon
255, Fa. Balzers) wurde eine Schicht aus einer 1% Lösung PVK
als Binder, EFTP als lochleitendem Monomer und Alq3 als
Elektronenleiter und Emitter in Dichlorethan im Verhältnis
4 : 1 : 1 bei 400 U/min. aufgeschleudert. Zum Abschluß wurde
eine Kathode bestehend aus Ag auf das Schichtsystem
aufgebracht. Die Kathode wurde aus zwei thermischen
Verdampfern im Vakuum ko-deponiert. Die Schichtdicke der
Kathode betrug etwa 250 Nanometer.
Auf ein Substrat, bestehend aus einer gereinigten,
handelsüblich mit ITO beschichteten Glasplatte (Baltracon
255, Fa. Balzers), wurde eine Schicht aus einer 1%igen
Lösung aus PVK als Binder, EFTP als lochleitendem Monomer
und Alq3 als Elektronenleiter und Emitter in Dichlorethan im
Verhältnis 4 : 1 : 1 bei 400 U/min. aufgeschleudert. Zum
Abschluß wurde eine Kathode bestehend aus AgAl (10 Atom-% Al)
auf das Schichtsystem aufgebracht. Die Kathode wurde aus
zwei thermischen Verdampfern im Vakuum ko-deponiert. Die
Schichtdicke der Kathode betrug etwa 250 Nanometer.
Auf ein gereinigtes, handelsüblich mit ITO beschichtetes
Glassubstrat (Baltracon 255, Fa. Balzers) wurde eine Schicht
aus einer 1%igen Lösung von aus PVK als Binder, EFTP als
lochleitendem Monomer und Alq3 als Elektronenleiter und
Emitter in Dichlorethan im Verhältnis 4 : 1 : 1 bei 400 U/min.
aufgeschleudert. Zum Abschluß wurde eine Kathode bestehend
aus AgAl (20 Atom-% Al) auf das Schichtsystem aufgebracht.
Die Kathode wurde aus zwei thermischen Verdampfern im Vakuum
ko-deponiert. Die Schichtdicke der Kathode betrug etwa 52
Nanometer.
Allen drei Beispielen ist gemein, daß bei Lagerung ohne
Versiegelung unter Stickstoff auch nach mehreren Tagen keine
Inhomogenitäten bei Anlegung eines elektrischen Feldes der
Lichtemission erkennbar sind. Bei Lagerung an Luft, wurde
gefunden, daß Beispiel 2 die größte Langzeitstabilität in
Bereich von mehreren Tagen aufweist.
Die Effizienz der LED-Anordnungen der drei Beispiele ist der
Effizienz von herkömmlichen MgAg-Kathoden gleich, bzw. bei
Verwendung einer AgAl Kathode mit 10 Atom-% Al sogar der
bisher gebräuchlichen MgAg Kathode überlegen.
Selbstverständlich können die erfindungsgemäßen
Kathodenmaterialien nicht nur in organischen, d. h. bei
Verwendung sowohl monomerer als auch polymerer
elektrolumineszierender Verbindungen, sondern auch in
anorganischen LED Anordnungen eingesetzt werden.
Claims (5)
1. Elektrolumineszierende Anordnung, die ein
elektrolumineszierendes Element, eine im sichtbaren
Spektralbereich transparente oder semitransparente Anode
sowie eine Kathode aufweist, dadurch gekennzeichnet, daß die
Kathode Silber oder eine Legierung enthält, deren
Hauptbestandteil Silber ist.
2. Elektrolumineszierende Anordnung nach Anspruch 1, dadurch
gekennzeichnet, daß die Legierung ein oder mehrere
Dotierungselemente enthält, deren Elektronenaustrittsarbeit
(EA) mehr als 4 eV beträgt.
3. Elektrolumineszierende Anordnung nach Anspruch 1 und 2,
dadurch gekennzeichnet, daß das oder die Dotierungselemente
aus der Gruppe bestehend aus Al, Cu, Au, In, Sn, Cr, Ti, Ni
ausgewählt ist bzw. sind.
4. Elektrolumineszierende Anordnung nach Anspruch 2 oder 3,
dadurch gekennzeichnet, daß die Konzentration des oder der
Dotierungselemente zwischen 0,01 At% und 50 At% beträgt.
5. Elektrolumineszierende Anordnung nach Anspruch 5, dadurch
gekennzeichnet, daß die Konzentration des oder der
Dotierungselemente zwischen 0,1 At% und 30 At%, insbesondere
zwischen 0,5 At% und 25 At% beträgt.
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| DE19707452A DE19707452C2 (de) | 1997-02-25 | 1997-02-25 | Organische elektrolumineszierende Anordnung unter Verwendung von stabilen, metallischen Kathoden |
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| DE19707452A Expired - Fee Related DE19707452C2 (de) | 1997-02-25 | 1997-02-25 | Organische elektrolumineszierende Anordnung unter Verwendung von stabilen, metallischen Kathoden |
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