DE19807370C1 - Kathode für eine elektrolumineszierende Anordnung - Google Patents
Kathode für eine elektrolumineszierende AnordnungInfo
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Description
Die vorliegende Erfindung betrifft eine Kathode für eine elektro
lumineszierende Anordnung gemäß der Gattung des unab
hängigen Anspruches.
Eine elektrolumineszierende (EL) Anordnung ist dadurch cha
rakterisiert, daß sie unter Anlegung einer elektrischen
Spannung unter Stromfluß Licht aussendet. Derartige Anord
nungen sind unter der Bezeichnung "Leuchtdioden" (LED =
Light Emitting Diodes) seit langem bekannt. Als Elektrolumi
neszenz bezeichnet man die direkte Umwandlung elektrischer
Energie in Licht. Dieses Phänomen kommt je nach verwendetem
Material durch unterschiedliche Mechanismen zustande. Bis
lang wurden im allgemeinen anorganische Halbleiter, bei
spielsweise mit Fremdatomen dotierte ZnS, GaAs oder InGaN-
Verbindungen eingesetzt (S. Nakamura, Adv.
Mater. 1996, 8, S. 689-92). Der Ursprung der Elektrolumineszenz
in anorganischen Halbleitermaterialien liegt in der durch
Elektroneninjektionen verursachten Anregung von lumineszie
renden Zentren (beispielsweise der Dotiermaterialien wie Mn
oder Tb) in den anorganischen Gastgittern. Dazu ist Wechsel
strom und eine Spannung von über 100 V erforderlich.
Seit mehreren Jahren finden verstärkt organische Materiali
en, wie beispielsweise poly-(p-phenylen-vinylen) (PPV) oder
2-(Biphenyl-4-yl)-5-(tert.-butylphenyl)-1,3,4-oxadiazol
(PBD) und deren Derivate Verwendung als elektrolumineszie
rende Materialien. (J. Salbeck, Ber. Bunsenges. Phys. Chem.
1996, 100, S. 1667-1677). Elektrolumineszenz in organischen
Verbindungen erfolgt durch Rekombination von sogenannten Lö
chern, d. h. positiven Ladungen, und Elektronen, d. h. nega
tiven Ladungen, über sogenannte Singlet-Exzitonzustände. Man
benötigt Gleichstrom und niedrige Spannungen von 2 bis 20
Volt (US 4,539,507). Es ist möglich, mit organischen Verbin
dungen auch großflächige LED-Anordnungen herzustellen. EL-
Anordnungen auf der Grundlage von organischen Verbindungen
enthalten in der Regel eine oder mehrere dünne Schichten aus
organischen oder organometallischen Ladungstransportverbin
dungen. Der prinzipielle Aufbau in der Reihenfolge der
Schichten ist wie folgt:
Träger (Substrat)
Basiselektrode (Anode)
löcherinjizierende Schicht
löchertransportierende Schicht
lichtemittierende Schicht
elektronentransportierende Schicht
elektroneninjizierende Schicht
Topelektrode (Kathode)
Kontakte
Umhüllung (Verkapselung)
Basiselektrode (Anode)
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elektroneninjizierende Schicht
Topelektrode (Kathode)
Kontakte
Umhüllung (Verkapselung)
Dieser Aufbau stellt den allgemeinsten Fall dar und kann
vereinfacht werden, indem einzelne Schichten weggelassen
werden, so daß eine Schicht mehrere Aufgaben übernehmen
kann. Im einfachsten Fall besteht eine EL-Anordnung aus zwei
Elektroden, der Anode und der Kathode, zwischen denen sich
eine einzige organische Schicht befindet, die alle Funktio
nen, inklusive der Emission von Licht, erfüllt (WO 90-
13148). Als vorteilhaft haben sich Zweischichtsysteme erwie
sen, bei denen eine Emitterschicht, bestehend aus photolumi
neszierenden Materialien, auf die organische Schicht aufge
dampft werden. Als Material für die im sichtbaren Bereich
transparente Anode wird im allgemeinen Indiumzinnoxid (ITO)
verwendet. Bislang nicht befriedigend gelöst ist das Problem
der Materialwahl für die Kathode.
In der EP 0 278 757 B1 werden Kathoden für elektrolumines
zierende Anordnungen beschrieben, die aus Legierungen beste
hen. Insbesondere werden dabei MgAg Legierungen (im Verhält
nis Mg : Ag von 10 : 1, bezogen auf das Atomgewicht) beschrie
ben. Diese Legierungen werden durch Co-Verdampfen der Metal
le im Vakuum hergestellt. Durch das Zulegieren von Metallen
mit größerer Elektronenaustrittsarbeit EA wird zum Beispiel
Magnesium, das in reiner Form nur schwer als dünne Schicht
verarbeitet werden kann und relativ korrosiv ist, deutlich
stabiler. Trotz der Vorteile dieser Legierungen, insbesonde
re der MgAg-Legierungen, treten insbesondere Probleme hin
sichtlich deren Langzeitstabilität auf. Bislang ist stets
eine mehr oder minder aufwendige Versiegelung der LED-
Systeme nötig. Ein wichtiges Kriterium bei der Wahl des ge
eigneten Metalles, bzw. einer Metallegierung für die Kathode
einer LED ist deren Elektronenaustrittsarbeit (EA), bzw. de
ren Elektronenaustrittsarbeitfunktion (θA).
Ein weiterer Zugang zu stabileren Kathodenlegierungen ist in
dem Artikel von T. Wakimoto et al. in: Applied Surface
Science 1997, 113/114, S. 698-704 beschrieben. Dabei wird
eine mit Lithium dotierte Aluminiumkathode verwendet.
Es ist jedoch nur möglich, einen maximalen Lithiumanteil in
der Legierung von 0,1 Gew% bezogen auf die Gesamtlegierung
zu erreichen. Bei höheren Lithiumkonzentrationen oxidiert
die Kathode sofort nach der Herstellung einer elektrolumi
neszierenden Anordnung. Die dort beschriebene Kathoden wer
den durch Co-Verdampfen in einem Vakuumprozeß hergestellt.
Der Herstellungsprozeß ist durch die geringen Anteile an
Lithium schwer zu kontrollieren.
Generell sind bislang nur binäre Legierungen beschrieben
worden, die allesamt die nachteilige Eigenschaft haben, daß
der Widerstand des gesamten Schichtsystemes während des Be
triebes ansteigt. Das heißt, bei Betrieb eines elekrolumi
neszierenden Systems bei konstantem Strom steigt die Span
nung unverhältnißmäßig stark an.
Der Erfindung liegt somit die Aufgabe zugrunde, stabilere
Kathodenlegierungen für eine organische elektrolumineszierende
Anordnung zu finden, die gleichzeitig eine hohe Elektronenaus
trittsarbeit aufweist.
Erfindungsgemäß wird als Kathode für eine elekrolumineszie
rende Anordnung, insbesondere eine organische elektrolumi
neszierende Anordnung, eine Aluminiumbasislegierung verwen
det, die 40-99 Gew% Aluminium und 0.1-10 Gew% Lithium
aufweist und daneben mindestens eine weitere Komponente aus,
der Gruppe bestehend aus Mg, Cu, SiC, Mn, Pb, Pd, Si, Sn,
Zn, Zr, aufweist. Durch die Zulegierung mindestens eines
weiteren Elementes, ist es möglich, den Lithiumanteil inner
halb der Legierung so zu erhöhen, daß die Kathode nicht so
fort korrodiert. Die Erhöhung des Lithiumanteils hat vor
teilhafterweise den Effekt, daß die Elektronenaustrittsar
beit EA, d. h. die Elektroneninjektion in das System vergrö
ßert wird. Damit ist es möglich, daß eine niedrigere Span
nung angelegt werden kann, um Elektrolumineszenz zu erzeu
gen, als in vergleichbaren Systemen. Bevorzugt liegt die
Konzentration von Aluminium im Bereich von 75-97 Gew%,
ganz besonders bevorzugt im Bereich von 80-96 Gew%. Die
Konzentration von Lithium liegt bevorzugt im Bereich von 0,1
-10 Gew%, besonders vorteilhaft im Bereich von 0,5-7
Gew%, ganz besonders bevorzugt im Bereich von
1-3 Gew%.
Es ist vorteilhaft, als Aluminium-Lithium-Basis-Legierung
eine ternäre Legierung zu verwenden, in der 40-99 Gew%
Aluminium und 0,1-10 Lithium sowie 0-20 Gew% eines Ele
mentes der Gruppe bestehend aus Mg, Mn, Pb, Pd, Si, Sn, Zn,
Zr und Cu enthalten sind. Neben den erfindungsgemäß bevor
zugten, im vorangegangenen Abschnitt beschriebenen Konzen
trationen von Aluminium und Lithium, liegt Magnesium bevor
zugt im Bereich von 0,2-50 Gew%, vorteilhaft im Bereich
von 0,5-20 Gew%, insbesondere im Bereich von 0,7-2 Gew%
vor. Eine bevorzugte ternäre Aluminium-Lithium-Kupfer-
Legierung weist eine Konzentration von Kupfer bevorzugt im
Bereich von 0,2-15 Gew%, vorteilhaft im Bereich von 0,5-
5 Gew%, insbesondere im Bereich von 0,8-2 Gew% auf. Diese
ternäre Legierung ist extrem diffusions- und korrosionssta
bil und besitzt trotzdem eine hohe Elektroneninjektionseffi
zienz in einem elektrolumineszierenden System.
Es hat sich erwiesen, daß diese ternären Legierungen an
der Grenzfläche zwischen Legierung und organischer Schicht
nur in sehr geringem Ausmaße durch elektrochemisch verur
sachte Prozeße korrodieren, bzw. mit der organischen
Schicht, die Licht emittiert, unter diesen Bedingungen rea
gieren.
In einer weiteren bevorzugten Ausgestaltung der Erfindung
wird eine quaternäre Legierung verwendet. Dabei sind in vor
teilhafter Weise 40-99 Gew% Aluminium,
0,5-10 Lithium, 0,2-50 Gew% Kupfer oder Magnesium, und 0
-10 Gew% eines Elementes ausgewählt aus der Gruppe, beste
hend aus Mg, Si, Zn, Mn, Zr enthalten. Besonders bevorzugt
liegt die Konzentration an Aluminium im Bereich von 40-90
Gew%, vorteilhafterweise im Bereich von 65-95 Gew%, insbe
sondere im Bereich von 80-93 Gew%. Die Konzentration von
Lithium liegt bevorzugt im Bereich von 0,5-10 Gew%, vor
teilhaft im Bereich von 0,5-6 Gew%, insbesondere im Be
reich von 1,2-3,5 Gew%.
Kupfer oder Magnesium sind im Bereich von 0,2-50 Gew%,
ganz besonders bevorzugt im Bereich von
0,5-10 Gew% enthalten. Im Falle von Magnesium hat es sich
erwiesen, daß ein besonders vorteilhafter Bereich bei 0.7-
2 Gew% und bei Kupfer im Bereich von 0,7-2,5 Gew% liegt.
Diese quaternären Legierungssysteme sind noch korrosionssta
biler als die entsprechenden ternären Systeme, weil durch
die gewählte stöchiometrische Zusammensetzung der hinzule
gierten Elemente bestimmte Kristallstrukturen aufgebaut wer
den können. Diese Kristallstrukturen hindern die Bestandtei
le an einer Diffusion in die und damit auch an einer Korro
sion der benachbarten organischen Schicht.
In einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung werden quinäre
Aluminium-Lithium-Basislegierungen verwendet. Dabei liegt
die Konzentration von Aluminium im Bereich von 40-99 Gew%,
vorteilhaft im Bereich von 75-93 Gew%, und besonders be
vorzugt im Bereich von 82-90 Gew%. Die Konzentration von
Lithium liegt bevorzugt im Bereich von 0,5-8 Gew%, vor
teilhaft im Bereich von 0,5-6 Gew%, insbesondere im Be
reich von 1,5-3,2 Gew%. Erfindungsgemäß sind bevorzugt,
0,5-5 Gew% Kupfer, insbesondere 0,1-3 Gew% enthalten.
Daneben sind bevorzugt 0,5-20 Gew% Magnesium, ganz beson
ders bevorzugt 0,5-10 Gew% und in einem besonders vorteil
haften Bereich von 0,7-3,5 Gew% enthalten. Daneben sind
bevorzugt 0-10 Gew% Zirkonium, ganz besonders bevorzugt
0,7-2,5 Gew% Zirkonium, oder Silizium oder
1-30 Gew% SiC, bevorzugt 0.2-10 und ganz besonders bevor
zugt im Bereich von 5-15 Gew% enthalten. Bei allen erfin
dungsgemäßen Legierungen handelt es sich um extrem diffusi
ons- und korrosionsstabile Legierungen, die besonders vor
teilhaft einen hohen Anteil an Aluminium besitzen. Dadurch
weisen die Legierungen eine Selbstpassivierung durch eine
festhaftende Oxidschicht auf der Oberfläche auf, so daß auf
wendige Verkapselungssysteme vermieden werden können. Alle
erfindungsgemäßen Legierungen können in der Regel nicht
durch an sich bekannte Prozesse wie Co-Verdampfen herge
stellt werden. Sie müssen daher durch Zerstäuben (Sputtern)
eines entsprechendes Targets hergestellt werden, daß aus den
Legierungsbestandteilen besteht. Diese Technik der Targe
therstellung und des Sputterns ist bekannt.
Ausführungsbeispiele der Erfindung werden im folgenden
näher beschrieben.
Als Beispiel wurde eine monomere organische elektrolumines
zierende Verbindung gewählt, doch ist die Anwendung selbst
verständlich nicht darauf beschränkt und Verbindungen wie
z. B. PPV, PBD usw. sind ebenfalls einsetzbar.
Verwendete Abkürzungen:
Als Substrat wurde eine gereinigte, handelsüblich mit Indi
umzinnoxid (ITO) beschichtete Glasplatte (Baltracon 255, Fa.
Balzers) eingesetzt. Auf dieses Substrat wurde eine Schicht
bestehend aus PEDT/PSS (3,4-Polyethylendioxy
thiophen/Polystyrolsulfonat) aus einer 1%igen wässrigen Lö
sung bei 800 U/min. aufgeschleudert. Dadurch wurde eine la
mellare Elektrode, wie sie beispielsweise in der unveröf
fentlichen Deutschen Patentanmeldung DE 196 27 069.3 beschrie
ben ist aufgebracht. Darauf wurde eine Schicht aus einer
1%igen Lösung aus PVK als Binder und EFTP als lochleitendem
Monomer im Gewichtsverhältnis 1 : 2 bei 800 U/min aufgeschleu
dert. Als elektronenleitende Schicht wurde eine 50-60 nm
dicke Alq3-Schicht aufgedampft. Die Alq3-Schicht dient eben
falls als lichtemittierendes System. Zum Abschluß wurde eine
250 nm-dicke Kathode, bestehend aus MgAg aufgesputtert. Als
Sputtertarget wurde eine MgAg-Legierung mit der Zusammenset
zung Mg (81,1 Gew%) und Ag
(18,9 Gew%) eingesetzt. Die Deposition erfolgte mittels ei
ner HF-Sputterquelle. Die Deposition erfolgte bei
200 W. Das Target hatte einen Durchmesser von 90 mm2.
Die Herstellung des elektrolumineszierenden organischen
Schichtsystems erfolgte analog zum Ausführungsbeispiel 1.
Zum Abschluß wurde eine ca. 250 nm-dicke Kathode, bestehend
aus Al/Li/Cu/Mg aufgesputtert. Als Sputtertarget wurde eine
Legierung mit der Zusammensetzung Al (95 Gew.-%), Li (2,5
Gew%), Cu (1,5 Gew%) Mg (1 Gew%) eingesetzt. Die Depositi
on erfolgte mit einer HF-Sputterquelle. Die Deposition er
folgte bei 200 W. Das Target hatte einen Durchmesser von 90
mm2.
Die Herstellung des elektrolumineszierenden organischen
Schichtsystem erfolgte analog zur Ausführungsbeispiel 1. Zum
Abschluß wurde eine ca 250 nm dicke Kathode, bestehend aus
reinem Aluminium aufgesputtert. Die Deposition erfolgte mit
einer HF-Sputterquelle. Die Deposition erfolgte bei 100 W.
Das Target hatte einen Durchmesser von 90 mm2.
Vergleich der Ausführungsbeispiele 1-3: (Alle Proben wur
den bei konstantem Strom von 8 mA/cm2 betrieben).
Claims (7)
1. Kathode für eine organische elektrolumineszierende Anord
nung, die eine Al-Li-Basislegierung enthält, dadurch gekenn
zeichnet, daß die Al-Li-Basislegierung
40-99 Gew% Al,
0,1-10 Gew% Li
und mindestens eine weitere Komponente aus der Gruppe, be stehend aus, Mn, Pb, Pd, Si, Sn, Zn, Zr, Cu aufweist.
40-99 Gew% Al,
0,1-10 Gew% Li
und mindestens eine weitere Komponente aus der Gruppe, be stehend aus, Mn, Pb, Pd, Si, Sn, Zn, Zr, Cu aufweist.
2. Kathode nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die
Al-Li-Basislegierung eine ternäre Legierung ist.
3. Kathode nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß
40-99 Gew% Al
0,1 bis 10 Gew% Li,
sowie 0-20 Gew% eines Elementes der Gruppe, bestehend aus Mg, Mn, Pb, Pd, Si, Sn, Zn, Zr, Cu enthalten sind.
40-99 Gew% Al
0,1 bis 10 Gew% Li,
sowie 0-20 Gew% eines Elementes der Gruppe, bestehend aus Mg, Mn, Pb, Pd, Si, Sn, Zn, Zr, Cu enthalten sind.
4. Kathode nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die
Al-Li-Basislegierung eine quaternäre Legierung ist.
5. Kathode nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß
40-99 Gew% Al
0,1 bis 10 Gew% Li,
0,2-15 Gew% Cu oder Mg,
sowie 0-10 Gew% eines Elementes ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Mg, Si, Zn, Mn, Zr enthalten sind.
40-99 Gew% Al
0,1 bis 10 Gew% Li,
0,2-15 Gew% Cu oder Mg,
sowie 0-10 Gew% eines Elementes ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Mg, Si, Zn, Mn, Zr enthalten sind.
6. Kathode nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die
Al-Li-Basislegierung eine quinäre Legierung ist.
7. Kathode nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß
40-99 Gew% Al,
0,1-10 Gew% Li,
0,5-5 Gew% Cu,
0,5-20 Gew% Mg,
sowie 0-10 Gew% Zr oder Si oder 1 bis 30 Gew% SiC enthalten sind.
40-99 Gew% Al,
0,1-10 Gew% Li,
0,5-5 Gew% Cu,
0,5-20 Gew% Mg,
sowie 0-10 Gew% Zr oder Si oder 1 bis 30 Gew% SiC enthalten sind.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE19807370A DE19807370C1 (de) | 1998-02-21 | 1998-02-21 | Kathode für eine elektrolumineszierende Anordnung |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE19807370A DE19807370C1 (de) | 1998-02-21 | 1998-02-21 | Kathode für eine elektrolumineszierende Anordnung |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| DE19807370C1 true DE19807370C1 (de) | 1999-07-22 |
Family
ID=7858527
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| DE19807370A Expired - Fee Related DE19807370C1 (de) | 1998-02-21 | 1998-02-21 | Kathode für eine elektrolumineszierende Anordnung |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| DE (1) | DE19807370C1 (de) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US8241467B2 (en) | 2004-08-10 | 2012-08-14 | Global Oled Technology Llc | Making a cathode structure for OLEDs |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4539507A (en) * | 1983-03-25 | 1985-09-03 | Eastman Kodak Company | Organic electroluminescent devices having improved power conversion efficiencies |
| EP0278757B1 (de) * | 1987-02-11 | 1997-11-12 | EASTMAN KODAK COMPANY (a New Jersey corporation) | Elektrolumineszente Vorrichtung mit Kathode |
-
1998
- 1998-02-21 DE DE19807370A patent/DE19807370C1/de not_active Expired - Fee Related
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4539507A (en) * | 1983-03-25 | 1985-09-03 | Eastman Kodak Company | Organic electroluminescent devices having improved power conversion efficiencies |
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| "Applied Surface Science", 1997, Bd. 113/114, S. 698-704 * |
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Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| US8241467B2 (en) | 2004-08-10 | 2012-08-14 | Global Oled Technology Llc | Making a cathode structure for OLEDs |
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