DE19609133C1 - Bipolare Platte für einen Hochtemperatur-Brennstoffzellenstapel und deren Verwendung - Google Patents

Bipolare Platte für einen Hochtemperatur-Brennstoffzellenstapel und deren Verwendung

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Description

Die Erfindung bezieht sich auf eine bipolare Platte für einen Hochtemperatur-Brennstoffzellenstapel.
Bipolare Platten werden unter anderem in Hochtemperatur- Brennstoffzellenstapeln eingesetzt. Bei einem Hochtemperatur- Brennstoffzellenstapel aus Hochtemperatur-Brennstoffzellen in der Fachliteratur wird ein Brennstoffzellenstapel auch "Stack" genannt, liegen unter einer oberen Verbundleiterplat­ te, welche den Hochtemperatur-Brennstoffzellenstapel abdeckt, der Reihenfolge nach eine Kontaktschicht, ein Elektrolyt- Elektroden-Element, eine weitere Verbundleiterplatte usw. aufeinander. Das Elektrolyt-Elektroden-Element umfaßt dabei zwei Elektroden und einen zwischen den beiden Elektroden an­ geordneten Festelektrolyten. Die Verbundleiterplatten inner­ halb des Hochtemperatur-Brennstoffzellenstapels sind dabei als bipolare Platten ausgeführt. Diese sind im Gegensatz zu einer am Rande des Hochtemperatur-Brennstoffzellenstapels an­ geordneten Verbundleiterplatte auf beiden Seiten mit Kanälen für die Versorgung der Festelektrolyt-Elektroden-Elemente mit einem Betriebsmittel versehen.
Dabei bilden jeweils ein zwischen zwei benachbarten Verbund­ leiterplatten liegendes Elektrolyt-Elektroden-Element, ein­ schließlich der beidseitig am Elektrolyt-Elektroden-Element unmittelbar anliegenden Kontaktschicht und der an der Kon­ taktschicht anliegenden Seiten jeder der beiden Verbundlei­ terplatten, zusammen eine Hochtemperatur-Brennstoffzelle.
Dieser und weitere Typen von Brennstoffzellenmodulen sind beispielsweise aus dem "Fuel Cell Handbook" von A. J. Appelby und F. R. Foulkes, 1989, Seiten 440 bis 454, bekannt.
Als Material für die bipolaren Platten sind unter anderem aus dem deutschen Patent 44 10 711 C1 die FeCrAl-Legierungen und die Cr-Basislegierungen bekannt. Bei den angestrebten Be­ triebstemperaturen eines Hochtemperatur-Brennstoffzellensta­ pels von gewöhnlich über 850°C, bilden diese Legierungen auf der Oberfläche der bipolaren Platte Al₂O₃- bzw. Cr₂O₃-Schich­ ten.
Aus dem deutschen Gebrauchsmuster 93 04 984 U1 ist eine Hochtemperatur-Brennstoffzelle mit einer Schicht bekannt, ei­ ner sogenannten Funktionsschicht, die zwischen Kathode und bipolarer Platte angeordnet ist und im Bereich der Betriebs­ temperatur der Hochtemperatur-Brennstoffzelle elektrisch lei­ tend und leicht verformbar ist. Mittels dieser Schicht wird erreicht, daß nach der Fügung eines Hochtemperatur-Brenn­ stoffzellenstapels ein großflächiger Kontakt zwischen Kathode und bipolarer Platte besteht. Dadurch wird der Übergangswi­ derstand zwischen bipolarer Platte und Kathode beträchtlich verringert und somit der Innenwiderstand der Hochtemperatur- Brennstoffzelle weitgehend gering gehalten.
Diese Schicht kann mittels verschiedener Oberflächenbeschich­ tungstechniken, wie z. B. Siebdrucktechnik oder Kaltspritzen, auf die bipolare Platte aufgebracht werden. Als besonders ge­ eignet hat sich erwiesen, die Schicht mittels eines Kalt­ spritzverfahrens als poröse Schicht in einer Dicke von 50 bis 100 µm aufzubringen. Dabei wird die gesamte Oberfläche der bi­ polaren Platte beschichtet.
Aus der internationalen Veröffentlichung WO 94/11913 A1 ist be­ kannt, das bipolare Platten für Hochtemperatur-Brennstoffzel­ len eine einschichtig oder mehrschichtig aufgebaute Funkti­ ons- bzw. Kontaktschicht aufweisen können. Diese Schichten werden durch die in der Praxis üblichen Verfahren aufgetra­ gen.
In Einzelversuchen in inerten Testgehäusen wurde festge­ stellt, daß Hochtemperatur-Brennstoffzellen, die beispiels­ weise mit Platinnetzen elektrisch kontaktiert sind, unter ei­ ner Dauerstrombelastung von 300 mA/cm² über mehrere tausend Stunden nur eine geringe Degradation der Zelleistung zeigten. Wird jedoch mit einer unbeschichteten bipolaren Platte kon­ taktiert, fällt aufgrund des Chromeintrags die Zellspannung innerhalb von Stunden rapide ab.
Als problematisch erweist sich jedoch für Langzeitanwendungen die ungenügende Schutzwirkung der porösen Schicht gegen eine Chromverdampfung aus der bipolaren Platte auf der der Kathode zugewendeten Seite der bipolaren Platte. Das Problem der Ver­ dampfung von Chrom ist nur auf der Kathodenseite existent, da hier eine oxidierende Atmosphäre vorhanden ist.
Der Erfindung liegt nun die Aufgabe zugrunde, eine bipolare Platte für einen Hochtemperatur-Brennstoffzellenstapel anzu­ geben, bei der der Kontakt zwischen einer bipolaren Platte und einer Kathode so gestaltet ist, daß zugleich ein Abdamp­ fen von Chromverbindungen aus der bipolaren Platte weitgehend vermieden wird und eine gute mechanische und elektrisch leitende Anpassung der bipo­ laren Platte an die Kathode gegeben ist.
Die Aufgabe wird gemäß der Erfindung gelöst mit den Merkmalen einer bipolaren Platte für einen Hochtempera­ tur-Brennstoffzellenstapel des Patentanspruches 1. Diese bi­ polare Platte ist mit einer keramischen Schicht beschichtet, die eine untere und eine obere Lage umfaßt.
Bei dieser bipolaren Platte für einen Hochtemperatur-Brenn­ stoffzellenstapel mit wenigstens zwei gasführenden Kanälen, die jeweils durch einen Steg voneinander getrennt sind, der an seiner Stirnfläche mit einer keramischen Schicht beschich­ tet ist, umfaßt die keramische Schicht gemäß der Erfindung eine untere und eine obere Lage, wobei die untere Lage eine größere Rohdichte als die obere Lage aufweist. Die Rohdichte wird dabei auf das Volumen der ganzen Stoffmenge einschließ­ lich der Zwischenräume, beispielsweise Poren, bezogen. Als Porosität wird hierbei die Eigenschaft einer Schicht oder ei­ ner Substanz bezeichnet, durchlässig zu sein. Die Rohdichte ist somit ebenfalls ein Maß für den Porositätsgrad. Umso ge­ ringer die Rohdichte einer Schicht ist, umso größer ist gleichzeitig die Porosität derselbigen und demzufolge ihrer Eigenschaft der Durchlässigkeit. Mit der unteren Lage der ke­ ramischen Schicht wird somit aufgrund der größeren Rohdichte, was gleichbedeutend mit einer geringeren Porosität ist, ein Abdampfen von Chromverbindungen aus der bipolaren Platte auf der Kathodenseite weitgehend verhindert. Die obere Lage der keramischen Schicht, die aufgrund ihrer größeren Porosität, was gleichbedeutend mit einer geringeren Rohdichte ist, stellt aufgrund ihrer mechanischen Verformbarkeit einen groß­ flächigen elektrisch leitenden Kontakt zwischen den Stegen der bipolaren Platte und der anliegenden Kathode her.
Vorzugsweise hat die untere Lage eine Rohdichte, die wenig­ stens 80% der Reindichte beträgt. Die Reindichte ist dabei die auf das Volumen des Festkörpers allein bezogene Dichte, d. h. mit anderen Worten, daß die Reindichte keine Zwischen­ räume berücksichtigt. Aufgrund dieser hohen Rohdichte der un­ teren Lage wird somit ein Verdampfen von Chromverbindungen aus der bipolaren Platte verhindert.
In einer weiteren Ausgestaltung hat die obere Lage eine Roh­ dichte, die höchstens 50% der Reindichte beträgt.
Weitere vorteilhafte Ausgestaltungen sind in den Unteransprü­ chen wiedergegeben.
Zur weiteren Erläuterung der Erfindung wird auf das Ausfüh­ rungsbeispiel der Zeichnung verwiesen, in deren einziger Figur ein Ausschnitt einer bipolaren Platte für einen Hochtem­ peratur-Brennstoffzellenstapel gemäß der Erfindung schema­ tisch dargestellt ist.
Gemäß der Figur sind auf der Oberseite einer bipolaren Platte 2 für einen Hochtemperatur-Brennstoffzellenstapel, wobei die bipolare Platte 2 beispielsweise aus einer Chrombasislegie­ rung besteht, gasführende Kanäle 6 parallel angeordnet. Die gasführenden Kanäle 6 sind jeweils durch Stege 8 voneinander getrennt sind. Die nicht näher dargestellte Unterseite der bipolaren Platte 2 ist in gleicher Weise wie die Oberseite strukturiert.
Über die gasführenden Kanäle 6 wird eine nicht näher darge­ stellte Kathode mit einem Betriebsgas versorgt. Über die Ste­ ge 8 wird eine elektrisch leitende Verbindung mit der nicht näher dargestellten Elektrode erreicht.
Die der Kathode zugewandte Oberfläche 4, 18, 20 der bipolaren Platte umfaßt demzufolge die Seitenflächen 18 und die Grund­ flächen 20 der gasführenden Kanäle 6 und die Stirnflächen 4 der Stege 8. Die Seitenflächen 20 der gasführenden Kanäle 6 sind somit zugleich die Seitenflächen 20 der Stege 8.
Die Stege 8 der bipolaren Platte 2 sind an ihren Stirnflächen 4 mit einer keramischen Schicht 10 beschichtet, wobei die ke­ ramische Schicht 10 eine untere 12 und eine obere Lage 14 um­ faßt. Dabei wird zuerst die untere Lage 12 auf den Stirnflä­ chen 4 der Stege 8 der bipolaren Platte 2 angeordnet und in einem weiteren Schritt die Lage 14 auf der Lage 12 angeord­ net.
Die untere Lage 12 der keramischen Schicht 10 hat eine Roh­ dichte, die wenigstens 80% der Reindichte beträgt, und wird in einer Dicke zwischen 10 und 30 µm aufgetragen. Aufgrund ih­ rer hohen Dichte und der damit direkt verbundenen geringen Porosität ist sie besonders geeignet, das Abdampfen von Chromverbindungen aus der bipolaren Platte 2 kathodenseitig zu verhindern.
Die untere Lage 12 der keramischen Schicht 10 wird bevorzugt durch ein Siebdruckverfahren erzeugt. Die Druckform ist dabei ein feinmaschiges Sieb, das an bildfreien Stellen undurchläs­ sig durch eine Schablone abgedeckt wird. Die Einstellung der Porosität kann durch Änderung des Feststoffgehaltes in der zu verwendenden Siebdruckpaste variiert werden.
Die obere Lage 14 der keramischen Schicht 10 hat eine Roh­ dichte, die höchstens 50% der Reindichte beträgt, und wird in einer Dicke von wenigstens 50 µm aufgetragen. Die mit der ge­ ringeren Rohdichte im Vergleich zu der Rohdichte der unteren Lage 12 verbundene höhere Porosität erlaubt eine gute mecha­ nische Handhabbarkeit der oberen Lage 14. Dabei gleicht die obere Lage 14 Oberflächenunebenheiten der bipolaren Platte 2 und der Kathode derart aus, daß infolge der leichten Verform­ barkeit der oberen Lage 14 das Material derselbigen in die den Übergangswiderstand erhöhenden Kontaktlücken der bipola­ ren Platte 2 und der Kathode eingetragen wird.
Die obere Lage 14 der keramischen Schicht 10 wird durch ein Naßspritz- oder ein Siebdruckverfahren erzeugt.
Infolge der elektrischen Leitfähigkeit der keramischen Schicht 10 im Bereich der Betriebstemperatur der Hochtemperatur- Brennstoffzelle verringert diese den elektrischen Übergangs­ widerstand zwischen Kathode und bipolarer Platte 2 beträcht­ lich.
Somit wird mit der keramischen Schicht 10 eine Verbindungs­ möglichkeit zwischen bipolarer Platte 2 und der Kathode zur Verfügung gestellt, die zum einen ausreichend undurchlässig für verdampfende Chromverbindungen aus der bipolaren Platte 2 ist und außerdem einen guten elektrischen Kontakt zwischen der bipolaren Platte 4 und der Kathode herstellt. Zusätzlich ist diese keramische Schicht 10 einfach mechanisch zu handha­ ben. Die angegebenen Werte für die Dicken für die untere Lage 12 und die obere Lage 14 haben sich im Versuchsstadium be­ währt.
Als Materialien für die keramische Schicht 10 eignen sich be­ sonders die in dem deutschen Gebrauchsmuster P 93 04 984 A1 angegebenen Materialien. Beispielsweise sind La1-nSrn (Mn1-y-zCoyCrz) O3- γ oder La1-nCan(Mn1-y-zCoyCrz)O3- γ als Mate­ rialien für die keramische Schicht 10 besonders gut geeignet.
Generell ist es auch wünschenswert eine Chromverdampfung von den Oberflächen 18, 20 der gasführenden Kanäle 6 zu verhin­ dern. Hierfür ist die keramische Schicht 10, aufgrund ihrer elektrischen Leitfähigkeit, nicht geeignet.

Claims (6)

1. Bipolare Platte (2) für einen Hochtemperatur-Brennstoff­ zellenstapel mit wenigstens zwei gasführenden Kanälen (6), die jeweils durch einen Steg (8) voneinander getrennt sind, der an seiner Stirnfläche (4) mit einer keramischen Schicht (10) beschichtet ist, die eine untere (12) und eine obere Lage (14) umfaßt, wobei die untere Lage (12) eine größere Rohdichte und eine kleinere Dicke als die obere Lage (14) aufweist.
2. Bipolare Platte (2) nach Anspruch 1, bei der die untere Lage (12) eine Rohdichte hat, die wenigstens 80% der Rein­ dichte beträgt.
3. Bipolare Platte (2) nach Anspruch 2, bei der die untere Lage (12) eine Dicke zwischen 10 und 30 µm aufweist.
4. Bipolare Platte (2) nach Anspruch 1, bei der die obere Lage (14) eine Rohdichte hat, die höchstens 50% der Rein­ dichte beträgt.
5. Bipolare Platte (2) nach Anspruch 4, bei der die obere Lage (14) eine Dicke von wenigstens 50 µm aufweist.
6. Verwendung der bipolaren Platte (2) in einem Hochtemperatur-Brennstoffzellenstapel nach einem der vorhergehenden Ansprüche.
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