DE1792289A1 - Verfahren zur Decontamination radioaktiv verunreinigter Gegenstaende - Google Patents
Verfahren zur Decontamination radioaktiv verunreinigter GegenstaendeInfo
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- C11D—DETERGENT COMPOSITIONS; USE OF SINGLE SUBSTANCES AS DETERGENTS; SOAP OR SOAP-MAKING; RESIN SOAPS; RECOVERY OF GLYCEROL
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- C11D3/16—Organic compounds
- C11D3/36—Organic compounds containing phosphorus
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Description
PATENTANWALT^ DR. HANS-GUNTHER EGGERT,DIPLOMCHEMIKER
5KaLN-HlTi)ENTHALPEXER-KINTGEN-STRASSEa
Köln, den 8,August I968 . . Sl/ho. -!öl-.
UGIME KUHLMAHN, rue du General Foy, Paris/Prankreich
Verfahren zur Decontamination radioaktiv verunreinigter
Gegenstände
Die Wäsche und die Gegenstände, die in Kernumwandlungsanlagen
verwendet werden.müssen in äusserst sorgfältiger
und
Weise gereinigt/decontaminiert werden, um sie wieder verwenden zu können. Anschliessend ist es erforderlich, die
aus dieser Reinigung stammenden Abwässer zu klären,bevor
man sie ableitet.
Da die üblichen Reinigungsmittel nicht wirksam genug erscheinen wurde vorgeschlagen, Reinigungsmittel anzuwenden,
die sehr starke Komplexbildner enthalten, beispielsweise Derivate der Ethylendiamintetraessigsäure. Durch die
Einwirkung dieser Komplexbildner verlieren die Radioelemente
jedoch ihre chemische Individualität und die aus der
Wäsche stammenden Abwässer,welche diese Elemente enthalten,
können dann keinen Fällungsbehandlungen mehr unterworfen werden. Darüber hinaus ist ihre Behandlung durch Eindampfen
ebenfalls nicht mehr praktisch durchführbar, weil die Anwesenheit
oberflächenaktiver Stoffe die Leistung der Verdampfer beträchtlich verringert.
Es konnte nun ein wirkungsvolles Verfahren zur Decontamination
radioaktiv verunreinigter Gegenstände gefunden werden, bei dessen Anwendung die Waschabwässer leicht gereinigt
werden können.
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Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Decontamination
redioaktiv verunreinigter Gegenstände, das dadurch gekennzeichnet ist, dass man die Gegenstände mit einer
Lösung behandelt, die ein im wesentlichen neutrales Salz einer a-Aminoalkanphosphonsäure und ein oberflächenaktives
Mittel, gelöst in vorzugsweise entionisiertem Wasser enthält und ggf. die entstandenen Abwasser nach Zugabe von
Calciumionen durch Ausfällung oder Behandlung mit Zeolithen reinigt.
, Die Erfindung macht sich die komplexbildenden Eigenschaften
von a-Aminoalkanphosphonsäuren zu Nutze, insbesondere der
φ Aminotri-(methanphosphonsäure) die im Handel unter dem Namen "Dequest" durch die Firma Monsanto Chemical Ca.
erhältlich ist. Diese Säuren bilden mit zwei- oder mehr-
. wertigen Ionen Komplexe, die stabil genug sind, dass sie im schwachsauren, neutralen oder alkalischen Medium in
Lösung vorliegen. Diese Komplexe sind jedoch so labil, dass die Radioelemente daraus z.B. durch einen Überschuss
an Fällungsmittel verdrängt werden können.
Die erfindungsgemäss verwendete Waschlösung enthält ausserdem ein oberflächenaktives Mittel, das vorzugsweise vollständig
biologisch abbaubar ist, beispielsweise einen geradekettigen oxäthylierten Alkohol mit hohem Molekular-™
gewicht zusammen mit einem im wesentlichen neutralen Natriumsalz einer a-Amino(alkanphosphonsäure). Die Abwässer
aus der Wäsche werden nach dem Zusatz von Calciumionen durch Mischfällung oder durch Behandlung mit Zeolithen
gereinigt.
Die erfindungsgemäss vorgeschlagenen oberflächenaktiven Mittel sind vorzugsweise biologisch abbaubare Verbindungen,
wie Oxäthylierungsprodukte geradekettiger Alkohole mit höherem Molekulargewicht, wie die im Handel durch die Anmelderin
erhältlichen "Plurafacs". Mit Sulfaten und SuIfo-
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BAD ORIGINAL
naten von Alkoholen werden ebenfalls gute Ergebnisse erzielt.
Man kann ausser dem oberflächenaktive Stoffe verwenden, die nicht oder nur teilweise biologisch abbaubar
sind, wie Alkylarylsulfate und -sulfonate, Oxäthylierungsprodukte
des Polypropylenglycols, wie die durch die Anmelderin im Handel erhältlichen "Emkalyx-Pluoronics" aus
Ä'thylenoxyd und Proplyenoxyd erhaltene Polyäther der Formel"
HO(C2H4O)a (C' HgO)b (CgH4O)CH, .
oxäthylierte Alkylphenole, sowie die Oxyäthylierungs- und Oxypropylierungsprodukte von Ethylendiamin, z.B. die durch
die Anmelderin im Handel erhältlichen "Tetronics".
Man stellt zunächst in entionisiertem Wasser eine Ausgangslösung
her, die 5 bis 500 g pro Liter der Lösung einer a-Amino-(alkanphosphonsäure)
und 10 bis 500 g pro Liter der Lösung eines oberflächenaktiven Mittels enthält. Man neutralisiert
mit Natronlauge bis zu einem pH-Wert von 7 bis 7*5· Diese
Lösung stellt das Konzentrat dar. Die Waschlösung erhält man durch Verdünnung dieses Konzentrats mit Wasser auf 10 %, vorzugsweise
mit entionisiertem Wasser. Man setzt der Waschlösung
ggf. Zusatzstoffe, wie Desinfektionsmittel, optische
Aufheller"etc. zu. Die Konzentration der Waschflüssigkeit
wird natürlich dem Grad der Verschmutzung der zu decontaminierenden
Gegenstände angepasst. Die Behandlung dieser Gegenstände mit der Waschlösung wird ggf. unter kräftigem
Bürsten vorgenommen.
Mit dem erfindungsgemässsen Verfahren wird ein sehr hoher Grad der Decontaminierung erzielt. Nach der Behandlung ist
die Radioaktivität der decontaminierten Gegenstände bei Prüfung mit üblichen Vorrichtungen nicht mehr von dem
durch die Umgebung hervorgerufenen Geräuschpegel unterscheidbar.
Die aus der Wäsche stammenden Abwässer weisen im allgemeinen
eine geringe oder mittlere spezifische Aktivität
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(10 bis 10" C/nr )■ auf. Man gibt dazu Calcium in Form
des Nitrats oder Ghlorids bis zu einer Ionenkonzentration , die genügt, um die seltenen Erden und das Strontium aus
ihren Komplexen mit a-Amino(alkanphosphonöäuren) zu verdrängen.
Ohne dass das Verfahren darauf beschränkt wäre , liegt die zugesetzte Menge an Calciumionen im allgemeinen
unterhalb 1/100 g/Äquivalent der Lösung. Schliesslich reinigt man die Lösung auf übliche Weise, beispielsweise
durch gemeinsame Ausfällung oder vorzugsweise mit H:lfe von Zeolithen. Speziell durch die Behandlung mit Zeolithen
wird ein ausgezeichneter Reinigungsgrad erzielt.
Die folgenden Beispiele beziehen sich auf die Decontamination von zwei verschiedenen Gegenständen, die in Kernumwandlungsanlagen
verwendet werden und auf die Behandlung der entstandenen Abwässer
Es wurde ein Konzentrat in entionisiertem Wasser hergestellt,
das 50 g pro Liter der Lösung des Alkohols Plurafac RA 20 (oxyäthylierter und oxypropylierter Alkohol
O(CkHi1O)In(G5HgO)nH und 50 g pro Liter Amino-tri(methanphosphonsäure)
enthielt. Diese Lösung wurde duroh Zugabe von Natronlauge neutralisiert. Dann wurde mit entionisiertem
Wasser auf das 10-fache verdünnt und die radioaktiv verunreinigte Wäsche mit dieser auf 80 bis 90°c
gehaltenen Lösung gewaschen. Nach dem Waschen konn-te
mit üblichen Kontrollvorrichtungen keine Radioaktivität
mehr an der Wäsche festgestellt werden.
Decontamination von Laborgeräten.
Diese Geräte enthielten Teile aus Eisen, Stahl, Inox-Metall,
Duraluminium, Aluminium, Kupfer, Messing, Polystyrol,
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Nylon, Polyäthylen, Polyvinylchlorid, Porzellan und Glas. Um eine wirkungsvolle Decontamination zu erzielen, wurden ·
die Glasgeräte sofort nach deren Gebrauch in die Lösung
gelegt. ■
Das ursprüngliche Konzentrat in entionisiertem Wasser enthielt
pro Liter der Lösung ^O g des Alkohols Plurafac RA (oxyäthylierte und oxypropylierte Alkohole RO (CgH^O )m (C-JHgO )nH)
und 7o g Amino-tri(methanphosphonsäure). Es wurde mit Natronlauge
neutralisiert, so dass ein Konzentrat mit einem pH-Wert zwischen 7 und 7*5 erhalten wurde. Das Konzentrat
wurde mit entionisiertem Wasser auf 10 % der Konzentration verdünnt und die erhaltene Waschlösung auf 6o°C gehalten.
Die zu reinigenden Gegenstände wurden unter Bürsten gewaschen.
Nach dieser Behandlung konnte mit den Kontrollvorrichtungen
die Aktivität der deconta ruinierten Gegenstände nicht mehr vom Pegel des Umgebungsgeräusches unterschieden werden.
Decontamination der Waschabwässer. .
Die in Beispiel 2 angefallene Decontaminlerungslösung
hatte eine scheinbare Aktivität von II60O Impulsen pro ml
während 5 Minuten. Diese Aktivität wurde mit einer Vorrichtung mit sehr niedrigem Geräuschpegel gemessen, die
mit einem Zähler grosser Oberfläche und dünnem Fenster versehen war, der mit einem Gasstrom gespült wurde.
Pro Liter der Lösung wurden 0,5 S Calciumionen in Form
des Nitrats zugesetzt und die erhaltene Lösung wurde in
drei Teile geteilt. Jeder dieser Teile wurde für sich gereinigt.
Der erste Teil hatte nach der Ausfällung von Calciumcarbonat eine scheinbare Aktivität von 965 Impulsen pro ml
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pro 5 Minuten. Der Decontaminationfaktor betrug demnach
12.
Der zweite Teil wies nach der Ausfällung von Calciumphosphat
eine scheinbare Aktivität von 580 Impulsen pro ml
pro 5 Minuten auf. Der Decontaminationsfaktor betrug
In dem dritten Teil wurde Zeolith dispergiert und anschliessend
durch Filtration abgetrennt. Es wurde eine scheinbare Aktivität von 128 Impulsen pro ml" pro 5 Minuten
erzielt. Der Decontaminationsfaktor betrug demnach 90.
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Claims (8)
1. Verfahren zur Decontamination radioaktiv verunreinigter
Gegenstände, dadurch gekennzeichnet, dass man die Gegenstände mit einer Lösung behandelt, die ein im wesentlichen
neutrales Salz einer α-Amino-(alkanphosphonsäure)
und ein oberflächenaktives Mittel, gelöst in vorzugsweise entionisiertem Wasser enthält und ggf. die entstandenen
Abwässer nach Zugabe von Calciumionen durch
Ausfällung oder Behandlung mit Zeolithen reinigt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Lösung Amino-tri(methanphosphonsäure) oder deren
Homologe enthält.
J>. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet,
dass man die Gegenstände mit einer Lösung behandelt, die aus einem Konzentrat aus 10 bis 500 g einer oc-Amino-(alkanphosphonsäure)
und 10 bis 500 g eines oberflächenaktiven
Mittels in vorzugsweise entionisiertem Wasser, durch Neutralisieren mit Natronlauge bis zu einem pH-Wert
von 7 bis 7*5 und Verdünnen, vorzugsweise auf 10$ , erhalten wurde.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch
gekennzeichnet, dass die Lösung ein biologisch abbaubares oberflächenaktives Mittel enthält.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnetj dass
das oberflächenaktive Mittel ein geradekettiger oxäthylierter
Alkohol mit hohem Molekulargewicht ist.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5» dadurch
gekennzeichnet, dass die Lösung ausserdem Desinfektionsmittel und/oder optische Aufheller enthält.
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7» Verfahren nach einem der .Ansprüche 1 bis 6, dadurch
gekennzeichnet, dass der zu behandelnde Gegenstand Wäsche ist und die Lösung einen Alkohol
der Formel R0CC2H2fO)m(C,H6O)nH(Plurafac RA 4-0) enthält.
8., Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass man als oberflächenaktives
Mittel einen Alkohol Plurafac RA 20
verwendet.
verwendet.
209808/150A
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