DE1671135C - Wirbelschichtkontaktkammer und Verfahren zu ihrer Anwendung - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft eine Wirbelschicht-Kontakt- woraus eine ungleichmäßige Zirkulation der Teilchen kammer für gasförmige und feste Stoffe mit einer Re- durch die Wirbelbettkammer und im Falle eines Beaktionskammer für die Aufnahme einer säulen- schichtungsversuches eine höchst ungleichmäßige Beförmigen Schicht einzelner fester Partikeln, wobei die schichtungsdicke der Partikeln folgt. Ein weiterer Kammer einen oberen zylindrischen Teil und einen 5 Nachteil bei diesem Mischverfahren, das keine Benach innen abgeschrägten unteren Teil aufweist, schichtung der Partikeln vorsieht, ist dadurch geferner einen Gasverteiler, der mit dem unteren Teil geben, daß zwei Gaszuleitungen mit unterschiedlichem verbunden ist, eine Leitung für die Kühlung des durch Druck für die Verwirbelung notwendig sind,
die Verteilerplatte zugeleiteten Beschichtungsgases und Bei der Durchführung von Beschichtungsvorgängen

Leitungen für die Zuleitung dieses Gases in unterschied- io wurde die Erfahrung gemacht, daß bei herkömmlichen liehen Mengen, und ein Verfahren zur Durchführung Kontaktkammern erhebliche Schwierigkeiten aufeiner Wirbelbeschichtung unter Anwendung dieser treten, die die Gleichmäßigkeit der Überzüge nachVorrichtung, teilig beeinflussen. Die Hauptschwierigkeit liegt in der

Wirbelschichtkontaktkammern oder -reaktoren sind ungleichmäßigen Teilchenbewegung, die in der Konin der chemischen Verfahrenstechnik weit verbreitet. 15 taktkammer während des Beschichtungsvorganges auf-Zum Beispiel werden derartige Kontaktkammem in tritt. Als zweites Problem erscheinen bei herkömmder Petrolchemie vielfach zum katalytischen Kracken liehen Kontaktkammern Blasen innerhalb der Kammer und bei der Herstellung von Schwefelsäure aus SO₂ während der Beschichtung. Dadurch wird ein guter benutzt. Kontakt zwischen gasförmigen und festen Stoffen er-

In jüngster Zeit sind Kontaktkammern auch auf ao schwert, und an den Wänden der Kammer entsteht nuklearem Gebiet eingeführt worden, wo sie haupt-' ein Kohlenstoffniederschlag, der die Niederschlagssächlich als Vorrichtung zum Aufbringen einer Be- ausbeute (auf etwa 50 °/₀) auf den Teilchen mindert. Schichtung aus geeignetem Material, wie beispielsweise Die Versuche, die seither gemacht wurden, um diese

pyrolytischem Kohlenstoff, auf Brennstoffteilchen, wie Probleme auszuschalten, zielen allgemein darauf, einen beispielsweise Urankarbid, Thoriumkarbid, Uranoxid, 25 Gasverteiler zu schaffen, der für eine gleichmäßigere Thoriumoxid oder Mischungen daraus, dienen. All- Verteilung des eintretenden Gases sorgt und gleichgemein besteht das Beschichtungsverfahren darin, die zeitig die Blasenausbildung herabsetzt. Diese Gaszu beschichtenden Partikeln innerhalb eines beheizten verteiler beseitigen die Probleme in herkömmlichen vertikalen Reakiors, der übliche) ,/eise ungefähr einen Kontaktkammern jedoch nicht. Darüber hinaus kön-Säulendurchmesser von 7,6 bis 10,2 cm (3 bis 4 inch) 30 nen die meisten herkömmlichen Wirbelschichtkontakthat, durch einen nach oben gehenden Strom eines neu- kammern wegen der Größenbeschränkungen der Gastralen Gases, wie beispielsweise Helium oder Argon, verteiler nicht ohne weiteres vergrößert werden. Mit schwebend fein zu verteilen. Ein durch Wärme abbau- dem Aufkommen von Kontaktkammern mit großem bares Gas, wie beispielsweise Methan oder Azetylen, Durchmesser, welche bei der technischen Erzeugung wird mit dem neutralen Gas vor dem Eintritt in den 35 von beschichteten Teilchen in der Größenordnung geheizten Reaktor gemischt, und die Produkte des von Kilogramm angewandt v/erden, sind Kontaktdarauffolgenden Krackens des Kohlenwasserstoffgases kammern erforderlich, die nicht nur große Mengen erzeugen den Überzug auf den Brennstoffteilchen. Für beschichteter Partikel aufnehmen, sondern auch eine die optimale Ausnutzung der überzogenen Brennstoff- größere Leistungsfähigkeit als die bisher angewandten partikeln als Kernbrennstoff müssen die auf den 40 Kontaktkammern haben und die Herstellung gleich-Teilchen niedergeschlagenen Überzüge gleichmäßig mäßig beschichteter Teilchen ermöglichen,
sein. Dementsprechend liegt der Erfindung allgemein die

Bei einer bekannten Wirbelschichtanlage ist ein im Aufgabe zugrunde, eine Kontaktkammer für gasuntcren Teil konisch ausgebildetes Graphitreaktions- förmige und feste Stoffe zum Verwirbeln von Teilchen gefäß vorgesehen. Indifferentes Trägergas wird durch 45 mit kleinem Durchmesser zu schaffen,
eine konzentrische Ringdüse eingespeist, welche die Weiter soll durch die Erfindung eine verbesserte

zentral durchgehende Bohrung für das Trägergas/ Wirbelschichtkammer zum Beschichten nuklearer K-hlenwasserstoffgemisch einer Düsenanordnung um- Brennstoff teilchen mit einem Material, wie beispielsgibt. Das Beschichtungsgas wird nur durch die zen- weise pyrolytischem Kohlenstoff und darüber hinaus trale Bohrung in die Kontaktkammer eingeleitet, je- 5° zum Beschichten nuklearer Brennstoffteilchen bei erdoch nicht durch die Ringdüse. Das durch die Ringdüse höMen Temperaturen innerhalb eines Teilchengrößeneinströmende Trägergas schützt den konischen Teil bereichs von 100 bis 500 Mikron geschaffen werden, des Reaktionsgefäßes vor der unerwünschten Abschei- Der Gasverteiler der Wirbelschichtkontaktkammer

dung von Kohlenstoff. Es liegt dabei keineswegs das soll für eine bessere Ausnutzung des Gases für die VerProblem vor, ein vorzeitiges Aufspalten des Beschich- 55 wirbelung fester Partikel sorgen und gleichzeitig einen lungsgases innerhalb der Zuleitungen zu der zentralen ergiebigeren und gleichmäßigeren Überzug solcher Bohrung oder der RingdUse zu verhindern. Vielmehr Partikel gegenüber dem Stand der Technik gewährist es die Aufgabe dieser Wirbelschichtanlage, die Ab- leisten.

scheidung von Kohlenstoff auf dem konischen Teil Ferner soll mit der verbesserten Wirbelschichtkon-

des Reaktionsgefäßes durch Einströmen von Trägergas 60 taktkammer ein Verfahren für eine Beschichtung vor durch die RingdUse zu vermeiden. nuklearen Brennstoffpartikeln durchführbar sein.

Nach einem bekannten Verfahren zum Mischen von Die Lösung dieser Aufgabe besteht darin, daß ir pulverförmigen Stoffen in einem Mischraum werden einer Verteilerplatte des Gasverteilers eine Anzahl vor zwei gasförmige Medien unterschiedlicher Eintritts- im gleichmäßigen Abstand über dem Umfang verteilte geschwindigkeiten in das Mischgefäß eingeblasen. Als 63 Gaszuführungsöffnungen vorgesehen sind, wobei di< Verteilerplatte für die eintretenden Gasströme ist eine Verteilerplatte einen im wesentlichen konischen Quer ?.bene Platte vorgesehen, die eine Stagnation der Teil' schnitt aufweist, der einen Winkel zwischen 100 unc rund um den Umfang der VerleilerplaUe bewirkt, 150° einschließt, und daß ein GaszufUhrungssysterr

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den kleineren Teil eines Beschichtungsgases nach oben Vorrichtung und das Verfahren für die Beschichtung durch eine zentrale öffnung in der Verteilerplatte von nuklearen Brennstoffpartikeln, wie beispielsweise leitet, wahrend der größere Teil des Beschichtungsgases UO₉ (100 bis 300 Mikron Durchmesser), mit pyrolydurch die peripheren öffnungen in der Verteibrplatte tischem Kohlenstoff in besonderem Maße geeignet ist, einströmt, wobei die zusammengesetzten Gasguchwin- 5 Im Gegensatz dazu zeigte es sich, daß in herkömmdigkeitenderaufgeteiltenGasströmeausreichen.umdie liehen Kontaktkammern mit 7,6 bis 10,2 cm DurchPartikel in Bewegung zu halten, und daß eine Leitung messer bei Aufbringen eines hochdichten undurchfür die Zuleitung des Kühlmittels zum Wärmeaustausch lässigen Überzuges der Gehalt an Kohlenwasserstoffmit der Unterseite der Verteilerplatte und mit dem Gas- gas (etwa Methan) auf ungefähr 2°/₀ begrenzt werden zuführungssystem zur Vermeidung des vorzeitigen Auf- io muß und dennoch hinsichtlich unzureichender Überbpaltens des Beschichtungsgases innerhalb des Gas- züge ungefähr 10°/₀ Ausschuß auftritt. Bei Durchzuführungssystems und in den öffnungen der Verteiler- führung des Beschichtungsvorganges unter vergleichpiatte vorgesehen ist, des weiteren ein Aufnahme- baren Verfahrensbedingungen gemäß der vorliegenden behälter für die Partikel und eine durch ein Ventil ab- Erfindung läßt .sich der Methan-Gehalt auf ungefähr sperrbare Leitung, wobei der Behälter mit dem 15 20% steigern, wobei praktisch kein Ausschuß anfällt. Innerer; der Reaktionskammer durch die Leitung und Die Wichtigkeit eines höheren Methan-Gehaltes als die zentrale öffnung der Verteilerplatte zum Entfernen bisher ergibt sich aus dem Vorteil, daß dadurch die der Partikel aus der Reaktionskammer in Verbindung Beschichtungszeit um etwa d>« Zehnfache verkürzt steht. _wj_rd.

Vorzugsweise beträgt der eingeschlossene Winkel ao Die Erfindung wird nachstehend an Hand der in der

im konischen Querschnitt der Verteilerplatte ungefähr Zeichnung dargestellten Ausführungsbeispiele näher

120°. Durch die zentrale, im Scheitelpunkt der Ver- erläutert. Es zeigt

teilerplatte liegenden öffnung strömen vorteilhafter- F i g. 1 ein schematisches Schaubild der Wirbelweise 20 % des Gases zu. Schichtanlage mit einem Gasverteiler,

Bei dem Verfahren zum Beschichten einzelner fester »5 F i g. 2 eine vergrößerte Teilansicht des Gasver-Partikel wird der Fluß eines thermisch spaltbaren teilers und damit verbundene Einrichtung zum BeGases in eine beheizte Kontaktkammer, weiche die wirken der Aufteilung des in die Kontaktkammer einPartikel enthält, aufgeteilt und weist eine Geschwin- strömenden Beschichtungsgases,
digkeit auf, die ausreicht, die Partikel in Bewegung zu F i g. 3 ein vergrößerter Teilschnitt einer abgewanhalten und einen Überzug auf den Partikeln zu erzeu- 3° delten Ausführungsform des Gasverteilers und
gen, wobei die Aufteilung so bewirkt wird, daß ein F i g. 4 eine graphische Darstellung der Göschwindigkleinerer Teil entlang der Mittellinie der Kammernach keit der Partikel im Wirbelbett als Funktion des einoben gerichtet ist, während der Rest an der Peripherie geschlossenen Winkels in dem konischen Gasverteiler, der Kammer eingeleitet wird. Der kleinere Teil des für F i g. 1 stellt ein vollständiges Wirbelsystem dar, das die Verwirbelung erforderlichen Gesamtgasstromes 35 eine bevorzugte Kontaktkammer für gasförmige und beträgt vorzugsweise 20%, und die Kontaktkammer feste Stoffe enthält. Die Kontaktkammer für gasförweist eine Temperatur von 1300 bis 2000⁰C auf. Die mige und feste Stoffe besteht aus einer Graphit-Refesten Partikel werden vorteilhafterweise aus der aktions-Kammer 1, welche sich aus einem zylin-Gruppe der Urankarbide, Uranoxide, Thoriumoxide drischen Hauptteil 2 und einem nach innen abge- oder Thoriumkarbide sowie aus Mischungen der ge- 40 schrägten niedrigeren Teil 3 zusammensetzt. Die Renannten Stoffe gewählt und als thermisch zersetzbares aktionskammer ist dafür bestimmt, eine Menge fester Gas Methan verwendet. Methan wird in bevorzugter Partikel, welche die Wirbelschicht bilden, in Säulen-Weise mit einem Edelgas aus der Gruppe Helium oder form aufzunehmen. Das obere Ende der Kammer 1 Argon gemischt. bildet eine Austragungskammer 4, welche übertra-

Es hat sich gezeigt, daß Verwirbelungsvorgänge, die 45 gungs- oder Ladeverluste in einer Ausgangsieitung 5 mit dieser neuen Vorrichtung und in Übereinstimmung vermindern soll. Von einer Heizvorrichtung 6, welche mit dem hierin offenbarten Verfahren durchgeführt die Kammer S umgibt, werden die Wirbelschichtwerden, <;ine ergiebigen. Ausnutzung der Überzugsgase partikel auf eine Beschichtungstemperatur erhitzt. Die mit einem höheren Prozentsatz von brauchbaren be- Heizvorrichtung 6 kann aus jeder herkömmlichen schichteten Teilchen ergeben, d. h., daß sie gegenüber 50 Heizvorrichtung, wie beispielsweise einem Widerin herkömmlichen Wirbelschichtkontaktkammern be- stands- oder Induktionserhitzer, bestehen, vorausschichteten Teilchen einen gleichmäßigeren Überzug gesetzt, daß sie genügend Kapazität hat, um nicht nur aufweisen. die Wirbelschichtpartikel auf eine bestimmte Beschich-

Diese Erfolge kommen zu dem hohen Grad gleich- tungstemperatur aufzuheizen, sondern um auch das mäßiger Verteilung des Überzugsgases innerhalb der SS Innere der Kammer 1 über den ganzen Beschichtungs-Kontaktkammer hinzu, was aus einer glatten und be- Vorgang hinweg auf dieser Beschichtungstemperatur ständigen Bewegung der festen Teilchen durch die zu halten. Das Beschichtungsgas, das in der hier offenganze Kammer mit geringer Blasenbildung innerhalb barten bevorzugten AusfUhrungsiorm Methan und der Kammer während des Beschichtungsvorganges Helium enthält, gelangt über eine Leitung 7 sowie über folgt. Zusätzlich ist die Vorrichtung in hervorragen- 60 einen Gasverteiler 8 in die Kammer 1. Der Gasdem Maße dafth geeignet, zu einer Kontaktkammer verteiler 8 wird mit dem mit ihm verbundenen Gasfür ProduktionsgröDin mit großem Durchmesser ver- zuführungssystem in Einzelheiten an Hand von F i g. 2 größert zu werden, in welcher Kilogrammengen tech- beschrieben. Das Beschichtungsgas tritt in zwei genisch behandelt werden können und die mit der auf- trennten Strömen (s. Leitungen 7', 7") in den Gasgezeigten hohen Wirksamkeit bei geringer Wartung 65 verteiler ein (wie in F i g. 2 gezeigt), um eine Flußfür die ferngesteuerte Handhabung wiederaufzu- aufteilung zu erreichen. Der Gasverteiler besteht grundarbeitender Materialien geeignet ist. sätzlich aus einer mit öffnungen versehenen Verteiler-

Es hat sich herausgestellt, daß die hier beschriebene platte mit einem konischen Querschnitt und aus einem Gaszuführungssystem, das aus einem Stück mit dem dargestellt), durch diese Neigung in der Schicht der Oasverteiler besteht, um ein Aufteilen des Flusses des Teilchen eine leichte Drehbewegung erzeugen und

die Kammer 1 durchfließenden Beschichtungsgases zu dadurch die Bewegung der Teilchen innerhalb der

bewirken, Um ein vorzeitiges Aufspalten des Beschich- Kammer begünstigen. Darüber hinaus können die

tungsgases zu verhindern, bevor es in die Kontakt- S Durchgänge nach Wunsch in radialer Richtung leicht

kammer fließt, wird über eine Leitung 10 zu der Unter- geneigt sein, um die gleichmäßige Bewegung der

seite des Oasverteilers 8 und zu dem Gaszuführungs* Teilchen weiter zu verbessern. Das Beschichtungsgas

system 14,15,15' Kühlmittel geleitet. Unterder Kontakt- wird dem Verteilerkopf 14 durch die Leitung?'

kammer ist ein Teilchenlagerbehälter 11 angeordnet. zugeführt, welche mit einer Leitung K ober ihr

Nachdem die Teilchen beschichtet sind, werden sie aus io Anschlußende verbunden ist. Ein zentraler Gasdurch·

der Kammer 1 über eine Leitung 12, welche die Kam- gang 17, der mit der entsprechenden zentral angeord-

mer 1 mit dem Behälter 11 verbindet, entleert. Die neten öffnung in der Verteilerplatte 9 in Verbindung

Leitung 12 ist mit einem Ventil versehen, um die steht, erstreckt sich durch den Verteilerkopf 14 nach Integrität des Gaszuführungssystems während des Be- unten konzentrisch in der Leitung 16. Nach unten

schichtungsvorgangs aufrechtzuerhalten und um als 15 und nach außen geht der Gasdurchgang 17 durch das

ein Steuerorgan für die Entleerung der Teilchen nach Anschlußende der Leitung 16 in ein Übergangsstück

der Beschichtung in den Lagerbehälter U zu dienen. 18, welches an das Anschluflende der Leitung 16

In F i g. 2 sind ein vergrößerter Querschnitt des absperrbar befestigt ist. Das Beschichtungsgas wird

unteren Teils der Kontaktkammer und die Einzelheiten dementsprechend einem mittleren Gasdurchgang 17

des Gasverteilers und des Gaszuführungssystems dar- »0 durch die Leitung 7" zugefihrt, welche unterhalb dem

gestellt. Ein Gehäuse 13 umgibt die Teile und weist Anschlußende der Leitung 16 mit dem Ubergangs-

eine mit öffnungen versehene Platte 9 auf. Das Ge- stück 18 verbunden ist. Es ist mithin erkennbar, daß

häuse 13 ist an dem unteren abgeschrägten Teil 3 der mit diesem Gasverteilersystem beabsichtigt ist,

Kammer 1 abdichtbar befestigt. Der Durchmesser der einen Weg zu finden, um einen aufgeteilten Gasfluß Verteilerplatte 9 ist für die Ausgestaltung der Erfindung as des Bestftichtungsgases in die Kontaktkammer zu

nicht kritisch. bewirken, wobei ein Teil in die Kontaktkammer durch

Der Gesamtdurchmesser der Kontaktkammer, d. h. die zentrale öffnung eingelassen wird, während der

der Durchmesser des zylindrischen Teils 2 und der Rest durch die am Umfang befindlichen öffnungen

Abschrägungswinkel des Teils 3, der von 10 bis 30° eintritt.

variieren kann, bestimmen den Durchmesser der se Eine Abwandlung des in F i g. 2 gezeigten Gas-Richtplatte. Ein Verhältnis des Verteilerplattendurch- verteilen ist in F i g. 3 dargestellt. An Stelle des messen zum Gesamtdurchmesser der Säule im Be- Gasverteilerkopfes 14 ist ein im wesentlichen konisch reich von 0,4 bis 0,7 liefert zufriedenstellende Ergeb- geformter Hohlraum, welcher aus einem massiven nisse. Außerdem ist die Anzahl der in der Verteiler- Metallblock, beispielsweise aus Kupfer, gebohrt platte 9 enthaltenen öffnungen nicht kritisch, solange 3$ werden kann, unmittelbar an der Verteilerplatte 9 der nachstehend näher beschriebene geteilte Fluß des vorgesehen, und dieser steht mit dem unteren abge-Beschichtungsgases durch die Vertetlerplatte 9 in die schrägten Teil 3 der Kontaktkammer mit mehreren Kammer 1 eine geeignete Fließgeschwindigkeit bei- in die Verteilerplatte 9 eingearbeiteten Durchgängen behält. Es ist selbstverständlich, daß mit zunehmendem in Verbindung. Der zentrale Durchgang 17', welcher Säulendurchmesser und einer entsprechenden Ver- 4» an die (nicht gezeigte) Gaseinlaßleitung 7" angegrößerung des Durchmessers der Verteilerplatte am schlossen ist, steht mit der Kontaktkammer durch die Umfang zusätzliche öffnungen angebracht werden zentral angeordnete öffnung in der Verteilerplatte 9 können. Eine bevorzugte Ausführungsform der Ver- in Verbindung. Hierbei wird der zuvor erwähnte teilerplatte 9 weist eine zentral angeordnete öffnung geteilte Beschichtungsgasfluß dadurch erreicht, daß im Scheitelpunkt der kegelförmigen Verteilerplatte 45 ein Strom durch die Leitung 16, welche mit der und im gleichen Abstand über den Umfang verteilte (nicht gezeigten) Gaseinlaßleitung T verbunden ist, öffnungen in größer werdenden konzentrischen Krei- nach oben in den zuvor erwähnten Hohlraum und sen auf. Beispielsweise ergaben vier periphere Öffnun- nach außen in die Kontaktkammer geschickt wird, gen im gleichen Abstand in einem Kreis mit einem Gleichzeitig wird Beschichtungsgas durch den DurchDurchmesser von 19,1 mm und acht gleichartig im 50 gang 17 und die zentrale Öffnung in die Kontaktkam-Abstand gehaltene öffnungen auf einem Kreis von mer geschickt. Bei dieser Ausführnngsform wird 38,1 mm Durchmesser für eine Säule mit einem Durch- Kühlmittel durch die Leitung 10 in einen Ringraum messer von 82,5 mm zufriedenstellende Resultate. Die geleitet, welcher neben dem konisch geformten Öffnungsgrößen halten sich an die bekannten Werte Gashohlraum gelegen ist und Wärme an ihn überträgt und sind für die Erfindung nicht kritisch. Typische 55 Daraus geht hervor, daß diese Ausführungsform zur anzuwendende Öffnungsdurchmesser betragen 3,17 mm Kühlung des einströmenden Gases dient, um das für die zentrale Öffnung und 4,76 bzw. 1,19 mm für die vorzeitige Zersetzen des Kohlenwasserstoffgases vor peripheral öffnungen. Erreichen der Kontaktkammer auszuschließen. Eine

Das Gaszuführungssystem besteht aus einem Gas- (nicht gezeigte) Unterteilung, die mit der Ringwand

verteilerkopf 14, der innerhalb des Gehäuses 13 im &> verbunden ist, dient der Stromfühnmg des KQhI-

Abstand von der Verteilerplatte 9 angeordnet ist und mittelein- und -austritts. Der äußere Teil des konisch

einer Anzahl von Gasdurchgängen 15,15' ... welche geformten Hohlraumes kann mit Dichtungen 20 und

den Verteilerkopf mit entsprechenden öffnungen in 21' abgesperrt werden, um den Fluß des Beschichtangs-

der Verteilerplatte 9 verbinden. Diese Durchgänge gases innerhalb des zwischenliegenden Bereiches, der

können vertikal ausgerichtet sein, jedoch hat sich 65 den zuvor erwähnten Durchgängen benachbart ist,

herausgestellt, daß sie, wenn sie zur vertikalen Achse abzusperren.

der Kontäklkammer gleichmäßig vrse mn Die in F ί g. 3 gezeigte und zuvor beschriebene

ungefähr 15° geneigt sind (in der Zeichnung nicht Abwandlung erleichtert die Herstellung und vermindert

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Kühlmiltelverluste in der Kontaktkammer während einzige Gasflußgeschwindigkeit während des ganzen des Beschichtunfesvorganges. Darüber hinaus werden Beschichtungsvorganges angewendet worden. Es hat Wärmebeanspruchungen gemindert, die bei hohen sich jedoch herausgestellt, daß bei den Überzugs-Betriebstemperaturen auftreten können. eigenschaften gewisse Verbesserungen erzielt werden,

Zur Anwendung der Erfindung werden feste Teil- 5 wenn die (Mindest-) Oasflußgeschwindigkeit für eine

chen, «ie beispielsweise UO₂-Teilchen, in die Kontakt- Zeitspanne verringert und dann Wieder vergrößert

kammer gebracht, die im wesentlichen den unteren wird, sobald der Beschichtungsdurchmesser anwächst,

abgeschrägten Teil füllen und sich teilweise auch bis Diese fortwährende Änderung der Gasflußgeschwindig-

in den zylindrischen Teil erstrecken. Die Partikel- keit hat sich als notwendig herausgestellt, um das

schicht wird auf die Beschichtungstemperatur gebracht. io erwünschte Verwirbelungsmaß der Herstellung eines

Diese variiert über einen breiten Bereich und hängt Überzugs von hoher Qualität aufrechtzuerhalten. Eine

vom angewandten Beschichtungsgas ab. Sie muß vollständige Abhandlung über die Abwandlung und

natürlich größer sein als die Zersetzungstemperatur Handhabung dieser Mindestgasflußgeschwindigkeit

des Kohlenwasserstoffgases, um einen Abbau des fc.oh- zur Durchführung eines Beschichtungsvorgangs kann

len wasserst off gases zu bewirken und die Überzugs zu 15 dem Bericht ORNL-3639 entnommen werden,

bilden. Während dieser Zeitspanne werden die Sch cht- Betriebstemperaturen für die Durchführung eines

partikel vorzugsweise mit einem neutralen Gas, bei- Beschichtungsvorgangs, wie beispielsweise die Be-

spielsweise Helium, verwirbelt. Nachdem die Schicht- schichtung von UO»-Partikeln mit pyrolytischem

partikel die Temperatur erreicht haben, setzt der Kohlenstoff, sind der Fachwelt bekannt und variieren

Beschichtungsvorgang durch Hindurchschicken eines »o über einen breiten Bereich, abhängig vom angewandte'n

andauernden Stroms von Beschichtungsgas in die Kohlenwasserstoffgas. Beispielsweise können bei einer

Kontaktkammer ein. Hieraus folgt, daß mehrere Beschichtungsgaszusammensetzung mit ungefähr 20°/„ Beschichtungsgaszusammensetzungen, die ein ther- Methan und 80°/₀ Helium Beschichtungstemperaturen

misch abbaubares Kohlenwasserstoffgas enthalten, zwischen 1400 und 2000⁰C angewandt werden,

angewandt werden können. Beispielsweise stellte sich 35 Der Partikelgrößenbereich der festen Partikel, die

eine Beschtchtungsgaszusammensetzung aus Methan der Kontaktkammer gemäß der Erfindung angepaßt

und Helium als sehr zufriedenstellend heraus. Typi- werden können, kann sehr variieren, vorausgesetzt,

sche.weise beträgt der Anteil der Kohlenwasserstoff- daß die Partikel verwirbelt werden können. Dieser

zusammensetzung weniger als etwa 20°/₀ der Be- Größenbereich ist bekannt und liegt vorzugsweise

schichtungsgaszusammensetzung. Es hat sich heraus- 30 zwischen 100 bis 1000 Mikron, wobei der Bereich

gestellt, daß ein Gasfluß des Beschichtungsgases, der zwischen 100 und 500 Mikron am besten für einen

so aufgeteilt ist, daß ein kleinerer Teil in die Kontakt- Beschichtungsprozeß bei Anwendung der Verwirbe-

kammer durch eine zentrale öffnung und der Rest lungstechnik geeignet ist.

durch Umfangsöffnungen einströmt, die andauernde In den folgenden Beispielen wird eine nähere Dar-

Bewegung der Partikel weitgehend begünstigt. Die 35 stellung der mengenmäßigen Erfordernisse und Ver- Menge des Beschichtungsgases, die durch das aufge- fahren gemäß der vorliegenden Erfindung gebracht,

teilte Gaszuführungssystem hindurchgeht, kann über Beispiel I zeigt die Wirkung der Abwandlung des

einen weiten Bereich variieren. Vorzugsweise wird eingeschlossenen Winkels der in der erfindungs-

aber ein aufgeteilter Gasstrom angewandt, von dem gemäßen Kontaktkammer angewandten Verteilerplatte

20°/₀ durch die zentrale öffnung und 80% durch die 40 auf die Wandgeschwindigkeit der Partikel ^;n der

Umfangsöffnungen gehen, da diese Teilung innerhalb Kontaktkammer, der Kontaktkammer für eine ausgezeichnete Bewegung der Partikel sorgt. Die Entnahme der beschichteten

Partikel nach Abschluß des Beschichtungsvorgangs Beispiel I

zur Speicherung geschieht dadurch, daß der aufwärts- 45 gerichtete Fluß des Beschichtungsgases durch die

zentrale öffnung abgestoppt wird, während der Gasfluß Eine Wirbelschichtvorrichtung wurde aufgebaut und durch die peripheren öffnungen aufrechterhalten folgendermaßen getestet: eine Glassäule (Querschnitt: wird. Zur gleichen Zeit wird das Ventil in der zentralen 711,2 χ 82,6 mm) mit einem unteren konischen Teil Leitung 12 geöffnet, die mit dem unterhalb gelegenen 50 mit einem eingeschlossenen Winkel von 30° und einei Teilchenbehälter 11 verbunden ist. Auf diese Weise Bodenöffnung von 50,8 mm wurde mit 300 g Quarzfallen die beschichteten Teilchen durch den zentralen kügelchen in einer Größe von 500 bis 833 Mikror Durchgang in den Partikelbehälter 11 und werden gefüllt. Ein austauschbarer Gasverteiler wurde abdort gespeichert. Ein Sieb 19 (s. F i g. 2) kann vor- dichtbar am Boden der Glassäule befestigt und entgesehen werden, um zu verhindern, daß diese Partikel 55 hielt eine zentrale Gaszuführungsleitung und einer in den Beschicntungsgaseinlaß 7" geraten. Raum für die Gaszuführung zu den peripherer

Die Gasflußgeschwindigkeit ist für die Durchführung öffnungen in einer Verteilerplatte mit im wesentlicher

dieser Erfindung nicht kritisch, außer daß eine gewisse konischen Querschnitt. Jede Verteilerplatte hatte eint

Minimalgeschwindigkeit zur Verwirbelung erforderlich zentrale Öffnung von 3,17 mm Durchmesser. V«e!

ist. Es ist bekannt, daß der Mindestfluß von Wirbe- 60 Löcher von 1,19 mm Durchmesser waren auf einen

lungsgas, der erforderlich ist, um die Partikel in einer Kreis von 19,1 mm Durchmesser im gleichen Abstanc

Wirbelschicht schwebend zu halten, von einer Anzahl gehalten, und acht gleiche Löcher waren gleichmäßig

von Parametern abhängt, wie beispielsweise von der über einen Kreis von 38,1 mm Durchmesser verteilt

Art des Beschichtungsgases, der Temperatur, der Für verschiedene eingeschlossene Winkel der Ver Form, der Dichte und des Durchmessers der Partikel 65 leiterplatte wurden verschiedene Testläufe durch

und von der Schichtabsetzungsfraktion am Punkt der geführt. Der Gasfluß wurde so aufgeteilt, daß 80·/

Mindestverwirbelung. Bei der Durchführung von durch die peripheren öffnungen in der Verteilcrplatti Beschichtungsvorgängen ist bisher im allgemeinen eine und 20% durch die zentrale öffnung hindurchgingen

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Jede Platte wurde bei drei verschiedenen öesamtflußgeschwindigkeiten getestet. Die Abwärtsgeschwindigkeit der Partikel entlang der inneren Wand des um

30° konischen Teils wurde bei jedem Test bestimmt, und die Ergebnisse in der folgenden Tabelle und in F i g. 4 graphisch dargestellt.

Flußbedingungen

l/min

Gesamt- Milderer Äußerer FIuB Fluß Fluß

180"

165°

Teilchengeschwindigkeit

mm/sec 150° ! 135° I 120°

90°

60°

101 106.3

16,2 18,7 19,2

73.8 82,3 87.1

6.30 12.700 12.700

3,378

8.458

16.916

8,458 25,400 18,161 10,160 22,860 25,400

14.503 28.194 33.858

16,916 10.160 10.160

6.350 5,080 6,350

Aus den Ergebnissen in der vorangehenden Tabelle is und den in F i g. 4 gezeigten Kurven geht hervor, daß ein eingeschlossener Winkel der Verteilerplatte des Gasverteilers im Bereich von 100 bis ungefähr 150°. wobei ein Winkel von ungefähr 120" bevorzugt wird, für eine bessere Bewegung (Durchwirbelung) sorgt, »o wie sie in der Wandgeschwindigkeit der Partikel in der Wirbelschicht gemessen wird. Darüber hinaus wurde in diesem Bereich der eingeschlossenen Winkel eine minimale Blasenbildung für die verschiedenen Gesamtflußgeschwindigkeiten beobachtet. Dies hebt as sich deutlich von den nach dem Stand der Technik bekannten Kontaktkammern ab, bei denen die Partikelbewegung innerhalb der Kontaktkammer weitgehend unstetig ist. Zuerst erfolgt ein Stoß nach oben und dann ein Stoß nach unten, aber im allgemeinen entsteht niemals eine glatte, andauernde Abwärtsbewegung entlang der Wände der Kontaktkammer.

Beispiel II zeigt die Anwendbarkeit der erfindungsgemäßen Kontaktkammer für die Beschichtung von υο,-PartikeI mit pyrolytischem Kohlenstoff. Es veranschaulicht weiterhin eine bevorzugte Ausführungsmethode eines solchen Beschichtungsvorganges.

Beispiel K

Eine Wirbelschichtkontaktkammer wurde folgendermaßen aufgebaut: eine Graphit-Reaktions-Kammer (Querschnitt 76,2 χ 457,2 mm), die einen unteren konischen Teil mit einem eingeschlossenen Winkel von 30° und eine Bodenöffnung von 50,4 mm aufwies, wurde errich'et. Ein Gasverteiler der zuvor beschriebenen Art wurde abdichtbar am unteren Teil der Reaktionskammer befestigt und wies eine mit öffnungen versehene Verteilerplatte mit einem eingeschlossenen Winkel von 120° auf. Eine Füllung von Thonum-Urankarbid-Partikeln mit einem durchschnittlichen Partikeldurchmesser von 250 Mikron wurde in die Graphit-Reaktionskammer eingebracht. Die Partikelschicht wurde dann mit Helium verwirbelt und auf eine Temperatur von ungefähr 1250⁰C erhitzt

Nachdem die Schicht diese Temperatur erreicht hatte, wurde der Heliumfluß auf eine gasförmige Mischung von Methan und Helium umgeschaltet. In Übereinstimmung mit der zuvor beschriebenen Flußaufteilung wurde die gasförmige Mischung so auf- ft> geteilt, daß 20% des Gesamtflusses durch die zentrale öffnung und der Rest durch die peripheral Öffnungen hindurchgingen. Diese Aufteilung des Beschichtungsgases wurde derart bewerkstelligt, daß Methan- und Heliumbehäiter direkt nach dem Mischen an jede der entsprechenden Einiaßleitungen angeschlossen wurden, die mit dem Gasverteiler verbunden waren. Die jeweiligen Gasflüsse wurden mit Flußmessern gemessen und betrugen 1,5 l/min für Methan und 5,0 !/min für Helium.

Der Beschichtungsvorgang, der bei atmosphärischem Druck durchgeführt wurde, wurde 30 Minuten lang fortgesetzt. Die untersuchte Paftikelbewegung in der Kontaktkammer während des Beschichtiingsvorgangs wurde als glatt und stetig befunden. Nach Beendigung dieses Vorgangs wurden die Partikel entfernt und analysiert. Mikrofotografien der beschichteten Partikel zeigten, daß die Partikel gleichmäßige Überzüge von annähernd 100 Mikron Dicke aufwiesen.

Wie aus den voranstehenden Ausführungen zu entnehmen ist, wird mit dem erfindungsgemäßen Aufbau eine glatte, stetige Partikelbewegung erzielt, die ein wirksameres Beschichtungsverfahren zur Folge hat. Von noch größerer Bedeutung sind der auf den Partikeln niedergeschlagene gleichmäßigere überzug und die geringere Ausschußrate im Vergleich zum bisherigen Verfahren.

Claims (6)

Patentansprüche:

1. Wirbelschicht-Kontaktkammer für gasförmige und feste Stoffe mit einer Reaktionskammer für die Aufnahme einer säulenförmigen Schicht einzelner fester Partikel, wobei die Kammer einen oberen zylindrischen Teil und einen nach innen abgeschrägten unteren Teil aufweist, ferner einen Gasverteiler, der mit dem unteren Teil verbunden ist, eine Leitung für die Kühlung des durch die Verteilerplatte zugeleiteten Beschichtungsgases und Leitungen für die Zuleitung dieses Gases in unterschiedlichen Mengen, dadurch gekennzeichnet, daß in einer Verteilerplatte (9) des Gasverteilers (8) eine Anzahl von im gleichmäßigen Abstand über den Umfang verteilte Gaszuführungsöffnungen vorgesehen sind, wobei die Verteilerplatte (9) einen im wesentlichen konischen Querschnitt aufweist, der einen Winkel zwischen 100 und 150° einschließt und daß ein Gaszuführungssystem (14, 15, 15' usw.) den kleineren Teil eines Beschichtungsgases nach oben durch eine zentrale öffnung in der Verteilerplatte (9) leitet, während der größere Teil des Beschichtungsgases durch die pertpheren öffnungen in der Verteilerplatte (9) einströmt, wobei die zusammengesetzten Geschwindigkeiten der aufgeteilten Gasströme ausreichen, um die Partikel in Bewegung zu halten und daß eine Leitung (10) für die Zuleitung des Kühlmittels zum Wärmeaustausch mit der Unterseite der Verteilerplatte (9) und mil dem Gaszuführungssystem (14, 15, 15' usw.) zui Vermeidung des vorzeitigen Aafspaltens des Beschichtungsgases innerhalb des Gaszufühnmgssystem (14,15,15' usw.) und in den öffnungen de«

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Vevtei lerplatte (9) vorgesehen ist, des weiteren ein Aufnahmebehälter (11) für die Partikel und eine durch ein Ventil absperrbare Leitung (12), wobei der Behälter (11) mit dem Inneren de»· Reaktiomkammer (11) durch die Leitung (12) und S die zentrale Öffnung der Verteilerplatte (9) zum Entfernen der Partikel aus der Reaktionskammer (1) in Verbindung steht.

2. Wirbelschicht'Kontaktkammer nach An' ipruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der eingeichlossene Winkel im konischen Querschnitt der Veiteiterplatte (9) ungefähr 120° beträgt.

3. Wirbelschicht'Kontaktkammer nach An* ipruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß durch die tentrale, im Scheitelpunkt der Verteilerplatte (9) i$ des Oasverteilers (8) liegende Öffnung 20 °/₀ des Oases zuströmen.

4. Verfahren zum Beschichten einzelner fester Partikel, dadurch gekennzeichnet, daß der Fluß tines thermisch spaltbaren Gases in eine beheizte ao Kontaktkarnmer (1), die die Partikel enthält, auf* geteilt wird und eine Geschwindigkeit hat, die

ausreicht, die Partikel in Bewegung zu halten und einen Überzug auf den Partikeln zu erzeugen, wobei die Aufteilung se- bewirkt wird, daß ein kleinerer Teil entlang der Mittelinie der Kammer (1) nach oben gerichtet ist, während der Rest an der Peripherie der Kammer (i) eingeleitet wird.

5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekenn* zeichnet, daß der kleinere Teil etwa 20% des für die Verwirbelung erforderlichen Gesamtstromes beträgt und die Kontaktkammer (1) eine Temperatur von 1400 bis 2000⁰C aufweist.

6. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekenn* zeichnet, daß die festen Partikel aus der Gruppe der Urankarbide, Uranoxide, Thoriumoxide oder Thoriumkarbide sowie aus Mischungen der genannten Stoffe verwendet werden und daß als thermisch zersetzbares Gas Methan verwendet wird.

?. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekenn* zeichnet, daß Methan mit einem Edelgas aus der Gruppe Helium oder Argon gemischt wird.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

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