DE1639249C3 - Kernreaktor Brennelement und Ver fahren zu seiner Herstellung - Google Patents

Description

? Urcll.'lcic'ieiii '.ich An-:.; _l:;ii ! ,nil L I; Ι ζ'! 1 rohr,, ιmi-zcn Ai:¹ '■_·nm.mlc!. \-; :ci;er ge-'.-.!-JIc H: cm: M.'Mjv''o um-<_:i;>ciU und η·,.'. la-.b':pien \ c; s_L h'o~s;.'!j :■.; Ce.li::-.. ;_; cc keiiii/eicililet. dal.! das tcs¹. nv,t '.er li'.nciiscie vtes AuL ^i'U'.v.iU.i- '»cr bundcnc Wasserst-)!'!' ^indeiide Material an den Lndstopien des Mantelrohre· angeordnet und mit ^i diesem fest verbunden ist.

3. Brenn;.'erneut nach Anspruch 2. dadurch gekennzeichnet, daß das Wasserstoff bindende Material auch zv.iM.iien den Brennstoffpeilels an*;, -rdnet ist.

4 VerLihren zur licrsicl'ung eines Brennelementes nach einem der .Ansprüche ! bis \ dadurch gekennzeichnet, daß das Wasserstoff bindende Material auf die Innenseite des Außenmaiiiels 1 \'.. der Endstopfen durch Schmelz- 3" oder Diffusionsver^chwei^ung aufgebracht wird.

5. Verfahren zur Herstellung eines Brennelementes nach einem der A. Sprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Wasserstoff bindende Material auf die Innenseite des Außenmauiels bzw. der Endstopfen galvanisch oder chemisch aufgetragen oder aufgespritzt wird.

Die Erfindung heirilft ein Kernreaktor-Brennelement mit einem den Kernbrennstoff umgebenden Außenmantel aus einer Zirkonbasislegierung. das innerhalb des Außenmantels zusätzlich einen Stoff enthält, der in der Lage ist. Wasserstoff /u binden, -15 und außerdem ein Verfahren zur Herstellung eines solchen Brennelementes. Das Wasserstoff bindende Metall, nachfolgend auch Wasserstoffaufnehiuer genannt, ist dadurch gekennzeichnet, daß seine Wasserstoffatiaiität größer ist als die von Zirkon und seinen 5'-Legierungen. In anderer, thermodynamiseher Ausdrucksweise heißt dies, daß im Wasserstoffaufnehmer die partielle molare freie Enthalpie des Wasserstoffs kleiner ist als in Zirkon u^d seinen Legierungen.

Die partielle molare freie Enthalpie des Wasser-Stoffs in einem Metall kann aus Zersetzungsdruckmessiingen an dem betreffenden Metall-Wasserstoffsystem ermittelt werden. Unsere Untersuchungen zeigten, daß als Wassersloffaufnehmer bei Zirkon- legierungen im Temperaturbereich 20 bis 500^Λ C, wie er in mit Wasser oder mit organischen Flüssigkeiten gekühlten Reaktoren interessiert, hauptsächlich Yttrium oder andere seltene Erdmetalle in Frage kommen.

Obgleich bekanntermaßen Zirkon eine sehr hohe WasssertorTaffinität besitzt, ist es mit den oben genannten Wasserstoffaufnehmern bei Herstellung eines geeigneten metallischen Überganges möglich, den in ISLiuicilen aus Zirkonk^erungen vorhandenen Wasserstoff bis auf uevinge Keste ab/r, -ehen und ■ et /u binden. Der Vv~us-,ts!o·: wandert dabei duici i".-,;k.irpeui.ffiision m Jen V\ asserstolkminehmc. Lv¹U dort zunächst in Li-uiii; und scheidet sich \-..\ Innere·· konzentration al·· Ihdnd aus

IiUe: den ^ckaniMc;; easaiifneiiuienden Meur'ci nelim,!i Ί i[n-...m und die anderen schciicn l-.rdme'.;:¹: ■■mc \i:siKi!iinesk-li'!!i!: ein. die noch dadurch um,-: ~;;:c!izn ui:d. da!3 ..: - sonst gebräuchlichen ga-an¹-11,IiIiLi₁JeH .\Lialle ά ie i'itan. Malnium. Vanac:.:·. Ni-'b. 1 antal. Thoriun: .".!er Iran ,:ui (.irund ihrer .·.: '•Ci,::iien W iivvT-v,! la: i mn.ii al-, Wasseisiofiai.:: ■ "■v-lime;- in Serbin l,mj mi: /.: koiiL.e icrtiiigen nicir 111 ί !agc kommen

LVt derzeitige Stand der : echnik kann wie i.'Ln i^csv'ii,; i>cn >·. /rdeil

1 Uf die Leheiisduuj'- de/ BiLmistoiiuinhüUung .n. Zirkonlejieiuneen in nni Wasser "der mit orgn:sclieii 1 lüssigkeiten gekühlten Reaktoren ist nelxn dem Ma'enaherltisi durch den Korrosionsangrilf de-Kiiiiimitteis vor allem die Versprödung durch den auf m-po-mnienei¹ WasserstotT maßgebend. Die Gelahr eines Autreißens oder Undiclitucrdens der Umhüllung nächst heiräi.hilich. wenn es zur Ausscheidung λ on Hydriden im i lullmaterial kommt. Die bisherigen Met.ioden. die Wasserstoff«, ei sprödung zu beeinflussen, sind folgende:

1. Verwendung einer Schutzschicht zwischen Hüllmaterial und Kühlmittel,

2. Begrenzung der schädlichen Verunreinigungen im Kühlmittel und

3. Veränderung der Zusammensetzung und des Zustandes lies Hüllmaterials.

Bei den bisher gebauten und geplanten Landreaktoren ist es üblich, die Kernladung in Abständen von 2 bis 4 Jahren zu wechsln. Im Bereich dieser Brennelementstandzeiten ist d.e Beherrschung der Wasserstoffversprödung mii den genannten Methoden möglich. Bei Schiflsreaktoren ist jedoch aus wirtschaftlichen Gründen eine wesentlich längere Standzeit der Brennelemente notwendig, und auch bei Landreaktoren besteht die Tendenz zu längeren Brennelementstandzeiten und höheren Kühlmilteliemperj'.'.'ren.

Die W jsserstoffversprödung i-t dabei mit den bisherigen Methoden nicht mehr zu beherrschen.

Es ist bereits die Methode bekannt, die Wasserstoffversprödung in Druckrohren aus Zirkonlegierungen in mit Wassei oder mit organischen i lüssig keiten gekühlten Reaktoren vom Druckrohrtyp dadurch zu beeinflussen, daß auf der Außenseite der Druckrohre Rippen aus dem gleichen Material wie dem der Druckrohre angeschweißt werden (kanadische Patentschrift 805 850). Da die Rippen sich bei Reaktorbetrieb auf tieferer Temparatur als die Druckrohre befinden, sammeln sich in ihnen die Hydridausscheidungen bevorzugt an. Diese Methode ist auf Brennelementumhüllungen jedoch nicht übertragbar, da sich der notwendige Temperaturunterschied nicht herstellen läßt.

Weiterhin ist ein Brennelement bekannt, bei dem die Endstopfen, welche die Brennstoffumhüllung an beiden Enden abschließen, mit nach innen offenen Hohlräumen versehen sind, in die in lockerer Form ein gasaufnehmendes Metall eingebettet ist (USA.-Patentschrift 3 141 830). Bei diesem Brennelement werden nur die im Innern des Brennelementes vor-

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handoM.cn fiase :,:i\:h das ja-auinehine!, : MeKnI eriiridimiisgema!.. dadurch geke.inzeichnet. daß der

gebunden. Dagegen ,-,aim u_dcr \on innen noch der Aas^ersiolfbindciide Stoff aus Yttrium, (.'er oder

d·. ich den KorroMonsangnli des Kühlmittels \m einem ; nderen seltenen Erdmeutll oder aus eme,-

aijl.'en in die Brennelememhüüe eimzem un^cne i eaieiung aiii der Basis dieser Stofte besieht up.,'

W as-.erstotf wieder daraus entfernt werden, wen der S f. st mit der Innen-ei·: des Außenmantels \ e;

Butall'sehe Ch rgang zum gasa>:inehineiuicn Metall bande': : ,ι.

fehl; 'und außerdem bei längeren Bruineiemciiien der - Die erlorderlich.e gute metallische \ erbir.Jung de

D-IId-..!:i-;'Aeg zu Jen t-iiuisiopK.i Kn den Was-ei-u ;i W.issersUifl'.iufnehmers mit der BrennstoffumhulliT:-

zu lang ist. kann durch eine herkömmliche Sehmelzschwcil.'ume.

Is «...irJe ferner ein Brer.neleiivnt voreeschkiüen. ^ ach dem Argon-Are oder ileii-Arc oder nach den:

da- mn.-rhalb eier Brcnnstolkimhulium: ein üasaul- r.-ei.isei^Aeii.iverla!· :ii hergesiellt werden oder i!a

nehmendes M.'enaL unter aiuierem '(."er. enthalt, duich, dali da- w ._:--ersiolfau!nehmende Metall ga!

v.eklies d'irch \u!:iahnie dei aa- dem Brennstoff vanisch oder chemisch aufgetragen oder nach c.nom

t;.im E:iiiizen treiuerdenden ι,υ-: den da,druck im herkömmlichen Verfahren aulgespritzt w ird.

Innern Ue- Elementes kle- r ai- den Außendruck 'ό Weitere Γίη/elheiien der Erfindung ergeben sich

h; .Kii soll (briüsL-iie Paie.,,schriü N42 3 I 7|. i- -oll au·- der nachlolgeiuieii Beschreibung und den Zeici;

tiadurch en guter thermischer Kontakt /wi-ehen nun«en. in denen bevorzugte Auslührungsiomien tie:

Bieniistnil nd I lulle gewaiirt «erden. Entsprechend Eriindun» beispielsweise veranschaulicht sind.

der anöcisarligen Zielsetzung dieses Brennelement- Abb. 1 zeigt einen rohrförmigen Brennstab, he,

\orschlages lehli auch hier die metallische Vor- -° dem der Wassers! iffaufiv^.mer mit dem Hüllenrohr-

bindung zwischen dem gasaufnehmenden Maleria! endstopfen ditfusionsvcrsch,veißl ist, während in

und der Brennelementhülle, welcher nouvendie ist. A η b. 2 eine Schmelzschvveißung in Ringnahtlorni

um den in die Hülle eingedrungenen Wasserstoff angewandt wurde:

daraus wieder zu entfernen. Abb. 3 zciiU eine abgewandelte, insbesondere für

Es sind weiterhin zwei Brenne!-.mente bekannt, hei 35 längere Biemistäbe geeignete Anordnung des Wa--

tienen die BrennstoiTuminillung auf ihrer Innenseite sersioffaufnehmers. bei der die Brennstoft-Säuie em-

mit einer Metallschicht -,ersehen isi. üei dem einen oder mehrmals durch einen doppelseitigen Eiid-

Flemenl soll die Metallschicht als DitTusionssperre siopfen mit je zwei Wasserstoll'aufnehmern unter-

den Austritt von Plutonium aus dem Brennelement biochen ist;

verhindern, während bei dem anderen Element die 30 Λ b b. 4 zeigt das gleiche Prinzip wie Abb. 3. je-

Schicht durch teilweises Eindiifundieren in Brennstoff doch ohne zwischengeschaltete doppelseitige End-

und Hülle eine gute thermische Verbindung zwi- stopfen, da die zwischengeschalteten Wasserstoff-

sclit-n diesen beiden herstellen soll (französische aufnehmer mit der Hüllrohrwand direkt verschweißt

Patentschrift 1412 545 und britische Patentschrift oder verlötet sind.

1084 750). In beiden Fällen besitzen die Metalle 35 Eine andere Form des Einbauprinzips für Wasseroder Metallegierungen, weiche für die Schicht vor- stoffaufnehmer ist in A b b. 5 dargestellt. Hier wird geschlagen werden, eine wesentlich geringere Wasser- ein äußeres Rohr (Zr-Legierunj) mi*, einem inneren Stoffaffinität als Zirkon und seine Legierungen, und Rohr (Wasserstoffaufnehmer) preßverschweißt (Cosie vt mögen daher nicht den Wasserstoff aus einer extrusion).

Brennstoffumhüllung aus Zirkon oder einer Zirkon- 40 Die gleiche geometrische Anordnung des Wasser-

leiiierung zu entziehen. Stoffaufnehmers gibt A b b. 6 wieder. Jedoch ist hier

Der vorliegenden Erfindung liegt daher die Auf- das wasserstoffaufnehmende Maierial auf die Innengabe zugrunde, die Ausscheidung von Zirkon- seile des Hüllrohres galvanisch oder chemisch aufhydriden in Brennstoffumhüllungen aus Zirkon- getragen oder aufgespritzt.

legierungen während der gesamten Betriebsart zu 45 Das Einbauprinzip des Wasserstoffaufnehmers bei

verhindern und damit längere Brennelementstand- Plattenelementen zeigen die A b b. 7 bis 9. Hierbei ist

zeiten und höhere Kühlmitteltemperaturen als bisher der Wasserstoffaufnehmer jeweils in einer der drei

zu ermöglichen. Zu diesem Zweck ist ein Kern- geometrischen Richtungen zwischen Brennstoff und

reaktor-Brennelement der einleitend genannten Art Rahmen b^w. Plattierung angeordnet.

Hierzu 1 Blai. Zeichnungen

Claims (1)

1. I'aicn'aii-ni i: I;.·;

   I. Kcnireakior-Biennclemciu mit einem dc; Kern---: .-nns'.oi!' um^eb-culc:! A.ui'eMm.iMic¹ ai.-eiiKT /irki'i'iba-islciiicri:; l. das innc; hall· des ; ■\iii.'.e:iiiian!ci ■ zusätzlich einen μο!Ϊ eiithah. der m dc lage ι·-'. W assersti·.·! zn binden. ..Iavi ii icii ^l¹I I¹IUi/ ■ , ■_ ii ;i e t. J.:!.i der W asserstuü bindende Shii! aus Yttrium. C er ode einem ::;ide;e:i ~Jtc":c: irilnicta!! oder .n.i·- einer I e- '- ' iiiv.ii.ι.-_ iiiil de¹ H.r> diese: v.iHii. 'icsiclu -in.: 'es! in:! dei i'iiiviivüi¹ des Λιι!-. η", .ante! ·.·>-