DE1639249B2 - Kernreaktor-brennelement und verfahren zu seiner herstellung - Google Patents

Description

enthält. der in der Lage ist, Wasserstoff zu binden, 45 temperatures

und außerdem ein Verfahren zur Herstellung eines Die Wasserstoffversprödung ist dabei mit den bissolchcn Brennelementes. Das Wasserstoff bindende herigen Methoden nicht mehr zu beherrschen.
Metall, nachfolgend auch Wasserstoff aufnehmer ge- Es ist bereits die Methode bekannt, die Wassernannt, ist dadurch gekennzeichnet, daß seine Wasser- stoffvcrsprödung in Druckrohren aus Zirkonlegiestoffaffinität größer ist als die von Zirkon und seinen 50 rungen in mit Wasser oder mit organischen Flüssig-Legierungen. In anderer, thermodynamischer Aus- ketten gekühlten Reaktoren vom Druckrohrtyp dadrucksweise heißt dies, daß im Wasserstoffaufnehmer durch zu beeinflussen, daß auf der Außenseite der die partielle molare freie Enthalpie des Wasserstoffs Druckrohre Rippen aus dem gleichen Material wie kleiner ist als in Zirkon und seinen Legierungen. dem der Druckrohre angeschweißt werden (kana-Die partielle molare freie Enthalpie des Wasser- 55 dische Patentschrift 805 850). Da die Rippen sich bei Stoffs in einem Metall kann aus Zersetzungsdruck- Reaktorbetrieb auf tieferer Temparatur als die mcssungen an dem betreffenden Metall-Wasserstoff- Druckrohre befinden, sammeln sich in ihnen die system ermittelt werden. Unsere Untersuchungen Hydridausscheidungen bevorzugt an. Diese Methode zeigten, daß als Wasserstoffaufnehmer bei Zirkon- ist auf Brennelementumhüllungen jedoch nicht überlegierungen im Temperaturbereich 20 bis 500 C, wie 60 tragbar, da sich der notwendige Temperaturunterer in mit Wasser oder mit organischen Flüssigkeiten schied nicht herstellen läßt.

gekühlten Reaktoren interessiert, hauptsächlich Weiterhin ist ein Brennelement bekannt, bei dem

Yttrium oder andere seltene Erdmetalle in Frage die Endslopfen, welche die Brennstoffumhüllung an

kommen. beiden Enden abschließen, mit nach innen offenen

Obgleich bekanntermaßen Zirkon eine sehr hohe 65 Hohlräumen versehen sind, in die in lockerer Form

Wasssertoffaffinität besitzt, ist es mit den oben ge- ein gasaufnehmendes Metall eingebettet ist (USA.-

nannten Wasserstoffaufnehmern bei Herstellung eines Patentschrift 3 141 830). Bei diesem Brennelement

geeigneten metallischen Überganges möglich, den in werden nur die im Innern des Brennelementes vor-

kandenen Gase durch das gasaufnehmende Metall gebunden. Dagegen kann weder von innen noch der durch den Korrosionsangriff des Kühlmittels von außen in die Brennelementhülle eingedrungene Wasserstoff wieder daraus entfernt werden, weil der metallische Übergang zum gasaufnehmenden Metall fehlt und außerdem bei längeren Brennelementen der Diffusionsweg zu den Endstopfen für den Wasserstoff zu lang ist.

Es wurde ferner ein Brennelement vorgeschlagen, das innerhalb dsr Btennstoffumhüllung ein gasaufnehmendes Material, unter anderem Cer, enthält, welches durch Aufnahme der aus dem Biennstoff beim Erhitzen freiwerdenden Gase den Gasdruck im Innern des Elementes kleiner als den Außendruck *5 halten soll (britische Patentschrift 842 317). Es soll dadurch ein guter thermischer Kontakt zwischen Brennstoff und Hülle gewahrt werden. Entsprechend 4er andersartigen Zielsetzung dieses Brennelementvorschiages fehlt auch liiei die metallische Vcr- ^ϊ0 bindung zwischen dem gasaufnehmenden Material •nd der Brennelementhülle, welcher notwendig ist, »m den in die Hülle eingedrungenen Wasserstoff daraus wieder zu entfernen.

Es sind weiterhin zwei Brennelemente bekannt, bei denen die Brennstoffumhüllung auf ihrer Innenseite fnit einer Metallschicht versehen ist. Bei dem einen Element soll die Metallschicht als Diffusionsspcvre den Austritt von Plutonium aus dem Brennelement Verhindern, während bei dem anderen Element die Schicht durch teilweises Eindiffundicren in Brennstoff und Hülle eine gute thermische Verbindung zwischen diesen beiden herstellen soll (französische Patentschrift 1412 545 und britische Patentschrift 1084 750). Γη beiden Fällen besitzen die Metalle oder Metallegierungen, welche für die Schicht vorgeschlagen werden, eine wesentlich geringere Wasscrstoffaffinität als Zirkon und seine Legierungen, und sie vermögen daher nicht den Wasserstoff aus einer Brennstoffumhüllung aus Zirkon oder einer Zirkonlegierung zu entziehen.

Der vorliegenden Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde die Ausscheidung von Zirkonhydriden in Brennstoffumhüllungen aus Zirkonlegierungcn während der gesamten Betriebszeit zu verhindern und damit längere Brennelemcntstandzeiten und höhere Kühlmitteltemperaturen als bisher zu ermöglichen. Zu diesem Zweck ist ein Kernreaktor-Brennelement der einleitend genannten Art erfindungsgemäß dadurch gekennzeichnet, daß der wasserstoffbindende Stoff aus Yttrium, Cer oder einem anderen seltenen Erdmetall oder aus einer Legierung auf der Basis dieser Stoffe besteht und fest mit der Innenseite des Außenmantels verbunden ist.

Die erforderliche gute metallische Verbindung des Wasserstoffaufnehmers mit der Brennstoffumhüllung kann durch eine herkömmliche Schmelzschweißung nach dem Argon-Are oder Heli-Arc oder nach dem Preßschweißverfahren hergestellt werden oder dadurch, daß das wasserstoff aufnehmende Metall galvanisch oder chemisch aufgetragen oder nach einem herkömmlichen Verfahren aufgespritzt wird.

Weitere Einzelheiten der Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden Beschreibung und den Zeichmingen, in denen bevorzugte Ausführungsformen der Erfindung beispielsweise veranschaulicht sind.

A b b. 1 zeigt einen rohrförmigen Brennstab, bei dem der Wasserstoffaufnehmer mit dem Hüllenrohrendstopfen diffusionsverschweißi ist, während in

A b b. 2 eine Schmelzschweißung in R ngnahtform angewandt wurde;

A b b. 3 zeigt eine abgewandelte, insbesondere für längen, lirennstäbe geeignete Anordnung des Wasserstoff auf nehmers, bei der die Brennstoff-Säule ein- oder mehrmals durch einen doppelseitigen bndstopfen mit je zwei Wasserstollaufnehmern unterbrochen ist;

A b b. 4 zeigt das gleiche Prinzip wie A b b. 3, jedoch ohne zwischengeschaltete doppelseitige EnJ-stopfcn, da die zwischengcschalteten Wasserstoffaufnehmer mit der Hüllrohrwand direkt verschweißt oder verlötet sind.

Eine andere Form des Einbauprinzips für Wasserstoffaufnehmer ist in Abb. 5 dargestellt. Hier wird ein äußeres Rohr (Zr-Legierung) mit einem inneren Rohr (Wasserstoffaufnehmer) preßverschweißt (Coextrusion).

Die gleiche geometrische Anordnung des Wasserstoffaufnehmcrs gibt Abb. 6 wieder. Jedoch ist hier das wasserstoit aufnehmende Material auf die Innenseite des Hüllrohres galvanisch oder chemisch aufgetragen oder aufgespritzt.

Das Einbauprinzip des Wasserstoffaufnehmers bei Plattenelemenlen zeigen die Abb. 7 bis 9. Hierbei ist der Wasserstoffaufnehmer jeweils in einer der cirei geometrischen Richtungen zwischen Brennstoff und Rahmen bzw. Plattierung angeordnet.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (3)

ι 2 , Bauteilen aus Zirkonlegieruugen vorhandenen Patentansprüche: Wasserstoff bis auf geringe Reste abzuziehen und

1. Kernreaktor-Brennelement mit einem den fest zu binden. Der Wasserstoff wandert dabei durch Kernbrennstoff umgebenden Außenmantel aus Festkörperdiffusion in den Wasserstoffaufnrtunei, einer Zirkonbasislegierung, das innerhalb des 5 geht dort zunächst in Lösung und scheidet sich bei Außenmantels zusätzlich einen Stoff enthält, der höherer Konzentration als Hydrid aus.

in der Lage ist, Wasserstoff zu binden, da- Unter den bekannten gasaufnehmenden Metallen durch gekennzeichnet, daß der Wasser- nehmen Yttrium und die anderen seltenen Erdmetalle stoff bindende Stoff aus Yttrium, Cer oder einem eine Ausnahmestellung ein, die noch dadurch unteranderen seltenen Erdmetall oder aus einer Le- io strichen wird, daß die sonst gebräuchlichen gasaufgierung auf der Basis dieser Stoffe besteht und nehmenden Metalle wie Titan, Hafnium, Vanadin, fest mit der Innenseite des Außenmantels ver- Niob, Tantal, Thorium oder Uran auf Grund ihrer zu bunden ist. geringen Wasserstoffaffinität als Wasserstoffauf-

2. Brennelement nach Anspruch 1 mit einem nehmer in Verbindung aiit Zirkonlegierungen nicht rohrförmigen Außenmantel, welcher gestapelte 15 in Frage kommen.

Brennstoffpellets umschließt und mit Endstopfen Der derzeitige Stand der Technik kann wie folgt

verschlossen ist dadurch gekennzeichnet, daß das beschrieben werden:

fest mit der Innenseite des Außenmantels ver- Für die Lebensdauer der Brennstoff umhüllung aus

buiidene, Wasserstoff bindende Material an den Zirkonlegierungen in mit Wasser oder mit orga-

lZndstopfcn des Mantelrohres angeordnet und mit 20 nischen Flüssigkeiten gekühlten Reaktoren ist !v_"bcn

diesem fest verbunden ist. dem Materialverlust durch den Korrosionsangrif t des

3. Brennelement nach Anspruch 2, dadurch ge- Kühlmittels vor allem die Versprödung durch den aufkennzeichnet, daß das Wasserstoff bindende genommenen Wasserstoff maßgebend. Die Gefahr Material auch zwischen den Brennstoft'pcllets eines Aufreißens oder Undichtwerdens der Umhüllung angeordnet ist. 25 wächst beträchtlich, wenn es zur Ausscheidung von

4. Verfahren zur Herstellung eines Brenn- Hydriden im Hüllmaterial kommt. Die bisherigen elementcs nach einem der Ansprüche i bis 3, da- Methoden, die Wassersioffversprödung zu beeindurch gekennzeichnet, daß das Wasserstoff bin- flüssen, sind folgende:

dende Material auf die Innenseite des Außen- 1. Verwendung einer Schutzschicht zwischen Hüllmantels bzw. der Endstopfen durch Schmelz- 30 material und Kühlmittel,
oder Difl'usionsverschweißung aufgebracht wird. 2. Begrenzung der schädlichen Verunreinigungen

5. Verfahren zur Herstellung eines Brennele- im Kühlmittel und

mentes nach einem der Ansprüche 1 bis 3, da- 3. Veränderung der Zusammensetzung und des durch gekennzeichnet, daß das Wasserstoff bin- Zustandes des Hüllmaterials,
dende Material auf die Innenseite des Außen- 35 Bei den bisher gebauten und geplanten Landmantels bzw. der Endstopfen galvanisch oder rcaktoren ist es üblich, die Kernladung in Abständen chemisch aufgetragen odci aufgespritzt wird. von 2 bis 4 Jahren zu wechseln. Im Bereich dieser

Brennelementstandzeilen ist die Beherrschung der

Wasserstoffversprödung mit den genannten Metho-

40 den möglich. Bei Schiffsreaktoren ist jedoch aus

Die Erfindung betrifft ein Kernreaktor-Brennelc- wirtschaftlichen Gründen eine wesentlich längere

ment mit einem den Kernbrennstoff umgebenden Standzeit der Brennelemente nolwei.dig. und auch bei

Außenmantel aus einer Zirkonbasislegierung, das Landreaktoren besteht die Tendenz zu längeren

innerhalb des Außenmantels zusätzlich einen Stoff Brcnnelementstandzeiten und höheren Kühlmiltcl-