DE1618636C3 - Verfahren zur Umsetzung von Ammoniak und Kohlendioxid - Google Patents

Description

Die Erfindung bezieht sich auf die Herstellung von Harnstoff durch Synthese aus Ammoniak und Kohlendioxid gemäß einem verbesserten Verfahren, wodurch die von außen zugeführte Energie, wie beispielsweise Dampf und/oder elektrische Energien, auf ein Minimum reduziert werden kann.

Bei allen bekannten Verfahren werden zur Synthese von Harnstoff Ammoniak und Kohlendioxid verwendet, welche in stöchiometrischen oder nicht stöchiometrischen Anteilen in die Synthesevorrichtung eingeführt werden, wobei sich dann ein Dehydrierungsgleichgewicht von Ammoniumcarbamat zu Harnstoff und Wasser einstellt, welches Gleichgewicht durch die Arbeitsbedingungen in der Vorrichtung (Temperatur, Druck und Zufuhrverhältnisse von NH₃ zu CO₂ und H₂O zu CO₂) beeinflußt wird; es enthält daher das die Vorrichtung verlassende Gemisch immer in vom Gleichgewicht abhängigen Verhältnissen Wasser, Harnstoff, Ammoniumcarbamat und einen eventuellen Überschuß der Reaktionskomponente, welche in die Vorrichtung in überstöchiometrischer Menge eingeführt worden ist.

Je nach Verwendung der Reaktionskomponenten — frei oder in Form von Carbamat — die in dem die Reaktionsvorrichtung verlassenden Gemisch enthalten sind (welche entweder für Verarbeitung bestimmt ist oder aber der Vorrichtung im Kreislauf wieder zugeführt wird) können die Verfahren eingeteilt werden: in Verfahren ohne Rücklauf, in Verfahren mit teilweisem Rücklauf und in Verfahren mit gesamtem Rücklauf, wobei gewöhnlich als Gesamtrücklaufverfahren solche bezeichnet werden, bei welchen wenigstens 95°/o des der Synthesevorrichtung zugeführten Ammoniaks in Harnstoff übergeführt werden.

ίο Bei dem Verfahren mit gesamtem Rücklauf werden daher Ammoniak und Kohlendioxid der Synthesevorrichtung in praktisch stöchiometrischen Anteilen zugeführt; wenn die Betriebstemperatur und der Betriebsdruck der Synthesevorrichtung festgelegt sind, hängt der Fluß des Rücklaufgemisches nur von der Zusammensetzung dieses Gemisches ab und kann daher bei relativ willkürlichen Werten festgelegt werden, innerhalb weiter Grenzen, die hauptsächlich von den Eigenschaften der für den Rücklauf gebauten Vorrichtung abhängen.

Die Abtrennung des Rücklaufgemisches vom Harnstoff (der zusammen mit seinem eigenen Bildungs- j wasser die Synthesevorrichtung verläßt) wird immer '^έ durch Abdampfen der freien Komponenten und Zer-Setzung des sie bildenden Carbamats durchgeführt, was durch aufeinanderfolgende Wärmezufuhr erzielt wird, und zwar in mehreren Stufen, wobei mit Drükken gearbeitet wird, die stufenweise vom Synthesedruck bis zum Atmosphärendruck abnehmen.

Die Verfahren und Vorrichtungen die zum Rücklauf des so erhaltenen Rücklaufgemisches zur Synthesevorrichtung verwendet wurden, bedingten während langer Zeit die prinzipiellen Unterschiede zwischen den verschiedenen bekannten Verfahren: da jedoch sowohl beim Rücklauf in gasförmiger Phase als auch beim Rücklauf in fester Phase oder in Suspension wesentliche Schwierigkeiten auftreten, verwenden praktisch alle Verfahren, die bisher angewandt oder bekannt wurden, einen Rücklauf in flüssiger Phase, die durch Kondensation des Rücklaufgemisches (mit neuer Bildung des Carbamats) mittels Wärmeabfuhr in einer oder mehreren Stufen, wobei bei geeignetem Druck und geeigneter Temperatur gearbeitet wird, erhalten wurde. /

Es ist ersichtlich, daß die mechanischen und thermischen Energieerfordernisse vermindert werden können, wenn der Gesamtfluß des Rücklaufgemisches durch Erhöhung des perzentueellen Gehaltes an Ammoniak und/oder Verminderung des perzentuellen Gehalts an Wasser in dem gleichen Gemisch vermindert wird, während eine Verminderung der notwendigen thermischen Energie als auch des Verbrauches an Kühlwasser erzielt werden kann, wenn die Kondensationswärme des Rücklaufgemisches ganz oder teilweise für eine oder mehrere Verdampfungsstufen des gleichen Gemisches verwendet wird.

Die getrennte oder gemeinsame Anwendung der beiden erwähnten Verfahrensmöglichkeiten und die dadurch gegebene Realisationsmöglichkeit kennzeichnen die verschiedenen tatsächlich angewandten oder bekannten Verfahren, wobei sich diese den folgenden Anwendungsvarianten (im wesentlichen bezogen auf die erste Verdampfungs- und Kondensationsstufe) des oben beschriebenen allgemeinen Schemas zuordnen lassen:

1. Die Verdampfung und die Kondensation der ersten Stufe finden bei gleichem Druck statt, der

beträchtlich niedriger ist als der Synthesedruck (beispielsweise 50 gegenüber 200 ata) und jedenfalls bei einem solchen Wert liegt, daß die Zersetzung des Carbamate im Gleichgewicht mit seinen eigenen Gasen ermöglicht wird; die Kondensation findet bei verhältnismäßig niedriger Temperatur statt, wobei die untere Grenze die Kristallisationstemperatur des Rücklaufgemisches ist. Es kann daher die Kondensationswärme nicht zweckmäßig wiedergewonnen wer- den; die Verminderung des Rücklaufflusses durch perzentuelle Erhöhung des Ammoniak- und Abnahme des Wasseranteiles wird durch den Dampfdruck des Rücklaufgemisches bei der Kondensationstemperatur begrenzt, welche den für die Verdampfung der ersten Stufe erlaubten Druck nicht überschreiten darf; ein Kompressor zwischen Verdampfer und Kondensator ist nicht notwendig, während eine Pumpe zwischen Kondensator und Synthesevorrichtung erforderlich ist.

2. Wie unter 1. beschrieben, jedoch mit dem Unterschied, daß der Rücklauffluß in zwei Flüsse geteilt wird, welche parallel laufen und wovon einer nur aus Ammoniak besteht; dies ermöglicht eine Reduktion des Gesamtrücklaufflusses ohne Druckzunahme im Verdampfer und im Kondensator der ersten Stufe, verursacht jedoch die zusätzliche Verwendung von Vorrichtungen zur Abtrennung, Kondensation und zum Pumpen des Ammoniakrücklaufflusses.

3. Wie unter 1. beschrieben, jedoch mit dem Unterschied, daß die Kondensation bei einer Temperatur stattfindet, die um soviel höher liegt, daß ihre Wärme oder ein Teil hiervon durch direkten Austausch mit dem Verdampfer der zweiten oder dritten Stufe verwendet werden kann. Dies verursacht verschiedenartige Verknüpfungen zwischen den Arbeitsbedingungen der verschiedenen Rücklaufstufen, wodurch teilweise der Vorteil der Wärmewiedergewinnung wieder verlorengeht; insbesondere ist die Verminderung des Rücklaufstromes wesentlich stärker begrenzt als im Fall 1, und zwar infolge der höheren Kondensationstemperatur.

4. Die Verdampfung der ersten Stufe findet wie im Fall 1 bei einem Druck statt, der wesentlich niedriger ist als der Synthesedruck und jedenfalls so ist, daß die Zersetzung des Carbamate im Gleichgewicht mit seinen eigenen Gasen ermöglicht wird, während die Kondensation bei Synthesedruck und bei einer so hohen Temperatur stattfindet, daß die gesamte Wärme zur Produktion von Dampf verwendet werden kann, der in der Anlage für thermische und mechanisehe Zwecke genutzt werden kann. Es ist daher ein Kompressor zwischen Verdampfer und Kondensator notwendig, während eine Pumpe zwischen Kondensator und Synthesevorrichtung, die in einem Stück konstruiert werden kann, nicht notwendig ist.

Die große, von außen zuzuführenden Energiemenge, die zum Betrieb des Kompressors notwendig ist, vermindert den Vorteil der hohen Ausbeute und der Wärmewiedergewinnung beträchtlich.

5. Die Verdampfung und Kondensation der ersten Stufe finden bei gleichem Druck statt, der im wesentlichen gleich dem Synthesedruck ist; die Kondensation findet bei einer so hohen Temperatur statt, daß die Wärme zur Gewinnung von Dampf verwendet werden kann, der in der Anlage für verschiedene Zwecke Verwendung finden kann, jedoch nicht für die Verdampfung in der ersten Stufe.

Die Zersetzung des Carbamats, die im Gleichgewicht mit den eigenen Gasen unmöglich ist, erfordert eine Verschiebung des Gleichgewichtes, indem von außen in den Verdampfer eine beträchtliche Menge Ammoniak oder aber Kohlendioxid zugeführt wird, die im wesentlichen vom Speisefluß einer der angegebenen Primärreaktionskomponenten abgezweigt wird.

Rücklaufkompressoren oder Pumpen zwischen Verdampfer, Kondensator und Synthesevorrichtung, die auch einstückig hergestellt werden können, sind nicht notwendig oder haben nur einen ganz geringen Druckunterschied auszugleichen.

Bei den beschriebenen Verfahren ist es notwendig, alle Primärreaktionskomponenten, Ammoniak und Kohlendioxid auf den Synthesedruck zu komprimieren.

Weiter ist es erforderlich, die Synthesetemperatur zu kontrollieren, und zwar im wesentlichen für das Dehydratisierungsgleichgewicht von Carbamat zu Harnstoff, indem Wärme über geeignete Austauschflächen der Synthesevorrichtung oder den in diese eintretenden Strömen zugeführt oder von diesen abgeführt wird, und zwar je nach dem, ob das thermische Gleichgewicht der Synthesevorrichtung einen Unteroder einen Überschuß zeigt, was wieder von den angewandten Verfahren und den Arbeitsbedingungen abhängt; diese Austauschflächen, die den äußerst ungünstigen Bedingungen, nämlich Temperatur, Druck und Korrosion der Synthesevorrichtung unterworfen sind, werden bei den Kondensationsfällen (4 und S), bei welchen die Wärmewiedergewinnung bei Synthesedruck durchgeführt wird, ziemlich wichtig.

Ferner muß man bei den beschriebenen Verfahren, wenn man gleichzeitig die Vorteile eines verminderten Rücklaufflusses und der Wärmewiedergewinnung erzielen will, die Kondensation bei Synthesedruck durchzuführen, was die in dem vorhergehenden Absatz geschilderten Schwierigkeiten verursacht und im Fall 4 außerdem die Komprimierung der Rücklaufgase.

Den geschilderten Nachteilen hilft die Erfindung ab. Sie bezieht sich demnach auf ein Verfahren zur Umsetzung von Ammoniak und Kohlendioxid bei 190 bis 240 ata und 190 bis 210° C in Harnstoff und ein Rücklaufgemisch aus Ammoniumcarbamat, überschüssigem Ammoniak und Wasser, Abtrennung dieses Rücklaufgemisches, stufenweise Zersetzung und Abdampfung von Ammoniak und Wasser unter Wärmeabsorption, unter Drücken, die von der ersten zur letzten Stufe abnehmen und alle unter 120 ata liegen, Abtrennung von Wasser von dem im wesentlichen aus den Reaktionsprodukten bestehenden flüssigen Rückstand der letzten Trennstufe durch Konzentration oder Kristallisation des Harnstoffes, Kondensation des Gases, das von einer oder von mehreren oder allen Trennstufen abgetrennt wurde unter Wärmeentwicklung in einer oder mehreren Kondensationsstufen, die jeweils mit gleichem Druck wie die entsprechende Trennstufe arbeiten, unter Bildung von

Ammoniumcarbamat; und schließlich Rückführung der kondensierten Flüssigkeit von jeder dieser Kondensationsstufen zur vorhergehenden Kondensationsstufe und von der ersten Stufe unter Kompression auf den Synthesedruck.

Gekennzeichnet wird das Verfahren der Erfindung dadurch, daß man das gesamte Ammoniak aber nur einen Teil des Kohlendioxids auf Synthesedruck komprimiert, d. h. 25 bis 50 °/o des eingesetzten Kohlendioxids nur auf den Druck einer oder mehrerer Kondensationsstufen komprimiert, und das dort mit dem in dem Rücklaufgemisch enthaltenen Ammoniak gebildete Ammoniumcarbamat zusammen mit dem Rücklaufgemisch auf Synthesedruck komprimiert.

Bei einer vorteilhaften Ausführung des erfindungsgemäßen Verfahrens führt man die erste Trenn- und Kondensationsstufe des Rücklaufgemisches bei einem Druck zwischen 60 und 120 ata durch.

Bei dem Verfahren der Erfindung wird eine beträchtliche Menge des primär zugeführten Kohlendioxids nicht bei Synthesedruck zugeführt, sondern bei einem beträchtlich niedrigeren Druck; genauer gesagt, wird es dem Kondensator der ersten Stufe zugeführt oder auch alternativ dem Kondensator einer folgenden Stufe, zusammen mit dem gasförmigen Rücklaufgemisch, das vom jeweiligen Verdampfer abgetrennt wird, wobei dieses gasförmige Gemisch einen großen Überschuß Ammoniak gegenüber der stöchiometrischen Menge aufweist und mit der Kohlendioxidfraktion der Zufuhr reagiert und dadurch im Kondensator Carbamat bildet.

Die Kontrolle der Synthesetemperatur benötigt keinen Wärmeaustausch bei der Temperatur der Synthesevorrichtung, die daher aus einem einfachen Kessel bestehen kann; sie erfolgt vielmehr durch Regulierung der in der Synthesevorrichtung entwickelten Reaktionswärme; genauer gesagt ohne Variation des gesamten Kohlendioxidflusses der Primärspeisung, durch Regulierung des Verhältnisses zwischen dem Kohlendioxidstrom, der direkt in die Synthesevorrichtung im freien Zustand geführt wird, und dem Kohlendioxidstrom, der zusammen mit dem Rücklaufgemisch zugeführt wird, und dadurch gebunden mit dem Ammoniumüberschuß, der in diesem Rücklaufgemisch enthalten ist, als Ammoniumcarbamat vorliegt.

Die Verdampfung und die Kondensation der ersten Stufe finden bei gleichem Druck statt, der wesentlich niedriger ist als der Synthesedruck und zwischen 50 und 120 ata liegt; daß dieser Druck, wie gefunden wurde, im Verdampfer eine hinreichende Zersetzung des darin enthaltenen Ammoniumcarbamats zusammen mit einem geeigneten Überschuß an NH₃ in dem Rücklaufgemisch gestattet; daß dieser gleiche Druck, wie gefunden wurde, im Kondensator die Kondensation einer konzentrierten Lösung ermöglicht, die im wesentlichen Ammoniumcarbamat und etwas Wasser enthält und erhalten wird durch Zusatz des Rücklaufgemisches, welches diesen Überschuß an Ammoniak enthält, zur Kohlendioxidfraktion der dem Kondensator zugeführten Primärspeisung, und daß daher der Fluß dieses Rücklaufgemisches, das, wie gesagt, viel Ammoniak und wenig Wasser enthält, im Ergebnis wesentlich vermindert wird; das bei diesem Druck, wie gefunden wurde, die Kondensation der konzentrierten Lösung bei einer Temperatur möglich ist, die hinreichend hoch ist, um die Verwendung der Gesamtwärme zur Gewinnung von Dampf zu verwenden; daß schließlich, wie gefunden wurde, diese Produktion in Hinsicht auf Länge und thermische Ausnutzung hinreichend ist, um den gesamten Wärmebedarf der gesamten Synthesevorrichtung zu dekken (ausschließlich der Verdampfung der ersten Stufe, einschließlich der Verdampfungen der zweiten und dritten Stufe, und einschließlich der Endstufe der Konzentration der Harnstofflösung auf 99,5%), und zwar direkt oder nach Thermokompression bei niedrigem Kompressionsverhältnis (zwischen 1 : 1 und 1 :2), durchgeführt mittels eines Ejektors oder mittels einer Turbokompressoranlage, die durch die Energie des Dampfers betrieben wird, der von außen zugeführt wird und anschließend für thermische Zwecke in der Anlage Verwendung findet, beispielsweise für die Verdampfung der ersten Stufe.

Ein Vorteil der Erfindung besteht nun darin, daß gleichzeitig der Strom des Rücklaufgemisches durch Erhöhung des Prozentsatzes Ammoniak und Absenkung des Prozentsatzes Wasser in dem gleichen Gemisch vermindert werden kann und daß die Kondensationswärme der ersten Rücklaufstufe wiedergewonnen werden kann und zusätzlich ein großer Teil der Bildungswärme des Carbamate, das aus dem Kohlendioxid der Primärspeisung gebildet wird; dadurch kann der Bedarf an thermischer und mechanischer Energie sowie an Kühlwasser von außen her auf ein Minimum vermindert werden.

Ein weiterer Vorteil der Erfindung liegt darin, daß dabei weder für die Kontrolle der Synthesetemperatur noch für die Wärmewiedergewinnung irgendwelche Austauschvorrichtungen beliebigen Typs benötigt werden, die den ungünstigen Bedingungen bezüglich Temperatur, Druck und Korrosion der Synthesevörrichtung unterworfen werden; dadurch können sowohl die Installations- und Betriebskosten als auch die Produktionsverluste zur Erhaltung der Synthesevorrichtung auf ein Minimum reduziert werden; außerdem kann die Synthesetemperatur auf Werte erhöht werden, die für den Umsatz von Carbamat in Harnstoff günstiger liegen, ohne die Beschränkungen, die durch die Korrosionsgefahr des Austauschers gegeben sind.

Ein dritter Vorteil der Erfindung ist es, daß dabei kein Kompressor benötigt wird, der bei hohem Druck und hohem Kompressionsverhältnis mit dem Rücklaufgemisch läuft, um das Rücklaufgemisch zu komprimieren und die Kompressionswärme des Rücklaufgemisches auf den notwendigen thermischen Wert zu bringen, sondern lediglich ein Kompressor, der bei niedrigem Druck und niedrigem Kompressionsverhältnis mit Dampf läuft; die gestattet, die Installations- und Betriebskosten auf ein Minimum zu senken sowie auch die Betriebsverluste bei Erhaltung des Kompressors; weiterhin erlaubt dies, das Verfahren für Produktionsanlagen sowohl großer als auch geringer Kapazität zu verwenden, wobei die untere Kapazitätsgrenze, die bei Verwendung von Kompressoren mit hohem Druck und hohen Kompressionsverhältnissen gegeben ist, nicht mehr aufscheint.

Schließlich ist noch als Vorteil der Erfindung anzusehen, daß die Kohlensäurefraktion der Primärspeisung, die dem Kondensator der ersten Stufe oder auch einer folgenden Stufe zugeführt wird, einer Zwischenphase des Speisekompressors der besagten Primärkohlensäure unter Verminderung des Energiebedarfs entnommen werden kann; diese Verminde-

rung ist besonders beträchtlich dann, wenn diese Fraktion oder ein Teil dieser Fraktion der Primärkohlensäure in den Kondensator einer Stufe zugeführt wird, der nach der ersten Stufe liegt, wobei jedoch andererseits offensichtlich eine geringere Warmewiedergewinnung verursacht wird.

Eine beispielsweise Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens ist in F i g. 1 gezeigt.

Das Ammoniak der Speisung 1 wird durch eine Pumpe 2 auf Synthesedruck in 3 komprimiert. Die Kohlensäure der Speisung 4 wird in stöchiometrischem Verhältnis mit dem Ammoniak der Speisung 1 durch einen Mehrstufenkompressor 5 angesaugt; etwa ein Drittel des Flusses 4 wird von der vorletzten Kompressorstufe in die Leitung 6 abgezweigt, während der Rest durch die letzte Stufe auf Synthesedruck gebracht und in die Leitung 7 gepreßt wird.

Ammoniak und Kohlensäure in 7 werden der Synthesevorrichtung 8 zugeführt, die bei einem Druck zwischen 180 und 240 ata und einer Temperatur von 180 bis 210° C betrieben wird. Das Gemisch, das die Synthesevorrichtung 8 verläßt, wird über das Ventil 9 auf den Druck des Verdampfers der ersten Stufe 10 expandiert, welcher Druck zwischen 60 und 120 ata liegt, und wobei auf Kosten der Kondensationswärme des Dampfes 11, der in 12 kondensiert wird, der größere Teil des Ammoniaks und Kohlendioxids, die nicht in Harnstoff übergeführt worden sind, verdampft wird. Das Gas-Flüssigkeitsgemisch 13 wird durch den Separator 14 in Flüssigkeit 15 und Gas 16 getrennt.

Die Flüssigkeit IS wird zu der darauffolgenden zweiten und dritten Rücklaufstufe geführt, welche im wesentlichen jeweils aus einem Verdampfer, einem Separator und einem Kondensator bestehen, wodurch die Trennung in eine Lösung, die im wesentlichen den Harnstoff und das Wasser enthält, die von den Reaktionskomponenten 1 und 4 stammen (und die darauffolgend auf 99,5 % konzentriert und in brillierten oder kristallisierten Harnstoff übergeführt wird) und eine Lösung, die im wesentlichen Ammoniak und Kohlendioxid enthält, die nicht in Harnstoff übergeführt worden sind, sowie das Wasser, welches zusätzlich zum Reaktionswasser vorliegt (und welches wiederum bei 17 in den Kreislauf geführt wird) erreicht wird.

Das Gas 16 und die besagte Lösung 17 bilden das Rücklaufgemisch, welches zusammen mit der Kohlendioxidfraktion der Speisung 6 in den Kondensator der ersten Stufe 18 eingebracht wird, worin auf Kosten der Verdampfungswärme des Dampfkondensats 19, das in die Leitung 20 verdampft wird, dieses Rücklaufgemisch kondensiert wird, um dann durch die Pumpe 21 auf Synthesedruck gebracht und in die Synthese 22 wieder rückgeführt zu werden.

Der in 20 entwickelte Dampf von etwa 3 bis 4 ata wird durch den Kompressor 23 auf etwa 4V2 bis 5V2 ata komprimiert und über 24 zu den Verdampfern der zweiten und dritten Stufe geleitet sowie zur Stufe der Endkondensation des Harnstoffes auf 99,5 °/o, wobei er seine Kondensationswärme verliert und in 19 kondensiert.

Der Kompressor 23 wird durch die Turbine 25 betrieben, worin der Dampf 26, der von außen mit einem Druck von etwa 30 bis 35 ata kommt, expandiert wird, bis er den Entnahmedruck 11 erreicht und dann seine Kondensationswärme an den Verdampfer der ersten Stufe 10 abgibt, welchen er dann in kondensiertem Zustand in 12 verläßt.

Der gesamte Dampfbedarf von außen wird durch den Fluß 26 dargestellt, der in 12 vollständig kondensiert; die Restwärme des Kondensats 12 kann verwendet werden, um das zugeführte Ammoniak in 3 vorzuwärmen.

Es sind zahlreiche andere Kombinationen auch möglich, je nach dem thermischen Wert des verfügbaren Dampfes; eine derartige Kombination ist in F i g. 2 gezeigt, für welche die gleichen Symbole und Bedeutungen gelten wie für die vorhergehende Beschreibung mit folgender Ausnahme:

Der Kompressor 23 wird durch die Turbine 25 angetrieben, worin Dampf 26, welcher von außen her mit einem Druck von etwa 20 ata kommt, expandiert wird, bis er einen Druck von etwa 4V2 bis 5Va ata in 24 erreicht hat, wovon er dann zusammen mit dem wiedergewonnenen Dampf, der durch den Kompressor 23 auf den gleichen Druck gebracht wird, den Verdampfern der zweiten und dritten Stufe zugeführt wird und auch der Stufe der Endkonzentration auf 99,5%, wo er dann seine Kondensationswärme verliert und in 19 wieder zum Kondensat wird.

In diesem Falle wird der Gesamtbedarf an Dampf von außen durch den Fluß 26 und durch die Fluß 11 dargestellt.

Hierzu 2 Blatt Zeichnungen 509532/405

Claims (2)

Patentansprüche:

1. Verfahren zur Umsetzung von Ammoniak und Kohlendioxid bei 190 bis 240 ata und 190 bis 210° C in Harnstoff und ein Rücklauf gemisch aus Ammoniumcarbamat, überschüssigem Ammoniak und Wasser, Abtrennung dieses Rücklaufgemisches, stufenweise Zersetzung und Abdampfung von Ammoniak und Wasser unter Wärmeabsorption unter Drücken, die von der ersten zur letzten Stufe abnehmen und alle unter 120 ata liegen, Abtrennung von Wasser von dem im wesentlichen aus den Reaktionsprodukten bestehenden flüssigen Rückstand der letzten Trennstufe durch Konzentration oder Kristallisation des Harnstoffes, Kondensation des Gases, das von einer oder mehreren oder allen Trennstoffen abgetrennt wurde unter Wärmeentwicklung in einer oder mehreren Kondensationsstufen, die jeweils mit gleichem Druck wie die entsprechende Trennstufe arbeiten, unter Bildung von Ammoniumcarbamat und schließlich Rückführung der kondensierten Flüssigkeit von jeder dieser Kondensationsstufen zur vorhergehenden Kondensationsstufe und von der ersten Stufe unter Kompression auf den Synthesedruck, dadurch gekennzeichnet, daß man das gesamte Ammoniak aber nur einen Teil des Kohlendioxids auf Synthesedruck komprimiert, d. h. 25 bis 50% des eingesetzten Kohlendioxids nur auf den Druck einer oder mehrerer Kondensationsstufen komprimiert und das dort mit dem in dem Rücklaufgemisch enthaltenen Ammoniak gebildete Ammoniumcarbamat zusammen mit dem Rücklaufgemisch auf Synthesedruck komprimiert.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die erste Trenn- und Kondensationsstufe des Rücklaufgemisches bei einem Druck zwischen 60 und 120 ata durchführt.