DE1564684C3 - Verfahren zum Verbinden von rohrförmigen Kernbrennstoffelementen mit einem inneren Schutzrohr - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Verbinden von rohrförmigen Kernbrennstoffelementen aus metallischem Uran oder dessen Legierungen mit einem inneren Schutzrohr, wobei die beiden Rohre einer Wärmebehandlung unterzogen werden, um eine mechanische und metallurgische Bindung der Berührungsflächen des Schutzrohrs und des Kernbrennstoffrohrs herbeizuführen.

Ein derartiges Verfahren ist bereits in der US-PS 30 50 613 beschrieben. Dort wird ein inneres Schutzrohr in ein Kernbrennstoffrohr eingeführt, wobei das Außenrohr an dem Innenrohr dicht anliegt. Durch relativ stärkere thermische Ausdehnung des Innenrohrs im Vergleich zum Außenrohr, was durch unterschiedliche Erwärmung oder durch Verwendung eines Werkstoffs mit größerem Ausdehnungskoeffizienten für das Innenrohr als für das Außenrohr bei gleicher Erwärmung möglich ist, wird eine mechanische und metallurgische Bindung beider Rohre erreicht. Dabei ist über die Temperatur, bei der die Rohre zusammengeführt werden, nichts ausgesagt. Der Außendurchmesser des Innenrohrs muß folglich zum Einschieben in das Außenrohr entsprechend kleiner gewählt werden als der Innendurchmesser des Außenrohrs. Dieses Verfahren hat' den Nachteil, daß nach dem Zusammenschieben zwischen den Rohren ein kleiner Spalt verbleibt, durch den Luft an die Oberfläche des Kernbrennstoffmaterials gelangen kann. Bei der anschließenden Erwärmung auf etwa 600⁰C bei Verwendung von Schutzrohren aus Aluminium oder auf etwa 1200?C bei Verwendung von korrosionsbeständigem Stahl zur Erzielung der Diffusion tritt mit zunehmender Temperatur eine Oxydation des Urans oder der Uranlegierung an der Oberfläche auf. Die so entstehende Oxidschicht behindert die anschließende Diffusion zwischen den Werkstoffen der beiden Rohre. Beim Abkühlen entstehen starke innere Zugspannungen an der Grenzfläche zwischen Kernbrennstoff und Schutzhülse, die zu einem teilweisen Abtrennen der Schutzhülse von dem Brennstoffmaterial führen können. Dies wird insbesondere dort auftreten, wo die Diffusion infolge der Uranoxidschicht ungenügend erfolgt ist.

Von daher liegt der Erfindung die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren vorzuschlagen, bei dem erreicht wird.

daß die Außenfläche des Innenrohrs und die Innenfläche des Außenrohrs bei Zimmertemperatur in dauerhaftem Kontakt miteinander stehen.

Die Aufgabe wird gemäß dem kennzeichnenden Teil des Anspruchs gelöst.

Die Wirkung der damit beanspruchten Maßnahme besteht darin, daß bei der Wärmebehandlung der beiden Rohre zur Erzielung einer festen Bindung durch Diffusion zwischen den Metallen des Brennstoffrohrs und des Schutzrohrs eine Oxydation des Brennstoffmaterials vermieden wird, der Diffusionsvorgang ungehindert verläuft und diese Bindung auch nach dem Abkühlen der Rohre auf Zimmertemperatur fest und dauerhaft ist.

Üblicherweise werden Brennstoffelemente derzeit durch gleichzeitiges Strangpressen des Brennstoffs und des Hüllenmaterials hergestellt. Obwohl auf diese Weise besonders lange (etwa 3,5 m) Brennstoffelemente zu erhalten sind, bringt dieses Verfahren z. B. bei Uran den Nachteil mit sich, daß die Metallkristalle eine Vorzugsrichtung aufweisen, was bei radioaktiver Bestrahlung des Werkstoffs von Nachteil ist, da sie ein beträchtliches anisotropes Wachstum verursacht.

Für das Verfahren nach der Erfindung ist daher ein Kernbrennstoff zu verwenden, der durch Schmelzen geformt ist und dessen Oberflächen mechanisch geschliffen und gebeizt sind.

Dabei werden mechanische Bearbeitungen, die im Kernbrennstoff bevorzugte Kristallausrichtungen hervorrufen können, vermieden. Der Großteil der anfallenden Rückgewinne und Abfälle der Bearbeitungen kann durch Einschmelzen unmittelbar wiederverwendet werden.

Das erfindungsgemäße Verfahren ist verhältnismä-Big einfach durchführbar und folglich billig. Ein vollständiges gegenseitiges Haften der beiden Werkstoffe der beiden Rohre wird durch Ausnützen der verschiedenen Wärmeausdehnungskoeffizienten des Urans und des Schutzrohrmaterials beim Erwärmen gewährleistet. Die Erfindung wird nachfolgend unter Bezugnahme auf die Zeichnungen beschrieben. Es zeigen

F i g. 1, 2 und 3 schematisch drei aufeinanderfolgende Arbeitsschritte beim Einführen des Schutzrohrs in das Kernbrennstoffrohr und

Fig.4 eine Anordnung zur Herbeiführung der gegenseitigen Diffusion zwischen dem Kernbrennstoffrohr und dem Schutzrohr.

Zur Einführung des Schutzrohrs 2 in das Uran- oder

Kernbrennstoffrohr 1 kann man beispielsweise von einem Schutzrohr aus einer Zirkonlegierung mit 1,2 bis 1,7% Sn, 0,05 bis 0,15% Cr, 0,07 bis 0,20% Fe, 0,03 bis 0,08% Ni, Rest Zr ausgehen, dessen Außendurchmesser

< derart gewählt ist, daß er sich bei Abkühlung soweit einschnürt, daß er geringfügig (etwa 0,01 mm) kleiner als der Innendurchmesser des Kernbrennstoffrohrs 1 wird (F i g. 1).

Das Schutzrohr 2, mit einem Durchmesser bei Zimmertemperatur wie oben definiert, wird an einem Ende mit einem Verschlußpfropfen 3 versehen und beispielsweise mit flüssigem Stickstoff 4 gefüllt (F i g. 2), wobei es eine Schrumpfung erfährt und folglich leicht in das Kernbrennstoffrohr t eingeführt werden kann (F i g. 3). Nach Beseitigung der Kühlflüssigkeit wird das Rohr mit dem Schutzrohr 2 auf Zimmertemperatur gebracht, wodurch erreicht wird, daß infolge der Ausdehnung des Schutzrohrs 2 ein inniges und vollständiges Anliegen desselben an der Innenfläche des Rohrs 1 zustandekommt.

Dieses Verbinden des Kernbrennstoffrohrs mit einem inneren Schutzrohr gemäß der Erfindung weist gegenüber jenen Verfahren, bei denen das Uranrohr erwärmt wird, den großen Vorteil auf, daß eine Oxydation des Urans vermieden wird, welche bei der folgenden Diffusion der Metalle sehr schädlich wäre.

Den beschriebenen Verfahrensstufen folgt eine gegenseitige Diffusion durch Erwärmen von innen und Abkühlung von außen. Das mit dem inneren Schutzrohr 2 versehene Rohr 1 wird in eine Vorrichtung gebracht, die eine Kammer mit gelochter Wand 6 aufweist, durch welche ein Kühlgas eingelassen wird, das eine äußere Kühlung des Rohrs bewirkt. In die Bohrung des Schutzrohrs 2 wird hingegen ein Heizelement 5 beliebiger Ausführung gesteckt, das eine Erwärmung von innen her verursacht. Durch zweckmäßige Ausnutzung der unterschiedlichen Ausdehnungskoeffizienten der beiden Werkstoffe des Schutzrohrs und des Kernbrennstoffs in Abhängigkeit von dem durch die innere Erwärmung und äußere Abkühlung geschaffenen radialen Wärmegradienten wird eine Diffusion zwischen den miteinander in Berührung stehenden Metallen erzielt, welche ein dauerhaftes Haften ohne schädliche Nebenerscheinungen gewährleistet.

Schließlich wird der so erhaltene, mit dem inneren Schutzrohr versehene, rohrförmige Kernbrennstoffstab einer herkömmlichen Wärmebehandlung unterzogen, um ihm ein geeignetes metallurgisches Gefüge zu erteilen, welches für ein gutes Verhalten des Kernbrennstoffs im Reaktor erforderlich ist.

Auf diese Weise mit einem inneren Schutzrohr versehene Kernbrennstoffrohre haben sich in jeder Beziehung als vollkommen wirksam erwiesen, wobei auch bei wärmemechanischen Beanspruchungen der Elemente keinerlei Anzeichen eines Loslösens der miteinander verschweißten Werkstoffe, noch irgendwelche Gefügeveränderungen während der Versuche bemerkt werden konnten. Der erhaltene Kernbrennstoff wies keine bevorzugte Kristallausrichtung auf.

Für das Schutzrohr lassen sich Werkstoffe verwenden, die gewöhnlich in Kernreaktoren verwendet werden, wie Zirkonium und seine Legierungen, Stähle oder Aluminium und seine Legierungen.

Die rohrförmigen Kernbrennstoffelemente können natürlich auch in Form von übereinanderliegenden Ringen aufgebaut sein. Diese Ausführung ist insbesondere dann günstig, wenn der Kernbrennstoff aus keramischen oder metallkeramischen Uranmaterialien besteht.

Die Erfindung wird nun noch an Hand eines Beispiels erläutert.

ίο Ein 200 mm langes Rohr aus »angepaßtem« Uran, mit einem Innendurchmesser von 14 mm und einem Außendurchmesser von 22 mm, sowie ein, an einem Ende geschlossenes, 200 mm langes Schutzrohr aus der bereits genannten Zirkonlegierung mit einem Innendurchmesser von 12 mm und einem Außendurchmesser von 14,02 mm werden abgebeizt. Das Schutzrohr wird mit flüssigem Stickstoff gefüllt. Nach 10 Minuten wird Temperaturgleichgewicht erreicht und das Schutzrohr in das Uranrohr eingeführt. Der flüssige Stickstoff wird sodann mittels eines Siphons entfernt und die Temperatur des Schutzrohrs bis auf Zimmertemperatur ansteigen gelassen, wobei es sich ausdehnt und am Brennstoffrohr genau zum Anliegen kommt.
Das erhaltene Verbundrohr wird bei einem starken radialen Wärmegradienten der Diffusion unterworfen, wobei der Innenteil des Verbundrohrs mittels eines elektrischen Heizwiderstands auf 850⁰C erwärmt und der Außenteil in einem Argonstrom auf 300⁰C gehalten wird. Nach einer entsprechenden Zeit wird die Heizung abgestellt und das Verbundrohr wieder auf Zimmertemperatur abgekühlt. .

Das so erhaltene Verbundrohr wird nun geprüft, um die Gleichmäßigkeit der Diffusion zwischen den beiden Schichten zu kontrollieren. Hierzu wird ein Probestück durchschnitten und physikalisch-metallurgisch untersucht.

Eine Röntgenstrahluntersuchung ergab, daß keine Kristallrichtung bevorzugt auftritt. Proben, die sowohl längs der Achse des Uranrohrs als auch senkrecht zur Achse entnommen wurden, ergaben einen Wärmeausdehnungskoeffizienten zwischen 0 und 200⁰C von 13.10-⁶⁰C-".

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (1)

1. Patentanspruch:

   Verfahren zum Verbinden von rohrförmigen Kernbrennstoffelementen aus metallischem Uran oder dessen Legierungen mit einem inneren Schutzrohr, wobei die beiden Rohre einer Wärmebehandlung unterzogen werden, um eine mechanische und metallurgische Bindung der Berührungsflächen des Schutzrohrs und des Kernbrennstoffrohrs herbeizuführen, dadurch gekennzeichnet, daß das Schutzrohr mit einer Temperatur zwischen -80 und -25O⁰C in das Kernbrennstoffrohr eingeführt und innerhalb dieses Kernbrennstoffrohrs unter Ausdehnung auf Zimmertemperatur zum innigen, vollständigen Anliegen am Kernbrennstoffrohr gebracht wird, worauf die Wärmebehandlung zur Erzielung einer Diffusion zwischen Schutzrohr und Kernbrennstoffrohr an dem Verbundrohr vorgenommen wird.