DE1442648A1 - Verfahren zur katalytischen Verbrennung schwefelhaltiger Abgase - Google Patents

Verfahren zur katalytischen Verbrennung schwefelhaltiger Abgase

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DE1442648A1 DE1964D0043955 DED0043955A DE1442648A1 DE 1442648 A1 DE1442648 A1 DE 1442648A1 DE 1964D0043955 DE1964D0043955 DE 1964D0043955 DE D0043955 A DED0043955 A DE D0043955A DE 1442648 A1 DE1442648 A1 DE 1442648A1
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Description

[ L T.
U42648
SOLD- UND rflLEfcJR-üCHISIDEANSTALT VORMAIS ROEöSLER Frankfurt an Main, V/eisafrauenstrasse 9
Verfahren zur katalytiochen Verbrennung schwefelhaltiger Abgase·
Die meisten gasförmigen odor flüssigen Schwefelverbindungen -Merkaptane, Thioäther, geeohwefelte Terpen- und andere -Kohlenwasaeratoffe, Schwef elv/aa der stoff e, Schwefelkohlenstoff u.a. - haben einen sehr unangenehmen Geruch» Da die Gerüche-Schwellenwerte ζ„To außerordentlich niedrig liegen - Aethyl-
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merkaptan ist z.B. noch in einer Verdünnung von 1: 10 wahrnehmbar - und da die meisten dieser Verbindungen bei länger dauernde!· Einwirkung zu Gesundheitsachäden führen, ist überall da die Notwendigkeit gegeben, sie zu entfernen oder sonstwie unschädlich zu machen, wo sie in die Außenluft austreten. Dies ist z.B. der Fall bei der Abluft chemischer oder anderer industrieller Prozesse, bei denen die genannten Verbindungen entweder hergestellt oder umgesetzt v/erden. Ea ist daher häufig versucht worden, das durch das Vorhandensein dieser Stoffe in der Abluft industrieller Prozesse gegebene Problem der Rein haltung der Luft in technisch und wirts.haftlich sinnvoller Weise zu* lösen«
einfachste mögliche Verfahren, die betreffende Abluft mit einem großen Überschuß an Falschluft zu verdünnen, wird zumindest sehr erschwert durch die äußerst niedrige Geruchsschwelle vieler Schwefelverbindungen, zudem verringert dieses Vorgehen wohl die Kmiaaionskonzentrationen, aber nicht die emittierten Mengenο
Ein anderes Verfahren besteht im Auswaschen der Abluft-mit geeigneten Flüssigkeiten, meist Wasser, Einer breiteren Anwendung steht jedoch die Tatsache entgegen, daß die Löslichkeit vieler der genannten Verbindungen in Wasser gering ist
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daß ei© häufig mir In aahr
a· Zudem verlagert man daluvJL das Problem der Heini Ltü't ir·. αΐΔ P^üblaia slsr ilülnlgtonjg clea Y/at:.%s€i2.·«.
!»indungen nach clcisu Hisäeraohlag m;lt V/aiaaer in Lösung oäarc
öxidation£5?si;ittöl v/lg V/aaaöiiijtoffparoA'Mr dergla srn },,ursiii'or:mv stellt gleieht'al.l'j -feßchnivch und wirtschaftlich sinnvoll« Iiö'?tuir; r1?,.,· dar«
En irit auch empfohlen w>a?den9 die
iius der Abluft durch Adsorptionsmittel ssu dies prinsipisll tilaerhaupt möglich iato .'.'t e ;vand relativ «ehr hoch: Man muß op'-jsiell präparat·:-.:; Mittel v-33fwenden, a.3· mit Alkalien getränkte ^.kfci'vUo und meist mehrstufig arbeiten. Da >{riela der gene.aatan bindungen irreTorsibel adsorbiert werden oder am /lA'Kr mittel chemisch reagieren, gestattsit die klassin^*:-. U- 'h-.-d,; ά'3Τ ßiigeneriei'ung dea Aöijorptionsmittels diiysh Λ .'!".äänipf-jn mit Wasserdampf nur in den seltensten Fällen ΊΛ· Ψ\ο.Λ:ιλΊϊ'Ίϊ' -atellung der ureprünglichiBn Adaorp-";ion:3kapaz:Ir,äi;? fVU=! soniic von Zyklus zu Zyklus abnimmt, audem schafft axe erneuί; <r\n Abluftproblem.
Man hat aich seit langem schon die Satoachö zunutze geäHujjat9 daß Schwefeldioxid einen wesentlich höheren Geruc5hßoeiwellen~ wert hat als viele andere gasförmige Schwefelverbindungen ( SOg ist erat in einer Verdünnung von 1:10 und größer wahrnehmbar)· In den zahlreichen Fällen, in denen nur geringe Konzentrationen dieser Verbindungen in der Abluft auftreten, kann es daher durchaus eine sinnvolle Lösung des Problem« sein, die störenden Verbindungen total zu Kohlensäure, Wasserdampf und Schwefeldioxid zu oxidieren. Man kann dies erreichen, indem man die Abluft direkt oder indirekt auf Temperaturen von
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000 0 und höher erhitztt gegebenenfalls unter- Zumischen von übercchlissiger Luft· Dieses Verfahren let inebtissondoi-fi dann, wenn dia au oxidierend.en Subuta^üü in ßtjri.agGiit &οι;--zentrationen vorliegen« technisch und wissenschaftlich äußerst unbefriedigend, da große Energiemengen aufzuwenden sind ο Die gleichen Haehtoile besitzt ein bekanntes Verfahren, bei dem drahtförmiges Kupferoxid alo Katalysator verwendet wird und eine Erhöhung del* ieaper&iur" w&£ 6'}Q <■· TOO 0C
Man hat daher versucht, die Beaktionstemperatur durch Verwendung anderer Katalysatoren au erniedrigen; und su äie&r*m Zweck*' edelmetall-, speziell platinmetullhaltigü KatalyüiiLoren empfohlen, die auf keramischen oder metallischem Trägern niodergeschlagen sind. Zwar erreicht man damit eine gewiuae Absenkung der zur Totaloxidation der äohwefelverbindnngen ■ nötigen Temperatur, nachteilig iat jedoch der hohe Wert des in der betreffenden Anlage festgelegten Jidelmetallw,, ferner die im allgemeinen sehr kleine spezifische Oberfläche, sowie die Empfindlichkeit dieser Katalysatoren gegen die als Kontaktgifte bekannten Verbindungen und gegen die im allgemeinen wechselnden Bedingungen, denen sie in Abluftstrom men ausgesetzt sind»
Das erfindungsgemäße Verfahren vermeidet die vorgenannten und eine Reihe anderer Nachteile und ist geeignet, die kata-Iytische Verbrennung schwefelhaltiger Verbindungen, die in Abgasen enthalten sind, zu einer allgemein anwendbaren Methode au machen.
Es wurde nämlich gefunden, daß man alle organischen Schwefelverbindungen, die Schwefel in oxidierbarer Form enthalten, sowie Schwefelwasserstoff und Schwefelkohlenstoff in sehr einfacher Weise an Unedelmetall-Kätalysatoren total oxidieren
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kann, die als aktive Komponente Kupfaroxid enthalten durch Fällung auo kupferhaltigen Lösungen, z.B» mit alkalischen Fällmittel/rk» oder duroh Zersetzung von Kupferaalcen. hergeotollt sind β Nftch dem Trocknen ve r formt, man ea ia einer für die weitere Verwendung geeigneten Weiße, ß«B. zu Tablet«- Strangpreßlingen oder ähnlichen HOrmkö'rpern.
Einen für den angestrebten Zweck elseuao gut geeigneten Ka'ta<lyeator erhält man, wenn man das Kupferoxid in inniger Vermißchung mit inerten Stoffen wie Aluminiumoxid, Kieaelofiure, Silikaten und dergl· verwendet, die zweokmäßgerweiee speaifiaohe Oberflächen voa mehr ala 50 m /g haben eollten. Dieae innigen Vermischungen kann man in einfacher Weise duroh gemeinsame Fällung von Träger und aktiver Substanz, durch Imprägnierung des vorgeformten Trägers mit einer Lösung der·«- . selben oder auf andere Weiß© erreichen, v/obei der so herge« stellt© Katalysator noch zn trocknen und zu kalzinieren ist. Die Konzentration der aktiven Substanz im Katalysator kann dabei in weiten Grenzen schwanken, jedoch haben sich Konzentrationen unter 5 Gewichts-^ ale unzweckmäßig erwiesen·
Ein wesentlicher Vorteil dieser Katalysatoren gegenüber be« kannten NacJaverbrennungskatalysatoren iet di© leicht erreich« bare außerordentlich große spezifisch© Oberfläche, die in engem Zusammenhang mit ihrer katalytischen Aktivität steht? 3ie bewirken eine Totaloxidation von Verbindungen mit oxidier barem Schwefel bereits bsi Temperaturen ab 150 0O und bei Gasdurchsätzen von bis zu 50 000 Haumteilen Gas je Baumteil Katalysator unä Stunde (gerechnet unter Hormalbeäingungaa). Ihre theraisdhß und mechanische Stabilität ist hinreichend groß, da@ sie auch bei stark wechselnder, z.B. diskontinuierlieher Beaufsehlagung mit Abgasen, ihre Funktion&fähigkeit mindestens einige tausend Betriebsstunden behalten« Ber· Bnergiebedarf «ur Erhitzung der Katalysatoren iet hierbei geringe
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BAD ORIGINAL
Wo es nötig erscheint, kann man die Aktivität dieser laf.aly» satoren noch weiter steigern» indem man die ?i'nlli\ng oder Imprägnierung mit liöeungen vornimmt, »Π* ■■ miter üe.;u Uetroi'üanäea -JCupfersalz noou lösliche Verbindungen iron Oh?·:?!» iiiokals Barium u.a. Schwermetall©!! enthalten * Optimale Ergebnis ββ werden erzielt, wenn man die Gewichtavarhältniaae Cu?(':;· wie lsi -1*0,1, C*i:Ba w:le 1:0,1-1*0,01 und Gu;JIi w:Ib 1:0,5-1 tv 1 «Anstellt. Katalysatoren dieser Art bewirken eine TotalG:x:ul;:it.ion Verbindungen mit oxidierbarem Sohv/e.Col bereite 1μ. ren um i.'C0 0C bei den oben bereits 'oesohriölumin .-p Gasclurohoätzen.
Die folgeiidon Beispiele erläutern die V/irkungevrei io dex hier bcanepnichten Oxidationskatalysatoren.
Bei der in technischem Maßstab durchgeführten VersalTung ■ Mercaptocarbonsäuren!trilen mit Alkali entstehenden Abgase, die Im wesentlichen aus Ammoniak bestehen, außerdem aber geringe Mangen Merkaptane enthalten* Man miacht dao Abgas mit soviel Luft, daß es höchstens 5 Vol-# MI5 enthält und leitet es mit einer Temperatur von ca· 180 0C und einer Raumgeachwindigkeit von 10 000 Raumteilen Gas je Räumteil Katalysator und Btunde über einen Katalysator, der aus reinem Kupferoxid besteht. Es war hergestellt v/orden durch Pail en des Oxidbydratee aua Kupfernitratlösung, Trocknen bei 120 0C, Mahlen, Tablettieren und Kalzinieren bei 300 0C. Am Katalysator trat eine Temperaturerhöhung von ca. 160 0O ein. Das Abgas war geruchlos, und enthielt im Durchschnitt 5.10""^ Vol.~# SO2*
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δ - -' ■ ■...■
Die Abluft eines, chemischen Verfahrens„ "bei dem Diäthylaul« fld umgesetzt wurde, enthielt 3© liar ca. O9I g Mäthylaulfid neben der etwa hundertfachen Menge Aceton* Nach Vorheision· auf 160 0O wurde sie über einen Tragerkatalyaator geleitet 9 der auf l'-AlgOg mit einer spezifischen Oberfläche von 160 w /g auaammen IO Gewichts-^ Kupfer, Ohrom, Nickel.und'Barium,, jeweils als Oxide9 enthielte wobei das Gewichtsvarhältnis Gui Cr a tgO-8s Gu: Ni « 1sOs2, OusBa a VtO,025 "betrug. Der &ae~."--dorohsate betrug 15 000 Baumteile. Abluft je Raurateil Katalysa tor und ücunde (unter-.NOrmalbedingungen')-· Aufgrund "des Umsatzea stellte sich am Katalysator eine stationiere 'iJ&mpsratux' von 580 "O eis. Das Abgas der -katalytischen' Ve-rbi ontrnhg .«nt-»- hielt ea„ 28-10"^ Vol.-yi SOg9 Diäthylsulfid ließ eiöh nicht mehr nachweisen·-
Beispiel ^
Bei der Schv/eflung von lerpenderivaten entsteht ein äußerst übelriechendes Abgas» Es handelt sich um ein .sehr komplexes Gemisch von "Merfcapt&nön" 9 die - nach Verdünnen dea Primärabgasea mit der etwa hundertfachen Menge Luf ü - einer Konzentration von ca. 0,1 Vol.~ia HgS äquivalent sind. Die Abluft wurde über einen Katalysator geleitet, wie er im Beispiel 2 beschrieben ist, worbei die Raumeinheit des Katalysators 3e ötunde mit 8000 Raumeinheiten Abluft (unt©r Normalbedingungen gerechnet) beaufschlagt wurde. Die stationäre Temperatur betrug ca, 280 0O. Das Abgas der katalytischen Verbrennung er hielt ca. 9,80.10~2 V0I.-1^ SO2 und 0,2.10*2 Vol.-Sft "Merkaptane" (bereohnet als HgS), was einem Umsatss von mindestens 98 $ entspricht. Mindestens den gleichen Umsatz ermittelt man un-* ter den gleichen Bedingungen, wenn das Primärabgas des Verfahrens nur etwa den hundertsten Teil der oben genannten Merkaptan· konzentration enthält.
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wssif*·;
BADORiQtNAL

Claims (1)

  1. PATENTANSPRÜCHE
    : 1 m)J Verfahren ssur kataly tischen Verbrennung von Verbindungen, die oxidierbaren Schwefel enthaltene mit überschüssiger luft an kupferoxidhaltigen Katalysatorenp dadurch gekennzeichnet, daß diese durch Füllung aus kupferhaltigen lösungen und/oder Zersetzung von Kupfersalsren hergestellt Bind und die Verbrennung bei !Temperaturen von 150 - 300 0O ■ vorgenommen wird·
    2·) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Kupftroxid entweder als solches oder auf geeigneten Trägern wie Aluminiumoxide, Kieselsäure, Silikaten oder anderen inerten Stoffen mit spezifischen öbörflächeil von 50 m /g' und mehrTverwendet wird*
    5.) Verfahren nach Anspruch 2E dadurch gekennzeichnet, daß der Kupferoxidgehalt des Katalysators zwischen 5 und 100 $> liegt. . .
    4·. 5 Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3» dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator außer Kupferoxid noch Oxide anderer Metalle wie Chrom und/oder Nickel und/oder Barium enthält, wobei ein Gewichtaverhältnie CusCr von 1:1 bis 1x0,1, GttsBa von 1:0,1 bis 1:0,01 und OuiNi von 1jO,,5 bis 1tQ„1 eingestellt wird« ,
    Verfuhren nach den Ansprüchen 1 bia 4, dadurch gekennzeichnet, daß der kupferoxidhaltige Katalysator mit 50Q0 bis 50 000 Baumteilen Gas Je Räumteil Katalysator und Stunde (unter Normalbedingungen gerechnet)beaufschlagt, wird.
    Ffm.18«Mars 1964
    Sohn/MÜ .
    90 9 8 12/0938
    BAD
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