DE1419672C3 - Verwendung von Mischungen geformter Trägerkatalysatoren zur Nachverbrennung von Industrie- und Heizungsabgasen - Google Patents
Verwendung von Mischungen geformter Trägerkatalysatoren zur Nachverbrennung von Industrie- und HeizungsabgasenInfo
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Description
Die Erfindung betrifft die Verwendung von Trägerkatalysatoren zur entgiftenden und desodorierenden
Nachverbrennung von Industrie- und Heizungsabgasen, die schädigende und/oder geruchsbelästigende
brennbare Verbindungen, insbesondere Kohlenoxid und organische Verbindungen, enthalten.
Bei zahlreichen technischen Prozessen besteht die Aufgabe, organische Substanzen durch Wärmeeinwirkung
aus Produkten zu entfernen, wobei es sich um Destillations-, Sublimations- oder Teilverbrennungsvorgänge
handeln kann, bei denen eine Pyrolyse, Verschwelung oder auch Verkrackung der organischen
Substanzen stattfindet. Beispielsweise verflüchtigen sich bei der Trocknung von lackierten
Gegenständen nicht nur die Lösungsmittelanteile, sondern auch leichter siedende Bestandteile des Filmbildners
und der übrigen Lackzusätze unter mehr 5 oder weniger starker Zersetzung, so daß die Abgase
aus Lacktrocknungs- oder Einbrennöfen eine Vielzahl von Spaltprodukten, Kondensations- und Polymerisationsprodukten,
beispielsweise Phenole, Formaldehyd und polymere Formaldehyde, Ketone, Isocyanate und
ίο die verschiedensten Alkohole enthalten. Abgesehen davon, daß diese Abfallprodukte auf dem Wege durch
die Rohrleitungen miteinander reagieren und feste Abscheidungen bilden können, die die Rohrleitungen
mehr oder weniger schnell zusetzen, sind solche Abgase in höchstem Maße gesundheitsschädlich, insbesondere
wegen ihres Kohlenoxidgehaltes auch giftig und stellen in manchen Fällen eine untragbare Geruchsbelästigung
dar.
Ähnliche Verhältnisse liegen auch dort vor, wo Formteile aus Metall oder Oxiden unter Zusatz von
Bindemitteln verpreßt werden und das Bindemittel vor der Weiterverarbeitung der Preßlinge entfernt
werden muß. Solche Bindemittel, die beispielsweise aus ölen, Kunstharzen, Klebmitteln bestehen, werden
vor dem Sintern »abgebrannt«. Dabei entstehen ebenfalls übelriechende und zum Teil giftige Abgase. Auch
bei vielen Heizvorgängen, insbesondere bei Ölheizungen, führt die unvollständige Verbrennung zur Bildung
von rußhaltigen Abfallprodukten, die eine starke Belästigung darstellen.
Aus diesem Grunde stellt eine durchgreifende, technisch einfache und zuverlässige Entgiftung und Desodorierung
solcher Abgase ein dringendes Anliegen der Technik dar. Es ist bekannt, zu diesem Zweck die
Gase einer katalytischen Nachverbrennung zu unterwerfen. So ist aus der deutschen Patentschrift 558 940
ein Verfahren bekannt, bei dem Mercaptane mittels eines nicht weiter spezifizierten, ausschließlich aus
CuO bestehenden Katalysators in Gegenwart von Sauerstoff verbrannt werden sollen. Soweit als Katalysatoren
Edelmetalle benutzt werden, z. B. Platin oder Palladium, sind diese Kontakte in vielen praktischen
Anwendungsfällen der Gefahr einer vorzeitigen Vergiftung durch Verunreinigungen ausgesetzt,
so daß ihre Lebensdauer zu wünschen übrig läßt und eine häufige Regenerierung oder ein öfterer
Ersatz des kostspieligen Materials notwendig werden kann.
Es ist auch schon eine Reihe von Katalysatoren zur Förderung der Oxydation von Autoabgasen vorgeschlagen
worden.
So ist aus der deutschen Auslegeschrift 1 074 325 bekannt, zur Entfernung von Kohlenwasserstoffen
aus Abgasen von Brennkraftmaschinen durch katalytische Nachverbrennung, Katalysatoren zu verwenden,
die aus einem y-Aluminiumoxid bestehenden Träger mit darauf befindlichem Metalloxid, z. B. Vanadiumpentoxid,
bestehen.
Desgleichen ist in der deutschen Patentschrift 630 414 ein Katalysator für den gleichen Zweck
bekannt, der aus Aluminiumoxid-reichem Trägerstoff besteht, der durch Metallsalze aktiviert ist.
Die beiden genannten Verfahren beziehen iich ausschließlich
auf die katalytische Nachverbrennung von Autoabgasen. Solche Abgase können zwar auch Verbindungen
enthalten, welche bei industriellen Pyrolyse-, Verschwelungs- oder Verkrackungsprozessen
entstehen (Nachrichten aus Chemie und Technik,
1960/1962, S. 20 und 21, Beilage zur »Angewandten Chemie«), doch liegt die Konzentration solcher Verbindungen
hier bei weitem niedriger als in den Industrieabgasen.
In der Praxis hat sich weiterhin gezeigt, daß Katalysatoren zur oxydativen Entgiftung industrieller Abgase
in den seltensten Fällen ohne weiteres von Katalysatorsystemen abgeleitet werden können, welche
speziell auf die Entgiftung von Autoabgasen abgestellt sind.
Während nämlich Autoabgaskatalysatoren überwiegend die Oxydation von unverbrannten Kohlenwasserstoffen
und Kohlenmonoxid fördern sollen, müssen Katalysatoren zur Reinigung von Industrieabgasen
geeignet sein, eine Vielzahl von häufig schwer oxydierbaren organischen Verbindungen, z. B. Phenolen
oder mehrkernigen Aromaten, welche überdies in hohen Konzentrationen anfallen können, unter Bedingungen
umzusetzen, welche von den bei der katalytischen Nachverbrennung von Autoabgasen herrschenden
Bedingungen bekanntlich stark abweichen.
Die vorliegende Erfindung geht zwar von einem an sich aus der deutschen Patentschrift 630 414 bekannten
Katalysatortypus aus. Sie schafft darüber hinaus jedoch erst die Voraussetzungen, unter denen schwermetallbeschichtete
Trägerkatalysatoren zur Nachverbrennung industrieller Abgase verwendbar werden. Diese bestehen grundsätzlich darin, daß bei derartigen
Katalysatoren der Trägerstoff nicht etwa in dem bei seiner Herstellung vorliegenden Zustand, sondern
vielmehr in Gestalt von Formungen bestimmter spezifischer Oberfläche und bestimmten Porenvolumens
verwendet wird.
Die Erfindung betrifft demgemäß die Verwendung von Mischungen geformter Trägerkatalysatoren, deren
Träger aus η, ^-Aluminiumoxid mit einer BET-Oberfläche
zwischen 100 und 300 m2/g und einem Porenvolumen
von 0,2 bis 0,5 ml/g, entsprechend einem Porendurchmesser von 20 bis 300 A, besteht, und
wobei die Mischungen entweder zu
70% aus dem Träger und darauf aufgebrachten zwischen 6 und 8% Vanadiumoxid,
6,5% aus dem Träger und darauf aufgebrachten zwischen 6 und 8 % Kupferoxid,
6,5% aus dem Träger und darauf aufgebrachten zwischen 6 und 8 % Kobaltoxid,
7% aus dem Träger und darauf aufgebrachten 0,8 % Wismutoxid,
6,5% aus dem Träger und darauf aufgebrachten zwischen 6 und 8 % Kobaltoxid,
7% aus dem Träger und darauf aufgebrachten 0,8 % Wismutoxid,
5% aus dem Träger und darauf aufgebrachten 0,8% Nickeloxid und
5% aus dem Träger und darauf aufgebrachten 0,8 % Manganoxid, wobei
5% aus dem Träger und darauf aufgebrachten 0,8 % Manganoxid, wobei
die Anteile von Vanadium-, Kupfer-, Kobalt-, Wismut-, Nickel- und Manganoxid auf das Gesamtgewicht
aus dem jeweiligen Oxid und dem Aluminiumoxid bezogen sind, oder zu
43% aus dem Träger und darauf aufgebrachten 5% Chromoxid,
24% aus dem Träger und darauf aufgebrachten 5 % Vanadiumoxid,
21% aus dem Träger und darauf aufgebrachten 5% Kupferoxid,
7% aus dem Träger und darauf aufgebrachten 5% Wismutoxid und
in Richtung des Gasdurchtritts auf diesen durchgemischten Komponenten als oberste Schicht 5% aus
dem Träger und darauf aufgebrachte 1,5% Ag2O; wobei die Anteile von Chrom-, Vanadium-, Kupfer-,
Wismut- und Silberoxid auf das Gesamtgewicht aus dem jeweiligen Oxid und dem Aluminiumoxid bezogen
sind, bestehen, bei Temperaturen zwischen 200 und 800° C zur Nachverbrennung von Industrie-
und Heizungsabgasen, die schädigende und/oder geruchsbelästigende brennbare Verbindungen enthalten.
Als Träger können Inertstoffe, wie Aluminiumhydrosilikate, die mit Aluminiumoxid überzogen
ίο sind, verwendet werden.
Die Katalysatorträger weisen nach einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung die Form
von Preßlingen mit einem Durchmesser von etwa 1,5 mm und einer Länge von 5 bis 10 mm auf.
Der Träger für das Schwermetalloxid muß nicht in seiner Gesamtheit aus Aluminiumoxid bestehen; er kann vielmehr seinerseits zusammengesetzt sein aus einem Kern aus beliebigem, auch inertem Material und einem Überzug aus dem aktiven Aluminiumoxid. Beispielsweise haben sich für die Zwecke der Erfindung Aluminiumhydrosilikate, die mit einer durch thermische oder chemische Zersetzung Aluminiumoxid bildenden Aluminiumverbindung imprägniert sind, als geeignet erwiesen.
Der Träger für das Schwermetalloxid muß nicht in seiner Gesamtheit aus Aluminiumoxid bestehen; er kann vielmehr seinerseits zusammengesetzt sein aus einem Kern aus beliebigem, auch inertem Material und einem Überzug aus dem aktiven Aluminiumoxid. Beispielsweise haben sich für die Zwecke der Erfindung Aluminiumhydrosilikate, die mit einer durch thermische oder chemische Zersetzung Aluminiumoxid bildenden Aluminiumverbindung imprägniert sind, als geeignet erwiesen.
Für ein einwandfreies Arbeiten des Kontaktes ist es wesentlich, daß bei dem Verfahren gemäß Erfindung
das Kontaktbett auf einer Temperatur von mindestens 2000C gehalten wird, daß aber andererseits die Temperatur
8000C nicht übersteigt. Da bei der Verbrennung im Kontakt Wärme entsteht, ist, sofern die
Abgase nicht zu verdünnt sind, eine zusätzliche Heizung nicht erforderlich; bei sehr verdünnten Abgasen
kann es jedoch notwendig sein, das Kontaktbett wenigstens alternierend zu beheizen, um die optimale
Arbeitstemperatur einhalten zu können. Sofern bei der Verbrennung im Kontakt große Wärmemengen
frei werden, muß ein Überschreiten der Maximaltemperatur von 8000C mittels Durchleiten von Luft
oder anderen Verdünnungs- bzw. Kühlgasen durch das Kontaktbett verhindert werden. Eine Überschreitung
der genannten Temperatur würde zu einer Inaktivierung des Kontakts führen.
Zweckmäßigerweise wird die bei der Nachverbrennung im Kontakt entstehende fühlbare Wärme in an
sich bekannter Weise durch einen Wärmeaustausch nutzbar gemacht, z. B. kann durch einen derartigen
Wärmeaustausch die Luft für Lacktrockenöfen oder Einbrennöfen vorgewärmt werden.
Aus der DT-PS 968 453 war bekannt, geformte Trägerkatalysatoren, deren Träger wenigstens oberflächig aus ^-Aluminiumoxid bestehen, auf deren
Oberfläche die Oxide von Chrom, Kupfer, Kobalt, Silber, Nickel, Mangan oder Eisen von 0,1 bis 10 Gewichtsprozent
einzeln aufgebracht sind, auch zur Nachverbrennung von Industrie- und Heizungsabgasen, die schädigende und/oder geruchsbelästigende
Verbindungen enthalten, einzusetzen. Ferner war aus Ulimanns Encyclopädie der technischen
Chemie, Bd. 9 (1957), S. 263, bekannt, daß die Porosität eines Katalysators reaktionsspezifisch ist.
Aus der DT-PS 968 453 ging somit nur hervor, daß Al2O3-Träger der Gamma-Modifikation mit den
genannten Oxidbelegungen zur Nachverbrennung von Industrie- und Heizungsabgasen verwertet werden
können. Weder aus der zitierten Stelle in Ul!mann noch aus anderer Literatur zum Stand der Technik
war entnehmbar, daß ein y-Al.,O3-Typ von ganz bestimmten
Porositätsmerkmalen für die vorgesehene
5 6
Verwendung innerhalb des bestimmten Temperatur- B e i s d i e 1 2
bereichs den beabsichtigten Erfolg erbringt.
bereichs den beabsichtigten Erfolg erbringt.
Desgleichen war daraus auch nicht ableitbar, eine Unter ähnlichen Bedingungen wurden die Abgase
mengenmäßig definierte Mischung aus den individuel- aus einem Lackeinbrennofen entgiftet und desodolen,
geformten Trägerkatalysatoren mit bestimmten 5 riert. Es wurde als Träger das gleiche Aluminiumoxid
spezifischen Oberflächen und bestimmten Poren- verwendet, wie im Beispiel 1 beschrieben; die Kontaktvolumina
für den Träger sowie einem bestimmten mischung hatte jedoch folgende Zusammensetzung:
Gehalt an verschiedenen katalytisch aktiven Metall- Chromoxid auf Aluminiumträger 43%
oxiden zur Nachverbrennung von Industrie- und Vanadiumoxid auf Aluminiumträger 24°
He.zungsabgasen, die schädigende und/oder geruchs- 10 Kupferoxid auf Aluminiumträger 21°
belästigende brennbare Verbindungen enthalten, Wismutoxid auf Aluminiumträger 7%
wirksam einzusetzen. c.,. .. ... · . . .. ö „-„,
Die Erfindung wird an Hand nachstehender Bei- Silberoxid auf Alum.niumtrager 5°/0
spiele weiterhin erläutert. Der Oxidgehalt lag bei allen Kontaktkomponenten
Beispiel 1 außer bei Silberoxid bei 5 %, bezogen auf das Gewicht
c··· j· χι c t. 15 von Aluminiumoxidträger und Oxid. Die silberhaltige
Fur die Nachverbrennung von Abgasen aus einem Kontaktkomponente enthielt 1,5% Ag2O und war in
Abbrennofen in dem Preßlinge von einem aus öl und Richtung des Gasdurchtrittes auf den durchgemisch-Dextnn
bestehenden Bindemittel befreit wurden, ten übri Kontaktkomponenten als oberste Schicht
wurde ein Katalysator nachstehender Zusammen- angeordnet. Die Temperatur der Ofenabgase betrug
Setzung Denutzt: 20 beim Eintritt in das Kontaktbett 4500C, die Konzen-Vanadiumoxid
auf Aluminiumoxidträger . 70% tration an brennbaren Bestandteilen war so hoch, daß
Kupferoxid auf Aluminiumoxidträger ... 6,5% im Kontaktbett eine Temperaturerhöhung eintrat. Die
Kobaltoxid auf Aluminiumoxidträger ... 6,5% Temperatur mußte daher durch Zufuhr von Frisch-Wismutoxid
auf Aluminiumoxidträger ... 7% luft auf 650°c an der Austrittsseite gehalten werden.
Nickeloxid auf Aluminiumoxidträger .... 5% 25 Das Zyijnderförmig angeordnete Kontaktbett hatte
Manganoxid auf Aluminiumoxidträger .. 5% einen frei durchströmbaren Durchmesser von 30 cm.
Die Konzentrationen betragen für Vanadium-, Es wurden 61 Katalysator bei einem Durchsatz von
Kupfer- und Kobaltoxide jeweils zwischen 6 und 8%. etwa 20 m3 Gas/Std. eingesetzt. Während eines Dauerfür
die restlichen 0,8%, bezogen auf die Gesamt- Versuches von 11 Wochen wurden in diesem Kontaktsumme
von Oxid und Aluminiumoxid. 30 bett etwa 900 kg Lösungsmittel und Lackrückstände
Das als Träger verwendete Al2O3 hatte eine BET- vollständig verbrannt. Nach dem Ausbau zeigten sich
Oberfläche von 180 m2/g> ein Porenvolumen von in den Rohren nach dem Kontaktbett keinerlei Ab-0,45
ml/g und bestand aus Strangpreßlingen von etwa Scheidungen. Am Ende der Versuchszeit war noch
1,5 mm Durchmesser und 5 bis 10 mm Länge. Für keine Abnahme der Katalysatorwirkung zu erkennen,
den stündlichen Durchsatz von etwa 400 m3 Abgas 35 Die ohne Reinigung austretenden Gase rochen
wurden 30 1 Katalysator eingesetzt, der an der Gas- intensiv nach Phenol und verursachten Brennen in
eintrittsseite auf einer mittleren Temperatur von 2000C den Augen und im Nasen-Rachen-Raum. Außerdem
und an der Gasaustrittsseite auf einer solchen von bewirkten sie in der Umgebung der Austrittsstelle eine
3000C gehalten wurde. Das Kontaktbett hatte eine Lufttrübung. Die aus der Nachverbrennungseinheit
Höhe von 12 cm und einen Querschnitt von 0,25 m2. 40 austretenden Gase waren praktisch geruchlos, die
Da die Konzentration an verbrennbaren Substanzen Luft blieb klar. Der Phenolgehalt wurde außerdem
in Abhängigkeit von dem Ofenbetrieb stark schwankte, spurenanalytisch überprüft. Hierzu wurde eine bewar
eine teilweise Zusatzbeheizung des Kontaktbettes stimmte Gasmenge durch ein Reagenzglas mit einer
notwendig. Eine Versuchscinheit befand sich 18 Wo- Lösung von Alkohol-Borax und 2,6-Dichlorchinonchen
in Betrieb, ohne daß ein Nachlassen der Wirk- 45 chlorimid geleitet, die Phenol noch in einer Konzensamkeit
der katalytischen Nachverbrennungseinheit tration 1: 20 Millionen durch Blaufärbung anzeigt
hätte festgestellt werden können. Die Abgase traten (HoubenWeyl: »Methoden der organischen
nach dem Kontaktbett färb- und geruchlos aus, in Chemie«, Bd. 2, S. 369, Georg Thiem; Verlag, Stunden
Rohrleitungen waren keine Absetzungen fest- gart, 1952). Hiermit konnte in dem aus dem Kontaktzustellen.
Wurde dagegen die katalytische Nachver- 50 bett abziehenden Gas überhaupt kein Phenol nachbrennungseinheit
nicht verwendet, so traten aus den gewiesen werden, während Gasproben vor der Kon-Gasableitungsrohren
übelriechende, blaugraue Nebel takteinheit eine augenblickliche, tiefe Blaufärbung
aus. bewirkten.
Claims (2)
1. Verwendung von Mischungen geformter Trägerkatalysatoren, deren Träger aus /;, y-Aluminiumoxid
mit einer BET-Obcrfläche zwischen 100 und 300 m-Vg und einem Porenvolumen von
0,2 bis 0,5 ml/g, entsprechend einem Porcndurchniesscr
von 20 bis 300 A, besteht, und wobei die Mischungen entweder zu
7O1Vo aus dem Träger und darauf aufgebrachten
zwischen 6 und 8 0Zo Vanadiumoxid,
6,5 0Ai aus dem Träger und darauf aufgebrachten
zwischen 6 und 8"/o Kupferoxid,
6,5 "/ο aus dem Träger und darauf aufgebrachten /.wischen 6 und 8% Kobaltoxid,
71Vo aus dem Träger und darauf aufgebrachten
0.811Ai Wismutoxid,
5°/[) aus dem Träger und darauf aufgebrachten 0,80Ai Nickeloxid und
5fl'o aus dem Träger und darauf aufgebrachten 0,8% Manganoxid, wobei die Anteile von Vanadium-, Kupfer-, Kobalt-, Wismut-, Nickel- und Manganoxid auf das Gesamtgewicht aus dem jeweiligen Oxid und dem Aluminiumoxid bezogen sind, oder zu
5°/[) aus dem Träger und darauf aufgebrachten 0,80Ai Nickeloxid und
5fl'o aus dem Träger und darauf aufgebrachten 0,8% Manganoxid, wobei die Anteile von Vanadium-, Kupfer-, Kobalt-, Wismut-, Nickel- und Manganoxid auf das Gesamtgewicht aus dem jeweiligen Oxid und dem Aluminiumoxid bezogen sind, oder zu
430Ai aus dem Träger und darauf aufgebrachten
5 0Zo Chromoxid,
24"Ai aus dem Träger und darauf aufgebrachten 5"Αι Vanadiumoxid,
21% aus dem Träger und darauf aufgebrachten 5% Kupferoxid,
7% aus dem Träger und darauf aufgebrachten 5% Wismutoxid und
in Richtung des Gasdurchtritts auf diesen durchgemischten Komponenten als oberste Schicht 5°/o aus dem Träger und darauf aufgebrachte 1,5% Ag.,O; wobei die Anteile von Chrom-, Vanadium-, Kupfer-, Wismut- und Silberoxid auf das Gesamtgewicht aus dem jeweiligen Oxid und dem Aluminiumoxid bezogen sind, bestehen, bei Temperaturen zwischen 200 und 800° C zur Nachverbrennung von Industrie- und Heizungsabgasen, die schädigende und/oder geruchsbelästigende brennbare Verbindungen enthalten.
24"Ai aus dem Träger und darauf aufgebrachten 5"Αι Vanadiumoxid,
21% aus dem Träger und darauf aufgebrachten 5% Kupferoxid,
7% aus dem Träger und darauf aufgebrachten 5% Wismutoxid und
in Richtung des Gasdurchtritts auf diesen durchgemischten Komponenten als oberste Schicht 5°/o aus dem Träger und darauf aufgebrachte 1,5% Ag.,O; wobei die Anteile von Chrom-, Vanadium-, Kupfer-, Wismut- und Silberoxid auf das Gesamtgewicht aus dem jeweiligen Oxid und dem Aluminiumoxid bezogen sind, bestehen, bei Temperaturen zwischen 200 und 800° C zur Nachverbrennung von Industrie- und Heizungsabgasen, die schädigende und/oder geruchsbelästigende brennbare Verbindungen enthalten.
2. Verwendung einer Trägerkatalysatormischung nach Anspruch 1 aus Preßlingen der Katalysatoren
mit einem Durchmesser von etwa 1,5 mm und einer Länge von 5 bis 10 mm.
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| C3 | Grant after two publication steps (3rd publication) | ||
| E77 | Valid patent as to the heymanns-index 1977 |