DE1214334B

DE1214334B - Verfahren zur Herstellung von Brennelementen fuer Kernreaktoren

Info

Publication number: DE1214334B
Application number: DEK47736A
Authority: DE
Inventors: Dipl-Ing Ludolf Heinrich Ritz
Original assignee: KERNFORSCHUNG MIT BESCHRAENKTE; Gesellschaft fuer Kernforschung mbH
Current assignee: KERNFORSCHUNG MIT BESCHRAENKTE; Gesellschaft fuer Kernforschung mbH
Priority date: 1962-09-15
Filing date: 1962-09-15
Publication date: 1966-04-14
Also published as: GB1048187A

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND

DEUTSCHES

PATENTAMT

AUSLEGESCHRIFT

Int. CL:

G21c

Deutsche KL: 21g-21/20

Nummer: 1214 334

Aktenzeichen: K 47736 VIII c/21 g

Anmeldetag: 15. September 1962

Auslegetag: 14. April 1966

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung eines Kernreaktor-Brennelements, bestehend aus einem von einer Hülle aus keramischem Material umgebenen Kern aus keramischem Brennstoffmaterial, durch Zusammenpressen und Sintern von Ausgangsmaterialien unterschiedlicher Korngrößen.

Es ist an sich bekannt, Brennelemente aus UO₂ als Kernbrennstoff mit einer dicken Graphithülle als Moderator herzustellen. Der Einsatz dieser bekannten Brennelemente ist begrenzt, da der Gestehungspreis sehr hoch liegt und die Graphithüllen meist nicht hinreichend gasdicht sind. Vor allem bei Reaktoren mit schnellen Neutronen sind derartige Brennelemente nicht verwendbar, weil eine den physikalischen Bedingungen entsprechende dünne Moderatorhülle aus Graphit bisher gasdicht nicht herstellbar war.

Weiterhin sind auch Brennelemente für Kernreaktoren bekannt, bei denen unter Verwendung entsprechender Verfahren der Brennstoff mit einer annähernd gasdichten Hülle umgeben ist, wobei ein keramischer Bremsstoff, z. B. Berylliumoxyd, als Hülle und ein Kern aus einem Metalloxyd, wie UO₂, PuO₂ od. dgl., als Brennstoff zusammengepreßt und gesintert werden. Es hat sich jedoch gezeigt,· daß die bisher bekannten Brennelemente dieser Art keinen hohen Spaltgasdruck aufnehmen können und sehr leicht Risse bilden, durch die das Spaltgas nach außen in den Kühlkreislauf entweichen und diesen kontaminieren kann.

Der Erfindung liegt demnach die Aufgabe zugrunde, Brennelemente zu schaffen, deren Hülle auch hohen Ansprüchen an Gasdichtigkeit genügt, d. h., bei denen keine Risse in der Hülle während des Betriebes auftreten. Weiterhin sollen diese Brennelemente bei hohen Temperaturen verwendbar und in wirtschaftlich tragbarer Weise herstellbar sein.

Diese Aufgabe wird bei dem Verfahren nach der Erfindung dadurch gelöst, daß ein Hüllmaterial von wesentlich feinerer Körnung als der des Brennstoffmaterials verwendet wird. Es ist zwar bekannt, unterschiedliche Korngrößen für die Ausgangsmaterialien von Kern und Hülle zu verwenden. Jedoch wurde hierbei im Gegensatz zur Erfindung für den Kern von wesentlich feinkörnigerem Material ausgegangen als für die Hülle. Die der Erfindung zugrunde liegenden Untersuchungen haben jedoch gezeigt, daß im Gegensatz zu der durch den Stand der Technik gegebenen Lehre ein entscheidender Fortschritt mit dem Verfahren nach der Erfindung erreicht wird.

Verfahren zur Herstellung von Brennelementen
für Kernreaktoren

Anmelder:

Gesellschaft für Kernforschung
mit beschränkter Haftung,
Karlsruhe, Weberstr. 5

Als Erfinder benannt:
Dipl.-Ing. Ludolf Heinrich Ritz,
Karlsruhe-Waldstadt

Die hiernach hergestellten Brennelemente zeigen nämlich im Betrieb, insbesondere bei hohen Temperaturen, eine ausgezeichnete Gasdichtigkeit und weisen auch nach längerer Betriebsdauer keine Risse auf, durch die Spaltgase in den Kühlkreislauf gelangen und diesen kontaminieren können.

Besonders günstig ist es, den keramischen Brennstoff in Pulverform bis zum Schmelzen und Koagulieren der Pulverteilchen zu Körnern zu erhitzen und hierauf die Abkühlung so zu führen, daß die Körneroberfiäche bereits erstarrt, während das Innere der Körner noch plastisch ist. Das kann z. B. in der Weise geschehen, daß der körnige Brennstoff in einem Plasmastrahl erhitzt wird.

Das Berylliumoxyd ist als Hüll- bzw. Moderatormaterial gut geeignet, wenn — was im Reaktorbetrieb ohne weiteres realisierbar ist — die Brennelemente nur bei Temperaturen oberhalb 300° C einer nuklearen Strahlung ausgesetzt werden. In diesem Zustand sind sie absolut beständig, und ein durch die nukleare Strahlung bewirkter Zerfall tritt nicht auf. Dabei lassen sich mit BeO als Hüllmaterial sehr wesentliche Vorteile erreichen, die mit anderen bekannten Materialien für die Hülle nicht erzielbar waren. Mit BeO kann eine relativ dünne, jedoch sehr gut gasdichte Brennelementhülle geschaffen werden. Außerdem kann man durch Variation der Hüllenstärke Elemente der gleichen Form sowohl für schnelle als auch für thermische und dazwischenliegende Reaktortypen ausbilden. Günstig ist es, daß

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man auch Moderatorelemente aus dem gleichen Werkstoff wie die Hüllen herstellen kann und dadurch einfache Möglichkeiten zur Steuerung des Spaltprozesses hat.

Ein weiterer Vorteil von Berylliumoxyd oder ähnlichen Werkstoffen als Hülhnaterial ist in der hohen Wärmeleitfähigkeit zu sehen. Dadurch kann der Brennstoff hoch wärmebelastet werden, was zu einer erheblichen Verbesserung der Wirtschaftlichkeit des Reaktors führt. Selbst eine dünne, auf der Basis der vorgenannten Werkstoffe nach dem Erfindungsvorschlag hergestellte Hülle wird nicht durch thermische Spannungen zerstört. Weiterhin ist es bemerkenswert, daß derartige Brennelemente auch gegenüber einer kühlenden Gas- insbesondere Dampfatmosphäre weitgehend neutral bzw. unempfindlich sind.

Bei den bisher bekannten Brennelementen sprengten die beim Spaltprozeß im Brennstoff entstehenden gasförmigen Spaltprodukte nach relativ kurzer Zeit die Brennstoffhülle, so daß die Brennelemente bereits ausgewechselt werden mußten, bevor der für die Rentabilität wesentliche optimale Abbrand des Elements erreicht war. Die Ursache dafür liegt darin, daß die verwendeten, insbesondere keramischen Materialien wohl sehr starken hohen Druck, jedoch nur geringe Zugspannungen aufzunehmen in der Lage sind.

Wird dagegen das Brennelement entsprechend den Vorschlägen nach der Erfindung, z. B. das Hüllmaterial mit dem Brennstoff zusammengepreßt und gesintert, so tritt eine innige Bindung zwischen Brennstoff und Brennstoffhülle ein, die auch bei der unterschiedlichen Schrumpfung der Materialien nicht zerstört wird.

Die nach dem Verfahren gemäß der Erfindung hergestellten Brennelemente können beliebig geformt sein. Besonders vorteilhaft ist jedoch ihre Ausbildung als kugelförmige Körper, da bei diesen die Hülle in besonders einfacher Weise gasdicht hergestellt werden kann. Als Ausgangsmaterial für den Brennstoff verwendet man zweckmäßigerweise ebenfalls kugelförmige Körper, die bereits mit einer weitgehend gasdichten Außenhaut versehen werden. Wenn man beispielsweise keramische Brennstoffpulver in einen Plasmastrahl einführt, so schmilzt und koaguliert das Pulver. Die Abkühlung wird dann so geführt, daß zunächst die Oberfläche erstarrt, so daß das innere plastische Material auf die erstarrte Oberfläche unter Bildung von Hohlräumen, die keine Verbindung nach außen haben, aufschrumpft.

Diese Hohlräume machen sich beim Einsatz der Brennelemente sehr förderlich dadurch bemerkbar, daß sie einen erheblichen Anteil der entstehenden Spaltgase in sich aufnehmen können, so daß der Druck auf die Hülle, der in Form einer Zugspannung hervorgerufen würde, erheblich herabgesetzt wird. Zweckmäßig werden mehrere derartige Körper zu einer Einheit zusammengesintert, wobei es zweckmäßig ist, ein Bindemittel zuzugeben. Als besonders geeignetes Bindemittel empfiehlt sich hier wiederum Berylliumoxyd, das nicht nur die Sinterfähigkeit erhöht, sondern auch dem Stoffgemisch eine höhere Wärmeleitfähigkeit vermittelt. Darüber hinaus wird die Bindung der Brennstoffeinheit zu ihrer Außenhülle, die meist ebenfalls aus BeO bestehen wird, entscheidend verbessert.

Nach dem Erfindungsvorschlag hergestellte Brennelemente in Kugelform können als Schüttgut in der bisher üblichen Weise in Reaktoren eingesetzt werden. Hierbei werden die Kugeln zur Verwendung der Brennelemente in schnellen Reaktoren mit Hüllen von 1 bis 3 mm und zur Verwendung in thermischen Reaktoren mit Hüllen von maximal 50 bis 60 mm Wandstärke hergestellt. In Weiterbildung des Verfahrens wird nach der Erfindung jedoch vorgeschlagen, die Brennelemente vorzugsweise unter Beigabe von Bindemitteln zu Packungen zusammenzuschließen. Dadurch ist es insbesondere bei Reaktoren mit schnellen Neutronen möglich, den Kühlmittelstrom definiert zu führen, so daß die hohen auftretenden Wärmebelastungen zu keiner Beschädigung oder Zerstörung der Elemente führen können, vor allem werden örtliche Überbelastungen vermieden. Andererseits kann einer solchen Packung in definierter Form Moderatormaterial, z. B. in Form von gleichgeformten Kugeln, beigeordnet werden.
Die Ausführungsmöglichkeiten des Verfahrens nach der Erfindung sind nicht auf die beschriebenen Ausführungsbeispiele beschränkt. Bemerkt sei vor allem, daß die meisten der beschriebenen Prozesse vollautomatisch bzw. ferngesteuert durchführbar sind, was z. B. bei der Verwendung von Plutonium als Brennstoff von ausschlaggebender Bedeutung ist. Darüber hinaus können damit die Herstellungskosten wesentlich gesenkt werden. Auch die Wiederaufbereitung derartiger Brennelemente ist relativ einfach, weil Beryllium und gleichartige Stoffe infolge ihrer inerten Eigenschaften sich leicht von den Brennstoffen trennen lassen.

Claims

Patentansprüche:

1. Verfahren zur Herstellung eines Kernreaktor-Brennelements, bestehend aus einem von einer Hülle aus keramischem Material umgebenen Kern aus keramischem Brennstoffmaterial, durch Zusammenpressen und Sintern von Ausgangsmaterialien unterschiedlicher Korngrößen, dadurch gekennzeichnet, daß ein Hüllmaterial von wesentlich fernerer Körnung als der des Brennstoffmaterials verwendet wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der keramische Brennstoff in Pulverform bis zum Schmelzen und Koagulieren der Pulverteilchen zu Körnern erhitzt wird, worauf die Körneroberfläche bereits zum Erstarren gebracht wird, während das Innere der Körner noch plastisch gehalten wird.

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß der pulverförmige körnige Brennstoff in einem Plasmastrahl erhitzt wird.

4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß Brennstoffkörner unter Beigabe eines Binders, wie z. B. BeO, zu einem Brennstoffgrundteil zusammengesintert werden, das anschließend mit einer Hülle aus vorzugsweise Binderwerkstoff ummantelt wird.

5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Brennstoffelemente in Kugelform hergestellt werden und vorzugsweise zu regelmäßigen Packungen, gegebenenfalls unter Beigabe von Bindemitteln zusammengesetzt werden.

6. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß zur Verwendung in

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schnellen Reaktoren bzw. thermischen Reaktoren französische Patentschrift Nr. 1206 858;

Hüllen von 1 bis 3 bzw. maximal 50 bis 60 mm britische Patentschrift Nr. 878 911;

Wandstärke hergestellt werden. »Die Atomwirtschaft«, September 1959, S. 386,

Spalte 1, 1. Abschnitt;

In Betracht gezogene Druckschriften: 5 »Berichte der Deutschen Keramischen Gesell-Deutsche Auslegeschrift Nr. 1015 952; schaft«, Bd. 39, Februar 1962, Heft 2, S. 115 bis 124.