DE112012001547T5

DE112012001547T5 - Elektrolytmembranelektrodenanordnung für Brennstoffzellen und Verfahren zum Herstellen derselben

Info

Publication number: DE112012001547T5
Application number: DE112012001547T
Authority: DE
Inventors: Masashi Sugishita; Daisuke Okonogi; Yukihito Tanaka; Yoshihito Kimura
Original assignee: Honda Motor Co Ltd
Current assignee: Honda Motor Co Ltd
Priority date: 2011-04-01
Filing date: 2012-03-23
Publication date: 2013-12-24
Also published as: CN103443981A; US20140017590A1; CN103443981B; US10658683B2; JP5681792B2; US20180145359A1; JPWO2012137609A1; WO2012137609A1

Abstract

Eine Elektrolytmembranelektrodenanordnung (10) ist bereitgestellt mit: einer Festpolymerelektrolytmembran (18); und einer anodenseitigen Elektrode (20) und einer kathodenseitigen Elektrode (22), welche die Festpolymerelektrolytmembran (18) dazwischen aufnehmen. Die kathodenseitige Elektrode (22) weist kleinere planare Abmessungen auf als die anodenseitige Elektrode (20). In der Elektrolytmembranelektrodenanordnung (10) ist ein Harz/Kunstharz-Rahmenelement (24) um den äußeren Umfang der Festpolymerelektrolytmembran (18) herum bereitgestellt. Das Harz/Kunstharz-Rahmenelement (24) ist mit der kathodenseitigen Elektrode (22) verbunden, indem lediglich der Außenumfangsabschnitt der kathodenseitigen Elektrode (22) mit dem Innenumfangsabschnitt des Harz/Kunstharz-Rahmenelements (24) imprägniert ist.

Description

Technisches Gebiet
Die vorliegende Erfindung betrifft eine Brennstoffzellen-Membranelektrodenanordnung (Elektrolytmembranelektrodenanordnung für Brennstoffzellen) und ein Verfahren zum Herstellen der Brennstoffzellen-Membranelektrodenanordnung. Die Brennstoffzellen-Membranelektrodenanordnung umfasst eine Festpolymerelektrolytmembran und eine erste Elektrode und eine zweite Elektrode, welche an beiden Seiten der Festpolymerelektrolytmembran bereitgestellt sind. Jede von der ersten Elektrode und der zweiten Elektrode umfasst eine Elektrodenkatalysatorlage und eine Gasdiffusionslage. Die Außengröße der ersten Elektrode ist kleiner als die Außengröße der zweiten Elektrode.
Stand der Technik
Eine Festpolymerelektrolytbrennstoffzelle verwendet im Allgemeinen eine Festpolymerelektrolytmembran. Die Festpolymerelektrolytmembran ist eine Polymerionenaustauschmembran. Die Brennstoffzelle umfasst eine Membranelektrodenanordnung (MEA), in der eine Anode und eine Kathode an beiden Seiten der Festpolymerelektrolytmembran bereitgestellt sind. Jede von der Anode und der Kathode umfasst eine Katalysatorlage (Elektrodenkatalysatorlage) und eine Gasdiffusionslage (poröser Kohlenstoff). In der Brennstoffzelle ist die Membranelektrodenanordnung zwischen Separatoren (bipolaren Platten) aufgenommen. Eine vorgegebene Anzahl der Brennstoffzellen sind aufeinander gestapelt, um einen Brennstoffzellenstapel zu bilden. Beispielsweise ist der Brennstoffzellenstapel in einem Brennstoffzellenelektrofahrzeug als Brennstoffzellenstapel in dem Fahrzeug montiert.
In bestimmten Fällen weist die Membranelektrodenanordnung eine Struktur auf, in der Komponenten der MEA unterschiedliche Größen aufweisen, d. h. die Flächengröße (Flächeninhalt) von einer der Diffusionslagen ist kleiner als die Flächengröße (Flächeninhalt) der Festpolymerelektrolytmembran und die Flächengröße von der anderen der Gasdiffusionslagen ist gleich der Flächengröße der Festpolymerelektrolytmembran (eine stufenartige MEA).
Im Allgemeinen ist in dem Brennstoffzellenstapel eine große Anzahl von Membranelektrodenanordnungen aufeinander gestapelt. Um Kosten zu reduzieren, besteht die Notwendigkeit, die Membranelektrodenanordnung kostengünstig herzustellen. Daher sind unterschiedliche Vorschläge unterbreitet worden, um insbesondere die Menge an teurem Material, welches für die Festpolymerelektrolytmembran verwendet wird, zu reduzieren und um die Struktur der Festpolymerelektrolytmembran zu vereinfachen.
Beispielsweise, wie in 19 gezeigt, umfasst eine in der japanischen Patentoffenlegungsschrift Nr. 2007-066766 (nachfolgend als eine konventionelle Technik bezeichnet) offenbarte Membranelektrodenanordnung eine Elektrolytmembran 1, eine Kathodenkatalysatorlage 2a, welche an einer Seite der Elektrolytmembran 1 bereitgestellt ist, eine Anodenkatalysatorlage 2b, welche an der anderen Fläche der Elektrolytmembran 1 bereitgestellt ist, und Gasdiffusionslagen 3a, 3b, welche an beiden Seiten der Elektrolytmembran 1 bereitgestellt sind.
Der Flächeninhalt der Gasdiffusionslage 3b der Anode ist gleich dem Flächeninhalt der Elektrolytmembran 1 und ist größer als der Flächeninhalt der Gasdiffusionslage 3a der Kathode. Ein Dichtungsstrukturkörper 4 ist in einem Randbereich der Membranelektrodenanordnung (MEA) bereitgestellt und das äußere Ende der Elektrolytmembran 1, welches der Gasdiffusionslage 3a benachbart ist, ist mit dem Dichtungsstrukturkörper 4 durch eine Klebstofflage 5 verbunden.
Inhalt der Erfindung
Die MEA und der Dichtungsstrukturkörper 4 sind jedoch in der herkömmlichen Technik an dem äußeren Randabschnitt der Elektrolytmembran 1, welcher von der Gasdiffusionslage 3a nach außen freigelegt ist, lediglich durch die Klebstofflage 5 befestigt. Daher ist die Verbindungsstärke der MEA und des Dichtungsstrukturkörpers 4 gering und die gewünschte Festigkeit kann nicht erreicht werden.
Die vorliegende Erfindung ist verwirklicht worden, um Probleme dieser Art zu lösen und eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht darin, eine Brennstoffzellen-Membranelektrodenanordnung und ein Verfahren zum Herstellen der Brennstoffzellen-Membranelektrodenanordnung bereitzustellen, bei der es möglich ist, ein Harz/Kunstharz-Rahmenelement um eine Festpolymerelektrolytmembran herum fest und einfach zu verbinden und auf angemessene Weise eine Verformung des Harz/Kunstharz-Rahmenelements zu unterdrücken.
Die vorliegende Erfindung betrifft eine Brennstoffzellen-Membranelektrodenanordnung und ein Verfahren zum Herstellen der Brennstoffzellen-Membranelektrodenanordnung. Die Brennstoffzellen-Membranelektrodenanordnung umfasst eine Festpolymerelektrolytmembran und eine erste Elektrode und eine zweite Elektrode, welche an beiden Seiten der Festpolymerelektrolytmembran bereitgestellt sind. Jede von der ersten Elektrode und der zweiten Elektrode umfasst eine Elektrodenkatalysatorlage und eine Gasdiffusionslage. Eine Außengröße der ersten Elektrode ist kleiner als eine Außengröße der zweiten Elektrode.
Die Membranelektrodenanordnung umfasst ein Harz/Kunstharz-Rahmenelement, welches um die Festpolymerelektrolytmembran herum bereitgestellt ist, und einen Imprägnierungsabschnitt zum Verbinden des Harz/Kunstharz-Rahmenelements mit wenigstens einem von einem äußeren Randabschnitt der ersten Elektrode und einem äußeren Randabschnitt der zweiten Elektrode.
Darüber hinaus umfasst das Herstellungsverfahren die Schritte eines Bildens der ersten Elektrode und der zweiten Elektrode an beiden Seiten der Festpolymerelektrolytmembran, eines Bildens eines Harz/Kunstharz-Rahmenelements und eines Überlappens eines äußeren Randabschnitts der ersten Elektrode und eines inneren Randabschnitts des Harz/Kunstharz-Rahmenelements und eines Heizens der überlappten Abschnitte der ersten Elektrode und des Harz/Kunstharz-Rahmenelements, um nur den äußeren Randabschnitt der ersten Elektrode mit dem inneren Randabschnitt des Harz/Kunstharz-Rahmenelements zu imprägnieren und um das Harz/Kunstharz-Rahmenelement um die Festpolymerelektrolytmembran herum zu verbinden.
Das Herstellungsverfahren umfasst ferner die Schritte eines Überlappens eines äußeren Randabschnitts der Gasdiffusionslage der ersten Elektrode und eines inneren Randabschnitts des Harz/Kunstharz-Rahmenelements und eines Heizens der überlappten Abschnitte der ersten Elektrode und des Harz/Kunstharz-Rahmenelements, um nur den äußeren Randabschnitt der ersten Elektrode mit dem inneren Randabschnitt des Harz/Kunstharz-Rahmenelements zu imprägnieren und um das Harz/Kunstharz-Rahmenelement mit der ersten Elektrode zu verbinden, eines Bildens der Elektrodenkatalysatorlagen an beiden Flächen der Festpolymerelektrolytmembran und eines einstückigen Verbindens der Gasdiffusionslage der ersten Elektrode, welche mit dem Harz/Kunstharz-Rahmenelement verbunden ist, mit der Gasdiffusionslage der zweiten Elektrode an beiden Seiten der Festpolymerelektrolytmembran.
Das Herstellungsverfahren umfasst ferner die Schritte eines Überlappens eines äußeren Randabschnitts der Gasdiffusionslage der ersten Elektrode und eines inneren Randabschnitts des Harz/Kunstharz-Rahmenelements und eines Heizens der überlappten Abschnitte der ersten Elektrode und des Harz/Kunstharz-Rahmenelements, um nur den äußeren Randabschnitt der ersten Elektrode mit dem inneren Randabschnitt des Harz/Kunstharz-Rahmenelements zu imprägnieren und um das Harz/Kunstharz-Rahmenelement mit der ersten Elektrode zu verbinden, eines Bildens der ersten Elektrodenkatalysatorlage an der Gasdiffusionslage der zweiten Elektrode und eines Bildens der Elektrodenkatalysatorlage der ersten Elektrode an einer Seite der Festpolymerelektrolytmembran und eines einstückigen Verbindens der ersten Elektrode, welche mit dem Harz/Kunstharz-Rahmenelement verbunden ist, mit der zweiten Elektrode an beiden Seiten der Festpolymerelektrolytmembran.
In der vorliegenden Erfindung ist der Imprägnierungsabschnitt, welcher das Harz/Kunstharz-Rahmenelement mit dem wenigstens einen von dem äußeren Randabschnitt der ersten Elektrode und dem äußeren Randabschnitt der zweiten Elektrode verbindet, bereitgestellt. In der Struktur ist im Vergleich zu dem Fall, dass das Harz/Kunstharz-Rahmenelement mit der ersten Elektrode oder der zweiten Elektrode durch Kleben verbunden ist, die Verbindungsstärke zum Verbinden des Harz/Kunstharz-Rahmenelements mit wenigstens einer von der ersten Elektrode und der zweiten Elektrode angemessen verbessert und es ist möglich, das Auftreten eines Abblätterns oder dergleichen so weit wie möglich zu unterdrücken.
Bei dem Herstellungsverfahren der vorliegenden Erfindung ist das Harz/Kunstharz-Rahmenelement nur mit der ersten Elektrode verbunden. Daher ist der Abschnitt des Harz/Kunstharz-Rahmenelements, in welchem eine Hitzeverformung auftritt, verringert und es wird möglich, das Auftreten einer Wölbung oder dergleichen des Harz/Kunstharz-Rahmenelements zu unterdrücken. Daher ist es möglich, das Harz/Kunstharz-Rahmenelement um die Festpolymerelektrolytmembran herum fest und einfach zu verbinden und auf angemessene Weise eine Verformung des Harz/Kunstharz-Rahmenelements zu unterdrücken.
In der vorliegenden Erfindung sind ferner die äußeren Enden der Gasdiffusionslagen der ersten Elektrode und der zweiten Elektrode und das Harz/Kunstharz-Rahmenelement mit Harz/Kunstharz imprägniert, um den Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt integral zu bilden. In der Struktur ist im Vergleich zu dem Fall, dass das Harz/Kunstharz-Rahmenelement mit der ersten Elektrode und der zweiten Elektrode durch Kleben verbunden ist, die Verbindungsstärke zum Verbinden des Harz/Kunstharz-Rahmenelements mit der ersten Elektrode und der zweiten Elektrode auf angemessene Weise verbessert und es ist möglich, das Auftreten eines Abblätterns oder dergleichen soweit wie möglich zu unterdrücken.
Ferner sind in der vorliegenden Erfindung das äußere Ende der Gasdiffusion der zweiten Elektrode und das Harz/Kunstharz-Rahmenelement mit Harz/Kunstharz imprägniert, um den Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt integral zu bilden. Daher ist der Abschnitt des Harz/Kunstharz-Rahmenelements, in welchem eine Hitzeverformung auftritt, verringert und es wird möglich, das Auftreten einer Wölbung oder dergleichen des Harz/Kunstharz-Rahmenelements zu unterdrücken. Ferner wird, da der Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt lediglich an der zweiten Elektrode, welche im Vergleich zu dem Harz/Kunstharz-Rahmenelement die größere Größe aufweist, bereitgestellt ist, ein Harz/Kunstharz verwendet, welcher mit einem Glasfüller vermischt ist, und es wird möglich, ein Harz/Kunstharz zu verwenden, welches eine hohe Schmelztemperatur aufweist.
Kurzbeschreibung der Zeichnungen
1 ist eine perspektivische Explosionsansicht, welche Hauptkomponenten einer Festpolymerelektrolytbrennstoffzelle zeigt, welche eine Membranelektrodenanordnung gemäß einer ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst;
2 ist eine Querschnittansicht, welche die Brennstoffzelle entlang einer Linie II-II in 1 zeigt;
3 ist eine Frontalansicht, welche eine Kathode der Membranelektrodenanordnung zeigt;
4 ist eine Teilquerschnittansicht, welche eine verschiedene Komponentengrößen aufweisende MEA in einem Herstellungsverfahren gemäß der ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigt;
5 ist eine Ansicht, welche ein Harz/Kunstharz-Rahmenelement zeigt;
6 ist eine Ansicht, welche einen Prozess zum Verbinden der MEA mit dem Harz/Kunstharz-Rahmenelement zeigt;
7 ist eine Darstellung, welche Schritte eines Herstellungsverfahrens gemäß einer zweiten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigt;
8 ist eine Darstellung, welche Schritte eines Herstellungsverfahrens gemäß einer dritten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigt;
9 ist eine Querschnittansicht, welche eine Festpolymerelektrolytbrennstoffzelle zeigt, welche eine Membranelektrodenanordnung gemäß einer vierten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst;
10 ist eine Frontalansicht, welche eine Kathode der Membranelektrodenanordnung zeigt;
11 ist eine Frontalansicht, welche eine Anode der Membranelektrodenanordnung zeigt;
12 ist eine Ansicht, welche ein Verfahren zum Herstellen der Membranelektrodenanordnung zeigt;
13 ist eine Ansicht, welche ein Vergleichsbeispiel der Membranelektrodenanordnung zeigt;
14 ist eine Querschnittansicht, welche Hauptkomponenten einer Membranelektrodenanordnung gemäß einer fünften Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigt;
15 ist eine Querschnittansicht, welche Hauptkomponenten einer Membranelektrodenanordnung gemäß einer sechsten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigt;
16 ist eine Querschnittansicht, welche Hauptkomponenten einer Membranelektrodenanordnung gemäß einer siebten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigt;
17 ist eine Querschnittansicht, welche eine Festpolymerelektrolytbrennstoffzelle zeigt, welche eine Membranelektrodenanordnung gemäß einer achten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst;
18 ist eine Ansicht, welche ein Verfahren zum Herstellen der Membranelektrodenanordnung zeigt; und
19 ist eine Ansicht, welche eine Membranelektrodenanordnung zeigt, welche in der japanischen Patentoffenlegungsschrift Nr. 2007-066766 offenbart ist.
Beschreibung von Ausführungsformen
Wie in den 1 und 2 gezeigt, ist eine Festpolymerelektrolytbrennstoffzelle 12, welche eine Membranelektrodenanordnung 10 gemäß einer ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst, durch Aufnahmen der Membranelektrodenanordnung 10 zwischen einem ersten Separator 14 und einem zweiten Separator 16 gebildet. Beispielsweise sind der erste Separator 14 und der zweite Separator 16 aus Metallplatten gebildet, wie etwa aus Stahlplatten, Edelstahlplatten, Aluminiumplatten, metallüberzogenen Stahlblechen oder Metallplatten, welche eine korrosionsfeste Oberfläche durch Oberflächenbehandlung aufweisen. Alternativ können Kohlenstoffelemente als erster Separator 14 und zweiter Separator 16 verwendet werden.
Wie in 2 gezeigt, umfasst die Membranelektrodenanordnung 10 eine Festpolymerelektrolytmembran 18 und eine Anode (zweite Elektrode) 20 und eine Kathode (erste Elektrode) 22, welche die Festpolymerelektrolytmembran 18 dazwischen aufnehmen. Die Festpolymerelektrolytmembran 18 ist durch Imprägnieren einer dünnen Membran aus beispielsweise Perfluorsulfonsäure mit Wasser gebildet. Ein fluorbasiertes Elektrolyt kann als Festpolymerelektrolytmembran 18 verwendet werden. Alternativ kann ein HC-(Kohlenwasserstoff-)-basiertes Elektrolyt als Festpolymerelektrolytmembran 18 verwendet werden.
Die Flächengröße (Flächeninhalt) der Kathode 22 ist kleiner als die Flächengrößen (Flächeninhalte) der Festpolymerelektrolytmembran 18 und der Anode 20. Es sollte angemerkt werden, dass die Flächengröße der Kathode 22 gleich oder größer als die Flächengröße der Anode 20 sein kann.
Die Anode 20 ist an einer Fläche 18a der Festpolymerelektrolytmembran 18 bereitgestellt und die Kathode 22 ist an der anderen Fläche 18b der Festpolymerelektrolytmembran 18 bereitgestellt, so dass ein rahmenförmiger äußerer Abschnitt der Festpolymerelektrolytmembran 18 freigesetzt ist.
Die Anode 20 umfasst eine Elektrodenkatalysatorlage 20a, welche mit der Fläche 18a der Festpolymerelektrolytmembran 18 verbunden ist, und eine Gasdiffusionslage 20c, welche auf der Elektrodenkatalysatorlage 20a durch eine Zwischenlage (darunter liegende Lage) 20b gestapelt ist. Die Kathode 22 umfasst eine Elektrodenkatalysatorlage 22a, welche mit der Fläche 18b der Festpolymerelektrolytmembran 18 verbunden ist, und eine Gasdiffusionslage 22c, welche auf der Elektrodenkatalysatorlage 22a durch eine Zwischenlage (darunter liegende Lage) 22b gestapelt ist.
Jede der Elektrodenkatalysatorlagen 20a, 22a ist aus Ruß gebildet, welches Platinteilchen als Katalysatorteilchen trägt. Als Ionenleitungsbinder wird ein Polymerelektrolyt verwendet. Eine Katalysatorpaste, welche durch gleichförmiges Vermischen der Katalysatorteilchen in der Lösung dieses Polymerelektrolytwert gebildet ist, wird auf beide Flächen 18a, 18b der Festpolymerelektrolytmembran 18 aufgedruckt, aufgetragen (beschichtet) oder übertragen, um die Elektrodenkatalysatorlagen 20a, 22a zu bilden.
Ruß und FEP(Fluorethylenpropylen-Copolymer)-Teilchen und Kohlenstoffnanoröhrchen sind in Form einer Paste zubereitet und auf die Gasdiffusionslagen 20c, 22c beschichtet, um die Zwischenlagen 20b, 22b zu bilden. Die Gasdiffusionslagen 20c, 22c sind aus Kohlenstoffpapier oder dergleichen gebildet und die Flächengröße der Gasdiffusionslage 20c ist größer als die Flächengröße der Gasdiffusionslage 22c.
Wie in den 2 und 3 gezeigt, umfasst die Membranelektrodenanordnung 10 ein Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24, welches um die Festpolymerelektrolytmembran 18 herum gebildet und nur mit der Kathode 22 der Festpolymerelektrolytmembran 18 verbunden ist. Das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 ist beispielsweise aus PPS (Polyphenylsulfid), PPA (Polyphthalamid), usw. gebildet und umfasst einen Imprägnierungsabschnitt 26 zum Imprägnieren nur des äußeren Randabschnitts der Kathode 22 mit dem inneren Randabschnitt des Harz/Kunstharz-Rahmenelements 24.
Wie in 1 gezeigt, sind an einem Ende der Brennstoffzelle 12 in einer durch einen Pfeil B angezeigten Richtung (horizontale Richtung in 1) ein Sauerstoffhaltiges-Gas-Zufuhrdurchgang 30a zum Zuführen eines sauerstoffhaltigen Gases, ein Kühlmittel-Zufuhrdurchgang 32a zum Zuführen eines Kühlmittels und ein Brennstoffgas-Ablassdurchgang 34b zum Ablassen eines Brennstoffgases, wie etwa eines wasserstoffhaltigen Gases, in einer durch einen Pfeil C angezeigten vertikalen Richtung angeordnet. Der Sauerstoffhaltiges-Gas-Zufuhrdurchgang 30a, der Kühlmittel-Zufuhrdurchgang 32a und der Brennstoffgas-Ablassdurchgang 34b erstrecken sich durch die Brennstoffzelle 12 in einer durch einen Pfeil A angezeigten Stapelrichtung.
An dem anderen Ende der Brennstoffzelle 12 in der durch den Pfeil B angezeigten Richtung sind ein Brennstoffgas-Zufuhrdurchgang 34a zum Zuführen des Brennstoffgases, ein Kühlmittel-Ablassdurchgang 32b zum Ablassen des Kühlmittels und ein Sauerstoffhaltiges-Gas-Ablassdurchgang 30b zum Ablassen des sauerstoffhaltigen Gases in der durch den Pfeil C angezeigten Richtung angeordnet. Der Brennstoffgas-Zufuhrdurchgang 34a, der Kühlmittel-Ablassdurchgang 32b und der Sauerstoffhaltiges-Gas-Ablassdurchgang 30b erstrecken sich durch die Brennstoffzelle 12 in der durch den Pfeil A angezeigten Richtung.
Der zweite Separator 16 weist ein Sauerstoffhaltiges-Gas-Strömungsfeld 36 an seiner zu der Membranelektrodenanordnung 10 weisenden Fläche 16a auf. Das Sauerstoffhaltiges-Gas-Strömungsfeld 36 ist mit dem Sauerstoffhaltiges-Gas-Zufuhrdurchgang 30a und dem Sauerstoffhaltiges-Gas-Ablassdurchgang 30b verbunden.
Der erste Separator 14 weist ein Brennstoffgas-Strömungsfeld 38 an seiner zu der Membranelektrodenanordnung 10 weisenden Fläche 14a auf. Das Brennstoffgas-Strömungsfeld 38 ist mit dem Brennstoffgas-Zufuhrdurchgang 34a und dem Brennstoffgas-Ablassdurchgang 34b verbunden. Ein Kühlmittel-Strömungsfeld 40 ist zwischen einer Fläche 14b des ersten Separators 14 und einer Fläche 16b des zweiten Separators 16 gebildet. Das Kühlmittel-Strömungsfeld 40 ist mit dem Kühlmittel-Zufuhrdurchgang 32a und dem Kühlmittel-Ablassdurchgang 32b verbunden.
Wie in den 1 und 2 gezeigt, ist ein erstes Dichtungselement 42 integral mit den Flächen 14a, 14b des ersten Separators 14 um das äußere Ende des ersten Separators 14 herum verbunden. Ein zweites Dichtungselement 44 ist integral mit den Flächen 16a, 16b des zweiten Separators 16 um das äußere Ende des zweiten Separators 16 herum gebildet.
Wie in 2 gezeigt, umfasst das erste Dichtungselement 42 eine mit dem Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 der Membranelektrodenanordnung 10 in Kontakt stehende erste Kammdichtung 42a und eine zwischen dem ersten Separator 14 und dem zweiten Separator 16 angeordnete zweite Kammdichtung 42b. Das zweite Dichtungselement 44 ist eine flache Flächendichtung. Anstatt die zweite Kammdichtung 42b bereitzustellen, kann das zweite Dichtungselement 44 eine Kammdichtung (nicht gezeigt) aufweisen.
Jedes von dem ersten Dichtungselement 42 und dem zweiten Dichtungselement 44 ist aus einem Dichtungsmaterial, Dämpfungsmaterial oder einem Verpackungsmaterial, wie etwa EPDM-(Ethylen-Propylen-Dien-Monomer)-Kautschuk, einem NBR (Nitril-Butadien-Kautschuk), einem Fluorkautschuk, einem Silikonkautschuk, einem Fluorsilikon-Kautschuk, einem Butylkautschuk, einem Naturkautschuk, einem Styrolkautschuk, einem Chloroprenkautschuk oder einem Acrylkautschuk hergestellt.
Wie in 1 gezeigt, weist der erste Separator 14 Zufuhrlöcher 46 auf, welche den Brennstoffgas-Zufuhrdurchgang 34a mit dem Brennstoffgas-Strömungsfeld 38 verbinden, und weist Ablasslöcher 48 auf, welche das Brennstoffgas-Strömungsfeld 38 mit dem Brennstoffgas-Ablassdurchgang 34b verbinden.
In dieser Brennstoffzelle 12 wird nachfolgend ein Verfahren zum Herstellen der Membranelektrodenanordnung 10 gemäß einer ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung beschrieben werden.
Zunächst wird, wie in 4 gezeigt, eine MEA 50, welche unterschiedliche Komponentengrößen aufweist, hergestellt. Insbesondere werden die Elektrodenkatalysatorlagen 20a, 22a auf beide Flächen 18a, 18b der Festpolymerelektrolytmembran 18 beschichtet und die Zwischenlagen 20b, 22b, welche jeweils eine Mischung aus einem wasserabweisenden Mittel und Kohlenstoffteilchen umfassen, werden auf die Gasdiffusionslagen 20c, 22c beschichtet.
Anschließend wird die Gasdiffusionslage 20c an einer der Fläche 18a der Festpolymerelektrolytmembran 18 benachbarten Seite angeordnet, d. h. die Gasdiffusionslage 20c wird derart angeordnet, dass die Zwischenlage 20b zu der Elektrodenkatalysatorlage 20a weist. Ferner wird die Gasdiffusionslage 22c an einer der Fläche 18b der Festpolymerelektrolytmembran 18 benachbarten Seite angeordnet, d. h. die Gasdiffusionslage 22c wird derart angeordnet, dass die Zwischenlage 22b zu der Elektrodenkatalysatorlage 22a weist. Diese Komponenten werden aufeinander gestapelt und einer Heißdruckbehandlung unterworfen, um die MEA 50 herzustellen.
Wie in 5 gezeigt, wird das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 durch eine Spritzgussvorrichtung (nicht gezeigt) vorangehend gebildet. Die Abmessung (Breite) H1 des Harz/Kunstharz-Rahmenelements 24 und die Abmessung (Dicke) H1 der MEA 50 sind gleich. Das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 weist eine innere Verlängerung 24a an seinem inneren Randabschnitt auf. Die Dicke H2 der inneren Verlängerung 24a und die Dicke H2 der Kathode 22 der MEA 50 sind gleich. Die Verlängerungslänge L der inneren Verlängerung 24a ist die Summe aus dem Abstand von dem vorderen Ende der Festpolymerelektrolytmembran 18 der MEA 50 zu dem vorderen Ende der Kathode 22 und der Länge des Imprägnierungsabschnitts 26.
Als nächstes wird, wie in 6 gezeigt, die MEA 50 an einem Basistisch 52 derart angeordnet, dass die Anode 20 an der unteren Seite angeordnet ist. Das vordere Ende der inneren Verlängerung 24a des Harz/Kunstharz-Rahmenelements 24 ist mit dem äußeren Randabschnitt der Kathode 22 der MEA 50 überlappt. Eine Glasplatte 54 wird an dem Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 angeordnet. Eine Last F wird auf das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 durch die Glasplatte 54 in Richtung des Basistisches 52 ausgeübt und ein Laserstrahl Lb wird von einer Laservorrichtung 56 durch die Glasplatte 54 zu den überlappten Abschnitten (ein Bereich, in dem sich der äußere Randabschnitt der Kathode 22 und der innere Randabschnitt des Harz/Kunstharz-Rahmenelements 24 überlappen) gerichtet.
Daher wird die innere Verlängerung 24a des Harz/Kunstharz-Rahmenelements 24 als innerer Randabschnitt lokal in einer konzentrierten Weise aufgeheizt und geschmolzen. Die Gasdiffusionslage 22c der Kathode 22 wird mit dem geschmolzenen Harz/Kunstharz der inneren Verlängerung 24a des Harz/Kunstharz-Rahmenelements 24 imprägniert. Daher wird, wie in 2 gezeigt, das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 mit der Kathode 22 durch den Imprägnierungsabschnitt 26 verbunden, wobei lediglich der äußere Randabschnitt der Kathode 22 mit dem geschmolzenen Harz/Kunstharz des inneren Randabschnitts des Harz/Kunstharz-Rahmenelements 24 imprägniert wird. Auf diese Weise wird die Membranelektrodenanordnung 10 hergestellt.
In der ersten Ausführungsform wird, nachdem die MEA 50 und das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 separat hergestellt werden, lediglich der äußere Randabschnitt der Kathode 22 mit dem geschmolzenen Harz/Kunstharz des inneren Randabschnitts des Harz/Kunstharz-Rahmenelements 24 imprägniert, um das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 mit der Kathode 22 zu verbinden. Daher wird im Vergleich mit dem Fall, dass das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 mit der Kathode 22 durch Kleben verbunden wird, die Verbindungsstärke zum Verbinden des Harz/Kunstharz-Rahmenelements 24 mit der Kathode 22 in angemessener Weise verbessert und es ist möglich, ein Auftreten eines Abblätterns oder dergleichen so weit wie möglich zu unterdrücken.
Darüber hinaus wird, da das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 lediglich mit der Kathode 22 verbunden wird, der Abschnitt des Harz/Kunstharz-Rahmenelements 24, in welchem eine Hitzeverformung auftritt, verringert und es wird möglich, das Auftreten einer Wölbung oder dergleichen des Harz/Kunstharz-Rahmenelements 24 zu unterdrücken.
Insbesondere wird die Hitzebehandlung lediglich auf die überlappten Abschnitte in einer konzentrierten Weise durch Laserheizen unter Verwendung der Laservorrichtung 56 angewendet. Daher wird, da das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 lediglich lokal aufgeheizt wird, die zum Schmelzen benötigte Zeit verringert. Dementsprechend wird eine Kostenreduktion erzielt und eine Verformung wird soweit wie möglich verringert. Es sollte angemerkt werden, dass ein Infrarotschweißen, ein Impulsschweißen oder dergleichen anstelle des Laserschweißens unter Verwendung der Laservorrichtung 56 angewendet werden kann.
Ein Betrieb der Brennstoffzelle 12 wird beschrieben werden.
Zuerst wird, wie in 1 gezeigt, ein sauerstoffhaltiges Gas dem Sauerstoffhaltiges-Gas-Zufuhrdurchgang 30a zugeführt und ein Brennstoffgas, wie etwa ein wasserstoffhaltiges Gas, wird dem Brennstoffgas-Zufuhrdurchgang 34a zugeführt. Ferner wird ein Kühlmittel, wie etwa reines Wasser, Ethylenglycol oder Öl, dem Kühlmittel-Zufuhrdurchgang 32a zugeführt.
Das sauerstoffhaltige Gas strömt daher von dem Sauerstoffhaltiges-Gas-Zufuhrdurchgang 30a zu dem Sauerstoffhaltiges-Gas-Strömungsfeld 36 des zweiten Separators 16. Das sauerstoffhaltige Gas bewegt sich in die durch den Pfeil B angezeigte Richtung und das sauerstoffhaltige Gas wird der Kathode 22 der Membranelektrodenanordnung 10 zugeführt. Mittlerweile strömt das Brennstoffgas von dem Brennstoffgas-Zufuhrdurchgang 34a durch die Zufuhrlöcher 46 in das Brennstoffgas-Strömungsfeld 38 des ersten Separators 14. Das Brennstoffgas strömt entlang des Brennstoffgas-Strömungsfeldes 38 in die durch den Pfeil B angezeigte Richtung und das Brennstoffgas wird der Anode 20 der Membranelektrodenanordnung 10 zugeführt.
Daher wird in jeder Membranelektrodenanordnungen 10 das der Kathode 22 zugeführte sauerstoffhaltige Gas und das der Anode 20 zugeführte Brennstoffgas teilweise in elektrochemischen Reaktionen in den Elektrodenkatalysatorlagen zum Erzeugen von Elektrizität verbraucht.
Anschließend strömt das teilweise an der Kathode 22 verbrauchte sauerstoffhaltige Gas entlang dem Sauerstoffhaltiges-Gas-Ablassdurchgang 30b und das sauerstoffhaltige Gas wird in die durch den Pfeil A angezeigte Richtung abgelassen. Ähnlich strömt das teilweise an der Anode 20 verbrauchte Brennstoffgas durch die Ablasslöcher 48. Anschließend strömt das Brennstoffgas entlang dem Brennstoffgas-Ablassdurchgang 34b und das Brennstoffgas wird in die durch den Pfeil A angezeigte Richtung abgelassen.
Ferner strömt das durch den Kühlmittel-Zufuhrdurchgang 32a zugeführte Kühlmittel in das Kühlmittel-Strömungsfeld 40 zwischen dem ersten Separator 14 und dem zweiten Separator 16. Anschließend strömt das Kühlmittel in die durch den Pfeil B angezeigte Richtung. Nachdem das Kühlmittel die Membranelektrodenanordnung 10 kühlt, wird das Kühlmittel in den Kühlmittel-Ablassdurchgang 32b abgelassen.
7 ist eine Darstellung, welche Schritte eines Verfahrens zum Herstellen der Membranelektrodenanordnung 10 gemäß einer zweiten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigt.
In der zweiten Ausführungsform wird die Zwischenlage 20b auf die Gasdiffusionslage der Anode beschichtet (S1) und die Zwischenlage 22b wird auf die Gasdiffusionslage 22c der Kathode beschichtet (S2). Das vorangehend durch Spritzgießen gebildete Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 wird mit der Gasdiffusionslage 22c verbunden (S3). Der Prozess zum Verbinden der Gasdiffusionslage 22c der Kathode 22 mit dem Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 ist im Wesentlichen der gleiche wie in dem Fall der ersten Ausführungsform. Beispielsweise werden die Gasdiffusionslage 22c und das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 miteinander verbunden, indem die Gasdiffusionslage 22c an dem in 6 gezeigten Basistisch 52 angeordnet wird. Auf diese Weise werden das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 und die Gasdiffusionslage 22c der Kathode 22 einstückig durch den Imprägnierungsabschnitt 26 verbunden.
Die Elektrodenkatalysatorlagen 20a, 22a werden auf beide Flächen 18a, 18b der Festpolymerelektrolytmembran 18 beschichtet (S4). Ferner werden die Gasdiffusionslage 20c der Anode und die mit dem Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 verbundene Gasdiffusionslage 22c jeweils an beiden Flächen 18a, 18b der Festpolymerelektrolytmembran 18 angeordnet. Diese Komponenten werden einer Heißdruckbehandlung ausgesetzt, um die Membranelektrodenanordnung 10 herzustellen (S5).
Entsprechend werden in der zweiten Ausführungsform dieselben Vorteile wie im Fall der ersten Ausführungsform erzielt.
8 ist eine Darstellung, welche Schritte eines Verfahrens zum Herstellen einer Membranelektrodenanordnung 10 gemäß einer dritten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigt.
In der dritten Ausführungsform wird, nachdem die Zwischenlage 20b auf die Gasdiffusionslage 20c der Anode beschichtet wird (S11), die Elektrodenkatalysatorlage 20a auf die Zwischenlage 20b der Gasdiffusionslage 20c beschichtet (S12). Ferner wird, nachdem die Zwischenlage 22b auf die Gasdiffusionslage 22c der Kathode beschichtet wird (S13), das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 mit der Gasdiffusionslage 22c verbunden (S14). Der Verbindungsprozess der Gasdiffusionslage 22c mit dem Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 ist der gleiche wie in den Fällen der ersten und der zweiten Ausführungsformen.
Ferner wird die Elektrodenkatalysatorlage 22a der Kathode auf die Fläche 18b der Festpolymerelektrolytmembran 18 beschichtet (S15). Anschließend werden die Gasdiffusionslage 20c der Anode und die mit dem Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 verbundene Gasdiffusionslage 22c der Kathode an beiden Flächen 18a, 18b der Festpolymerelektrolytmembran 18 jeweils angeordnet. Diese Komponenten werden einer Heißdruckbehandlung ausgesetzt, um die Membranelektrodenanordnung 10 herzustellen (S16).
Dementsprechend werden in der dritten Ausführungsform die selben Vorteile wie in den Fällen der ersten und der zweiten Ausführungsform erzielt.
9 ist eine Querschnittansicht, welche eine Festpolymerelektrolytbrennstoffzelle 62 zeigt, welche eine Membranelektrodenanordnung 60 gemäß einer vierten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst. Die Bestandteile der Festpolymerelektrolytbrennstoffzelle 62, welche identisch sind mit denjenigen der Festpolymerelektrolytbrennstoffzelle 12, welche die Membranelektrodenanordnung 10 gemäß der ersten Ausführungsform umfasst, sind mit den gleichen Bezugszeichen versehen und deren Beschreibungen werden ausgelassen werden. Dementsprechend sind, ebenso in der fünften und den nachfolgenden Ausführungsformen, welche später beschrieben werden, die Bestandteile, welche identisch sind mit denjenigen der Festpolymerelektrolytbrennstoffzelle 12, welche die Membranelektrodenanordnung 10 gemäß der ersten Ausführungsform umfasst, mit denselben Bezugszeichen versehen und deren Beschreibungen werden ausgelassen werden.
In der Membranelektrodenanordnung 60 umfasst die Anode 20 eine Elektrodenkatalysatorlage 20a, welche mit der Fläche 18a der Festpolymerelektrolytmembran 18 verbunden ist, und eine Gasdiffusionslage 20c, welche auf der Elektrodenkatalysatorlage 20a gestapelt ist. Die Kathode 22 umfasst eine Elektrodenkatalysatorlage 22a, welche mit der Fläche 18b der Festpolymerelektrolytmembran 18 verbunden ist, und eine Gasdiffusionslage 22c, welche auf der Elektrodenkatalysatorlage 22a gestapelt ist. Obwohl nicht gezeigt, können die Elektrodenkatalysatorlage 20a und die Gasdiffusionslage 20c durch eine Zwischenlage (darunterliegende Lage) bereitgestellt sein. Ähnlich können die Elektrodenkatalysatorlage 22a und die Gasdiffusionslage 22c durch eine Zwischenlage (darunterliegende Lage) bereitgestellt sein.
Das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 und die Gasdiffusionslage 22c der Kathode 22 sind einstückig durch einen ersten Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt 26a verbunden und das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 und die Gasdiffusionslage 20c der Anode 20 sind einstückig durch einen zweiten Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt 26b verbunden.
Wie in 10 gezeigt, ist der erste Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt 26a über dem gesamten Umfang der Gasdiffusionslage 22c der Kathode 22 gebildet. Die Breite L1 an der langen Seite des ersten Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitts 26a (Seite, welche sich in der durch den Pfeil B angezeigten Richtung erstreckt) ist größer als die Breite 12 an der kurzen Seite des ersten Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitts 26a (Seite, welche sich in der durch den Pfeil C angezeigten Richtung erstreckt) (L1 > L2).
Wie in 11 gezeigt, ist der zweite Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt 26b über dem gesamten Umfang der Gasdiffusionslage 20c der Anode 20 gebildet. Die Breite 13 an der langen Seite des zweiten Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitts 26b (Seite, welche sich in der durch den Pfeil B angezeigten Richtung erstreckt) ist größer als die Breite 14 an der kurzen Seite des zweiten Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitts 26b (Seite, welche sich in der durch den Pfeil C angezeigten Richtung erstreckt) (L3 > L4).
Wie in 9 gezeigt, endet der zweite Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt 26b an einer Position, welche von einem ersten Innenumfangsabschnitt 24c des der Kathode 22 benachbarten Harz/Kunstharz-Rahmenelements 24 um den Abstand H nach außen beabstandet ist. D. h., dass der zweite Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt 26b nicht an einer Position bereitgestellt ist, welche sich mit der Kathode 22 in der Stapelrichtung überlappt.
Als nächstes wird ein Verfahren zum Herstellen der Membranelektrodenanordnung 60 nachfolgend beschrieben werden.
Zuerst wird, wie in 12 gezeigt, eine MEA 64, welche unterschiedliche Komponentengrößen aufweist (eine MEA vom gestuften Typ), der Membranelektrodenanordnung 60 hergestellt. Genauer gesagt, werden Elektrodenkatalysatorlagen 20a, 22a auf beide Flächen 18a, 18b der Festpolymerelektrolytmembran 18 beschichtet. Die Gasdiffusionslage 20c wird benachbart der Fläche 18a der Festpolymerelektrolytmembran 18 angeordnet, d. h. an der Elektrodenkatalysatorlage 20a und die Gasdiffusionslage 22c wird der Fläche 18b der Festpolymerelektrolytmembran 18 benachbart angeordnet, d. h. an der Elektrodenkatalysatorlage 22a. Diese Komponenten werden aufeinander gestapelt und einer Heißdruckbehandlung unterworfen, um die MEA 64 herzustellen.
Unterdessen wird das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 vorangehend durch eine Spritzgussvorrichtung (nicht gezeigt) gebildet. Das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 wird, ausgerichtet an der MEA 64, angeordnet. Das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 weist den ersten Innenumfangsabschnitt 24c und einen zweiten Innenumfangsabschnitt 24d auf. Das Ende der Kathode 22 ist an dem ersten Innenumfangsabschnitt 24c angeordnet und das Ende der Anode 20 ist an dem zweiten Innenumfangsabschnitt 24d angeordnet.
Ein erstes Harz/Kunstharz-Element 26aa, welches den ersten Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt 26a bildet, wird an der Kathode 22 vorbereitet und ein zweites Harz/Kunstharz-Element 26bb, welches den zweiten Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt 26b bildet, wird an der Anode 20 vorbereitet. Jedes von dem ersten Harz/Kunstharz-Element 26aa und dem zweiten Harz/Kunstharz-Element 26bb weist eine Rahmenform auf und ist aus demselben Material wie beispielsweise das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 gebildet.
Das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 verwendet ein Harz/Kunstharz-Material, welches durch Mischen eines Füllers mit dem Harz/Kunstharz-Material verstärkt ist. Das erste Harz/Kunstharz-Element 26aa und das zweite Harz/Kunstharz-Element 26bb können aus einem Harz/Kunstharz-Material hergestellt sein, welches nicht mit einem Füller vermischt ist. In der Struktur können unter Verwendung des robusten Harz/Kunstharz-Rahmenelements 24 die MEA 64 und das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 miteinander verbunden werden.
Anschließend werden in dem Zustand, in dem das erste Harz/Kunstharz-Element 26aa und das zweite Harz/Kunstharz-Element 26bb über der MEA 64 und dem Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 angeordnet sind und eine Last auf die MEA 64 und das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 durch das erste Harz/Kunstharz-Element 26aa und das zweite Harz/Kunstharz-Element 26bb ausgeübt wird, das erste Harz/Kunstharz-Element 26aa und das zweite Harz/Kunstharz-Element 26bb geheizt. Als Heizverfahren wird entweder Laserschweißen, Infrarotschweißen, Impulsschweißen usw. verwendet.
Daher werden das erste Harz/Kunstharz-Element 26aa und das zweite Harz/Kunstharz-Element 26bb durch Heizen geschmolzen. Sowohl die Gasdiffusionslage 22c der Kathode 22 als auch das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 werden mit dem geschmolzenen Harz/Kunstharz des ersten Harz/Kunstharz-Elements 26aa imprägniert und sowohl die Gasdiffusionslage 20c der Anode 20 als auch das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 werden mit dem geschmolzenen Harz/Kunstharz des zweiten Harz/Kunstharz-Elements 26bb imprägniert.
Daher wird, wie in 9 gezeigt, der erste Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt 26a über der Gasdiffusionslage 22c der Kathode 22 und dem Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 gebildet und der zweite Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt 26b wird über der Gasdiffusionslage 20c der Anode 20 und dem Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 gebildet, um die Membranelektrodenanordnung 60 herzustellen.
In der vierten Ausführungsform werden die äußeren Enden der Gasdiffusionslagen 22c, 20c der Kathode 22 und der Anode 20 und das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 mit Harz/Kunstharz jeweils imprägniert und mit dem ersten Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt 26a und dem zweiten Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt 26b integral gebildet.
In dieser Struktur wird im Vergleich zu dem Fall, dass das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 mit der Kathode 22 und der Anode 20 durch Kleben verbunden wird, die Verbindungsstärke zum Verbinden des Harz/Kunstharz-Rahmenelements 24 mit der Kathode 22 und der Anode 20 angemessen verbessert und es ist möglich, das Auftreten eines Abblätterns oder dergleichen soweit wie möglich zu unterdrücken.
Ferner ist die Breite L1 an der langen Seite des ersten Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitts 26a größer als die Breite 12 an der kurzen Seite des ersten Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitts 26a (L1 > L2) (s. 10). Darüber hinaus ist die Breite 13 an der langen Seite des zweiten Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitts 26b größer als die Breite 14 an der kurzen Seite des zweiten Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitts 26b (L3 > L4) (s. 11). Daher wird eine weitere Verbesserung der Verbindungsstärke zum Verbinden des Harz/Kunstharz-Rahmenelements 24 mit der Kathode 22 und der Anode 20 angemessen erzielt.
Ferner endet, wie in 9 gezeigt, der zweite Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt 26b an einer Position, welche von dem Innenumfangsabschnitt 24c des der Kathode 22 benachbarten Harz/Kunstharz-Rahmenelements 24 nach außen um den Abstand H beabstandet ist. Im Bereich des Abstands H tritt, da die Elektrodenkatalysatorlage 22a der Kathode 22, welche zu der Anode 20 weist, nicht vorhanden ist, eine anomale Reaktion nicht auf.
In einem in 13 gezeigten Vergleichsbeispiel, sind beispielsweise die Gasdiffusionslage 22c der Kathode 22 und das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 einstückig durch einen ersten Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt 27a verbunden. Ferner sind die Gasdiffusionslage 20c der Anode 20 und das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 einstückig durch einen zweiten Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt 27b verbunden. Der zweite Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt 27b erstreckt sich nach innen von dem Ende des ersten Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitts 27a um den Abstand Ha.
Im Vergleichsbeispiel ist die Elektrodenkatalysatorlage 22a der Kathode 22 im Bereich des Abstands Ha vorhanden, in welchem der zweite Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt 27b bereitgestellt ist. In der Struktur tritt eine Wasserstoffverknappung an der Anode 20 im Bereich des Abstands Ha auf und eine anomale Reaktion neigt an der Kathode 22 stattzufinden.
Genauer gesagt tritt durch Reaktionen von H₂O → ½O₂ + 2H⁺ + 2e^–, C + 2H₂O → CO₂ + 4H⁺ + 4e^–, und Pt → PT²⁺ + 2e^–, eine Zersetzung von korrosivem Pt des tragenden Kohlenstoffs auf und daher wird die Leistungsfähigkeit auf unerwünschte Weise gesenkt.
14 ist eine Querschnittansicht, welche Hauptkomponenten einer Membranelektrodenanordnung 70 gemäß einer fünften Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigt.
Die Membranelektrodenanordnung 70 umfasst ein Harz/Kunstharz-Rahmenelement 72, welches mit der Kathode 22 und der Anode 20 verbunden ist. Ein erster Harz/Kunstharz-Vorsprung 74a und ein zweiter Harz/Kunstharz-Vorsprung 74b sind integral mit dem Harz/Kunstharz-Rahmenelement 72 verbunden, um das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 72 und die Gasdiffusionslage 22c der Kathode 22 einstückig zu verbinden und um das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 72 und die Gasdiffusionslage 20c der Anode 20 einstückig zu verbinden.
Der erste Harz/Kunstharz-Vorsprung 74a ist rahmenförmig um den ersten Innenumfangsabschnitt 24c herum gebildet und der zweite Harz/Kunstharz-Vorsprung 74b ist rahmenförmig um den zweiten Innenumfangsabschnitt 24d herum gebildet. Vorzugsweise weist der erste Harz/Kunstharz-Vorsprung 74a eine geneigte Fläche 74as als eine Endfläche auf, welche dem ersten Innenumfangsabschnitt 24c gegenüberliegt, und die geneigte Fläche 74as ist in einer Richtung geneigt, welche von dem Harz/Kunstharz-Rahmenelement 72 beabstandet ist.
Ähnlich weist der zweite Harz/Kunstharz-Vorsprung 74b vorzugsweise eine geneigte Fläche 74bs als eine Endfläche auf, welche dem zweiten Innenumfangsabschnitt 24d gegenüberliegt, und die geneigte Fläche 74bs ist in einer Richtung geneigt, welche von dem Harz/Kunstharz-Rahmenelement 72 beabstandet ist.
Der erste Harz/Kunstharz-Vorsprung 74a und der zweite Harz/Kunstharz-Vorsprung 74b werden durch eine Heizvorrichtung (nicht gezeigt) geheizt und geschmolzen. Durch Ausüben einer Last auf den ersten Harz/Kunstharz-Vorsprung 74a und den zweiten Harz/Kunstharz-Vorsprung 74b werden die Gasdiffusionslagen 22c, 20c mit dem geschmolzenen Harz/Kunstharz des ersten Harz/Kunstharz-Vorsprungs 74a und des zweiten Harz/Kunstharz-Vorsprungs 74b imprägniert. Auf diese Weise werden der erste Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt 26a und der zweite Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt 26b gebildet. Daher werden in der fünften Ausführungsform dieselben Vorteile wie im Fall der vierten Ausführungsform erzielt.
15 ist eine Querschnittansicht, welche Hauptkomponenten einer Membranelektrodenanordnung 80 gemäß einer sechsten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigt.
Die Membranelektrodenanordnung 80 umfasst ein Harz/Kunstharz-Rahmenelement 82, welches mit der Kathode 22 und der Anode 20 verbunden ist. Das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 82 umfasst ein erstes Harz/Kunstharz-Element 84a und ein zweites Harz/Kunstharz-Element 84b, um das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 82 und die Gasdiffusionslage 22c der Kathode 22 einstückig zu verbinden und um das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 82 und die Gasdiffusionslage 20c der Anode 20 einstückig zu verbinden. Das erste Harz/Kunstharz-Element 84a und das zweite Harz/Kunstharz-Element 84b sind integral mit dem Harz/Kunstharz-Rahmenelement 82 durch ein vorangehendes Umspritzen gebildet.
Das erste Harz/Kunstharz-Element 84a und das zweite Harz/Kunstharz-Element 84b werden durch eine Heizvorrichtung (nicht gezeigt) geheizt und geschmolzen. Durch Ausüben einer Last auf das erste Harz/Kunstharz-Element 84a und das zweite Harz/Kunstharz-Element 84b werden die Gasdiffusionslagen 22c, 20c mit dem geschmolzenen Harz/Kunstharz des ersten Harz/Kunstharz-Elements 84a und des zweiten Harz/Kunstharz-Elements 84b imprägniert. Auf diese Weise werden der erste Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt 26a und der zweite Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt 26b gebildet. Daher werden in der sechsten Ausführungsform dieselben Vorteile wie im Falle der vierten und fünften Ausführungsformen erzielt.
16 ist eine Querschnittansicht, welche eine Membranelektrodenanordnung 90 gemäß einer siebten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigt.
Die Membranelektrodenanordnung 90 umfasst ein Harz/Kunstharz-Rahmenelement 92, welches mit der Kathode 22 und der Anode 20 verbunden ist. Ein erster Harz/Kunstharz-Vorsprung 94a und ein zweiter Harz/Kunstharz-Vorsprung 94b sind integral mit dem Harz/Kunstharz-Rahmenelement 92 bereitgestellt, um das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 92 und die Gasdiffusionslage 22c der Kathode 22 einstückig zu verbinden, und um das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 92 und die Gasdiffusionslage 20c der Anode 20 einstückig zu verbinden.
Der erste Harz/Kunstharz-Vorsprung 94a ist rahmenförmig um den ersten Innenumfangsabschnitt 24c herum gebildet und der zweite Harz/Kunstharz-Vorsprung 94b ist rahmenförmig um den zweiten Innenumfangsabschnitt 24d herum gebildet.
Jeder von dem ersten Harz/Kunstharz-Vorsprung 94a und dem zweiten Harz/Kunstharz-Vorsprung 94b weist eine rechtwinklige Querschnittform auf. Im Endeffekt werden der erste Harz/Kunstharz-Vorsprung 94a und der zweite Harz/Kunstharz-Vorsprung 94b durch Eliminieren der geneigten Flächen 74as, 74bs des ersten Harz/Kunstharz-Vorsprungs 74a und des zweiten Harz/Kunstharz-Vorsprungs 74b in der Membranelektrodenanordnung 70 gemäß der fünften Ausführungsform gebildet.
In der siebten Ausführungsform werden der erste Harz/Kunstharz-Vorsprung 94a und der zweite Harz/Kunstharz-Vorsprung 94b durch eine Heizvorrichtung (nicht gezeigt) geheizt und geschmolzen. Durch Ausüben einer Last auf den ersten Harz/Kunstharz-Vorsprung 94a und den zweiten Harz/Kunstharz-Vorsprung 94b werden die Gasdiffusionslagen 22c, 20c mit dem geschmolzenen Harz/Kunstharz des ersten Harz/Kunstharz-Vorsprungs 94a und des zweiten Harz/Kunstharz-Vorsprungs 94b imprägniert. Auf diese Weise werden der erste Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt 26a und der zweite Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt 26b gebildet.
Daher wird in der siebten Ausführungsform derselbe Vorteil wie in dem Fall der vierten bis sechsten Ausführungsform erzielt. Ferner kann insbesondere ein Herstellungsbetrieb des ersten Harz/Kunstharz-Vorsprungs 94a und des zweiten Harz/Kunstharz-Vorsprungs 94b einfach ausgeführt werden.
17 ist eine Querschnittansicht, welche eine Festpolymerelektrolytbrennstoffzelle 102 zeigt, welche eine Membranelektrodenanordnung 100 gemäß einer achten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst.
In der Membranelektrodenanordnung 100 werden das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 und die Gasdiffusionslage 20c der Anode 20 einstückig durch einen Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt 104 verbunden. D. h., dass das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 lediglich mit der Anode 20 verbunden wird, welche größer als die Kathode 22 ist.
Zur Zeit der Herstellung der Membranelektrodenanordnung 100 wird, wie in 18 gezeigt, eine MEA 106, welche verschiedene Komponentengrößen aufweist (MEA vom gestuften Typ), der Membranelektrodenanordnung 100 hergestellt. In dem Zustand, in dem das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 und die MEA 106 bezüglich einander angeordnet werden, wird ein Harz/Kunstharz-Element 104a zum Bilden des Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitts 104 vorbereitet. Das Harz/Kunstharz-Element 104a weist eine Rahmenform auf und verwendet ein Harz/Kunstharz-Material, welches durch Mischen eines Glasfüllers mit dem Harz/Kunstharz-Material verstärkt ist.
Anschließend wird in dem Zustand, in dem das Harz/Kunstharz-Element 104a angeordnet ist, eine Last auf die MEA 106 und das Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 ausgeübt, wobei das Harz/Kunstharz-Element 104a geheizt wird. Daher wird das geheizte Harz/Kunstharz-Element 104a geschmolzen, um den Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt 104 über der Gasdiffusionslage 20c der Anode 20 und dem Harz/Kunstharz-Rahmenelement 24 zu bilden. Auf diese Weise wird die Membranelektrodenanordnung 100 hergestellt.
In der achten Ausführungsform dringt, wenn das Harz/Kunstharz-Element 104a geheizt und geschmolzen wird, der Glasfüller nicht in die Gasdiffusionslage 20c ein. Daher tritt das Harz/Kunstharz-Element 104a nicht in unmittelbaren Kontakt mit der Festpolymerelektrolytmembran 18.
Ferner sind, wenn das Harz/Kunstharz-Element 104a bei einer hohen Temperatur geschmolzen wird, die Gasdiffusionslage 20c und die Elektrodenkatalysatorlage 20a und in bestimmten Fällen eine Zwischenlage 20b zwischen der Festpolymerelektrolytmembran 18 und dem Harz/Kunstharz-Element 104a vorhanden. Daher wird ein thermischer Effekt auf die Festpolymerelektrolytmembran 18 verringert.
Wie bei dem Harz/Kunstharz-Element 104a wird es dementsprechend möglich, ein Harz/Kunstharz zu verwenden, welches mit einem Glasfüller vermischt ist, und ein Harz/Kunstharz zu verwenden, welches eine hohe Schmelztemperatur aufweist. Daher kann das Harz/Kunstharz, welches für das Harz/Kunstharz-Element 104a verwendet wird, für einen breiten Anwendungsbereich in vorteilhafter Weise verwendet werden.
ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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Zitierte Patentliteratur

JP 2007-066766 [0005, 0036]

Claims

Brennstoffzellen-Membranelektrodenanordnung, umfassend: eine Festpolymerelektrolytmembran (18) und eine erste Elektrode (22) und eine zweite Elektrode (20), welche an beiden Seiten der Festpolymerelektrolytmembran (18) bereitgestellt sind, wobei die erste Elektrode (22) und die zweite Elektrode (20) jeweils eine Elektrodenkatalysatorlage (22a, 20a) und eine Gasdiffusionslage (22c, 20c) umfassen, wobei eine Außengröße der ersten Elektrode kleiner als eine Außengröße der zweiten Elektrode (20) ist, wobei die Membranelektrodenanordnung ferner umfasst: ein Harz/Kunstharz-Rahmenelement (24), welches um die Festpolymerelektrolytmembran (18) herum bereitgestellt ist, und einen Imprägnierungsabschnitt (26), um das Harz/Kunstharz-Rahmenelement (24) und wenigstens einen von einem äußeren Randabschnitt der ersten Elektrode (22) und einem äußeren Randabschnitt der zweiten Elektrode (20) miteinander zu verbinden.
Brennstoffzellen-Membranelektrodenanordnung nach Anspruch 1, wobei in dem Imprägnierungsabschnitt (26) der äußere Randabschnitt der ersten Elektrode (22) mit einem Innenumfangsabschnitt des Harz/Kunstharz-Rahmenelements (24) imprägniert ist und der Innenumfangsabschnitt des Harz/Kunstharz-Rahmenelements (24) mit der ersten Elektrode (22) verbunden ist.
Brennstoffzellen-Membranelektrodenanordnung nach Anspruch 2, wobei das Harz/Kunstharz-Rahmenelement (24) eine innere Verlängerung (24a) umfasst und wobei eine Dicke der inneren Verlängerung (24a) kleiner als eine Dicke des äußeren Endes des Harz/Kunstharz-Rahmenelements (24) ist; und wobei die innere Verlängerung (24a) den inneren Randabschnitt zum Imprägnieren des äußeren Randabschnitts der ersten Elektrode (22) aufweist.
Brennstoffzellen-Membranelektrodenanordnung nach Anspruch 1, wobei ein äußeres Ende der Gasdiffusionslage (22c) der ersten Elektrode (22) und ein äußeres Ende der Gasdiffusionslage (20c) der zweiten Elektrode (20) mit Harz/Kunstharz derart imprägniert sind, dass die Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitte (26a, 26b) als der Imprägnierungsabschnitt, welcher die Membranelektrodenanordnung (60) mit dem Harz/Kunstharz-Rahmenelement (24) miteinander verbindet, bereitgestellt sind.
Brennstoffzellen-Membranelektrodenanordnung nach Anspruch 4, wobei die Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitte (26a, 26b) jeweils über den Gesamtumfängen der äußeren Enden der Gasdiffusionslagen (22c, 20c) bereitgestellt sind.
Brennstoffzellen-Membranelektrodenanordnung nach Anspruch 4, wobei die Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitte (26a, 26b) umfassen: ein erstes rahmenförmiges Harz/Kunstharz-Element (26aa), welches über einem Gesamtumfang der Gasdiffusionslage (22c) der ersten Elektrode (22) angeordnet ist, und ein zweites rahmenförmiges Harz/Kunstharz-Element (26bb), welches über einem Gesamtumfang der Gasdiffusionslage (20c) der zweiten Elektrode (20) angeordnet ist.
Brennstoffzellen-Membranelektrodenanordnung nach Anspruch 4, wobei die Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitte (26a, 26b) umfassen: einen ersten rahmenförmigen Harz/Kunstharz-Vorsprung (74a), welcher integral mit dem Harz/Kunstharz-Rahmenelement (72) bereitgestellt ist und über einem Gesamtumfang der Gasdiffusionslage (22c) der ersten Elektrode (22) angeordnet ist; und einen zweiten rahmenförmigen Harz/Kunstharz-Vorsprung (74b), welcher integral mit dem Harz/Kunstharz-Rahmenelement (72) bereitgestellt ist und über einem Gesamtumfang der Gasdiffusionslage (20c) der zweiten Elektrode (20) angeordnet ist.
Brennstoffzellen-Membranelektrodenanordnung nach Anspruch 1, wobei ein äußeres Ende der Gasdiffusionslage (20c) der zweiten Elektrode (20) mit Harz/Kunstharz imprägniert ist, um einen Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt (104) als den Imprägnierungsabschnitt zu bilden, welcher die Membranelektrodenanordnung (100) und das Harz/Kunstharz-Rahmenelement (24) miteinander verbindet.
Brennstoffzellen-Membranelektrodenanordnung nach Anspruch 8, wobei der Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt (104) über einem Gesamtumfang des äußeren Endes der Gasdiffusionslage (20c) bereitgestellt ist.
Brennstoffzellen-Membranelektrodenanordnung nach Anspruch 8, wobei der Harz/Kunstharz-Imprägnierungsabschnitt (104) ein rahmenförmiges Harz/Kunstharz-Element (104a) umfasst, welches über einem Gesamtumfang der Gasdiffusionslage (20c) der zweiten Elektrode (20) angeordnet ist.
Verfahren zum Herstellen einer Brennstoffzellen-Membranelektrodenanordnung, wobei die Membranelektrodenanordnung umfasst: eine Festpolymerelektrolytmembran (18) und eine erste Elektrode (22) und eine zweite Elektrode (20), welche an beiden Seiten der Festpolymerelektrolytmembran (18) bereitgestellt sind, wobei die erste Elektrode (22) und die zweite Elektrode (20) jeweils eine Elektrodenkatalysatorlage (22a, 20a) und eine Gasdiffusionslage (22c, 20c) umfassen, wobei eine Außengröße der ersten Elektrode (22) kleiner als eine Außengröße der zweiten Elektrode (20) ist, wobei das Verfahren die Schritte umfasst: Bilden der ersten Elektrode (22) und der zweiten Elektrode (20) an beiden Seiten der Festpolymerelektrolytmembran (18); Bilden eines Harz/Kunstharz-Rahmenelements (24); und Überlappen eines äußeren Randabschnitts der ersten Elektrode (22) und eines inneren Randabschnitts des Harz/Kunstharz-Rahmenelements (24) und Heizen der überlappten Abschnitte der ersten Elektrode (22) und des Harz/Kunstharz-Rahmenelements (24), um den äußeren Randabschnitt der ersten Elektrode (22) mit dem inneren Randabschnitt des Harz/Kunstharz-Rahmenelements (24) zu imprägnieren, und um das Harz/Kunstharz-Rahmenelement (24) um die Festpolymerelektrolytmembran (18) herum zu verbinden.
Verfahren zum Herstellen einer Brennstoffzellen-Membranelektrodenanordnung, wobei die Membranelektrodenanordnung umfasst: eine Festpolymerelektrolytmembran (18) und eine erste Elektrode (22) und eine zweite Elektrode (20), welche an beiden Seiten der Festpolymerelektrolytmembran (18) bereitgestellt sind, wobei die erste Elektrode (22) und die zweite Elektrode (20) jeweils eine Elektrodenkatalysatorlage (22a, 20a) und eine Gasdiffusionslage (22c, 20c) umfassen, wobei eine Außengröße der ersten Elektrode (22) kleiner als eine Außengröße der zweiten Elektrode (20) ist, wobei das Verfahren die Schritte umfasst: Überlappen eines äußeren Randabschnitts der Gasdiffusionslage (22c) der ersten Elektrode (22) und eines inneren Randabschnitts eines Harz/Kunstharz-Rahmenelements (24) und Heizen der überlappten Abschnitte der Gasdiffusionslage (22c) der ersten Elektrode (22) und des Harz/Kunstharz-Rahmenelements (24), um den äußeren Randabschnitt der ersten Elektrode (22) mit dem inneren Randabschnitt des Harz/Kunstharz-Rahmenelements (24) zu imprägnieren und um das Harz/Kunstharz-Rahmenelement (24) mit der ersten Elektrode (22) zu verbinden; Bilden der Elektrodenkatalysatorlagen (22a, 20a) an beiden Flächen der Festpolymerelektrolytmembran (18); und einstückiges Verbinden der Gasdiffusionslage (22c) der ersten Elektrode (22), welche mit dem Harz/Kunstharz-Rahmenelement (24) verbunden ist, mit der Gasdiffusionslage (20c) der zweiten Elektrode (20) an beiden Seiten der Festpolymerelektrolytmembran (18).
Verfahren zum Herstellen einer Brennstoffzellen-Membranelektrodenanordnung, wobei die Membranelektrodenanordnung umfasst: eine Festpolymerelektrolytmembran (18) und eine erste Elektrode (22) und eine zweite Elektrode (20), welche an beiden Seiten der Festpolymerelektrolytmembran (18) bereitgestellt sind, wobei die erste Elektrode (22) und die zweite Elektrode (20) jeweils eine Elektrodenkatalysatorlage (22a, 20a) und eine Gasdiffusionslage (22c, 20c) umfassen, wobei eine Außengröße der ersten Elektrode (22) kleiner als eine Außengröße der zweiten Elektrode (20) ist, wobei das Verfahren die Schritte umfasst: Überlappen eines äußeren Randabschnitts der Gasdiffusionslage (22c) der ersten Elektrode (22) und eines inneren Randabschnitts eines Harz/Kunstharz-Rahmenelements (24) und Heizen der überlappten Abschnitte der Gasdiffusionslage (22c) der ersten Elektrode (22) und des Harz/Kunstharz-Rahmenelements (24), um den äußeren Randabschnitt der ersten Elektrode (22) mit dem inneren Randabschnitt des Harz/Kunstharz-Rahmenelements (24) zu imprägnieren und um das Harz/Kunstharz-Rahmenelement (24) mit der ersten Elektrode (22) zu verbinden; Bilden der Elektrodenkatalysatorlage (20a) an der Gasdiffusionslage (20c) der zweiten Elektrode (20) und Bilden der Elektrodenkatalysatorlage (22a) der ersten Elektrode (22) an einer Seite der Festpolymerelektrolytmembran (18); und einstückiges Verbinden der ersten Elektrode (22), welche mit dem Harz/Kunstharz-Rahmenelement (24) verbunden ist, mit der zweiten Elektrode (20) an beiden Seiten der Festpolymerelektrolytmembran (18).