DE1052959B - Verfahren und Vorrichtung zur Durchfuehrung von Reaktionen unter dem Einfluss elektrischer Gas- und Glimmentladungen - Google Patents
Verfahren und Vorrichtung zur Durchfuehrung von Reaktionen unter dem Einfluss elektrischer Gas- und GlimmentladungenInfo
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Description
DEUTSCHES
B 01 ) 19/08
il'UBLtK DEUTSCHLAND ι
PATENTAMT
INTERNAT. KL. B Ol k
E 10716 IVa/12 h
BEKANNTMACHUNG
DER ANMELDUNG
UND AUSGABE DER
AUSLEGESCHRIFT: 19. MÄRZ 1959
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren unid eine Vorrichtung zur Durchführung von Reaktionen
an gasförmigen, daimpfartigen oder feind'i'spersen Stoffen unter dom Einfluß elektrischer Gas- un'd
Glimmentladungen in einem Reaktiomsgefäß mit Elektroden,
mindestens einer Gasaustritts- und mindestens einer Gaszufülhrungseinrichtung.
Es sind bereits verschiedene Verfahren und Vorlidhtungen
dieser Art bekannt, bei denen in einem geeigneten Gefäß zwischen spannungiührertden Elektroden
eine Glimmentladung erzeugt wird, die auf einen Gasstrom einwirkt und in diesem Reaktionen verursacht.
Bei den bekannten Verfahren 'dieser Art wirkt das elektrische Feld entweder durch Isolierschichten
hindurch, wobei dann der Druck im Reaktion«raum büliöhig gewählt wenden kann, aber die Energiedichte
der (meist an den Oberflächen der Isolierschichten sich bildenden) Glimmentladung aus thermischen
Gründen ii/bcr relativ ηiadrige Werte nicht gesteigert
werden kann. Andererseits ist bei Entladungegefäßen, in denen sich die spannungfüihremden Elektroden frei
gegenüberstehen, die entstehende Glimmentladung bekannten
Gesetzmäßigkeiten unterworfen, mach denen eine Steigerung der Energie der Glimmentladung notwendigerweise
eine Druckerhöhung im Entladungsgefäß bedingt, was wiederum in wachsendem Maße
eine Konzentration der energiercichen Entladung auf eine die spannungfuhrenden Teile überz iehenlde Glimm haut
zur Fo1IgC hat. Obwohl also mit wachsendem
Druck der Energieumsatz auf beträchtliche Werte gesteigert werden kann — fal'ls es gelingt, das Umschlagen
der G'limmentliadung in eine Bogenentladung zu vermeiden —, wird die Energie nur in der unmittelbaren
Umgäbung von Körperoberflächen firei. Bei der Durchführung von Reaktionen an gasförmigen,
dampfartigen ader feindispersen. Stoffen ist a'ber das
Vorhandensein derartiger am Prozeß beteiligter Flächen häufig unerwünscht, jedoch sind einigermaßen
energiiereiclhe Glimmentladungen im freien Raum zwischen den Elektroden bisher unbekannt.
Um den Durchtritt eines Gasstromes durch die GliimmeiTtliackmg gewährleisten zu können, mußte entsprechend
einem bekannten Verfahren das Gas durch einen engen Spalt zwischen spannungführendlen Elektroden
strömen.
Die vorliegende Erfindung bezweckt die Schaffung einer derartigen Gliimmenitiladiung und betrifft ein Verfahren
zur Durchführung von Reaktionen an gasförmigen, dampfartigen oder feindispersen Stoffen
unter dem Einfluß elektrischer Gas- und Glimmentladungen in einem Reaktionsraum mit Elektroden,
mindestens einer Gasaustritts- unld mindestens einer
Gaszuführungseinrichtung für die zu behandelnden Stoffe, das dadurch gekennzeichnet ist, daß mindestens
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Verfahren und Vorrichtung
zur Durchführung von Reaktionen
unter dem Einfluß elektrischer Gas-
und Glimmentladungen
Anmelder:
Elektrophysikalische Anstalt
Bernhard Berghaus,
Vaduz (Liechtenstein)
Vertreter: Dr. Gerlings, Rechtsanwalt,
Siegburg, Mühlenstr. 14
Siegburg, Mühlenstr. 14
Beanspruchte Priorität:
Schweiz vom 31. Mai 1954
Schweiz vom 31. Mai 1954
Bernhard Berghaus und Hans Bucek, Zurich (Schweiz),
sind als Erfinder genannt worden
ein Reaktionspartner in Form eines oder mehrerer Strahlen über düsenartige Zuführorgarae eingeleitet
wird, der StraJhll <bz.w. die Strahlen durch einen Raumteil
geführt werden, in dem eine elektrische Gas- bzw. Glimmentladung aufrechterhalten wird, und die
Durchlaufzeit der Reaktion'spartner durch den Reaktionsraum
der gewünschten Reaktion angepaßt wird. Dadurch wird eine inlhomogeneDruckverteilung innerhalb
des Reaktionsraumes erzielt, d. h. eine Zone höheren Druckes in Form eines Gasstrahles geschaffen,
innerhalb der bis zu 90% desDruckgefälles lokalisiert
sind. Die Energie der elektrischen Gasentladung konzentriert sich weitgehend auf 'diese Zone. Die Ausgangsstoffe
strömen als Strahl durch diese Zone hindurch und können nur auf diesem Wege in den Be-
+5 reich niedrigen Druckes gelangen, wobei die zugefüihrten
Stoffmengen eine einstellbare, bestimmte Verweilzeit
in der genannten Zone aufweisen.
Die Erfindung betrifft ferner eine Vorrichtung zur Durchführung dieses Verfahren, bestehend aus einem
Reaktionsgefäß mit mindestens einer in dasselbe isoliiert
eingeführten Elektrode, mindestens einem Gaszuführungisorgan in das Gefäß und mindestens einem
Gasabfülhrungsorgan aus demselben, das dadurch gekennzeichnet
ist, daß das Gaszuführungsorgan düsen-
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artig ausgebildet ist und der Strömungswiderstand
im Strahflwog bis zur Auslrittssttel'lc aus dem Rcaktiousrnum
geringer ist als der in dem Gaszuführuiiig-sorga.il.
lis ensohcint zweckmäßig, den in der vorliiegcnlden
Beschreibung vorwcndclon und für das Verständnis
der Erfindung entscheidenden Bogriff »inhomogene Druckverteilung« näher zu erläutern.
Nach allgemein herrschender Ansicht existiert in
oinom Unlcrdnuckraum von normalen, technisch bchernschbarcn
Abmessungen am jeder SteHe der giloidhc
Druck. Etwa in den1 Untcndruokraum in, üblicher
Weise cimströmcndc Gase erfahren eine derart rasche
Verteilung ihrer Moleküle liin alle Raumteiilc, daß eine
Druckdifferenz zwischen verschiedenen Orten dnnerh'fil'b
des Uiitcrdruckniumos nicht foststCilJbar ist. Es
liegen technische Aufgabenstellungen vor, die aine Einloitimg von Gasen in derartige Umtendrudkiräfume
notwendig machen, beispielsweise 'bei der Bchamdlung
von Werkstücken in einem Rczipientcn unter dem Einfluß
einer Glimmentladung, wobei es bekannt ist, in
cinzalncn Fäll'l'cii durchbohrte oder perforierte JZlelcrroclcn
zu verwenden, jedoch gcschiieht dies stets unter Kcrücksichtigung und auch Ausnutzung der Tatsache
einer gleich mäßigen Druckverteilung innerhalb des RczipiciTtcn.
Ans anderen Gebieten der Tedhniiik «und auch au« der
Theorie strömender Gase (Prandtl) ist es bekannt, Gasstrahlen mit Gusgcsdhwiindigkaiten in der Größenordnung
der ScTiallHgcschwinidiigkei.t zu verwenden. Als
Hci<spiel großen Maßstabes isei auf den Betrieb von
Düsentriebwerken bei Unterdnuok (Stratosphäre) hinge
wiesen.
lis erscheint aaif den ersten BiLick schwierig, Zonen
erhöhten Druckos innerhalb eines Gefäßes für olektrisdhcGascthtikKlungen
zu vorwiirkliichen turd bebricsbsmäßi'g
aufrechtzuerhalten. Als dynamisches Problem ist diese Aufgabe bei den mi Frage kommenden Untcrclpuckcn
gut zu ilöscn und i'st den praktischen initcxcssfierenidcii
Werten bezüglich der durohströmcnden Menge, Gasgeschwindigkeit, Gasart usw. einwandfrei
anzupassen. Als Beispiel sei angeführt, daß ein Gassi rom, dor aus einer Düse von 1 mm Durchmesser in
ein Entladungsgefäß mit oinom in der Technik der Gasciitilad-migeiT normalen Unterdruck von ebwa
5 mm Hg ciiiiströmt, zur Aufredhtcrhalltunig diieses
Untepclruckcs eine Pumplcis-tung von etwa 400 1 pro
Minute orfordert, was mlit don 'heute zur Verfügung
S'lelhcnidcn technischen Mitteln ohne weiteres erreichbar
ist.
Es äst ailso unter Anwendung der technischen Lehre
der vorliegenden Erfindung möglich, mit durchaus tragbarem t'ccbnischom Aufwand ininopfoallb eines Gaseiirladungsgofäßcs
derartige Zonen erhöhten Druckes und damit ci-iic inhoniogcnc ürückvertaillumg_zu erzeugen,
während beliebig langer Zoitdauer betriebsmäßig aufrechtzuerhalten, sowie zur Durolliführung
technisch er Prozesse unter dem Einfluß einer cmcrgieroichcn,
aus der Glimmentladung hervorgehenden elektrischen Ladung anzuwenden.
Die Erfindung sei nachstehend in einigen Ausfuhrungsbeispielcn
an rfand der Fig. 1 bis 9 näher beschriobcii.
Hierbei zeigt
Fig. 1 ein schcmatisdbos PriiiKipbild eines Entladungsgefäßcs
zur Durchführung des Verfahrens,
Fig. 2 im id 3 je ein Zufülhnungsorgan in das Reaktionsgefäß,
teilweise im Längsschnitt gezeichnet,
Fig. 4 bis 8 je oin weiteres Ausfühirungsbeispiel oincs für das vorliegende Verfahren geeigneten Reaklionsgefäßcs,
Fig. 9 ein Diagramm des Druckvenlaufs und ein Gesamtschema einer bci'sp'ielsweisen Ausführung der
Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens.
Ein Ausführungsbeispiel eines Rcaktionsgcfäßcs 1,
aus Isoliermaterial oder aus Metall, zur Erzeugung einer Entladung gemäß dom vorliegenden Verfahren
zeigt die Füg. 1. Hierbei ragt ein Zuführungsorgan 2,
beispielsweise aus Metall bestehend und mit einer langgestreckten, diiscnarligen öffnung 3 versehen,
ίο isoliert in das Gefäß 1 hinein. Ein Gasabsaugorgan 4,
hier einfach ails Rohrstutzen angedeutet, list mit einer geeigneten Pumpeinrichtung (nichtgezeichnet) verbunden,
so daß im Gcfäßdnnenraum ein Unterdruck erwünschter
Größe hergestellt werden kann·. Gegenüber dem metallischen Zuführorgan 2, das über den Anschlkiß
5 mit dem einen Pol einer SpanniungsqucHc
(nicht gezeichnet) verbunden sei, ist im Gefäß 1 eine Gegenelektrode6 angeordnet, isoliert durch dnc Oofäßwandung
hinidurchgoführt und über den Anschluß 7
ao am anderen Pol der erwähnten SpanniungsqucHc angeschlossen.
Für das vorliegende Verfahren ist ein wesentliches Merkmal, daß innerhalb des Entladungsgefäßes 1 eine
inhomogene Druckverteilung verwirklicht und dabei mindestens eine Zone erhöhten. Druckes geschaffen
wind. Hierzu wird durch das Absaugorgan 4, unter
Bereifcstel'kmg einer ausreichenden Pumpleistung der
angeschlossenen Puimpednriohtung, im Roaktionsgcfäß 1 ein vorgegebener Unterdruck P1 aufrechterhalten,
wenigstens in der unmittelbaren Umgebung der Mündung des Absaugorgan«, und gleichzeitig
über die düsenartige öffnung 3 im Zuführungsorgan
ein GasstralrTl_emge!Leitet.~Beir geeigneter Abstimmung
des Druckes P2 an der Mündung der Düse 3, deren
lichter Weite und der Pumpleistung am Absaugorgan 4 stell!11S1ICh ein stationärer Zustand ein, bei dem im Reaktionsgefäß
demnach zwischen der Mündung der Düse 3 und derjenigen des Absaugorgans 4 die Druckdifferenz
(P2 -P1) herrscht. Wie aus der Strömungsüheonie
für einen aus einer Düse in einen Unterdruckraum
eintretenden Gasstrahl bekannt, bildet sich anschließend an -die Mündung der Düse 3 eine Zone, in
der der Druck rasch und mach allen Seiten abfällilt, wobei je nachDüsenform dieFJächen gleichen Druckes
innerhalb dieser Zone verschiedene Gestalt annehmen können. In Fiig. 1 sind für eine zur Düscnachse
rotationissyinwnetrische Zone erhöhten Druckes derartige
Isobaren8a, 8b und 8c schematisch angedeutet,
wobei aber die radiale Auedehnung der spindelartig geformten Flächen gleichen Druckes, der besseren
Deutlichkeit halber, gegenüber der tatsächlichen Gestalt übertrieben ist. Ferner sind aus dem gleichen
Grunde die unmittelbar an der Mündung meist entstehenden Verformungen der Zone erhöhten Druckes
nicht angegeben.
Breitet sich der Gasstrahl im Innenraum des auf konstantem Unterdruck P1 gehaltenen Reaktionsgcfiißcs
1 ungehinidept aus, ist also die Sonde 9 ohne Einfluß, dann wenden die einander umsdhiließenden
Filächcn gleichen Druckes, bei gleichem Druckunterschied zwischen aufeinanderfolgenden Flächen, beispielsweise
dlic Strahllachse, keineswegs in jeweils gleichen Abständen sohnofclon. Viiclmehr ergibt sich
eiimc weitgehende Konzentration des größten Teils des
GesaiiTttdruckgefallles (P2 — P,) innerhalb einer relativ
beschränkten Zone, angrenzend an die Düsenmündung, die beispielsweise bis zu 90% des Druckgefälles umfaßt.
Infolge dieser Eigenart der Zone erhöhten Druckes ist der Einfluß der Gefäßgröße und des diese
Zone umschließenden Gebietes mit einem Unterdruck
von angenähert P1 sehr gering, da hier nur noch ein
geringer Anteil des gesamten Druckgefalles (P2 ~P\),
beispielsweise insgesamt 10%, lokalisiert ist.
Wind zwischen dem Zuführorgan2 als Kathode und
der Gegenelektrode 6 als Anode eine Glimmentladung erzeugt, solange der gesamte Innenraum Überali den
Unterdruck P1 aufweist und kein Gas durch die Düse 3
eintritt, so ergibt sich die bekannte GHmmenscheinung,
bei der je nach Größe des Druckes P1 die Energie der
Entladung mehr oder weniger vollständig in der die Kathode überziehenden Glimmlhaut frei wird. Diese
Verhältnisse ändern sich jedoch sofort grundlegend, sobald durch die Düse 3 ein Gasstrahl in das Reaktionsgefäß 1 eintritt, auch wenn durch entsprechende Steigerung
der Absaugleistung der gleiche Unterdruck P1 wie vorher außerhalb der sich bildenden Zone erhöhten
Druckes aufrechterhalten wird. Nunmehr konzentriert sich die Energie 'der Gasentladung auf diese Zone erhöhten
Druckes, und der hauptsächliche Energieuimisaitz
findet, losgelöst von den Elektroden oder anderen Körpern, im freien Gasraum statt, wobei sich
eine deutliche Abgrenzung zwischen der energiereichen Entladung innerhalb der Zone erhöhten
Druckes und deren Umgebung ergilbt. Bei entsprechender Wahl des Unterdruckes P1 in der Umgebung der
Mündung des Absaugorgan« 4 und im Bereich außerhalb der Zone erhöhten Druckes einerseits und dem
Druck P2 des einströmenden Gases an der Mündung der Düse 3 andererseits kann· die Energiezufuhr zur
Entladung über die Elektroden 2 und 6 auf einen Wert gesteigert werden, der mindestens in Teilen der Zone
erhöhten Druckes zu einer Licht emittierenden Entladungserschein'ung
führt.
Diese Leuchtersdheinung innerhalb der Zone erhöhten Druckes entwickelt sich aus der üblichen Glinrmerscheinung
an 'der Kathode heraus, ist aber als frei im Gasraum befindliche Leuchtzone ihrer Struktur
nach von allen bisher bekannten Glimimenttladungserscheinungen verschieden. Die Erscheinungsform und
Gestalt der Leuchtzone ist angenähert durch die Flächen 8 a bis 8 c der Zone erhöhten Druckes bestimmt,
jedoch ist nur gelegentlich eine Schichtung innerhalb der Leuchterscheinung wahrzunehmen. Der
Spektral'bereich der Lidhtemiss'ion wird vorwiegend
durch die in der Zone erhöhten Druckes vor sich gehenden Reaktionen bedingt. Die Licht emittierenden
Bezirke innerhalb der Zone erhöhten Druckes sind dabei natürlich nicht alHein die für den vorliegenden
Zweck, nämlich die Durchführung von Reaktionen, in Frage kommenden Raumteile, vielmehr erstreckt sich
die eigentliche Reakbions'zone über die ganze Zone erhöhten Druckes und deren unmittelbare Umgebung.
Als· Zone erhöhten Druckes wird dabei, wie bereits erwähnt, die an die Düse angrenzende Zone bezeichnet,
in der bis zu 90%> des Gesamtdruckgefälles lokalisiert
sind.
Die Gestalt der Reaktionszone richtet sich weitgehend nach dem räumlichen Verlauf der Flächen 8
jeweils gleichen Druckes, wenngleich die Reaktionszone nicht mit denselben identisch zu sein braucht.
Ein wesentliches Merkmal der vorliegenden Entladungsform besteht aber in der relativ scharfen Abgrenzung
der Zone hohen Energicumsatzes gegen ihre Umgebung mit nur geringem Energieumsatz. Diese
Eigenart der nach dem vorliegenden Verfahren geschaffenen Reaktionszone, die bei der Durchführung
von Reaktionen sehr vorteilhaft ist — wie noch näher beschrieben wird —, beruht einerseits auf dem einen
exponentiellen Verlauf aufweisenden Druükgefälle vom Inneren zum Rand der Zone erhöhten Druckes,
andererseits auf der bekannten Gesetzmäßigkeit über die Druckabhängigkeit der Energie von Gasentladungen,
nach der der Energiieuimsatz nach einer angenähert kubischen Funktion mit dem Gasdruck
•5 steigt.
Die räumliche Gestalt der Flächen 8 gleichen Dru'kkes
hängt weitgehend von der Gestalt der Düse 3 und deren Mündung ab sowie von der Ausströmgeschwindigkeit
des Gasstrahles aus der Düsenöffnung, aäso
io' vom Gesamtdruckuntersch'ied (P2 -P1) innerhalb des
Reaktionsgefäßes. Falls eine hohe Energiekonzentration
erwünscht ist, also ein kleines Volumen der Reaktionszonc, empfiehlt sich die Einleitung eines fadenförmigen
Gasstrahls in das Reaktionsgefäß. FaMs umgekehrt eine Reaktionszone größerer Ausdehnung erwünscht
ist, kann dieselbe mittels eines kegelförmigen Gasstrahles geschaffen werden. Im einen Fall wird
die Düse 3 als zylindrische, langgestreckte Bohrung im Zuführulngsorgan 2 ausgebildet, im anderen Fall
ao wird das Zuführungsorgan 2 entweder mit einem brauseartigen Kopf mit einer Vielzahl einzelner Bohrungen
in verschiedenen räumlichen Richtungen oder mit nur einer Düse mit kegelförmigem Strahlaustritt
versehen.
Da bei den für technische Anwendungen interessierenden Druckverhältnissen und Düsendimensionen der
Gasstrahl die Düsenmündung mit einer Geschwindigkeit verläßt, die in der Größenordnung der Schallgeschwindigkeit
liegt und sogar ein Mehrfaches davon betragen kann, ergeben sich jeweils noch anders geformte
Druckzonen.
Der in das Reaktionsgefäß eintretende Gasstrahl bildet bei freier und ungehinderter Ausbildung eine
meist langgestreckte Zone erhöhten Druckes im An-Schluß an die Mündung der Düse 3, die allseits an die
Umgebung niedrigen Druckes angrenzt. Bei dieser Gestalt der Zone erhöhten Druckes, etwa wie in Fig. 1
durch die Isobaren 80, 8b und 8c angedeutet, weist
ein längs der Strahlachse sich bewegendes Partikel natürlioh eine längere Verweiteeit innerhalb der Zone
erhöhten Druckes auf als ein Partikel, das eine gekrümmte Bahn beschreibt und bereits in Mündungsnähe die Zone erhöhten Druckes verläßt. Fa)IIe dies
unerwünscht ist, besteht die Möglichkeit, sowohl die Gestalt der Zone erhöhten Druckes wie auch die Verwcilzeit
des Gasstromes und seiner Teile durch benachbarte massive Wandungen zu beeinflussen. Beispielsweise
kann durch derartige Wandungen ein langgestreckter Kanal gebildet werden, durch den das
Gas hindurchströmt. Der Kanalquersdhnitt kann 'beliebig sein.
Eine beispielsweise Ausführung eines Zuführungsorgans 2 mit einer zylindrischen Bohrung als Düse 3
und einem zylindrischen Fortsatz 10 zur Formung der Zone erhöhten Druckes zeigt die Fig. 2 in schematischer
Wiedergabe. Falllis erwünscht, können aber auch Wandungen dn Gestalt von PraMplatten vorgesehen
wenden, an denen der Gasstrahl umgelenkt wird, wie in Fig. 3 dargestellt, bei der dem brauseartig ausgebildeten
Kopf 11 des Zuführungsorgans 2 ein Prallkörper 12 gegenübersteht.
In einem Reaktionsgefäß nach Art voji Fdg. 1 wurde
beispielsweise bei einer Absaugleistung von etwa 4001 pro Minute ein Unterdruck von P1 = 20 mm Hg
auf rechtenhallten und dabei über eine zylindrische Düse von etwa 1 mm Durchmesser ein Gasstrahl in das
Reaktionsgefäß geleitet. An der Mündung der Düse in das Reaktionsgefäß herrschte ein Druck von etwa
P2 — 0,5 kg/m2 und eine Eintrittsgeschwindigkeit des
Gasstromes in der Größenordnung von 500 m/Sek. Bei
diesen Verhältnissen ergibt sich ein Leuchtbcroidi
innerhalb der Zone erhöhten Druckes von etwa SO mm Länge und einem Durchmesser von wenigen MiMiinetcrn.
Es kann aber auch ein sehr viol geringerer Unterdruck P, auf rech lcrhal ten wenden, falls dnc Saugleistung
der Puimpcwirichtung hierfür ausreicht. So
wurde auch, wenn auch nur kurzzeitig eine Konzentration
der Entladung au-f die Zone erhöhten Druckes
bei einem Druck P1 von angenähert 0,01 nun Hg erziell.
Andererseits ist auch boi einem Imicndruck P1
des Rcaküionsgcfäßes bis zu 1000 mm Hg und entsprechend
größerem Überdruck P2 des eintretenden Gassira-hilcs eine Zone erhöhten Druckes herstellbar,
die allerdings wesentlich kleinere räumliche Dimensionen
aufweist, aibcr ebenfalls oine Encrgiekomzentrnlioii
der Entladung in dieser Zone zeigt und eine Leuchtcrschciining ergibt, die sich von der sonst bei
solchen Druckvcrhältu.isecn auftretenden sehr dünnen
ülimmihaut an dem ails Kathode dienenden Zuführungsorgan
deutlich unterscheidet. Als für die Durchführung von Reaktionen innerhalb der Zone erhöhten
Druckes besonders geeignet hat sich ein Druck P1 im
ι Bereich von 0,5 bis 40 man Hg erwiesen.
Die räiumliohc Abgrenzung der Zone erhöhten Drukkes
iniid oncrgicrcichcr Entiladungiscrscheinungen gegenüber
der Umgebung 'mit wesentlich niedrigerem,
meist vcrnachliissi'gbarcm Encrgieumsatz ist um so sdhärfcr. je größer das Gcsamtdruekgefä'Me P2 :P, ist.
Hierfür si'iud Werte von über 50:1 bei mittelgroßen Wuinplcistungcn iirnd ohne Schwierigkeiten realäsicrbaren
Düscmdimcnsioncn zu erreichen. Diese scharfe Abgrenzung der Zone höheren Druckes verhindert
auch bei hohem Encrgicumsatz einen Übergang der elektrischen Entladung im Reaktionsgefäß in eine
Bogenentladung zwischen den spannungführenden Elektroden. Jedoch ist auch bereits bei einem Druckgefäß
von mindestens 2:1 ein sicherer Betrieb mit einer erheblichen Encrgiokonzontration in der Zone
erhöhten Druckes möglich. Vom Druckgcfiilllc P2:P\
hängt auch dicAustrittsgcschwindigkeit des Gasstrahles
aus der Düscnmündung ab. Diese StrömungsgcsdlTwiindiigkcit
sollte mindestens oin Zehntel derSchailgesohwincLißkcit
betragen, kann aber bei genügend reduziertem DruckP1 und hohem Druckgcfälle P2 '.P1
bis zu einem Mehrfachen der Schallgeschwindigkeit ansteigen. Die Wahl der Strömungsgeschwindigkeit
erfolgt jeweils im Hinblick auf die erwünschte Verweilzeit innerhalb der Rcaktionszonc.
Zur Erzielung der erwünschten elektrischen Entladung
und der Konzentration dos Encrgicumsatzcs derselben auf die Zoirc erhöhten Druckes muß diese
Zone in einem Bereich des Rcaiktionsgcfäßcs geschaffen
wenden, der wenigstens zum TcH unter der Einwirkung eines elektrischen Feldes steht. Dieses Feld wird
zweckinäßigcrweisc durch eilte Gleichspannung zwisehen
entsprechenden ülcktrodcn erzeugt, woduroh
eine zeitlich konstante Wirkung der Rcaktion'szone
erzielt wind. Jedoch ist das Verfahren hierauf iTiclht
beschränkt und kann auch .unter Verwendung einer .Spannung konstanter Polarität, aibcr zeitlich unkonshinter
Größe oder bei Anwendung von Wechselspannung durchgeführt werden.
" Bei einer Anondnung nach Fig. L, bei der dais Zufü'hrunigsoiigan
2 mit einer oder mehreren Düsen 3 aus Metall besteht, über den Anschluß 5 an einen Po1I einer
Spannungsquollc angeschlossen ist, also eine Elektrode bildet, der eine mit dem anderen Pal der SpanmungsqucMc
über den Anschluß 7 verbundene Gegenelektrode 6 gegenübersteht, verläuft die Diiscnachsc etwa
paraMcl zur Richtung des elektrischen Feldes zwischen
don Elektroden 2 und 6, und das Gas strömt parallel zur Fe'klrichtung in das Reaktionsgefäß. Ah Gegenelektrode
kann aber auch das Reaktionsgefaß 1, wenn es aus Meta.ll besteht, verwendet werden, in das der
GasstraM dann quer zur Fcldnichtung eintritt. Bei entsprechender
Anondnung von Elektroden 13 und 14 innerhalb eines Rcaiktionsgefäßes 1, wie beispielsweise
in Fig. 4 dargestellt, kann auch der aus der Düse 3 des Zuführungsongans 2 in das Gefäß eintretende Gasstrah/1
senkrecht z>ur Richtung des Feldes verlaufen, das hier zwischen den Elektroden 13 und 14 geschaffen
wird. Hierzu sind die beiden Elektroden über ihre Anschlüsse 15 bzw. 16 mit den Polen einer Glcichodcr
Wcch'selspannung'Sqiu'cMe verbunden, während
iS das Zuführongan 2 keine Leitungsverbindung mit dem
Speisestromkreis der Elektroden besitzt. Das Zuführorgan
2 kann in diesem FalMe auch ganz oder teilweise aus elektrisch isolierendem Material bestehen oder
einen mit dem Reaktionsgefäß 1 verbundenen Metall -
ao körper bilden. Bei einem metallischen «und isoliert im
Reaktiomsgefkß 1 angeordneten Zuführungsongan 2
besteht auch die Möglichkeit, dasselbe über seinen Anschluß 5 mit dem Mitlelleiltcr ciinos Zweiphaseinwechselstromnetzes
zu verbinden, dessen beide Phasen über die Anschlüsse 15 bzw. 16 die Elektroden 13 bzw. 14
speisen.
Der Abstand zwischen den jeweiligen Elektroden, also 6 in Fdg. 1 bzw. 13 und 14 in Fig. 4, und der Zone
erhöhten Druckes, die sich im Anschluß an «die Düsenöffnungen
bildet, ist ohne wesentlichen Einfluß auf die Energiickonzentration innerhalb dieser Zone. Es
muß lediglich verhütet wenden, daß zwischen den spannungführonden Elektroden eine Bogenentladung
entstehen kann. Bei solchen Betriebsverhältnissen, bei denen sich eine scharfc Abgrenzung der Zone erhöhten
Dnucikcs gegenüber der Umgebung erzielen läßt, kann der Abstand so weit verringert werden, daß die jeweiligen
Elektroden an die Entladungszone hoher Energiekonzentration unmittelbar angrenzen.
Bei dem in Fig. 5 dargestellten Ausfuhrungsbeispiel
besteht das Reaktionsgcfäß beispielsweise aus einem Behälter 17 von Isoliermaterial und einem Metalddeckel
18, der eine Elektrode bildet und über den Anschluß 19 mit dem einen Pol einer Stromquelle vcrbundcn
wenden kann. In Mündungsnähe des Zuführungsorgans 2 ist eine zweite Elektrode 20 vongesehen,
die 'hier beispielsweise als koaxial angeordneter Metall ring ausgebildet ist und über den Anschluß 21
am anderen Pol der Spannungsquellc liegt. Das Zuführorgan 2 kann hier aus Isoliermaterial bestehen und
benötigt keine Leitungsverbindung mit der Spannungsquelle. FaiHs erwünscht, kann auch das Zuführorgan
2 aus Metalil hergestellt sein und über seinen Anschluß 5 mit dem Anschluß 19 parallel geschaltet
wenden.
Es besteht auch die Möglichkeit, die zur Formung der Gestalt der Zone erhöhten Druckes dienenden
massiven Wandungen, die, wie oben bereits erwähnt, in unmittelbarer Nahe der Düsenmündung angeord-
So net werden können, gan« oder teilweise aus Metall
herzustellen und als Elektroden zu verwenden. Ebenso kann eine Prallflächc, beispielsweise der Prallkörper
12 in Fig. 3, wenn er mindestens tciilweise aus Metall
besteht, als Elektrode dienen. Schließlich sei auch noch erwähnt, daß die Elektroden, soffit S"* niirH.
gleichzeitig, Zuführungsorgane -darstellen, als Absaugorgane ausgebildet werden können, beispielsweise
wie" bei der im Schnitt gezeichneten Elektrode 14 in Fig. 4
angedeutet. Auch Prallkörper oder andersartige Wandüngen
können zum Absaugen eingerichtet werden.
In den Fig. 1, 4 und 5 ist jeweils nur ein Zuführuragsorigan
2 vorgesehen. Demgegenüber zeigt diie Fig. 6 ein Reaktionsgefäß 1 mit zwei Zuführungsorganen2a
und 2 b, die isoliert in das metallische Reaktionsgefäß 1 eingeführt lunid über die Anschlüsse 5 α
bzw. 5b mit den beiden Polen einer Spannungsquelle verbunden sind. Innerhalb des Reaktionsgefäßes 1
werden hier also zwei Zonen erhöhten Druckes geschaffen, indem je ein Gasstrahl über die Düsen der
beiden Zuführungsorgane 2 α und 2 b in das Gefäß 1
eintritt, in dessen Innenraum über ein Absaugorgan(4
ein vorbestimmter Unterdruck aufrechterhalten wird. O'bwO'hll in einer derartigen Anordnung bei Betrieb
aus einer Gleichspantiungsquelle die eine Zone erhöhten
Druckes jeweiis im Anschluß an die Kathode und die andere im Anschluß an die Anode entsteht, ergibt
sich in beiden Zonen eine Energiekonzentration, und der gesamte Energieumsatz im Gefäß teilt sich auf
die beidien Zonen autf. Diese unmittelbare Serienschaltung
beider Reaktionszonen ist weniger vorteilhaft als ein Parallelbetrieb derselben, indem das Metallgefäß
1 über den Anschluß 22 mit dem einen Pol der Spannungsquelle und beide Zuführungsorgane 2 ο
und 2 6 über die parallel geschalteten Anschlüsse 5a
und 5b mit dem anderen Pol der Spannungsquelle verbunden werden.
Es (lassen sich auch mehrere Zonen erhöhten Druckes in einem Reaktioiisgefäß 1 hersteHen, beispielsweise
drei wie in Fig. 7. Die drei Zuführungsorgane 2a, 2b 2c liegen dabei entweder alle paraWel
am gleichen Pol einer Spannungsquelle, deren anderer Pol mit der Gegenelektrode 23 verbunden ist, oder die
drei Düsen werden von den drei Phasen eines Drehstromnetaes gespeist, dessen Sternpunkt an der Gegenelektrode
23 liegt.
Bei Betrieb eines Reaktionsgefäßes 1 aus einem Drehstromnetz ist die Anordnung nach Fig. 8 besonders
vorteilhaft, bei der nur ein Zufühirorgan 2, hier
mit der Düsenaohse senkrecht zur Zeichenebenc gerichtet, aber drei Gegemelektroden 2Aa1 2Ab, 24c vorhanden
sind. Die drei Elektroden 24a, 24b, 24c sind
über ihre Anschlüsse 25 a, 25 b, 25 c mit den drei Drehstromphasen
und das Zuführorgan 2 ist mit dem Sternpunkt verbunden. Auf.'diese Weise wird erreicht,
daß die Zone erhöhten Druckes, di'e sich im Anschluß an die Düsenmündung des Zuführungsorgans bildet,
stets unter der Wirkung eines elektrischen Feldes steht, auch wenn eine der Phasenspannungen gerade
Null ist.
Die vorstehend an Hand der Fig. 1 bis 8 beschriebenen Anordnungen zur Erzeugung von Zonen höheren
Druckes innerhalb eines Reaktionsgefäßes mit inhomogener Druckverteilung ermöglichen bei geeigneter
Wahl des Druckgefälles (P2 -P1) und des
Unterdruckes P1 außerhalb der Zone höheren Druckes
sowie bei geeigneter WaW der Elektrodenspannung eine weitgehende Energiekowzentration der Entladung
auf die Zone erhöhten Druckes. Dieses experimentell gesicherte und jederzeit bei Beachtung der obengenannten
Betriebsdaten reproduzierbare Verhallten ist demnach eine räumliche Zone, praktisch losgelöst von
den Elektroden selbst, in der ein bis auf hohe Werte steigerbarer Energi'eumsaitz stattfindet. Bei dem oben
bereits beschriebenen Beispiel eines mit etwa Px = 20 min Jtlg und P2= 0,5 kg/om2 sowie einer Düse
von etwa 1 mm lichter Weite arbeitenden Reaktionsgefäßes führt bereits eine Gleichspannung in der
Größenordnung von_550 V^ an der als Kathode. gesohalteten
Düse zu einem Energieumsatz innerhalb des Reaktiorisgefäßes von etwa 1000 Watt. Der größte
Teil dieser Energie wird dabei in der Zone erhöhten Druckes frei und liefert pro Volumen von 1 mm3 einen
Energieumsatz von mindestens 1 Watt. Dieser für Gasentladungen relativ hohe Energieumsatz bewirkt
in gasförmigen, dampfartigen oder feindispersen Stoffen je nach deren Art und Zusammensetzung
unterschiedliche Reaktionen. Vor allem entstehen dabei anscheinend atomare Gase, die ihrerseits auf
andere vorhandene Reaktionspartner intensiv einwirken.
, , j Die zur DüröKfüinjung, vpn Reaktionen innerhalb
der Zone erhöhten Druckes und deren, unmittelbaren Umgebung vorgesehenen Reaktionspartner werden
zweckmäßigerweise mit dem Gasstrahl vereinigt, der über die Zuführungsorgane und deren düsenartige
öffnungen in das Reaktionsgeiäß eintritt und dort die
Zone erhöhten Druckes 'bildet, in diesem Falle kann'
der Gasstrom selbst ein an der Reaktion unbeteiligtes Trägergas sein, etwa ein Edelgas, dem zu behandelnde
dampfförmige oder auch feindisperse feste oder- flüssige Substanzen beigefügt sind. Hierzu eignet sich
etwa ein Zuführungsorgan nach Fig. 2, dem das Trägergas über den rückwärtigen Anschluß und die zu
behandelnden Substanzen üfber den Rohrstutzen 25 zugeführt werden. Natürlich kann auch mehr als ein
Reaktionspartner vom Trägergas mitgeführt werden, beispielsweise ein zu behandelndes Gas und gleichzeitig
eine feindisperse Substanz, etwa ein Metallpulver, mit katalytischer Wirkung bei der Reaktion. Ist in
diesem Falle die Menge des zu behandelnden Gases groß genug, um die übrigen nrohtgasförmigen Reaktionspartner
mitzuführen und eine Reaktionszone genügender Ausdehnung innerhalb des Reaktionisgefäßes
zu schaffen, dann kann auf das an der Reaktion niöht beteiligte Trägergas ganz verzichtet werden. Das
gleiche gilt für den Fall, daß der Gasstrom ein einheitliches Gas und der ei neige Reaiktionsteilnehmer ist.
Es besteht aber auch die Möglichkeit, die in Fig. 4 angedeutet ist, einen oder alle Reaktionspartner über
ein besonderes Zuführungsorgan.26 in die Reaktionszone einzuführen, was beispielsweise dann erwünscht
ist, wenn die betreffenden Reaktionspartner erst innerhalb der Zone erhöhten Druckes miteinander in Berührung
kommen sollen.
+5 Wie bereits oben erwähnt, ist die Geschwindigkeit
des aus der Dusenmündung austretenden Gasstrahles in der Größenordnung der Schallgeschwindigkeit oder
höher. Dies bewirkt einerseits'eine sehr geringe Verweilzcit innerhalb der Reaktionszone (was für viele
Reaktionen erwünscht ist) und andererseits ein außerordentlich rasches Abströmen der Reaktionsprodukte
aus der Reaktionszone. Damit ergibt sich ebenso rasch eine starke Erniedrigung 'der Temperatur und der
Volumenkonzentration, a/lso eine entsprechend ver minderte Reaktionsfähigkeit dieser Produkte. Dadurch
wird sowohl eine merkliche Rückbildung der Reaktionsprodukte in ihre Ausgangsstoffe wie auch ein
etwaiger anderweitiger Zerfall der erzeugten Reaktionsprodukte verhindert.
Gasförmige Reaktionsprodukte, die aus der Zone erhöhten Druckes in deren Umgebung abströmen,
werden über die zur Aufrechterhaltung des erwünschten Unterdruckes im Reaktionsgefäß dienenden Absaugorgane
aus dem Gefäß entfernt. Falls erwünscht, kann in der Absaugfleitung ein geeigneter Abscheider
für die Reaktionsprodukte vorgesehen werden. Es besteht aber auch die Möglichkeit, falls sich erwünschte
Reaktionsprodukte vor allem in bestimmten Drudk-.. und Energieniveaus innerhalb der Reaktionszone bilden,
dieselben von dort unmittelbar durch besondere
809 770/430
Claims (26)
1. Verfahren zur Durchführung von Reaktionen an gasförmigen, dampfartigcn oder foindispcrsen
Stoffen unter dem Einfluß elektrischer Gas- und Glimmentladungen in einem Reaktionsraum mit
Elektroden, mindestens einer Gasaustritts- und mindestens einer Gaszufuhrungscinrichtung, dadurch
gekennzeichnet, d'aß mindestens ein Reaktionspartner in Form eines oder mehrerer Strahlen
über düsenartige Zufimrorgane eingeleitet wird,
der Strahl bzw. die Strahlen durch einen Raumteil geführt wenden, in dem eine elektrische Gasbzw.
Glimmentladung aufrechterhalten wird, und die Durchlaufizeit der Reaktionspartner durch den
Reaktionsraum der gewünschten Reaktion angepaßt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Strahl oder die Strahlen mit einer
Geschwindigkeit von mindestens ein Zehntel der Schallgeschwindigkeit eingeleitet werden.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß i-m Reaktionsgefäß, mindestens
in unmittelbarer Nähe der Austrittsöffnungen, ein Druck von über 0,5 mm Hg aufrechterhalten wird.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Strahl bzw. d'ic
Strahlen durch einen Raum teil geleitet werden, der unter der Einwirkung eines angenähert parallel
zur Strahl richtung verlaufenden elektrischen Feldes steht.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Strahl bzw. die
Strahlen durch einen Raumteil geleitet werden, der unter der Einwirkung eines angenähert quer zur
Strahl richtung verlaufenden elektrischen Feldes steht.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5. dadurch gekennzeichnet, daß feste Reaktionspartner
in Form fön tei liger Dispersionen in einen gas- oder dampfförmigen anderen Reaktionspartner
eingeleitet werden.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß Roaktionspartncr im
Gcmiisoh mit einem an der vorgesehenen Reaktion
unbeteiligten Gas oder/und Dampf eingeleitet wenden.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß einer oder mehrere
Reaktionspartner gesondert in mindestens einen der Rcaktionsstrahlen eingeleitet wenden.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8. dadurch gekennzeichnet, 'daß mindestens ein Teil
der den Reaktionsraum bildenden Wand oder/und von im Reakbionsraum angeordneten FJächen gekühlt
wird.
10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, da/durch gekennzeichnet, daß die in bestimmten
Teilen des bzw. der Strahlen gebildeten gasförmigen Reaktionsprodukte von diesen Stellen abgesaugt
wenden.
11. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß das aus dem Reaktionsraum
abgeleitete Gemisch, gegebenenfalls nach Abtrennen der Reaktionsprodukte, erneut dem
gleichen Prozeß unterworfen wird.
12. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 11, bestehend
aus einem Reaktionsgefäß mit mindestens einer in dasselbe isoliert eingeführten Elektrode, min-
destens einem Gaszuführungsorgan in das Gefäß und mindestens einem Gasabführungsorgan aus
demselben, dadurch gekennzeichnet, daß das Gas-Z'uführungsorgan
dusenartig ausgebildet ist und der Strömungswiderstand im Strahlweg bis zur AustrittssteWe aus dem Reaktionsraum geringer
ist als der in dem Gaszufuhrungsorgan.
13. Vorrichtung nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß das oder die Zufü'hnungsorgane
zur Erzeugung einer kegelförmigen, rotationssymmetrischen Ausströmung in den Reaktionsraum
eingerichtet sind.
14. Vorrichtung nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß mindestens eines der Zuführungsorgane
durch mehrere düsenartige öffnungen brauseartig ausgebildet ist.
15. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 12 bis 14, gekennzeichnet durch koaxial zur Strahlmchtung
verlaufende Wandungen.
16. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 12 bis 15, gekennzeichnet durch quer zur Strahlrichtung
verlaufende Prallflacbeai.
17. Vorrichtung nach Anspruch 16, 'dadurch gekennzeichnet, daß zumindest Teile der Prallflächen
beweglich sind.
18. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 15 bis 17, dadurch gekennzeichnet, daß die Wandungen
bzw. Prallflächen mit dem wenigstens zeitweise negativen Pol einer Stromquelle verbunden
sind.
• 19. Vorrichtung nach einem der AnS1PrUChC 12
bis 18, dadurch gekennzeichnet, daß Flächen mit Katalysatorschichten im Reaktionsraum vorhanden
sind oder zumindest zum Teil den Reaktionsraum bilden.
20. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 12 bis 19, dadurch gekennzeichnet, daß mindestens
eines der Zuführungsorgane aus Metall! besteht, gegen das Reakeionsgefäß isoliert und gleichzeitig
eine der Elektroden ist.
21. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 12 bis 20, dadurch gekennzeichnet, daß die Strahlrichtung
der Zuführungsorgane praktisch parallel zur Richtung dfes elektrischen Feldes verläuft.
22. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 12 bis 21, dadurch gekennzeichnet, daß mindestens
eine der Elektroden (20) einem Zuführungsorgan benachbart ist und eine zur Stra'hlrichtung
koaxiale öffnung aufweist.
23. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 12 bis 22, dadurch gekennzeichnet, daß eine der Elektroden
(14) als Abfühnungsorgan ausgebildet ist.
24. Vorrichtung mach einem der Ansprüche 12 bis 23, dadurch gekennzeichnet, daß mehrere mit
düsenartigen öffnungen versehene Zuführungsorgane (2 a, 2 b) vorhanden sind, die gleichzeitig
als Elektroden gleicher oder verschiedener Polarität dienen.
25. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 12 bis 24, dadurch gekennzeichnet, daß ein Zuführungsorgan
(2) vorgesehen ist, das mit dem Sternpunkt einer Dreiphasenspannungsquelle in Verbindung
steht und symmetrisch zu drei Gegenel'ektroden (24a, 2\b, 24c) angeordnet ist, die an je eine
Phase dieser Spannungsquelle angeschlossen sind.
26. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 12 bis 15 oder 20, dadurch gekennzeichnet, daß der
Reaktionsraum am stromaufwärts gelegenen Ende durch ein Gaszuführungsorgan mit einer Bohrung
für die Gaszuführung abgeschlossen ist, während der stromabwärts gelegene Abschluß durch eine
Gegenelektrode mit einer Bohrung als Gasabführungsorgan gebildet ist.
In Betracht gezogene Druoksdhriiften:
Deutsche Patentschrift Nr. 736 568.
Deutsche Patentschrift Nr. 736 568.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
© 809 770/430 3.
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