DE10345902B4 - Verfahren zur Herstellung von Synthesegas aus Erdgas und Reaktor zur Durchführung des Verfahrens - Google Patents
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Abstract
Verfahren
zur Herstellung von Synthesegas aus Erdgas, bei dem ein eine Temperatur
von 300 bis 650°C
aufweisendes Erdgas-Dampf-Gemisch zusammen mit eine Temperatur von
200 bis 500°C
aufweisendem Sauerstoff oder sauerstoffreichem Gas durch katalytisches autothermes
Reformieren bei einem Druck von 35 bis 100 bar zu Synthesegas umgesetzt
und das mit einer Temperatur von 950 bis 1200°C aus dem Katalysator austretende – trocken
gerechnet – aus
15 bis 30 Vol.% CO, 5 bis 30 Vol. CO2, 50
bis 80 Vol.% H2 und bis zu 5 Vol.% CH4, Rest Wasserdampf bestehende Synthesegas
durch indirekten Wärmeübergang
auf eine Temperatur von bis zu 400°C gekühlt wird, dadurch gekennzeichnet,
dass das Reformieren des Erdgas-Dampf-Gemisches und das Kühlen des Synthesegases in einem
geschlossenen vertikalen Reaktor durchgeführt werden.
Description
- Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Synthesegas aus Erdgas und einen Reaktor zur Durchführung des Verfahrens, bei dem ein eine Temperatur von 300 bis 650°C aufweisendes Erdgas-Dampf-Gemisch zusammen mit eine Temperatur von 200 bis 500°C aufweisendem Sauerstoff oder Sauerstoff-reichem Gas durch katalytisches autothermes Reformieren bei einem Druck von 35 bis 100 bar zu Synthesegas umgesetzt und das mit einer Temperatur von 950 bis 1200°C aus dem Katalysator austretende, trocken gerechnet, aus 15 bis 30 Vol.% CO, 5 bis 30 Vol.% CO2, 50 bis 80 Vol.% H2 und bis zu 5 Vol.% CH4, Rest Wasserdampf bestehende Synthesegas durch indirekten Wärmeaustausch auf eine Temperatur von 400 bis 500°C abgekühlt wird.
- Bei einem bekannten Verfahren zur thermischen katalytischen Herstellung von Synthesegas wird ein Erdgas-Dampf-Gemisch zusammen mit Sauerstoff oder Sauerstoff-reichem Gas einem autothermen Reformer aufgegeben, in dem aus dem Erdgas bei Temperaturen von 900 bis 1200°C und bei einem Druck von 35 bis 100 bar durch partielle Oxidation ein kohlenstofffreies Gasgemisch, im wesentlichen bestehend aus Kohlenmonoxid, Wasserstoff, Kohlendioxid und Dampf, erzeugt wird. Zur Einstellung eines thermodynamischen Gleichgewichts der Reformier-Reaktionen wird das Gasgemisch anschließend über das Festbett eines körnigen Spaltkatalysators geleitet und danach abgekühlt. Der Reaktor ist innenseitig mit einer aus feuerfestem Werkstoff bestehenden Schicht einer Dicke von 500 bis 800 mm ausgekleidet. Durch eine am Reaktorkopf angeordnete Mischvorrichtung wird das seitlich eingebrachte Erdgas-Dampf-Gemisch mit dem axial eingeblasenen vorgewärmten Sauerstoff bzw. Sauerstoff-reichen Gas schnell und homogen vermischt. Der Feuerraum befindet sich im oberen Abschnitt des Reaktorgefäßes über dem den größten Teil des zylindrischen Reaktorabschnitts einnehmenden Festbettkatalysator. Feuerraum und Festbettkatalysator bilden die Reaktionszone. Zum Schutz der Feuerfestauskleidung des Reaktorgefäßes und des Festbettkatalysators vor überhöhten Temperaturen ist eine stabile Flammenkontur erforderlich. Über ein kurzes Rohr ist der Ausgang des Reaktorgefäßes mit einem oder mehreren Rohrbündel-Wärmetauschern verbunden, in denen das Synthesegas auf eine Temperatur von 1000 bis 400°C abgekühlt wird (Vortragsmanuskript: „ Concepts for Modern Methanol Plants" by Hermann Göhna, presented at 1997 World Methanol Conference; Tampa, Florida, USA December 8–10, 1997). Bei einem solchen Reaktor besteht die Gefahr, dass sich im Erdgas enthaltene Feststoffpartikel in den Brennern des Reformers festsetzen, so dass die Brennerflamme in Richtung auf die Schicht aus feuerfestem Werkstoff abgelenkt und diese bis auf die Gefäßwand des Reaktors weggebrannt werden kann. Ein weiterer Nachteil ist darin zu sehen, dass mit steigenden Gasvolumina der Durchmesser des Rohrbündel-Wärmetauschers und damit auch die Wärmeübergangsleistung zunimmt. Daraus ergeben sich nicht unbeachtliche Schwierigkeiten bei der Aufrechterhaltung einer ausreichenden Kühlmittel-Zirkulation in dem Rohrbündel-Wärmetauscher, um eine ausreichende Kühlung der Rohre und insbesondere der Rohrplatten, in denen die Enden der im Betrieb heißen Rohre befestigt sind, zu gewährleisten. In der
DE 32 44 252 C2 ist eine Vorrichtung zur Herstellung eines Wasserstoff und Kohlenoxide enthaltenden Produktgases aus Erdgas und Wasserdampf mit in einem Reaktor eingebauten, mit Katalysator gefüllten Reaktionsrohren beschrieben. Der Reaktor ist durch eine Trennwand in eine obere Kammer mit einem Einlass für das Einsatzgas und eine untere Kammer mit einem Eintrittsstutzen für das Produktgas geteilt. Die Reaktionsrohre sind in der Trennwand gasdicht befestigt und sowohl zur oberen Kammer hin als auch zur unteren Kammer hin zu einem Freiraum hin geöffnet. Die Reaktionsrohre sind in ihrem oberen Teil mit Schikanen versehen, die als Hüllrohre dargestellt sind, so dass die weiter erhitzen Spaltgase in Ringspalten geführt werden. Diese Heizgase, die identisch sind mit dem Produktgas, verlassen den Reaktor an der Unterseite der Trennwand. Wegen der innenseitig hohen Temperaturen ist die untere Kammer mit einer wärmedämmenden Isolierung oder Ausmauerung versehen. DieDE 33 45 064 C2 bezieht sich auf ein Verfahren zur Erzeugung eines Synthesegases durch Umsetzung von Kohlewasserstoffen unter erhöhtem Druck mittels endothermer katalytischer Dampfreformierung und katalytisch autothermer Reformierung. Dabei werden ein erster Strom von Kohlenwasserstoffen in Gegenwart von Wasserdampf und Sauerstoff oder eines sauerstoffhaltigen Gases der autothermen Reformierung und bei im wesentlichen gleichen Druck ein zweiter Strom von Kohlenwasserstoffen in Gegenwart von Wasserdampf der Dampfreformierung in katalysatorgefüllten Rohren unterzogen. Die für die Dampfreformierung benötigte Wärmemenge wird mindestens teilweise dem Produktgas der autothermen Reformierung entnommen, indem das Produktgas der autothermen Reformierung allein oder vermischt mit dem Produktgas der Dampfreformierung die Rohre des Dampfreformers umströmt und beheizt. - Es ist die Aufgabe der vorliegenden Erfindung, das eingangs beschriebene Verfahren und den Reaktor zur Durchführung des Verfahrens so auszubilden, dass eine Zerstörung der Schicht aus feuerfestem Werkstoff und der Gehäusewand des Reaktors unterbleiben falls die Brennerflamme in Richtung auf die Schicht aus feuerfestem Werkstoff abgelenkt werden sollte. Es ist auch Ziel der Erfindung, die Wärmeübergangsleistung zwischen dem heißen Synthesegas und dem Kühlmittel deutlich zu verbessern.
- Gelöst ist diese Aufgabe dadurch, dass das Reformieren des Erdgas-Dampf-Gemisches und das anschließende Abkühlen des gebildeten Synthesegases in einem einzigen geschlossenen vertikalen Kesselkörper durchgeführt werden, wobei nach einem besonderen Verfahrensmerkmal das Verhältnis von Dampf zu Kohlenstoff in dem in den Feuerraum einzubringenden Erdgas-Dampf-Gemisch auf 0.6 zu 4.0 eingestellt wird.
- Das Verfahren wird in einem Reaktor durchgeführt, der erfindungsgemäß aus einem aus Membranwand gebildeten Kesselkörper besteht, der unter Bildung eines allseitigen Zwischenraums in einem geschlossenen vertikalen Druckbehälter eingebaut ist und dessen oberer mit einer Schicht aus feuerfestem Werkstoff mit einer Dicke von vorzugsweise 30 bis 100 mm ausgekleideter Abschnitt die aus Feuerraum und nachfolgend angeordnetem Festbettkatalysator bestehende Reaktionszone umfasst und dessen nach unten anschließender Abschnitt die Kühlzone für das gebildete Synthesegas ist. Durch die Integration von Reaktionszone und Kühlzone in einem einzigen aus Membranwand bestehenden Kesselkörper wird die Sicherheit beachtlich verbessert; denn das im Betrieb durch die Verdampferrohre der Membranwand kontinuierlich strömende Kühlmittel erzeugt eine so starke Kühlwirkung, dass die Gefahr des Wegbrennens der Schicht aus feuerfestem Werkstoff und des Durchbrennens der Membranwand des Kesselkörpers durch eine abgelenkte Brennerflamme unterbleibt, wenigstens jedoch erheblich vermindert wird. Ein weiterer Vorteil besteht in einem vergleichsweise größeren umlaufenden Kühlmittelmenge und damit einer Verbesserung der Wärmeübergangsleistung im Vergleich zu einem üblicherweise eingesetzten Rohrbündelwärmetauscher. Mit den mechanischen und hydraulischen Begrenzungen, wie diese bei Rohrbündelwärmetauscher vorliegen, ist der Kesselkörper nicht behaftet.
- Bei einer Ausführungsform des Reaktors ist im Boden des Kesselkörpers und des Druckbehälters jeweils eine Öffnung für das Ausleiten des Synthesegases aus dem Prozess vorgesehen.
- Bei einer weiteren Ausgestaltungsform des Reaktors ist in dem die Kühlzone bildenden Abschnitt des Kesselkörpers ein aus Membranwand bestehender, mit dem Kesselkörper gasdicht verbundener Rohrkörper unter Bildung eines Ringraums mit der Innenseite des Kesselkörpers eingebaut, wobei in dem von unten nach oben von Synthesegas durchströmten Ringraum wenigstens ein Wärmetauscher angeordnet, im unteren Endbereich des Rohrkörpers mindestens eine Öffnung für das Überleiten des Synthesegases in den Ringraum vorhanden ist und gegenüber dem oberen Endbereich des Rohrkörpers im Kesselkörper und Druckbehälter wenigstens eine Öffnung für das Ausleiten des Synthesegases vorgesehen ist.
- Je nach Ausgangstemperatur des Synthesegases kann es angebracht sein, im Ringraum mehrere übereinander liegende Wärmetauscher anzuordnen.
- In dem die Kühlzone bildenden von oben nach unten vom Synthesegas durchströmten Abschnitt des Kesselkörpers ist wenigstens ein Wärmetauscher angeordnet.
- Die Wärmetauscher bestehen aus Rohrbündeln mit konzentrisch verlaufenden Verdampferrohren, wobei die Verdampferrohre des Rohrkörpers Kühlmittel-leitend mit den Verdampferrohren des Kesselkörpers verbunden sind. Die Verdampferrohre des in dem Ringraum zwischen Kesselkörper und Rohrkörper angeordneten Rohrbündels können serpentinenförmig, schraubenförmig oder nach Art einer flachen Spirale ausgebildet sein.
- Eine besondere Ausbildungsform des Reaktors besteht aus einem im Querschnitt rechteckigen Kesselkörper aus Membranwand, in dessen die Kühlzone bildenden Abschnitt eine aus Membranwand bestehende Trennwand eingebaut ist und vorzugsweise eine der senkrechten Mittelebenen des Kesselkörpers einschließt. Durch die Trennwand ist der die Kühlzone bildende Abschnitt in zwei Teilräume aufgeteilt, von denen der eine zur Katalysatorschicht hin offene und von oben nach unten vom Synthesegas durchströmte Teilraum über wenigstens eine im unteren Bereich der Trennwand angebrachte Gasüberleitungsöffnung mit dem geschlossenen von unten nach oben vom Synthesegas durchströmten Teilraum verbunden ist und in wenigstens einem der Teilräume mindestens ein Wärmetauscher vorgesehen ist.
- Für den Fall, dass das erzeugte Synthesegas sehr heiß sein sollte, ist es zweckmäßig, die aus feuerfestem Werkstoff bestehende, im Abschnitt der Reaktionszone angebrachte Schicht bis in den oberen Bereich des die Kühlzone bildenden Abschnitts des Kesselkörpers auszudehnen.
- Zwischen den Austrittsöffnungen der Wärmetauscher und der Membranwandrohre für das Dampf-Kühlmittel-Gemisch einerseits und einer Dampftrommel andererseits bestehen Verbindungsleitungen, um ein großer Teil des Kühlmittels zurückgewinnen zu können, wobei zwischen den Austrittsöffnungen der Membranwandrohre und der Verbindungsleitung zur Dampftrommel ein Sammler angebracht sein kann.
- Nach einem weiteren Erfindungsmerkmal ist die Austrittsöffnung der Dampftrommel für das abgeschiedene Kühlmittel über eine Leitung mit dem Verteiler des Kühlmittels für die Wärmetauscher und die Membranwandrohre verbunden.
- Um ein Ausbeulen des unter Druck stehenden Kesselkörpers in den zwischen Druckbehälter und Kesselkörper bestehenden Zwischenraum hinein zu vermeiden, wird der Zwischenraum kontinuierlich von Gas mit einem Druck von 0.5 bis 3.5 bar durchströmt.
- Die erfindungsgemäß ausgebildete Vorrichtung ist in den Zeichnungen beispielhaft schematisch dargestellt und wird nachstehend näher erläutert. Es zeigen:
-
1 einen Längsschnitt durch einen katalytischen autothermen Reformer -
2 einen verkleinerten Querschnitt entlang der Linie A-A der1 -
3 einen Längsschnitt durch eine Ausgestaltungsform des katalytischen autothermen Reformers gemäß1 -
4 einen Längsschnitt durch eine Ausgestaltungsform des katalytischen autothermen Reformers gemäß1 -
5 einen verkleinerten Querschnitt entlang der Linie B-B der4 -
6 einen Längsschnitt durch eine Ausgestaltungsform des katalytischen autothermen Reformers gemäß1 -
7 einen Längsschnitt durch eine abgewandelte Ausführungsform des katalytischen autothermen Reformers gemäß1 -
8 einen Querschnitt entlang der Linie C-C der7 - Gemäß
1 ist in einem im Querschnitt kreisförmigen vertikalen Druckbehälter (1 ) ein aus Membranwand gefertigter im Querschnitt kreisförmiger, gasdicht geschweißter, vertikaler Kesselkörper (2 ) so eingesetzt, dass zwischen der Innenseite des Druckbehälters (1 ) und der Außenseite des Kesselkörpers (2 ) ein allseitiger Zwischenraum (3 ) besteht. Der obere mit einer Schicht (4 ) von 30 mm Dicke aus feuerfestem Werkstoff ausgekleidete und die Reaktionszone bildende Abschnitt (5 ) des Kesselkörpers (2 ) umfasst den über die beiden einander gegenüberliegend angebrachten Horizontalbrenner (6 ,7 ) beaufschlagten Feuerraum (8 ) und den nach unten unmittelbar anschließenden Festbettkatalysator (9 ). Der untere Abschnitts (10 ) des Kesselkörpers (2 ) bildet die Kühlzone. Im Übergangsbereich von der Reaktionszone zur Kühlzone befinden sich Lagerelemente (11 ), auf denen der Festbettkatalysator (9 ) aufliegt. Im Boden des Kesselkörpers (2 ) ist eine Austrittsöffnung (12 ) für das gekühlte Synthesegas, das über die Leitung (13 ) aus dem Kesselkörper (2 ) und dem Druckbehälter (1 ) ausgeleitet wird, angebracht. In dem die Kühlzone bildenden Abschnitt (10 ) sind zwei übereinander liegende Spiralwärmetauscher (14 ,15 ), deren Verdampferrohre über die Zweigleitungen (16 ,17 ) mit über Leitung (18 ) zugeführtem Kühlwasser gespeist werden. Über Leitung (18 ) wird auch der Zweigleitung (19 ) Kühlwasser für die Versorgung der Membranwandrohre (20 ) des Kesselkörpers (2 ) zugeführt. Durch die Zweigleitungen (21 ,22 ) strömt das in den Wärmetauschern (14 ,15 ) gebildete Dampf-Wasser-Gemisch über Leitung (24 ) zu der Dampftrommel (25 ). Das aus den Membranwandrohren (20 ) des Kesselkörpers (2 ) austretende Dampf-Wasser-Gemisch strömt über den im Kopf des Kesselkörpers (2 ) angebrachten Sammler (26 ) und aus diesem über Leitung (27 ) zu der Dampftrommel (25 ), die über Leitung (28 ) mit Frischwasser beaufschlagt und aus der über Leitung (29 ) Sattdampf abgeführt wird. Das in der Dampftrommel (25 ) abgeschiedene Kühlwasser wird über Leitung (18 ) in den Prozess zurückgeführt. Um den zwischen Druckbehälter (1 ) und dem Kesselkörper (2 ) bestehenden Druckdifferenz ausgleichen zu können, wird über Leitung (30 ) in den Zwischenraum (3 ) ein unter einem Druck von 1 bis 3 bar stehendes Gas eingeleitet und über Leitung (31 ) wieder ausgeleitet. - Bei dem in
3 wiedergegebenen Längsschnitt durch einen katalytischen autothermen Reformer ist im Unterschied zu dem in1 dargestellten Reformer der Durchmesser des die Kühlzone bildenden Abschnitts (10 ) kleiner als der Durchmesser des die Reaktionszone bildenden Abschnitt (5 ); die dadurch im Übergangsbereich zwischen den beiden Abschnitte (5 ,10 ) ausgebildete Schulter dient als Lager (11 ) für den Festbettkatalysator (9 ). Die Schicht (4 ) aus feuerfestem Werkstoff erstreckt sich bis in den oberen Bereich des die Kühlzone bildenden Abschnitts (10 ). -
4 zeigt einen Längsschnitt durch einen katalytischen autothermen Reformer, bei dem zur Ausgestaltung des Reformers gemäß1 in dem die Kühlzone bildenden Abschnitt (10 ) des Kesselkörpers (2 ) ein aus Membranwand bestehenden Rohrkörper (32 ) unter Bildung eines Ringraums (33 ) konzentrisch eingebaut und mit dem Kesselkörper (2 ) gasdicht und Kühlmittel-leitend verschweißt ist. Der den Ringraum (33 ) nach oben abschließende Abschnitt dient als Lager (11 ) für den Festbettkatalysator (9 ). Im unteren Endbereich des Rohrköpers (32 ) sind Öffnungen (34 ) für die Überleitung des von oben nach unten den Rohrkörper (32 ) durchströmenden Synthesegases in den zwischen Rohr- (32 ) und Kesselkörper (2 ) bestehenden Ringraum (33 ) vorgesehen. Dem oberen Endbereich des Rohrkörpers (32 ) gegenüberliegend sind in dem Kesselkörper (2 ) und in dem Druckbehälter (2 ) Öffnungen (35 ) für das Ausleiten des Synthesegases aus dem Prozess angebracht. In dem Ringraum (33 ) befinden sich zwei übereinander liegend angeordnete, von unten nach oben von Synthesegas durchströmte Spiralwärmetauscher (36 ,37 ), die über Leitungen (38 ,39 ) mit Kühlwasser beaufschlagt werden. Über die Zweigleitungen (40 ,41 ) strömt das in den Wärmeaustauschern (36 ,37 ) entstandene Dampf-Wasser-Gemisch über die Leitungen (24 ) zur Dampftrommel (25 ). Die Zufuhr des Kühlwassers für die Spiralwärmeaustauscher (36 ,37 ) sowie für Membranwandrohre (20 ) des Kesselkörper (2 ) und die Membranwandrohre (42 ) des Rohrkörpers (32 ) erfolgt aus einem im Boden des Kesselkörpers (2 ) befindlichen Verteiler (43 ). In dem im Kopf des Kesselkörpers (2 ) befindlichem Sammler (26 ) wird das aus den Membranwandrohren (20 ) des Kesselkörpers (2 ) austretende Dampf-Wasser-Gemisch gesammelt und über Leitung (27 ) der Dampftrommel (25 ) zugeführt. Über Leitung (29 ) wird Sattdampf aus der Dampftrommel (25 ) ausgeleitet und über Leitung (28 ) die Dampftrommel (24 ) mit Frischwasser versorgt. Aus der Dampftrommel (25 ) wird das abgeschiedene Kühlwasser über Leitung (18 ) zum Verteiler (43 ) zurückgeleitet. - Gemäß
6 sind in dem von dem Rohrkörper (32 ) umgebenen zylinderförmigen Raum zwei Rohrbündelwärmetauscher (45 ,46 ) übereinander liegend angebracht, denen über die Leitungen (47 ,48 ) aus dem Verteiler (43 ) entnommenes Kühlmittel zugeführt wird. Das aus den Wärmeaustauschern (45 ,46 ) über die Leitungen (49 ,50 ) austretende Dampf-Wasser-Gemisch wird mit dem in den Leitungen (40 ,41 ) strömenden Dampf-Wasser-Gemisch vereinigt und über die Leitungen (24 ) der Dampftrommel (25 ) zugeleitet. - Der in
7 dargestellte Längsschnitt durch einen katalytischen autothermen Reformer ist eine Abwandlung des Reformers nach1 . In einen im Querschnitt kreisförmigen vertikalen Druckbehälter (51 ) ist ein im Querschnitt rechteckiger, aus Membranwand bestehender, gasdicht geschweißter, vertikaler Kesselkörper (52 ) eingebaut, zwischen dessen Außenseite und der Innenseite des Druckbehälters (51 ) allseitig ein Zwischenraums (53 ) vorhanden ist. Der obere mit einer 40 mm dicken Schicht (54 ) aus feuerfestem Werkstoff ausgekleidete die Reaktionszone bildende Abschnitt (55 ) besteht aus dem durch die beiden einander gegenüberliegend angebrachten Horizontalbrenner (56 ,57 ) gespeisten Feuerraum (58 ) und dem unmittelbar nachgeordneten Festbettkatalysator (59 ). Der untere Abschnitt (60 ) des Kesselkörpers (52 ) bildet die Kühlzone, die durch eine senkrecht angebrachte und eine senkrechte Mittelebene einschließende, mit dem Kesselkörper (52 ) gasdicht verschweißte und Kühlmittel-leitend verberbundene Membranwand (61 ) in zwei Teilräume (62 ,63 ) unterteilt ist. Im unteren Endbereich besitzt die Membranwand (61 ) Öffnungen (64 ) für die Überleitung des Synthesegases aus dem von oben nach unten durchströmten Teilraum (62 ) in den von unten nach oben durchströmten und gegenüber der Reaktionszone (55 ) gasdicht abgedeckten Teilraum (63 ), wobei der Festbettkatalysator (59 ) auf dem kesselkörperseitigen Rand der Abdeckung des Teilraums (63 ) und den in der gleichen Horizontalebene angebrachten Lagern (65 ) aufliegt. In den Teilräumen (62 ,63 ) sind jeweils zwei Wärmetauscher (66 ,67 ,68 ,69 ) übereinander liegend angeordnet. Das Synthesegas wird über im oberen Endbereich des Teilraums (63 ) im Kesselkörper (52 ) befindliche Öffnungen (70 ) über den Druckbehälter (51 ) aus dem Prozess ausgeschleust. Im Boden des Kesselkörpers (52 ) ist ein Verteiler (71 ) angebracht, von dem aus über Leitungen (72 ,73 ,74 ,75 ) die Wärmetauscher (66 ,67 ,68 ,69 ) und die Membranwandrohre (76 ) von Kesselkörpers (52 ) und der Trennwand (61 ) mit Kühlwasser versorgt werden. Über die Zweigleitungen (77 ,78 ,79 ,80 ) wird das In den Wärmetauschern (66 ,67 ,68 ,69 ) gebildete Dampf-Wasser-Gemisch in die Leitungen (81 ,82 ) eingespeist und der Dampftrommel (83 ) zugeleitet. Das in dem Kesselkörper (52 ) entstandene Dampf-Wasser-Gemisch wird in den am Kopf des Kesselkörpers (52 ) angebrachten Sammler (84 ) geleitet und dann über Leitung (85 ) der Dampftrommel (83 ) zugeführt. Aus der Dampftrommel (83 ) wird der Sattdampf über Leitung (86 ) ausgeleitet. Frischwasser wird der Dampftrommel (83 ) über Leitung (87 ) aufgegeben. Das in der Dampftrommel (83 ) abgeschiedene Kühlwasser strömt über Leitung (88 ) zum Verteiler (71 ) zurück. - 1. Ausführungsbeispiel
- In den Feuerraum (
8 ) des in6 dargestellten katalytischen autothermen Reformers wird über in den Brennern (6 ,7 ) befindliche Kanäle Erdgas und Dampf mit einer Temperatur von 650°C zusammen mit Sauerstoff mit einer Temperatur von 300°C eingebracht. Im Feuerraum (8 ) reagiert das Erdgas sehr schnell mit dem Sauerstoff, so dass eine Temperatur von > 1200°C erreicht wird. Das dabei gebildete Synthesegas strömt durch den Festbettkatalysator (9 ), in dem der Reformierprozess zu Ende geführt und nahezu ein thermodynamisches Gleichgewicht erzielt wird, tritt mit einer Temperatur von 960°C aus dem Festbettkatalysator (9 ) und durchströmt nacheinander zwei in dem als Kühlzone dienenden unteren Abschnitt (10 ) des Kesselkörpers (2 ) angebrachte Wärmetauscher (45 ,46 ). Im oberen den Feuerraum (8 ) und den Festbettkatalysator (9 ) umfassenden die Reaktionszone bildenden Abschnitt (5 ) geht ein Teil der Wärme des Synthesegases durch Strahlung verloren. Die Verlustrate ist jedoch durch die Zusammensetzung der in der Reaktionszone befindlichen Schicht (4 ) aus feuerfestem Werkstoff steuerbar; in diesem Bereich wird die Wärme durch das durch die Membranwandrohre (20 ) strömende Kühlwasser absorbiert. In dem die Kühlzone bildenden unteren Abschnitt (10 ) des Kesselkörpers (2 ) wird das Synthesegas durch das in den Verdampferkanälen der Wärmetauscher (45 ,46 ) strömende kochende Wasser gekühlt. Aus dem die Kühlzone bildenden Abschnitt (10 ) strömt das Synthesegas durch am unteren des Kesselkörpers (2 ) angebrachte Öffnungen (34 ) in den zwischen der Innenseite des Kesselkörpers (2 ) und der Außenseite des Rohrkörpers (32 ) bestehenden Ringraum (33 ) und durchströmt die darin angeordneten Spiralwärmetauscher (36 ,37 ) von unten nach oben. Über die Öffnungen (35 ) wird das eine Temperatur von 300 bis 600°C aufweisende Synthesegas aus dem Kesselkörper (2 ) über den Druckbehälter (1 ) aus dem Prozess ausgeleitet. Über die Leitung (18 ) wird aus der Dampftrommel (25 ) nahezu siedendes Wasser in den im Boden des Kesselkörpers (2 ) angebrachten Verteiler (43 ) und von dort zu den Membranwandrohren (20 ) des Kesselkörpers (2 ) sowie des Rohrkörpers (32 ) und über Leitungen (38 ,39 ,47 ,48 ) zu den Wärmetauschern (36 ,37 ) geleitet. Das durch die Kühlung des Synthesegases in den Membranwandrohren (20 ) erzeugte Dampf-Wasser-Gemisch wird in den im Kopf des Kesselkörpers (2 ) befindlichen Sammler (26 ) geleitet und dann der Dampftrommel (25 ) zugeführt. Das aus den Wärmetauschern (36 ,37 ,45 ,46 ) austretende Dampf-Wasser-Gemisch wird über die Sammelleitungen (24 ) in die Dampftrommel (25 ) geleitet. In der Dampftrommel (25 ) wird die Dampfphase von der Wasserphase getrennt, das Wasser über die Leitungen (18 ) zu dem Verteiler (43 ) zurückgeleitet und der Sattdampf über die Leitungen (29 ) aus dem Prozess ausgeleitet. Zum Ausgleich der über die Leitungen (29 ) abgegebenen Sattdampfmenge wird über die Leitungen (28 ) der Dampftrommel (25 ) Frischwasser aufgegeben. In aller Regel kann auf eine Unterstützung des Kühlmittel-Kreislaufs durch Pumpen verzichtet werden. Über die Leitung (30 ) wird in den zwischen dem Druckbehälters (1 ) und dem Kesselkörper (2 ) bestehenden Zwischenraum (3 ) Gas mit einem Druck von bis zu 3 bar eingeleitet, um einen Druckausgleich gegenüber dem in dem Kesselkörper (2 ) herrschenden Druck zu schaffen. Über Leitung (31 ) wird das Gas aus dem Zwischenraum (3 ) wieder ausgeleitet. - 2. Ausführungsbeispiel (gerechnet):
- Für die Erzeugung von Synthesegas wird in den Feuerraum eines katalytischen autothermen Reformers gemäß
4 auf 560°C vorgewärmtes Erdgas eingebracht. Durch Zugabe von Sauerstoff und Wasserstoff entsteht ein Synthesegas. Weitere Einzelheiten ergeben sich aus nachfolgender Tabelle, wobei für verschiedenen Leitungen die in diesen strömenden Komponenten des jeweiligen Gemisches angegeben sind.
Claims (16)
- Verfahren zur Herstellung von Synthesegas aus Erdgas, bei dem ein eine Temperatur von 300 bis 650°C aufweisendes Erdgas-Dampf-Gemisch zusammen mit eine Temperatur von 200 bis 500°C aufweisendem Sauerstoff oder sauerstoffreichem Gas durch katalytisches autothermes Reformieren bei einem Druck von 35 bis 100 bar zu Synthesegas umgesetzt und das mit einer Temperatur von 950 bis 1200°C aus dem Katalysator austretende – trocken gerechnet – aus 15 bis 30 Vol.% CO, 5 bis 30 Vol. CO2, 50 bis 80 Vol.% H2 und bis zu 5 Vol.% CH4, Rest Wasserdampf bestehende Synthesegas durch indirekten Wärmeübergang auf eine Temperatur von bis zu 400°C gekühlt wird, dadurch gekennzeichnet, dass das Reformieren des Erdgas-Dampf-Gemisches und das Kühlen des Synthesegases in einem geschlossenen vertikalen Reaktor durchgeführt werden.
- Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Verhältnis von Dampf zu Kohlenstoff in dem Erdgas-Dampf-Gemisch auf 0.6 zu 4.0 eingestellt wird.
- Reaktor zur Herstellung von Synthesegas aus Erdgas, bei dem ein eine Temperatur von 300 bis 650°C aufweisendes Erdgas-Dampf-Gemisch zusammen mit eine Temperatur von 200 bis 500°C aufweisendem Sauerstoff oder Sauerstoff-reichem Gas durch katalytisches autothermes Reformieren bei einem Druck von 35 bis 100 bar zu Synthesegas umgesetzt und das mit einer Temperatur von 950 bis 1200°C aus dem Katalysator austretende, trocken gerechnet aus 15 bis 30 Vol.% CO, 5 bis 30 Vol.% CO2, 50 bis 80 Vol.% H2 und bis zu 5 Vol.% CH4, Rest Wasserdampf bestehende Synthesegas durch indirekten Wärmeaustausch auf eine Temperatur von bis zu 400°C gekühlt und das Reformieren des Gemisches und das anschließende Kühlen des Synthesegases in einem geschlossenen vertikalen Reaktor durchgeführt werden, gekennzeichnet durch einen aus einem aus Membranwand gefertigten Kesselkörper (
2 ,52 ), der unter Bildung eines allseitigen Zwischenraums (3 ,53 ) in einem geschlossenen vertikalen Druckbehälter (1 ,51 ) angeordnet ist und dessen oberer mit einer Schicht (4 ,54 ) aus feuerfestem Werkstoff ausgekleidete Abschnitt (5 ,55 ) die aus dem Feuerraum (8 ,58 ) und dem unmittelbar daran anschließenden Katalysatorbett (9 ,59 ) gebildete Reaktionszone umfasst und dessen unterer Abschnitt (10 ,60 ) die Kühlzone bildet. - Reaktor nach Anspruch 3, gekennzeichnet durch im Boden des Kesselkörpers (
2 ,52 ) und des Druckbehälters (1 ) vorgesehene Gasaustrittsöffnungen (11 ). - Reaktor nach Anspruch 3, gekennzeichnet durch einen im Bereich des die Kühlzone bildenden Abschnitts (
10 ) des Kesselkörpers (2 ) eingebauten aus Membranwand bestehenden Rohrkörper (32 ), der mit der Innenseite des Kesselkörpers einen von unten nach oben vom Synthesegas durchströmten geschlossenen Ringraum (33 ) mit wenigstens einem darin angeordneten Wärmetauscher (36 ,37 ) bildet, wobei im unteren Endabschnitt des Rohrkörpers mindestens eine Öffnung (34 ) für den Übertritt des Synthesegases in den Ringraum und gegenüber dem oberen Endbereich des Rohrkörpers im Kesselkörper (2 ) und Druckbehälter (1 ) wenigstens eine Gasaustrittsöffnung (35 ) vorgesehen ist. - Reaktor nach Anspruch 5, gekennzeichnet durch mehrere im Ringraum (
33 ) übereinander angeordnete Wärmetauscher (36 ,37 ), vorzugsweise Spiralwärmetauscher. - Reaktor nach einem der Ansprüche 3 bis 6, gekennzeichnet durch, wenigstens einen in dem die Kühlzone bildenden von oben nach unten vom Synthesegas durchströmten Abschnitt (
10 ) des Kesselkörpers (2 ) angeordneten Wärmeaustauscher (14 ,15 ,45 ,46 ). - Reaktor nach einem der Ansprüche 3 bis 7, gekennzeichnet durch einen im Querschnitt rechteckigen Kesselkörper (
52 ). - Reaktor nach Anspruch 7, gekennzeichnet durch einen Kesselkörper (
52 ), der durch Anordnung einer aus Membranwand bestehenden Trennwand (61 ) in zwei Teilräume (62 ,63 ) aufgeteilt ist, von denen der eine zu dem Festbettkatalysator (59 ) hin offene und von oben nach unten von Synthesegas durchströmte Teilraum (62 ) über mindestens eine im unteren Endbereich der Trennwand angebrachte Öffnung (64 ) für den Übertritt des Synthesegases in den geschlossenen von unten nach oben von Synthesegas durchströmten Teilraum (63 ) verbunden ist, wobei in mindestens einem der Teilräume wenigstens ein Wärmeaustauscher (66 ,67 ,68 ,69 ) angeordnet und im oberen Endbereich des geschlossenen Teilraums mindestens eine Öffnungen (70 ) für das Ausleiten des Synthesegases vorgesehen ist. - Reaktor nach Anspruch 9, gekennzeichnet durch eine eine der senkrechten Mittelebenen des rechteckigen Kesselkörpers (
52 ) einschließende Trennwand (61 ). - Reaktor nach eine der Ansprüche 3 bis 10, gekennzeichnet durch eine sich wenigstens bis in den oberen Bereich des die Kühlzone bildenden Abschnitts (
10 ,60 ) erstreckende Schicht (4 ,54 ) aus feuerfestem Werkstoff. - Reaktor nach einem der Ansprüche 3 bis 11, gekennzeichnet durch wenigstens eine zwischen den Austrittsöffnungen der Wärmetauscher (
14 ,15 ,36 ,37 ,45 ,46 ,66 ,67 ,68 ,69 ) für das Dampf-Kühlmittel-Gemisch und einer Dampftrommel (25 ,83 ) bestehende Verbindungsleitung (24 ,80 ,81 ). - Reaktor nach einem der Ansprüche 3 bis 11, gekennzeichnet durch wenigstens eine zwischen den Austrittsöffnungen der Membranwandrohre (
20 ,76 ) für das Dampf-Kühlmittel-Gemisch und einer Dampftrommel (25 ,83 ) bestehende Verbindungsleitung (27 ,85 ). - Reaktor nach Anspruch 13, gekennzeichnet durch einen zwischen den Austrittsöffnungen der Membranwandrohre für das Dampf-Kühlmittel-Gemisch und der Verbindungsleitung (
27 ,85 ) zur Dampftrommel (25 ,83 ) im Kopf des Kesselkörpers (2 ,52 ) angeordneten Sammler (26 ,84 ). - Reaktor nach einem der Ansprüche 3 bis 14, gekennzeichnet durch eine zwischen der Austrittsöffnung der Dampftrommel (
25 ,83 ) für das abgeschiedene Kühlmittel und einem im Boden des Kesselkörpers (2 ,52 ) angeordneten Verteilers (43 ,71 ) für das Kühlmittel bestehende Verbindungsleitung (44 ,86 ). - Reaktor nach einem der Ansprüche 3 bis 15, gekennzeichnet durch einen in dem zwischen der Innenseite des Druckbehälters (
1 ,51 ) und der Außenseite des Kesselkörpers (2 ,52 ) bestehenden Zwischenraum (3 ,53 ) herrschenden Gasdruck von 0.5 bis 3.5 bar.
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