DE10296380B3 - Verfahren zum Betrieb einer Brennstoffzelle und Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlage - Google Patents
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Abstract
Description
- TECHNISCHES GEBIET
- Diese Erfindung bezieht sich darauf, zu bewirken, dass eine Wasserstoff/Luft-Brennstoffzelle im Wesentlichen den gesamten Brennstoffreaktanten bei dem Stromerzeugungsprozess verwertet durch Herabsetzen der Diffusion des Brennstoffs zur Kathodenseite als Ergebnis einer niedrigen Brennstoffkonzentration auf der Anodenseite, d. h. eines niedrigen prozentualen Stoffmengenanteils des Wasserstoffs im Brennstoffreaktanten-Strömungsfeld.
- STAND DER TECHNIK
- Berücksichtigt wird die Verwendung von Brennstoffzellen, insbesondere Protonenaustauschmembran-(PEM)Brennstoffzellen, welche mit einem wasserstoffreichen Brennstoffreaktantengas und mit Luft als Oxidationsmittelgas arbeiten, zur Verwendung in Fahrzeugen. Da der gesamte Brennstoff an Bord des Fahrzeugs transportiert werden muss und da Zubehör, welches die Leistung der Brennstoffzelle verbessern kann, gleichwohl elektrisch durch die Brennstoffzelle angetrieben werden muss, und so der Gesamtwirkungsgrad der Stromerzeugungsanlage verringert wird, wird die Frage des Brennstoffzellen-Wirkungsgrads vorrangig. Es ist bekannt, dass die Brennstoffzellenleistung bedeutend darunter leidet, wenn Brennstoffzellengas nicht in angemessener Weise auf der gesamten Oberfläche des Elektrolyten zur Verfügung gestellt wird. Es ist daher ein übliches Vorgehen im Stand der Technik, einen Überschuss an Brennstoff zum Brennstoffreaktanten-Strömungsfeld zu liefern, um eine angemessene Menge Brennstoff an der Anode zu gewährleisten. Die höhere Konzentration von Wasserstoff, d. h. der höhere Stoffmengenanteil des Wasserstoffs, die bzw. der üblicherweise über 90% am Einlass in das Brennstoffreaktanten-Strömungsfeld der Anode betragen kann, treibt jedoch die Diffusion des Brennstoffs durch die Membran an, wo er an der Kathode mit Sauerstoff reagiert und daher die Effizienz des Stromerzeugungsverfahrens verringert. PEM-Brennstoffzellen bieten sich für den Antrieb von Fahrzeugen an, aber die Protonenaustauschmembran kann bis zu 15 μm dünn sein. Da die Diffusionsrate umgekehrt proportional zur Dicke der PEM ist, leiden sie an relativ hoher Diffusion von Wasserstoff durch die Membran zur Kathode. Wasserstoff wird auch an der Anode durch Reaktion mit Sauerstoff verbraucht, der von der Kathode durch die Membran diffundiert.
-
DE 101 97 086 T1 offenbart ein Verfahren zum Einschalten eines Brennstoffzellensystems. Das Brennstoffzellensystem umfasst eine Anode, eine Kathode, eine dazwischen angeordnete Elektrolytschicht, eine Wasserstoffquelle, einen Anodenabgas-Rückführungskreis, eine Luftquelle, ein Anodenabgas-Entlüftungsventil und eine primäre elektrizitätsverwendende Vorrichtung. Das Entlüftungsventil dient dazu, bei normalem Betrieb kontinuierlich einen bestimmten Teil des Anodenabgases aus dem System auszuschleusen. -
US 5,605,770 A offenbart ebenfalls ein Stromerzeugungssystem, welches über eine Brennstoffzelle und eine Vorrichtung zur Rückführung von in der Brennstoffzelle nicht umgesetztem Wasserstoff zur Anode verfügt. Es ist ein Ventil zum Ausschleusen von Abgasen und Wasserstoff vorgesehen, wobei dieses Ausschleusen während des normalen Betriebs periodisch erfolgt. Die Intervalle des Ausschleusens variieren in Abhängigkeit von der Last, d. h. je nach Last sind die periodischen Öffnungszeiten kürzer oder länger. - BESCHREIBUNG DER ERFINDUNG
- Ziele der Erfindung schließen die Verbesserung der Brennstoffverwertung in einer Brennstoffzelle auf nahezu 100% und eine Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlage ein, welche den höchst möglichen Gesamtwirkungsgrad hat, unter Berücksichtigung des Wirkungsgrades des Stromerzeugungsverfahrens selbst und der parasitären Lasten, wie z. B. Gebläse und Pumpen und ähnliche, welche durch die Brennstoffzelle angetrieben werden müssen.
- Die Ziele werden erreicht durch das Verfahren zum Betrieb einer Brennstoffzelle und die Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlage mit den Merkmalen, wie sie in den unabhängigen Ansprüchen angegeben sind. Ausführungsformen der Erfindung sind in den jeweiligen abhängigen Ansprüchen angegeben.
- Die Erfindung gründet teilweise auf der Erkenntnis, dass – z. B. bei reinem Wasserstoff-Brennstoff – die Wasserstoffverwertung sich theoretisch 100% nähert, falls es kein Abgas (keine Entlüftung), geringe Diffusion von Wasserstoff über die Membran zur Kathode und geringe Diffusion von Sauerstoff zur Anode gibt. Die Erfindung basiert weiterhin auf der Tatsache, dass der Modus des Wasserstoff-Strömungsmanagements für Betrieb im stationären Zustand bei mittlerer und niedriger Leistung sich vom Modus für das Wasserstoff-Strömungsmanagement, wenn die Brennstoffzellen hohe oder Spitzenströme liefern, unterscheiden kann.
- Entsprechend der vorliegenden Erfindung ist bei einer Brennstoffzelle, die mit im Wesentlichen reinem Wasserstoff und Luft betrieben wird, das Anodenströmungsfeld unbelüftet, wodurch sich die Konzentration an diffundiertem Stickstoff in den Anodenströmungsfeldern bei ungefähr der durchschnittlichen Konzentration von Stickstoff im Kathodenoxidationsmittel stabilisieren wird (ca. 85%), wodurch die Konzentration von Wasserstoff auf ein ausreichend niedriges Niveau (ca. 15 bis 20%) reduziert wird, so dass es eine signifikante Verringerung in der Diffusion von Wasserstoff durch die Protonenaustauschmembran zur Kathode gibt. Unter der Konzentration von Wasserstoff bzw. Stickstoff wird hierin der Stoffmengenanteil an Wasserstoff bzw. Stickstoff in Molprozent (Mol-%) verstanden. Ohne Wasserstoffabgas und mit reduzierter Diffusion über die PEM nähert sich die Verwertung von Wasserstoff 98% oder mehr für Stromdichten, welche einen gemäßigten Schwellenwert überschreiten, z. B. 0,4 A/cm2.
- Außerdem wird erfindungsgemäß die Last der Zelle überwacht, und bei Betrieb bei hoher oder Spitzenleistung kann zusätzlicher Wasserstoff an das Anodenströmungsfeld, d. h. das Brennstoffreaktanten-Strömungsfeld, geliefert werden durch Entlüften (wobei Entlüften das Ablassen anderer Fluide außer Luft auch umfasst) des Anoden-Strömungsfelds in die Umgebung oder in die Vorrichtung zur Brennstoffabstromverarbeitung. Bei der gesteigerten Reaktionsrate bei Erzeugung von hoher Leistung ist der proportionale Verlust von Wasserstoff geringer. Daher wird bei Betrieb unterhalb hoher Leistungsniveaus, wie es in einem Fahrzeug meistens der Fall ist, eine Brennstoffzelle mit einem nicht-entlüfteten Brennstoffreaktanten-Strömungsfeld eine ausreichend hohe Verwertung von Wasserstoff haben, ca. 96 bis 98%, um jeglichen Verlust von elektrochemischer Effizienz auszugleichen oder zu überschreiten, der aus der Verringerung des Wasserstoffpartialdrucks im Brennstoff-Strömungsfeld resultieren kann.
- KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
-
1 ist eine schematische Darstellung einer PEM-Brennstoffzelle, welche die vorliegende Erfindung inkorporiert, -
2 ist ein Diagramm der durchschnittlichen Zellenspannung und Gesamtwasserstoffverwertung in Abhängigkeit von gemäßigten Stromdichten bei einem nicht-entlüfteten Brennstoff-Strömungsfeld, -
3 ist ein Diagramm des Molenbruchs von Wasserstoff und der Spannung über die Zeit. - AUSFÜHRUNGSFORM(EN) DER ERFINDUNG
- Mit Bezug auf
1 umfasst eine Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlage10 eine Zellenstapelanordnung12 , welche eine Mehrzahl von einzelnen aneinander gestapelten Brennstoffzellen in Reihe aufweist, obwohl in1 nur eine einzelne Zelle dargestellt ist. Eine Brennstoffzelle umfasst eine Anodenelektrode14 , eine Kathodenelektrode16 und eine Polymerelektrolytmembran bzw. Protonenaustauschmembran18 , welche zwischen den Elektroden angeordnet ist. Jede Elektrode besteht aus einem Katalysator, einer porösen Trägerplatte und einem Reaktantenströmungsfeld, wie bekannt. Eine Wassertransportplatte19 (bzw. Kühlmittelplatte), benachbart zur Kathode16 , ist mit einer Kühlmittelsteuerungsschleife, einschließlich einer Kühlmittelpumpe20 , eines Kühlmitteldruckventils21 und eines Wärmeaustauschers22 , verbunden. Eine Wärmeaustausch-Umleitung und andere Wassermanagement-Einrichtungen können vorhanden sein, nicht gezeigt, die aus dem Stand der Technik bekannt sind, wie z. B. inUS 5,503,944 A offengelegt. Die Pumpe20 und das Ventil21 werden sowohl den Druck als auch das Strömungsvolumen durch die Wassertransportplatte19 und durch oder um den Wärmeaustauscher22 steuern. Luft wird durch ein Mittel zur Lieferung von Luft, wie ein Gebläse26 , an das Kathodenoxidationsmittel-Strömungsfeld-Einlassverzweigungssystem27 geliefert, wobei die verbrauchte Luft das Strömungsfeld durch ein Auslass-Verzweigungssystem28 zum Auslass29 hin verläßt. Brennstoff aus einer unter Druck stehenden Quelle32 von Wasserstoff oder wasserstoffreichem Gas strömt durch eine Brennstoff-Drucksteuervorrichtung34 , ein Brennstoff-Einlass-Verzweigungssystem35 , das Brennstoff-Strömungsfeld der Anode14 und ein Brennstoff-Auslass-Verzweigungssystem36 zu einem Strömungssteuerungsventil37 . Wenn es offen ist, entlüftet das Ventil37 das Brennstoff-Strömungsfeld zur Umgebung39 (oder zu irgendeiner Abgasverarbeitungsvorrichtung, die verwendet werden kann). Der Brennstoff-Strömungsfeld-Abstrom strömt durch eine Wiederverwertungsschleife, welche eine Pumpe41 aufweist. Die Brennstoff-Wiederverwertungspumpe hat üblicherweise eine Strömungsrate, die deutlich größer ist als die Brennstoff-Einlass-Strömungsrate, um eine relativ gleichförmige Wasserstoffzusammensetzung über das Anodenströmungsfeld aufrechtzuerhalten. - Im Kathodenoxidationsmittel-Strömungsfeld wird ein Teil des Sauerstoffs aus der Luft durch das Verfahren verbraucht, und eine kleine Menge an Sauerstoff diffundiert durch die Membran zur Anode. Die Sauerstoffkonzentration am Oxidationsmittel-Strömungsfeldeinlass ist ca. 21% und kann üblicherweise ca. 10% am Oxidationsmittel-Strömungsfeldauslass betragen. Die durchschnittliche Konzentration von Stickstoff vom Einlass zum Auslass des Oxidationsmittel-Strömungsfelds ist daher ca. 85%. Der Stickstoff diffundiert durch die Membran zur Anode; die Stickstoffkonzentration an der Anode wird im Wesentlichen die gleiche sein wie an der Kathode, ca. 80 bis 85%, falls zugelassen wird, dass sie sich stabilisiert. Erfindungsgemäß wird die Brennstoffzelle normalerweise mit dem Abgasströmungssteuerungsventil
37 in geschlossener Position betrieben. Das führt zu einem Ansteigen der Stickstoffkonzentration in der Wiederverwertungs-(Rückführungs-)Schleife, bis der Partialdruck des Stickstoffs auf sowohl der Anoden- als auch der Kathodenseite der Membran annähernd gleich ist, was der durchschnittlichen Konzentration von Stickstoff in dem Oxidationsmittel-Strömungsfeld entspricht, wie bereits erwähnt, ca. 80 bis 85%. Das begrenzt die Wasserstoffkonzentration in den Anoden-Strömungsfeldern auf ca. 15 bis 20%, was die Diffusionsrate von der Anode14 über die Membran18 zur Kathode16 signifikant verringert. - Ein PEM-Brennstoffzellenstapel mit zwanzig Zellen, welche eine 15 μm dicke PEM und eine aktive Zellenfläche von 372 cm2 (0,4 Fuß2) enthält, wurde bei ca. 50°C getestet. Die Reaktanten waren reiner Wasserstoff und Luft bei im Wesentlichen Umgebungsdruck.
2 zeigt die Stromdichte aufgetragen gegen die durchschnittliche Zellenspannung, als dieser Stapel ohne Brennstoffentgasung und mit einer Luftverwertung von 60% getestet wurde.2 stellt dar, dass die Gesamtwasserstoffverwertung bei einem Strömungsfeld ohne Auslass 98% bei gemäßigten Lasten erreicht; der Molenbruch des Wasserstoffs pendelt sich bei Prozentwerten um die Mittzwanziger ein. -
3 zeigt die Spannung und Wasserstoffkonzentration innerhalb des Anoden-Strömungsfelds in Abhängigkeit von der Zeit bei einer festgelegten Stromdichte von 0,1 A/cm2. Diese Daten zeigen, dass sich die Wasserstoffkonzentration von einem Anfangswert von ca. 93% auf ca. 27% über eine Zeitspanne von 120 Minuten bei minimaler Auswirkung auf die Zellenspannung verringert. Die Änderungsrate der Wasserstoffkonzentration über die Zeit war im Test viel langsamer, als man sie in einer Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlage beobachten würde, aufgrund der zusätzlichen Volumina, die in der Versuchsanordnung im Vergleich zur Stromerzeugungsanlage vorhanden sind. - In manchen Brennstoffzellen, bei Betrieb bei hoher Leistung, kann es sein, dass der für den Anodenkatalysator zur Verfügung stehende Wasserstoff nicht ausreichend ist, um die gewünschte Leistung zu liefern. Ferner misst erfindungsgemäß eine Strommessvorrichtung
40 den Strom in den Stromleitungen42 , welche die Last43 der Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlage versorgen. Die Messvorrichtung40 liefert ein Signal, welches den Laststrom anzeigt, an eine Steuerungsvorrichtung46 , welche das Abgasströmungssteuerungsventil37 öffnet, falls der Strom eine bestimmte Stärke erreicht, welche im Bereich von 50 bis 80% des Höchstnennstroms liegen kann und welche üblichererweise bei ca. 65% des Höchstnennstroms liegen kann. Dies wird eine bedeutende Stickstoffströmung und etwas verbleibende Wasserstoffströmung von den Anoden-Strömungsfeldern zur Umgebung39 bewirken. Obwohl aus Gründen der Klarheit in der Figur nicht dargestellt, kann die Steuervorrichtung46 auch die Einstellung des Wasserstoffdruck-Steuerungsventils34 anpassen, um, falls gewünscht, eine angemessene Wasserstoffströmung zu den Strömungsfeldern der Anode14 bei verschiedenen Stromstärken zu gewährleisten. - Die Steuervorrichtung
46 kann auch das Wasserstoffabgas-Strömungssteuerungsventil37 steuern, um in periodischen Abständen Spurenverschmutzungen einfach auszuspülen, wie z. B. zu Beginn des Anschaltens oder Abschaltens, oder ähnliches, wie es üblich ist. - Um den Vorteil der vorliegenden Erfindung zu maximieren kann die Brennstoffzelle auch bei hoher Sauerstoffverwertung betrieben werden, wodurch der Sauerstoffdruck auf der Kathodenseite der Membran niedrig gehalten wird und die Überführung von Sauerstoff zur Anode durch Diffusion verringert wird. Dies verringert den Verbrauch an Wasserstoff aufgrund von Überführung.
Claims (9)
- Verfahren zum Betrieb einer Brennstoffzelle (
12 ) mit einer Anode (14 ) mit einem Brennstoffreaktanten-Strömungsfeld (35 ,14 ,36 ), wobei das Brennstoffreaktanten-Strömungsfeld (35 ,14 ,36 ) mit einem Abgasströmungssteuerungsventil (37 ) verbunden ist, einer Kathode (16 ) mit einem Oxidationsmittel-Strömungsfeld (27 ,16 ,28 ), einer Protonenaustauschmembran (18 ) zwischen der Anode und der Kathode, einer Wasserstoffquelle (32 ) zur Lieferung von Brennstoff zu dem Brennstoffreaktanten-Strömungsfeld, einer Brennstoff-Wiederverwertungsschleife, welche das Brennstoffreaktanten-Strömungsfeld und eine Pumpe (41 ) umfasst, um Abstrom des Brennstoffreaktanten-Strömungsfelds zum Einlass (35 ) des Brennstoffreaktanten-Strömungsfelds zu transportieren, und einem Mittel (26 ) zur Lieferung von Luft zu dem Oxidationsmittel-Strömungsfeld, wobei das Verfahren aufweist: Betreiben des Mittels (26 ) zur Lieferung von Luft zu dem Oxidationsmittel-Strömungsfeld; Liefern von Wasserstoff von der Quelle (32 ) zum Brennstoffreaktanten-Strömungsfeld; Betreiben der Pumpe (41 ); Messen des von der Brennstoffzelle an die Last (43 ) gelieferten Stroms mit Hilfe einer Strommessvorrichtung (40 ); Normalerweise Geschlossenlassen des Abgasströmungssteuerungsventils (37 ); und Öffnen des Abgasströmungssteuerungsventils (37 ) mit Hilfe einer Steuervorrichtung (46 ), wenn der Laststrom einen vorbestimmten Schwellenwert überschreitet; wobei im Normalbetrieb bei geschlossenem Abgasströmungssteuerungsventil (37 ) der Stickstoff-Stoffmengenanteil im Brennstoffreaktanten-Strömungsfeld durch Diffusion über die Membran den durchschnittlichen Stickstoff-Stoffmengenanteil im Oxidationsmittel-Strömungsfeld erreicht, und so erzwungen wird, dass der prozentuale Stoffmengenanteil des Wasserstoffs im Brennstoff-Strömungsfeld der Anode (14 ) ein entsprechender, niedriger Wert ist, der zum prozentualen Stoffmengenanteil des Stickstoffs komplementär ist. - Verfahren nach Anspruch 1, wobei: der vorbestimmte Schwellenwert zwischen 50 und 80% des Höchstnennstroms der Zelle liegt.
- Verfahren nach Anspruch 2, wobei: der vorbestimmte Schwellenwert 65% des Höchstnennstroms der Brennstoffzelle beträgt.
- Verfahren nach Anspruch 1, außerdem aufweisend: Betreiben der Brennstoffzelle mit einer Wasserstoffverwertung über einer Schwellenwertgröße von 96%.
- Verfahren nach Anspruch 1, außerdem aufweisend: Betreiben der Brennstoffzelle mit einer Sauerstoffverwertung über einer Schwellenwertgröße von 70%.
- Verfahren nach Anspruch 1, wobei: der prozentuale Stoffmengenanteil des Wasserstoffs im Brennstoff-Strömungsfeld der Anode 15 bis 20 Mol-% beträgt.
- Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlage (
10 ) aufweisend: eine Brennstoffzelle (12 ) aufweisend eine Anode (14 ) mit einem Brennstoffreaktanten-Strömungsfeld (35 ,14 ,36 ), wobei das Brennstoffreaktanten-Strömungsfeld mit einem Abgasströmungssteuerungsventil (37 ) verbunden ist, eine Brennstoff-Wiederverwertungsschleife, welche das Brennstoffreaktanten-Strömungsfeld und eine Pumpe (41 ) zum Transportieren des Abstroms des Brennstoffreaktanten-Strömungsfelds vom Auslass (36 ) zum Einlass (35 ) des Brennstoffreaktanten-Strömungsfelds umfasst, eine Kathode (16 ) mit einem Oxidationsmittel-Strömungsfeld (27 ,16 ,28 ) und eine Protonenaustauschmembran (18 ), die zwischen der Anode und der Kathode angeordnet ist; ein Mittel (26 ) zum Liefern von Luft an das Oxidationsmittel-Strömungsfeld, eine Quelle (32 ) zum Liefern einer Wasserstoffströmung an das Brennstoffreaktanten-Strömungsfeld; eine elektrische Last (43 ) für die Brennstoffzelle; gekennzeichnet durch eine Strommessvorrichtung (40 ) zum Messen des Laststroms, der an die elektrische Last geliefert wird, und zum Liefern eines Stromsignals, das ihn anzeigt; und eine Steuervorrichtung (46 ), welche auf das Stromsignal reagiert sowie eingerichtet und ausgestaltet ist zum normalerweise Geschlossenlassen des Abgasströmungssteuerungsventils (37 ), und zum Öffnen des Abgasströmungssteuerungsventils in Erwiderung auf angezeigten Strom über einem vorbestimmten Anteil des Höchstnennstroms der Brennstoffzelle, wodurch im Normalbetrieb bei geschlossenem Abgasströmungssteuerungsventil (37 ) der Stickstoff-Stoffmengenanteil im Brennstoffreaktanten-Strömungsfeld in Folge der Diffusion von dem Oxidationsmittelreaktanten-Strömungsfeld sich bei ungefähr dem durchschnittlichen Stickstoff-Stoffmengenanteil im Oxidationsmittel-Strömungsfeld stabilisiert, wodurch der prozentuale Stoffmengenanteil des Wasserstoffs auf einen entsprechenden, niedrigen Betrag begrenzt wird, der zum prozentualen Stoffmengenanteil des Stickstoffs komplementär ist. - Stromerzeugungsanlage nach Anspruch 7, wobei der vorbestimmte Anteil zwischen 50 und 80% beträgt.
- Stromerzeugungsanlage nach Anspruch 8, wobei der vorbestimmte Anteil 65% beträgt.
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