DE10222802B4 - Verfahren zum Betreiben eines Gaserzeugungssystems - Google Patents

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Abstract

Verfahren zur Regelung der Temperatur eines Wasserstoffseparationsmoduls in einem Gaserzeugungssystem zum Bereitstellen von nahezu reinem Wasserstoff, welches zumindest aus einer Wasserstofferzeugungseinrichtung, welche aus Wasser, einem sauerstoffhaltigen Medium und einem kohlenwasserstoffhaltigen Medium als Edukte ein wasserstoffhaltiges Gas erzeugt, und einem katalytischen Brenner besteht, welcher über einen Wärmetauscher einen Teil der erzeugten thermischen Energie an ein. Transportmedium abgibt, wobei das wasserstoffhaltige Gas durch ein Wasserstoffseparationsmodul in nahezu reinen Wasserstoff und ein Restgas aufgeteilt wird, dadurch gekennzeichnet, dass die Beheizung des Wasserstoffseparationsmoduls (1) sowohl durch die Abgase einer katalytischen Verbrennung des Restgases in dem katalytischen Brenner (4), welche ein als Wärmetauscher ausgebildetes Gehäuse (7) des Wasserstoffseparationsmoduls (1) durchströmen, als auch durch das Transportmedium erfolgt, wobei eine Regelung der Temperatur des Wasserstoffseparationsmoduls (1) durch eine Regelung der Temperatur (T) des katalytischen Brenners (4) und/oder durch die Zugabe von Wasser (H2O) in das Transportmedium, vor dem Eintritt in den Wärmetauscher (8), auf einen vorgegebenen Temperaturwert...

Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Betreiben eines Gaserzeugungssystems zum Bereitstellen von nahezu reinem Wasserstoff, bestehend zumindest aus einer Wasserstofferzeugungseinrichtung, welche aus Wasser, einem sauerstoffhaltigen Medium und einem kohlenwasserstoffhaltigen Medium als Edukte ein wasserstoffhaltiges Gas erzeugt, und einem katalytischen Brenner, welcher über einen Wärmetauscher einen Teil der erzeugten thermischen Energie an ein Transportmedium abgibt. Außerdem betrifft die Erfindung eine Verwendung des Verfahrens und ein Wasserstoffseparationsmodul zur Verwendung mit dem Verfahren.
  • Aus der WO 00/66487 A1 ist ein System zum Erzeugen eines wasserstoffhaltigen Gases bekannt. Darin wird über eine Kombination aus Reformierung und partieller Oxidation, mit anschließenden Reinigungsstufen in Form von Shiftstufen und selektiven Oxidationsstufen, das wasserstoffhaltige Gas erzeugt, welches dann zur Verstromung in einer Brennstoffzelle genutzt werden kann. Außerdem verfügt das dort beschriebene System über einen als katalytischen Brenner ausgebildeten Hilfsreaktor, welcher aus den nicht umgesetzten Reststoffen thermische Energie für die Verwendung in dem System zurückgewinnt.
  • Die gesamte Regelung des Systems erfordert dabei eine Vielzahl von Sensoren und Parametern und wird, je nach Betriebszustand des Systems, nach unterschiedlichen Regelalgorithmen realisiert. Das Verfahren zum Betreiben des Systems wird damit sowohl hinsichtlich der Sensorik als auch hinsichtlich des Regelaufwandes sehr aufwändig und komplex. Dadurch ergibt sich für das System der Nachteil, dass dieses einerseits vergleichsweise teuer im Aufbau und andererseits sehr anfällig gegenüber Störungen wird.
  • Aus der DE 197 55 815 A1 ist außerdem ein Wasserstoffseparationsmodul bzw. Membranmodul bekannt, bei welchem nahezu reiner Wasserstoff durch für Wasserstoff selektiv durchlässige Membranen aus einem wasserstoffhaltigen Gas abgetrennt wird. Ein derartiges Membranmodul benötigt eine Betriebstemperatur von einigen hundert Grad Celsius, um ideal arbeiten zu können. In dem Aufbau der DE 197 55 815 A1 wird das Membranmodul dazu mittels eines Teils eines katalytischen Brenners beheizt. Eine Regelung der Temperatur des Brenners und damit des Membranmoduls ist hier nur in engen, durch den Brenner vorgegebenen Grenzen möglich, da die Temperatur einerseits durch das Angebot an umzusetzenden Restgasen für den katalytischen Brenner und andererseits insbesondere durch die benötigte Betriebstemperatur für die katalytische Verbrennung bestimmt wird.
  • Aus der DE 44 23 587 C2 ist eine Vorrichtung zur Wasserstoffgewinnung bekannt, bei der der Wasserstoff von einem Reaktionsgemisch durch die Begrenzung des Reaktionsraumes (poröses Metall- oder Keramikrohr) hindurch abgetrennt wird, wobei die Begrenzung des Reaktionsraumes mit einer Pd/Ag-Legierung beschichtet ist. Der Reaktionsraum kann zum einen dadurch temperiert werden, dass die Sauerstoffzufuhr erhöht oder verringert wird, sodass die exotherme partielle Oxidation des Brennstoffs (interne Verbrennung) zu- oder abnimmt. Zum anderen weist der Reaktionsraum eine Temperierleitung oder einen angrenzenden Temperierraum auf, durch die oder den ein Heiz- oder Kühlmedium geleitet werden kann. Darüber, wie das Heiz- oder Kühlmedium auf die erforderliche Temperatur gebracht wird und ob dazu u.U. ein katalytischer Brenner eingesetzt wird, enthält DE 44 23 587 C2 keine Angaben.
    •
  • Ausgehend davon ist es nun die Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zur Regelung der Temperatur eines Wasserstoffseparationsmoduls in einem Gaserzeugungssystems zum Bereitstellen von nahezu reinem Wasserstoff anzugeben, welches mit minimalem Aufwand an Sensorik und Regelung die Bereitstellung von nahezu reinen Wasserstoff ermöglicht.
  • Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe dadurch gelöst, dass die Beheizung des Wasserstoffseparationsmoduls sowohl durch die Abgase einer katalytischen Verbrennung des Restgases in dem katalytischen Brenner, welche ein als Wärmetauscher ausgebildetes Gehäuse des Wasserstoffseparationsmoduls durchströmen, als auch durch das Transportmedium erfolgt, wobei eine Regelung der Temperatur des Wasserstoffseparationsmoduls durch eine Regelung der Temperatur des katalytischen Brenners und/oder durch die Zugabe von Wasser in das Transportmedium, vor dem Eintritt in den Wärmetauscher, auf einen vorgegebenen Temperaturwert erfolgt.
  • Durch die Beheizung des Wasserstoffseparationsmoduls, in welchem Wasserstoff durch selektiv für Wasserstoff durchlässige Membranen aus dem wasserstoffhaltigen Gas abgeschieden wird, mittels der Abgase des katalytischen Brenners und mittels des Transportmediums, lässt sich eine Temperierung auf ein vorgegebenes Temperaturfenster, bei den derzeit eingesetzten Metallmembranen ca. 370°C bis 470°C, sehr leicht und einfach realisieren. Da sowohl die Abgase des Brenners als auch das von dem Brenner erwärmte Transportmedium für die Temperierung des Wasserstoffseparationsmoduls bzw. Membranmoduls genutzt werden, kann dieses sehr effektiv auf die Zieltemperatur beheizt werden. Dazu kann beispielsweise die Temperatur des katalytischen Brenners in den möglichen Grenzen geregelt werden. Zusätzlich oder auch als Alternative dazu kann durch die Zugabe von Wasser in das Transportmedium, vor dem Durchströmen des Wärmetauschers, eine weitere Regelung der Temperatur erfolgen. Diese wirkt sich dann unmittelbar auf die Temperatur des Transportmediums als auch unmittelbar auf die Temperatur des katalytischen Brenners und damit seiner Abgase aus.
  • In einer besonders günstigen Ausgestaltung der Erfindung wird als Transportmedium dabei zumindest ein Teil der Produkte aus der Wasserstofferzeugungseinrichtung genutzt.
  • Damit wird die benötigte Erwärmung und/oder Abkühlung durch den in das Membranmodul eingebrachten Stoffstrom selbst erreicht. Der bauliche Aufwand kann somit erheblich reduziert werden. Außerdem gelangen die Produkte unmittelbar in den Bereich der Membranen und leiten die Wärme also ohne aufwändige Wärmeübertragungsprozesse in den Bereich ein, oder führen sie aus dem Bereich ab, in den sie unmittelbar benötigt wird.
    •
  • Weitere vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung ergeben sich aus den restlichen Unteransprüchen und aus dem anhand der Zeichnung nachfolgend näher dargestellten Ausführungsbeispiel.
  • Es zeigt:
  • 1 einen schematisch dargestellten möglichen Aufbau eines katalytischen Brenners und eines Wasserstoffseparationsmoduls zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens;
  • 2 ein Diagramm zur Abhängigkeit der Temperatur in dem katalytischen Brenner von der in ihn dosierten Menge an sauerstoffhaltigem Medium; und
  • 3 einen schematischen Aufbau eines möglichen Gaserzeugungssystems, in welchem das erfindungsgemäße Verfahren eingesetzt wird.
  • In 1 ist ein Wasserstoffseparationsmodul 1 bzw. Membranmodul 1 dargestellt. Dieses an sich bekannte Membranmodul 1 verfügt dabei über metallische Membranen (z.B. Pd- Membranen), welche bei geeigneten Temperaturen für Wasserstoff selektiv durchlässig sind, so dass durch das Membranmodul 1 aus einem wasserstoffhaltigen Gas, welches durch eine Leitung 2 in das Membranmodul 1 eintritt, nahezu reiner Wasserstoff H2 gewonnen werden kann. Dieser Wasserstoff H2 kann dann beispielsweise einer Brennstoffzelle zugeführt werden. Das Restgas, das sogenannte Retentat, wird über die Leitung 3 aus dem Membranmodul 1 abgeführt und wird dann, ggf. zusammen mit anderen Abgasen und/oder optionalem zusätzlichen Brennstoff, einem katalytischen Brenner 4 zugeführt. In dem katalytischen Brenner 4 erfolgt nun eine Umsetzung der verwertbaren Inhalte des Restgases in thermische Energie, wozu im katalytischen Brenner 4 außer dem Restgas noch ein sauerstoffhaltiges Medium O2 über die Leitung 5 zugeführt wird. Bei diesem sauerstoffhaltigen Medium O2 kann es sich dabei insbesondere um Luft handeln. In dem katalytischen Brenner 4 werden diese Ausgangsstoffe dann zu thermischer Energie umgesetzt und die heißen Abgase der katalytischen Verbrennung gelangen über die Leitung 6 in den Bereich des Membranmoduls 1, und hier insbesondere in ein Gehäuse 7 des Membranmoduls 1, welches als Wärmetauscher so ausgebildet ist, dass das Membranmodul 1 durch die heißen Abgase des katalytischen Brenners 4 beheizt werden kann. Die Integration des Wärmetauschers in das Gehäuse 7 des Membranmoduls 1 ermöglicht einen sehr kompakten Aufbau mit seinen günstigen Eigenschaften hinsichtlich thermischer Verluste, Packaging und dergleichen.
  • Des weiteren weist der katalytische Brenner 4 einen Wärmetauscher 8 auf, durch welchen die von dem katalytischen Brenner 4 erzeugte thermische Energie auf ein Transportmedium, welches durch eine Leitung 9 in den Wärmetauscher 8 einströmt, übertragen werden kann. Nach dem Durchströmen des Wärmetauschers 8 gelangt das Transportmedium, ggf. über weitere optionale Komponenten 10, in den Bereich der Leitung 2 und damit in das Membranmodul 1.
  • Für den Betrieb des Membranmoduls 1 ist ein Temperaturniveau notwendig, welches sich bei den derzeit eingesetzten Materialien in etwa zwischen 370°C und 470°C bewegt, je nach Betriebsbedingungen bzw. Stoffdurchsatz durch das Membranmodul 1. Um das Membranmodul 1 auf diese Temperatur aufzuheizen, können nun einerseits die heißen Abgase des katalytischen Brenners 4, welche durch die Leitung 6 in den Bereich des als Wärmetauscher ausgebildeten Gehäuses 7 strömen, und andererseits auch das in dem Wärmetauscher 8 erwärmte Transportmedium genutzt werden. Da für eine ideale Funktionsweise des Membranmoduls 1 ein vergleichsweise enges Temperaturfenster eingehalten werden muss, ist die Regelung der Temperatur des Membranmoduls von entscheidender Bedeutung. Um mit möglichst wenig Aufwand hinsichtlich der Sensorik und/oder Regelungstechnik eine derartige Regelung der Temperatur zu erreichen, wird die Temperatur der beiden das Membranmodul 1 temperierenden Medienströme entsprechend der Temperatur des Membranmoduls 1 beeinflusst.
  • Dazu kann erstens die Temperatur T des katalytischen Brenners 4 beeinflusst werden. Dazu lässt sich in idealer Weise eine Regelung der Temperatur T des katalytischen Brenners 4 durch eine Variation der Menge Q an zugeführtem sauerstoffhaltigen Medium O2, beispielsweise Luft, durch die Leitung 5 in den katalytischen Brenner 4 erreichen. Die Regelung ist dabei so ausgelegt, dass eine vorgegebene Mindestmenge Qmin an sauerstoffhaltigem Medium O2 nie unterschritten wird. Diese vorgegebene Mindestmenge Qmin lässt sich beispielsweise durch einen Lüfter oder dergleichen realisieren, welcher dann zu Regelungszwecken durch einen zweiten Lüfter unterstützt wird, oder welcher zu Regelungszwecken in einem Drehzahlbereich oberhalb einer vorgegebenen Mindestdrehzahl betrieben wird.
  • In 2 ist ein Diagramm zur Abhängigkeit der Temperatur T des katalytischen Brenners 4 von der in ihm dosierten Menge Q an sauerstoffhaltigem Medium O2 dargestellt. In dem hier dargestellten Ausführungsbeispiel soll dabei auf die vorgegebene Temperatur T0 des Membranmoduls 1 geregelt werden. Bewegt man sich im normalen Betrieb nun entlang der Kurve 11, so ergeben sich zwei Schnittpunkte mit der vorgegebenen Temperatur T0, welche jeweils von der Kurve 11 mit unterschiedlicher Steigungsrichtung geschnitten werden. Würde man nun über eine Variation der zugeführten Menge Q an sauerstoffhaltigem Medium O2 im Bereich des mit 12 bezeichneten Schnittpunktes die Temperatur T des katalytischen Brenners 4 regeln, so müsste man zum Erreichen einer höheren Temperatur T die Menge Q an sauerstoffhaltigem Medium O2 entsprechend erhöhen und zum Erreichen einer niedrigeren Temperatur T erniedrigen. Im Bereich des zweiten Schnittpunktes, welcher mit 13 bezeichnet ist, wäre dagegen eine reziproke Regelstrategie notwendig. Um zu bestimmen im Bereich welches Schnittpunktes 12, 13 man sich befindet, wäre eine entsprechend aufwändige Sensorik oder dergleichen notwendig. Wird nun bei der Dosierung der Menge Q an sauerstoffhaltigem Medium eine geeignet ausgewählte Mindestmenge Qmin vorgegeben, z.B. eine Mindestmenge Qmin, welche im Bereich einer annähernd verschwindenden Steigung der Kurve 11 angeordnet ist, so kann sichergestellt werden, dass mit lediglich einer Regelstrategie immer die gewünschten Ergebnisse zu erzielen sind. Dabei kann also die Temperatur T des katalytischen Brenners 4 mit minimalem Aufwand an Sensorik und Regelung ideal beeinflusst werden.
  • Die zweite Möglichkeit regelnd in die Temperatur T des katalytischen Brenners 4 und des Transportmediums und damit letztendlich in die Temperatur des Membranmoduls 1 einzugreifen, ergibt sich nach 1 durch die Zugabe von Wasser H2O durch eine Dosierstelle 14 in das Transportmedium vor dem Einströmen in den Wärmetauscher 8. Die Zugabe von Wasser H2O, welches beispielsweise flüssig oder als Aerosol in das Transportmedium eingebracht werden kann, wird eine Abkühlung des Transportmediums erreicht bzw. eine nicht so starke Erwärmung des Transportmediums im Bereich des Wärmetauschers 8, da hier zuerst das eingebrachte Wasser verdampft werden muss. Dies wirkt sich einerseits auf die Temperatur des Transportmediums selbst und andererseits wiederum auf die Temperatur T des katalytischen Brenners 4, und damit auch auf die Temperatur seiner Abgase, aus. Also kann auch hier über die Zugabe von Wasser H2O, beispielsweise eine Erhöhung der Zugabe von Wasser H2O zur Abkühlung der Temperatur im Membranmodul 1, eine entsprechende Regelung der Temperatur des Membranmoduls 1 erreicht werden.
  • Die beiden Möglichkeiten können entweder einzeln oder insbesondere in Kombination miteinander genutzt werden, um die Temperatur des Membranmoduls ideal zu regeln.
  • Das wasserstoffhaltige Gas stammt dabei von einer Wasserstofferzeugungseinrichtung, welche sich beispielsweise hinter den optionalen Komponenten 10 verbergen kann. Eine derartige Wasserstofferzeugungseinrichtung ist dabei aus dem allgemeinen Stand der Technik bekannt. Es kann sich beispielsweise um eine Heißdampfreformierung mit nachgeschalteter selektiver Oxidationsstufe, eine partielle Oxidationsstufe oder die Kombination aus diesen beiden handeln. In besonders günstiger Weise wird als Wasserstofferzeugungseinrichtung jedoch eine Kombination aus einer autothermen Reformierungsstufe 15 und wenigstens einer Shiftstufe, beispielsweise einer Hochtemperaturshiftstufe 16, welche in 3 explizit dargestellt sind, genutzt.
  • Besonders günstig ist es, wenn das Transportmedium nicht ausschließlich zur Temperierung des Membranmoduls 1 eingesetzt wird, sondern wenn dieses auch anderweitig genutzt wird. Beispielsweise kann das Transportmedium zumindest einen Teil der Produkte der Wasserstofferzeugungseinrichtung, beinhalten. Die Produkte aus einer derartigen Wasserstofferzeugungseinrichtung, also im allgemeinen ein wasserstoffreiches Gas, welches durch die Leitung 2 dem Membranmodul 1 zugeführt wird, kann hier entsprechend genutzt werden, um über den Wärmetauscher 8 und die ggf. erfolgende Eindosierung von Wasser an der Dosierstelle 14 die Temperatur des Membranmoduls 1 zu beeinflussen.
  • Des weiteren wäre es auch denkbar, dass als Transportmedium nicht ein Teil der Produkte der Wasserstofferzeugungseinrichtung, sondern, wie in dem Ausführungsbeispiel gemäß 3 dargestellt, deren Edukte genutzt werden. Dies kann insbesondere dann sehr günstig sein, wenn das Transportmedium ein sauerstoffhaltiges Medium O2, beispielsweise Luft, ist, welchem dann zum Zwecke der Temperaturregelung des Membranmoduls 1 Wasser H2O im Bereich der Dosierung 14 zugesetzt wird. Dieses Wasser/Luftgemisch stellt dann bereits einen großen Teil der Edukte für die Wasserstofferzeugungseinrichtung, beispielsweise die autotherme Reformierungsstufe 15 mit nachgeschalteter Hochtemperaturshiftstufe 16, welche außerdem eine Komponente zur Entschwefelung aufweisen kann, dar. Diesem Gemisch muss dann lediglich eine geeignete Menge eines Mediums CnHm, welches aus einem Gemisch an kohlenwasserstoffhaltigen Verbindungen CnHm besteht, und welches nachfolgend als kohlenwasserstoffhaltige Verbindung CnHm bezeichnet wird, beispielsweise Benzin oder Diesel, zugeführt werden, um das wasserstoffhaltige Gas im Bereich der Leitung 2 zu erzeugen.
  • Für die Regelung eines derartigen Gaserzeugungssystems 17, wie es in 3 prinzipmäßig dargestellt ist, ist dann des weiteren zu beachten, dass das Verhältnis S/C von in dem Gaserzeugungssystem 17 befindlichem Wasser H2O, insbesondere Wasserdampf (S/Steam), zu dem in dem Gaserzeugungssystem 17 befindlichen Kohlenstoff C im Verhältnis nicht unter einen vorgegebenen Wert absinkt. Bei dem hier dargestellten Ausführungsbeispiel mit autothermer Reformierungsstufe 15 und Hochtemperatur-Shiftstufe 16 hat sich ein Wert von zwei als besonders geeignete Grenze für das Verhältnis S/C herausgestellt. Entgegen den Regelungen gemäß dem Stand der Technik wird dieses Verhältnis S/C bei dem hier beschriebenen Verfahren in etwa konstant gehalten, ohne dass eine Regelung auf den Wert des Verhältnisses S/C, noch eine Regelung des Gaserzeugungssystems 17 mittels des Verhältnisses S/C, erfolgt.
  • Das Gaserzeugungssystem 17 nach 3 funktioniert nun so, dass über eine Leitung 18 sauerstoffhaltiges Medium O2, insbesondere Luft, einerseits als Transportmedium und andererseits als Edukt für die autotherme Reformierungsstufe 15 zugegeben wird. Über einen Wärmetauscher 19 wird diese Luft O2 von Restwärme in dem aus dem Gehäuse 7 des Membranmoduls 1 % austretenden Restgas/Retentat vorgewärmt. In die vorgewärmte Luft O2 wird im Bereich einer Dosierstelle 20 ein Teil des als Edukt benötigten Wassers H2O eindosiert. Das Gemisch aus Wasser H2O und Luft O2 strömt dann in einen Wärmetauscher 21 ein, welcher das Gemisch weiter erwärmt und im allgemeinen das Wasser H2O verdampft und überhitzt. Die Energie für den Wärmetauscher 21 liefert das von der autothermen Reformierungsstufe 15 zu der Hochtemperaturshiftstufe 16 strömende Reformat, welches dabei auf ein für die Hochtemperaturshiftstufe geeignetes Temperaturniveau, welches deutlich niedriger ist als das Temperaturniveau in der autothermen Reformierungsstufe 15, abgekühlt wird. Nach dem Wärmetauscher 21 gelangt das überhitzte Gemisch aus Wasser H2O und Luft O2 über die Leitung 9 in den Bereich der Dosierstelle 14. Hier wird, wie oben bereits beschrieben, zur Regelung der Temperatur in dem Membranmodul 1 nochmals Wasser H2O zugefügt, ehe das nun entstandene Gemisch aus Wasser H2O, Wasserdampf und Luft O2 in den Bereich des Wärmetauschers 8 gelangt.
  • Nach dem Durchströmen des Wärmetauschers 8 wird dem dann im allgemeinen überhitzten Gemisch aus Luft O2 und Wasserdampf H2O die kohlenwasserstoffhaltige Verbindung CnHm, insbesondere Benzin oder Diesel, zugeführt. In der autothermen Reformierungsstufe 15 werden diese Edukte dann in an sich bekannter Weise in das wasserstoffhaltige Gas, das sogenannte Reformat, umgesetzt. Nach dem oben schon beschriebenen Durchströmen des Wärmetauschers 21 und einer darin erfolgenden Abkühlung des Reformats auf ein für die Hochtemperaturshiftstufe 16 geeignetes Temperaturniveau strömt das Reformat in die Hochtemperaturshiftstufe 16 und verlässt diese als wasserstoffreiches Gas, um durch die Leitung 2 in das Membranmodul 1 einzuströmen.
  • In dem Membranmodul 1 erfolgt die eingangs bereits beschriebene und an sich bekannte Trennung des wasserstoffreichen Reformats in Wasserstoff H2 und Retentat, welches über die Leitung 3 dem oben bereits beschriebenen Wärmetauscher 19 zugeführt wird, um mit einem Teil seiner Restwärme die Luft O2 für die autotherme Reformierungsstufe 15 vorzuwärmen. Nach dem Durchströmen des Wärmetauschers 19 gelangt das Retentat bzw. Restgas über weitere optionale Einrichtungen, wie beispielsweise eine Druckhalteeinrichtung 22, in den Bereich einer Mischstelle 23. Dort wird über die Leitung 5, wie eingangs bereits erwähnt, ein sauerstoffhaltiges Medium O2, insbesondere ebenfalls Luft, zugeführt, mittels dessen Menge die Regelung der Temperatur T des katalytischen Brenners 4 erfolgt, in welchen das Gemisch zur thermischen Umsetzung einströmt.
  • Die heißen Abgase aus dem katalytischen Brenner 4 gelangen über die Leitung 6 zu dem als Wärmetauscher ausgebildeten Gehäuse 7 des Membranmoduls 1 und danach ggf. über geeignete Abgasreinigungseinrichtungen und/oder Restwärmetauscher in die Umgebung. Im Bereich der Mischstelle 23 lässt sich über eine weitere Leitung 24 ggf. auch zusätzlicher Brennstoff, z.B. dieselbe kohlenwasserstoffhaltige Verbindung CnHm wie zum Betreiben der autothermen Reformierungsstufe 15, zuführen. Diese optionale Zufuhr von Brennstoff kann beispielsweise dann erforderlich sein, wenn die von dem katalytischen Brenner 4 erzeugte thermische Energie nicht ausreichend ist. Neben der zum Betrieben der autothermen Reformierungsstufe 15 ohnehin benötigten kohlenwasserstoffhaltigen Verbindung CnHm, wäre auch die Verwendung eines anderen Brennstoffs, z.B. eines leichter siedenden oder bereits gasförmig vorliegenden Brennstoffs denkbar. Insbesondere für den Startfall könnte zum schnellen Anwärmen des Systems eine kurzkettige Kohlenwasserstoff verbindung oder ein wasserstoffreiches Gas als Brennstoff über die Leitung 24 zugegeben werden.
  • Um neben der beschriebenen Regelung auch den Umsatz der Edukte in das wasserstoffhaltiges Produktgas in der autothermen Reformierungsstufe 15 in möglichst idealer Weise zu gewährleisten wird die Temperatur der autothermen Reformierungsstufe 15 bzw. der Produktgase in einem Austrittsbereich 25 aus der autothermen Reformierungsstufe 15 ebenfalls auf einen vorgegebenen Temperaturwert geregelt. Durch eine Regelung auf die Ausgangstemperatur der autothermen Reformierungsstufe 15 lässt sich mit minimalem Aufwand und einem sehr einfachen Temperatursensor in dem Produktgasstrom eine Regelung auf annähernd ideale Betriebsbedingungen realisieren. Dabei spielt das Verhältnis der Edukte Wasser H2O, kohlenwasserstoffhaltige Verbindung CnHm, und sauerstoffhaltiges Medium O2, keine oder nur eine sehr untergeordnete Rolle für die Betriebsbedingungen. Deshalb können die Mengen der einzelnen Edukte zueinander in sehr weiten Grenzen variiert werden, ohne dass dies den Betrieb der autothermen Reformierungsstufe 15 nachteilig beeinflusst. Zur Regelung der Temperatur kann also in sehr einfachen und effektiver Weise lediglich die Menge an zugeführtem sauerstoffhaltigem Medium bzw. Luft O2 variiert werden.
  • Da nun die Hochtemperaturshiftstufe 16 im allgemeinen ein niedrigeres Temperaturniveau der in sie eintretenden Gase benötigt, als die Temperatur der Produktgase im Austrittsbereich 25 aus der autothermen Reformierungsstufe 15 ist, kann thermische Energie aus dem Produktgas in dem Wärmetaucher 21, wie bereits erwähnt, an die Edukte abgegeben werden.
  • Der Aufbau gemäß 3 ermöglicht es aber außerdem, dass die Temperatur des Produktgases am Eintritt in die Hochtemperaturshiftstufe 16 geregelt wird. Dazu wird lediglich die Menge an Wasser H2O, welches über die Dosierung 20 in dem Wärmetauscher 21 gelangt entsprechend erhöht oder erniedrigt, so dass dadurch die Kühlleistung des Wärmetauschers 21 beeinflusst wird. Das Wasser H2O wird dazu als flüssiges Wasser H2O in die nach Möglichkeit vorgewärmte Luft O2 eingespritzt und bildet dann ein Aerosol. Die Tröpfchen dieses Aerosols werden dann in dem Wärmetauscher 21 verdampft und entziehen dabei dem Produktgas thermische Energie. Damit lässt sich die Temperatur des Produktgases für die Hochtemperaturshiftstufe 16 unabhängig von der Temperatur des Produktgases im Austrittsbereich 25 der autothermen Reformierungsstufe 15 in der gewünschten Weise einstellen.
  • Um ein eventuell auftretendes Defizit an Wasser H2O als Edukt für die autotherme Reformierungsstufe 15 ausgleichen zu können, kann zwischen den beiden Wärmetauschern 21, 8 das noch benötigte Wasser H2O nachdosiert werden. Was dann wiederum die Regelung der Temperatur des Membranmoduls 1 in der oben genannten Art beeinflusst. Dazu und zur Minimierung des Aufwands kann jedoch in idealer Weise die Tatsache genutzt werden kann, dass der Betrieb der autothermen Reformierungsstufe 15 relativ unempfindlich auf die Zusammensetzung des Verhältnisses der Edukte reagiert, solange die vorgegebene Austrittstemperatur eingehalten werden kann. Falls durch die Temperaturregelung für das Membranmodul 1 möglich, wird jedoch immer so dosiert, dass die Summe der eingebrachten Wassermenge entsprechend einem vorgegeben Zusammenhang proportional zu der Menge der zudosierten kohlenwasserstoffhaltigen Verbindung CnHm ist, bzw. das Verhältnis S/C von Wasserdampf (Steam/S) zu Kohlenstoff C nicht größer als zwei wird.
  • In einem derartigen hochkomplex verschachtelt ausgebildeten Gaserzeugungssystem 17 wird durch das erfindungsgemäße Verfahren zur Regelung der Temperatur des Membranmoduls 1 über die Variation der Menge an zugeführtem sauerstoffhaltigen Medium O2 über die Leitung 5 und/oder die Zufuhr von Wasser H2O über die Dosierstelle 14 ein Aufbau geschaffen, welcher mit minimalem Aufwand an Sensorik, es sind hier lediglich Temperaturfühler erforderlich, und minimalem Aufwand an Regelalgorithmen eine bestmögliche Regelung der Temperatur des Membranmoduls 1 erlaubt. Die vorgegebene Temperatur des Membranmoduls 1, auf die geregelt werden soll, kann dabei außerdem in Abhängigkeit der aktuellen Betriebsbedingungen des Gaserzeugungssystems 17 bzw. des Membranmoduls 1, und hier insbesondere in Abhängigkeit des gewünschten Wasserstoffdurchsatzes, vorgegeben werden, so dass für verschiedene Betriebsbedingungen ohne großen regelungstechnischen Aufwand lediglich über eine Änderung des vorgegebenen Soll-Temperaturwertes ein idealer Betrieb des Gaserzeugungssystems 17 erzielt werden kann. Dabei kann mit der einen hier beschriebenen Regelung auf die Temperaturen ein sehr guter Betrieb des Gaserzeugungssystems 17 in nahezu allen Betriebszuständen von stationär bis hochdynamisch sichergestellt werden, ohne dass dazu die Regelstrategie und/oder die Regelalgorithmen verändert werden müssten.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren kann insbesondere zur Regelung des Betriebes einer Gaserzeugungssystems 17 genutzt werden, welches nahezu reinen Wasserstoff zum Betreiben eines Brennstoffzellensystems erzeugt. Insbesondere macht ein derartiges System dann Sinn, wenn dieses Brennstoffzellensystem als Hilfsenergieerzeuger (APU – Auxiliary Power Unit) in einem mobilen System, wie z.B. einem Kraftfahrzeug, einem Schiff, einem Flugzeug oder dergleichen, eingesetzt wird, da hier die kohlenwasserstoffhaltige Verbindung üblicherweise zum Betreiben eines Verbrennungsmotors oder dergleichen ohnehin vorhanden ist.
  • Auch ist es bei einem derartigen Hilfsenergieerzeuger besonders günstig, den Aufbau des Gaserzeugungssystems 17 in der oben genannten Art zu wählen, da dieser ein sehr kleines und kompaktes Gaserzeugungssystem 17 mit minimalem Bauraumbedarf ermöglicht und dabei insbesondere den Wärmetauscher zur Temperierung des Wasserstoffseparationsmoduls 1 in dasselbe integriert.
  • Neben dieser sehr vorteilhaften Verwendung des Verfahrens ist eine Verwendung selbstverständlich auch zur Regelung eines Gaserzeugungssystems 17, mit welchem Wasserstoff für Motoren oder für Brennstoffzellen zu Antriebszwecken erzeugt wird, denkbar. Wobei ein Einsatz sowohl in stationären Systemen als auch in mobilen Systemen, wie z.B. dem oben genannten Kraftfahrzeug, sinnvoll ist.

Claims (12)

  1. Verfahren zur Regelung der Temperatur eines Wasserstoffseparationsmoduls in einem Gaserzeugungssystem zum Bereitstellen von nahezu reinem Wasserstoff, welches zumindest aus einer Wasserstofferzeugungseinrichtung, welche aus Wasser, einem sauerstoffhaltigen Medium und einem kohlenwasserstoffhaltigen Medium als Edukte ein wasserstoffhaltiges Gas erzeugt, und einem katalytischen Brenner besteht, welcher über einen Wärmetauscher einen Teil der erzeugten thermischen Energie an ein. Transportmedium abgibt, wobei das wasserstoffhaltige Gas durch ein Wasserstoffseparationsmodul in nahezu reinen Wasserstoff und ein Restgas aufgeteilt wird, dadurch gekennzeichnet, dass die Beheizung des Wasserstoffseparationsmoduls (1) sowohl durch die Abgase einer katalytischen Verbrennung des Restgases in dem katalytischen Brenner (4), welche ein als Wärmetauscher ausgebildetes Gehäuse (7) des Wasserstoffseparationsmoduls (1) durchströmen, als auch durch das Transportmedium erfolgt, wobei eine Regelung der Temperatur des Wasserstoffseparationsmoduls (1) durch eine Regelung der Temperatur (T) des katalytischen Brenners (4) und/oder durch die Zugabe von Wasser (H2O) in das Transportmedium, vor dem Eintritt in den Wärmetauscher (8), auf einen vorgegebenen Temperaturwert erfolgt.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Regelung der Temperatur (T) des katalytischen Brenners (4) durch Variation der Menge (Q) an zugeführtem sauerstoffhaltigem Medium in den katalytischen Brenner (4) auf einen vorgegebenen Temperaturwert erfolgt, wobei eine vorgegebene Mindestmenge (Qmin) an sauerstoffhaltigem Medium nicht unterschritten wird.
  3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass als Transportmedium zumindest ein Teil der Produkte aus der Wasserstofferzeugungseinrichtung (15, 16) genutzt werden.
  4. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass als Transportmedium zumindest ein Teil der Edukte für die Wasserstofferzeugungseinrichtung (15, 16) genutzt werden.
  5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass als Wasserstofferzeugungseinrichtung eine Kombination aus einer autothermen Reformierungsstufe (15) und wenigstens einer Shiftstufe (16) genutzt wird.
  6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass der vorgegebene Temperaturwert des Wasserstoffseparationsmoduls (1) in Abhängigkeit von den aktuellen Betriebsbedingungen variiert wird.
  7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Menge an Wasser (H2O), welche zur Regelung der Temperatur des Wasserstoffseparationsmoduls (1) variiert wird, so gewählt wird, dass das Verhältnis (S/C) von Wasser (H2O) bzw. Wasserdampf (Steam/S) zu Kohlenstoff (C) in dem Gaserzeugungssystem (17) nicht unter einen vorgegebenen Wert absinkt.
  8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass als vorgegebener Wert des Verhältnisses (S/C) von Wasserdampf (S) zu Kohlenstoff (C) in dem Gaserzeugungssystem (17), bei der Verwendung der autothermen Reformierungsstufe (15) und der wenigstens einen Shiftstufe (16) als Wasserstofferzeugungseinrichtung, zwei gewählt wird.
  9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass das Wasser (H2O), welches zur Regelung der Temperatur des Wasserstoffseparationsmoduls (1) genutzt wird, als flüssiges Wasser (H2O) in dem Transportmedium zerstäubt wird.
  10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass als sauerstoffhaltiges Medium Luft verwendet wird.
  11. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass als kohlenwasserstoffhaltiges Medium (CnHm) ein Gemisch von höherkettigen Kohlenwasserstoffen, insbesondere Benzin oder Diesel, verwendet wird.
  12. Verwendung eines Verfahrens nach einem der oben angegebenen Ansprüche zur Regelung eines Gaserzeugungssystems (17) zum Erzeugen von nahezu reinem Wasserstoff (H2) zum Betreiben eines Brennstoffzellensystems.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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WO2000066487A1 (en) * 1999-05-03 2000-11-09 Nuvera Fuel Cells Autothermal reforming system with integrated shift beds, preferential oxidation reactor, auxiliary reactor, and system controls

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