DE102022209913A1 - Lösung für lithium-sekundärbatterie und lithium-sekundärbatterie enthaltend dieselbe - Google Patents

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Yoon Sung LEE
Jun Ki Rhee
Ko Eun KIM
Sung Ho BAN
Seung Min Oh
Nam Soon CHOI
Sang Kyu Kwak
Sung You Hong
Hyeong Jun KIM
Seo Young Jeong
Hyeon Gyu Moon
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UNIST Academy Industry Research Corp
Kia Corp
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Hyundai Motor Co
UNIST Academy Industry Research Corp
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Abstract

Vorgeschlagen wird ein Additiv für eine Elektrolytlösung, um die elektrochemischen Eigenschaften eines Lithium-Sekundärs zu verbessern.
Insbesondere enthält ein Elektrolyt für eine Lithium-Sekundärbatterie: ein LithiumA-Salz; ein Lösungsmittel; und ein funktionelles Additiv, wobei das funktionelle Additiv 1,2-Bis(maleimido)ethan, dargestellt durch die folgende Formel 1, enthält:
Die Elektrolytlösung für eine Lithium-Sekundärbatterie enthält: ein Elektrolytsalz und ein organisches Lösungsmittel, wobei die Elektrolytlösung ferner, als Additive, Vinylencarbonat (VC), dargestellt durch die folgende Formel 1, und eine Verbindung, dargestellt durch die folgende Formel 2, (5-(4-Nitrophenyl)-1-(3-((trimethylsilyl)oxy)propyl)-1H-1,2,3-triazol-4-carbonitril) umfasst:
Figure DE102022209913A1_0001
Figure DE102022209913A1_0002

Description

  • HINTERGRUND
  • 1. Gebiet
  • Die vorliegende Offenbarung bezieht sich auf eine Elektrolytlösung, die eine Lithium-Sekundärbatterie bildet, und auf eine Lithium-Sekundärbatterie, die dieselbe enthält. Insbesondere bezieht sich die vorliegende Offenbarung auf ein Additiv für eine Elektrolytlösung, um die elektrochemischen Eigenschaften einer Lithium-Sekundärbatterie zu verbessern.
  • 2. Beschreibung des Standes der Technik
  • Batterien sind Energiespeicherquellen, mit der Fähigkeit, chemische Energie in elektrische Energie oder elektrische Energie in chemische Energie umzuwandeln. Batterien können in nicht-wiederverwendbare Primärbatterien und wiederverwendbare Sekundärbatterien unterteilt werden. Im Vergleich zu Primärbatterien, die einmal verwendet und weggeworfen werden, sind Sekundärbatterien verglichen dazu umweltfreundlich, da sie wiederverwendet werden können.
  • In jüngster Zeit ist die Nachfrage nach Hybrid-Elektrofahrzeugen (HEV) und Elektrofahrzeugen (EV) mit geringer oder keiner Luftverschmutzung gestiegen, da Umweltprobleme entstanden sind. Insbesondere EVs sind Fahrzeuge, bei denen der Verbrennungsmotor vollständig entfernt wurde, was auf die zukünftige Richtung hinweist, die die Welt einschlagen sollte.
  • Eine Lithium-Sekundärbatterie wird als eine Energiequelle für EVs verwendet. Eine Lithium-Sekundärbatterie besteht größtenteils aus einer Kathode, einer Anode, einem Elektrolyten und einem Separator. In der Kathode und der Anode wird eine Interkalation und Deinterkalation von Lithiumionen wiederholt, um Energie zu erzeugen, ein Elektrolyt dient als Pfad für die Lithiumionen, und am Separator treffen sich Kathode und Anode, um einen Kurzschluss in einer Batterie zu verhindern..
  • Insbesondere die Kathode steht in enger Beziehung mit der Kapazität der Batterie, und die Anode steht in enger Beziehung mit der Leistung der Batterie, beispielsweise beim Hochgeschwindigkeits-Laden und -Entladen .
  • Der Elektrolyt besteht aus einem Lösungsmittel, einem Additiv und einem Lithiumsalz. Das Lösungsmittel dient als Transportkanal, der hilft, dass sich Lithiumionen zwischen der Kathode und Kathode hin- und herbewegen. Damit eine Batterie eine gute Leistung aufweist, müssen Lithiumionen schnell zwischen der Kathode und der Anode übertragen werden. Daher ist ein Auswählen eines optimalen Elektrolyten sehr wichtig, um eine exzellente Batterieleistung zu erhalten.
  • Insbesondere wird bei dem chemischen Umwandlungsprozess während des Herstellungsprozesses der Batterie ein dünner Film auf der Anode gebildet, der als Festelektrolyt-Interphase (SEI, „solid electrolyte interphase“) bezeichnet wird. Die SEI ist eine Membran, die Lithiumionen, aber keine Elektronen durchlässt und verhindert, dass die Batterieleistung degradiert, weil Elektronen durch die SEI durchgelassen werden und zusätzliche Reaktionen auslösen. Darüber hinaus unterdrückt die SEI die direkte Reaktion des Elektrolyten und der Anode und verhindert die Separierung der Anode.
  • Das Additiv des Elektrolyten ist eine Substanz, die in einer Spurenmenge von 0,1 bis 10 %, bezogen auf das Gewicht des Elektrolyten, zugegeben wird. Trotz der Spurenmenge, die zugegeben wird, werden die Leistung und die Stabilität der Batterie durch die Additive stark beeinflusst. Insbesondere fördert das Additiv die Bildung einer SEI auf der Oberfläche der Anode und spielt eine Rolle beim Steuern der Dicke der SEI. Darüber hinaus kann das Additiv eine Überladung der Batterie verhindern und die Leitfähigkeit der Lithiumionen im Elektrolyten steigern.
  • Andererseits hängt die Energiedichte von Lithium-Sekundärbatterien stark von den Eigenschaften der Kathoden- und Anodenmaterialien ab, und es ist notwendig, einen geeigneten Elektrolyten für die entwickelten Kathoden- und Anodenmaterialien zu entwickeln, um eine exzellente elektrochemische Leistung aufzuweisen.
  • Kürzlich, bei NCM-basiertem Oxid, das ein Hochkapazität-Kathodenaktivmaterial ist, kann die Kathodenkapazität durch Steigern des Ni-Gehalts oder der Hochspannung der Ladespannung gesteigert werden kann, aber die verbleibenden Lithiumkomponenten (Li2CO3 und LiOH) auf der Oberfläche der Kathode beschleunigen die Zersetzung des Elektrolyten und steigern auch die Degradationsrate aufgrund einer gesteigerten Grenzflächenreaktivität mit dem Elektrolyten, wodurch eine Lithium-Sekundärbatterie degradiert wird und die elektrochemische Leistung schnell degradiert.
  • Daher ist es notwendig, ein Additiv einzuführen, mit der Fähigkeit, eine elektrochemisch und chemisch stabile SEI zu bilden.
  • Die oben als Hintergrund beschriebenen Sachverhalte dienen lediglich dem besseren Verständnis des Hintergrunds der vorliegenden Offenbarung und sollten nicht als Bestätigung dafür angesehen werden, dass sie dem verwandten Stand der Technik entsprechen, der dem normalen Fachmann bereits bekannt ist.
  • HINTERGRUND DER OFFENBARUNG
  • Die vorliegende Offenbarung wird vorgeschlagen, um diese Probleme zu lösen, und eine Aufgabe der vorliegenden Offenbarung ist es, ein Elektrolytlösungsadditiv bereitzustellen, mit der Fähigkeit, die elektrochemischen Eigenschaften einer Lithium-Sekundärbatterie zu verbessern, indem es der Elektrolytlösung einer Lithium-Sekundärbatterie zugegeben wird.
  • Eine Elektrolytlösung für eine Lithium-Sekundärbatterie, die ein Elektrolytsalz und ein organisches Lösungsmittel enthält, wobei die Elektrolytlösung Vinylencarbonat (VC), dargestellt durch die folgende Formel (1), und ferner eine Verbindung, dargestellt durch die folgende Formel (2), (5-(4-Nitrophenyl)-1-(3-((trimethylsilyl)oxy)propyl)-1H-1,2,3-triazol-4-carbonitril), als ein Additiv enthält:
    Figure DE102022209913A1_0003
    Figure DE102022209913A1_0004
  • 5-(4-Nitrophenyl)-1-(3-((trimethylsilyl)oxy)propyl)-1H-1,2,3-triazol-4-carbonitril kann in einer Menge von 0,1 bis 2 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des Elektrolyten, enthalten sein.
  • VC kann in einer Menge von 0,1 bis 10 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des Elektrolyten, enthalten sein.
  • Das Zugabeverhältnis von 5-(4-Nitrophenyl)-1-(3-((trimethylsilyl)oxy)propyl)-1H-1,2,3-triazol-4-carbonitril zu VC kann 1:10 betragen.
  • Elektrolytsalze können mit einer oder zwei oder mehreren Verbindungen gemischt werden, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus LiPF6, LiBF4, LiClO4, LiCl, LiBr, LiI, LiB10Cl10, LiCF3SO3, LiCF3,0CO2, Li (CF3SO2) 3,0C, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, LiCH3SO3, LiCF3SO3, LiN (SO2,0C2F5)2, Li (CF3SO2) 2N, LiC4F9SO3, LiB (C6H5)4, und Li (SO2F)2N (LiFSI) .
  • Das Elektrolytsalz kann in einer Konzentration von 0,5 M bis 1,0 M enthalten sein.
  • Das organische Lösungsmittel kann eines oder zwei oder mehr Lösungsmittel sein, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus einem Carbonat-basierten Lösungsmittel, einem Ester-basierten Lösungsmittel, einem Ether-basierten Lösungsmittel, und einem Keton-basierten Lösungsmittel.
  • Die Lithium-Sekundärbatterie, die die Elektrolytlösung enthält, enthält eine Kathode, eine Anode, und einen Separator, der zwischen der Kathode und der Anode angeordnet ist, und die Kathode der Lithium-Sekundärbatterie kann ein Nickel-Cobalt-Mangan(NCM)-basiertes Kathodenaktivmaterial enthalten, wobei derweil Nickel, Cobalt, und Mangan ein Verhältnis von 6:2:2 bis 8:1:1 aufweisen können.
  • Wenn die Elektrolytlösung, die 5-(4-Nitrophenyl)-1-(3-(trimethylsilyl)oxy)propyl)-1H-1,2,3-triazol-4-carbonitril gemäß dieser Offenbarung enthält, für eine Lithium-Sekundärbatterie verwendet wird, kann eine Lithium-Sekundärbatterie mit verbesserten elektrochemischen Eigenschaften erhalten werden.
  • Figurenliste
    • 1 ist eine Darstellung, die die HOMO- und LUMO-Energieniveaus von 5-(4-Nitrophenyl)-1-(3-((trimethylsilyl)oxy)propyl)-1H-1,2,3-Triazol-4-carbonitril zeigt;
    • 2 ist ein Diagramm, das die anfängliche Effizienz für Vergleichsbeispiele und Beispiele zeigt;
    • 3 ist ein Diagramm, das die Hochtemperaturlebensdauer für Vergleichsbeispiele und Beispiele zeigt; und
    • 4 ist ein Diagramm, das die Eigenschaften bei hoher Rate für Vergleichsbeispiele und Beispiele zeigt.
  • AUSFÜHRLICHE BESCHREIBUNG
  • Nachfolgend werden spezifische Inhalte zum Lösen der oben beschriebenen Aufgabe und Probleme unter Bezugnahme auf die beigefügten Zeichnungen im Detail beschrieben. Andererseits, wenn die detaillierte Beschreibung einer bekannten Technologie auf dem gleichen Gebiet nicht hilfreich ist, um den Kerninhalt der Offenbarung zu verstehen, wird die Beschreibung weggelassen, und der technische Geist der vorliegenden Offenbarung ist nicht darauf beschränkt und kann auf verschiedene Weise implementiert werden, indem sie von den Fachleuten auf dem Gebiet geändert wird.
  • Ein Merkmal der vorliegenden Offenbarung ist, dass die elektrochemischen Eigenschaften einer Lithium-Sekundärbatterie durch gleichzeitiges Verwenden von Vinylencarbonat (VC), dargestellt durch die Formel 1, als ein Additiv, und 5-(4-Nitrophenyl)-1-(3-((trimethylsilyl)oxy)propyl)-1H-1,2,3-triazol-4-carbonitril, dargestellt durch die Formel 2, als ein Additiv, gesteigert werden können.
  • Die Formeln 1 und 2 lauten wie folgt.
    Figure DE102022209913A1_0005
    Figure DE102022209913A1_0006
    Figure DE102022209913A1_0007
  • Im Folgenden wird VC als Additiv 1 und 5-(4-Nitrophenyl)-1-(3-((trimethylsilyl)oxy)propyl)-1H-1,2,3-triazol-4-carbonitril als Additiv 2 bezeichnet.
  • Durch das gleichzeitige Verwenden von Additiv 1 und Additiv 2 wird an der Kathode eine Kathoden-Elektrolyt-Interphase (CEI, „cathode electrolyte interphase“)gebildet und an der Anode eine SEI gebildet, wodurch die Lebensdauer und die Leistungseigenschaften der Batterie verbessert werden.
  • Insbesondere wird erwartet, da das Additiv 2 ein niedriges LUMO-Energieniveau und ein hohes HOMO-Energieniveau im Vergleich zu anderen Materialien, die im Elektrolyten enthalten sind, aufweist, dass es zuerst auf den Kathoden- und Anodenoberflächen reagiert, um eine CEI und SEI zu bilden.
  • 1 zeigt die Energieniveaus, die dem LUMO und dem HOMO des Additivs 2 entsprechen, und CN10 entspricht dem Additiv 2 der vorliegenden Offenbarung. Das HOMO-Energieniveau von Additiv 2 beträgt, bezüglich 1, -6,37 eV und das LUMO-Energieniveau beträgt -4,15 eV, und es kann erwarten werden, dass die Reaktion abläuft, da es an der Kathode und der Anode leichter zersetzt wird als EC und FEC, die als Lösungsmittel verwendet werden, VC, das als Additive verwendet wird, und LiPO2F2.
  • Insbesondere ist es möglich, einen starken Film auf der Kathode und der Anode in Bezug auf Triazol zu bilden, das das Zentrum des Additivs 2 ist. Es ist zu erwarten, dass Triazolbasierte Additive eine ähnliche Rolle spielen, da sie eine ähnliche Struktur wie die der Imidazolstruktur aufweisen. Da zusätzlich das nicht geteilte Elektronenpaar im sp2-Orbital des Stickstoffatoms der Triazolstruktur Eigenschaften aufweist, die nicht in der Elektronenwolke enthalten sind, können die Additive Feuchtigkeit, Säure und PF5 stabilisieren und eine weitere Zersetzung des LiPF6-Salzes unterdrücken.
  • Zusätzlich kann die Degradation der Batterie unterdrückt werden, indem HF, das als Degradationsfaktor der Batterie wirkt, durch die funktionelle TMSO-Gruppe, die im Additiv 2 enthalten ist, entfernt wird.
  • Schließlich kann ein Übergangsmetall wie Nickel durch eine funktionelle Nitrilgruppe stabilisiert werden. Die funktionelle Nitrilgruppe weist eine Struktur auf, in der Kohlenstoff und Stickstoff durch eine Dreifachbindung verbunden sind, so dass die Kraft des ungeteilten Elektronenpaares, das im Stickstoffatom existiert, Elektronen anzuziehen, stärker ist und mit dem Metall koordiniert (Metall-Koordinationskomplex). Im Fall einer NCM-basierten Kathode, die als Kathodenaktivmaterial für eine Lithium-Sekundärbatterie verwendet wird, nimmt, wenn der Nickelgehalt sich 80 % nähert, die strukturelle Stabilität mit fortschreitendem Laden und Entladen ab, was ein Kationenmischproblem verursacht, bei dem alternativ Nickel sich zu der Lithiumschicht bewegt, wobei die Nickelschicht, die auf der Oberfläche vorhanden ist, Elektronen von der Oberfläche der Kathode aufnimmt, oxidiert wird und in Nickelionen eluiert, die sich zurück zur Oberfläche der Anode bewegen, um eine Nickelfluoridschicht zu bilden und als Element wirken, das den Ionentransfer behindert.
  • Bei dem vorliegenden Additiv wird aufgrund der hohen Affinität zwischen einem Übergangsmetall wie Nickel und einer funktionellen Nitrilgruppe eine Funktion zum Verhindern der Auflösung des Übergangsmetalls von der Kathode und folglich zum Verhindern der Elektrodenabscheidung an der Anode erwartet.
  • Nachfolgend werden die Ergebnisse von Experimenten zu den elektrochemischen Eigenschaften durch Herstellen einer Lithium-Sekundärbatterie unter Verwenden des Additivs beschrieben.
  • Die Kathode enthält ein NCM-basiertes Kathodenaktivmaterial, das aus Ni, Co, und Mn hergestellt ist, wobei in dieser Ausführungsform insbesondere NCM811 verwendet wird. Als Kathodenaktivmaterial können LiCoO2, LiMnO2, LiNiO2, LiNi1-xCoxO2, LiNi0,5Mn0,5O2, LiMn2-xMxO4 (M ist Al, Li oder ein Übergangsmetall), LiFePO, und dergleichen, und alle anderen Kathodenaktivmaterialien, die für Lithium-Sekundärbatterien verwendet werden können, verwendet werden.
  • Die Kathode kann ferner ein leitfähiges Material und einen Binder enthalten.
  • Das leitfähige Material wird verwendet, um einer Elektrode Leitfähigkeit zu verleihen. Als ein leitfähiges Material kann jedes elektronisch leitfähige Material verwendet werden, das keine chemischen Veränderungen in einer konfigurierten Batterie verursacht. Beispielsweise können natürlicher Graphit, künstlicher Graphit, Kohlenstoffschwarz, Acetylenschwarz, Ketjenschwarz, Kohlenstofffaser, Metallpulver wie Kupfer, Nickel, Aluminium, Silber, Metallfaser, und dergleichen als ein leitfähiges Material verwendet werden, und ein Typ oder eine Mischung aus einem oder mehreren Typen von leitfähigen Materialien, einschließlich Polyphenylenderivaten, kann verwendet werden.
  • Der Binder dient dazu, dass die Partikel des Aktivmaterials gut aneinander oder an den Stromkollektor haften, wodurch die Elektrode mechanisch stabilisiert werden soll. Das heißt, dass das Aktivmaterial bei der wiederholten Interkalation und Deinterkalation von Lithiumionen stabil fixiert wird, um zu verhindern, dass sich die Bindung zwischen dem Aktivmaterial und dem leitfähigen Material lockert. Der Binder kann Polyvinylalkohol, Carboxymethylcellulose, Hydroxypropyl-cellulose, Diacetylcellulose, Polyvinylchlorid, carboxyliertes Polyvinylchlorid, Polyvinylfluorid, ein Polymer, das Ethylenoxid enthält, Polyvinylpyrrolidon, Polyurethan, Polytetrafluor-ethylen, Polyvinylidenfluorid, Polyethylen, Polypropylen, Styrol-Butadien-Kautschuk, acrylierten Styrol-Butadien-Kautschuk, Epoxidharz, Nylon, und dergleichen enthalten, ist aber nicht darauf beschränkt.
  • Die Anode enthält eines oder mehrere Kohlenstoff(C)-basierte oder Silicium(Si)-basierte (Si) Anodenaktivmaterialien, und das Kohlenstoff-basierte Anodenmaterial kann eines oder mehrere Materialien enthalten, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus künstlichem Graphit, natürlichem Graphit, graphitierter Kohlenstofffaser, graphitierten Meso-Kohlenstoff-Mikrokugeln, Fullerenen, und amorphem Kohlenstoff, und das Silicium-basierte Anodenaktivmaterial kein eines aus SiOx und Silicium-Kohlenstoff-Kompositmaterialien enthalten. Insbesondere wurde in dieser Ausführungsform ein Graphit-Anodenaktivmaterial verwendet.
  • Wie die Kathode kann die Anode ferner einen Binder und ein leitfähiges Material enthalten.
  • Die Elektrolytlösung ist aus einem organischen Lösungsmittel und Additiven zusammengesetzt.
  • Das organische Lösungsmittel kann eines oder zwei oder mehr Lösungsmittel enthalten, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus einem Carbonat-basierten Lösungsmittel, einem Ester-basierten Lösungsmittel, einem Ether-basierten Lösungsmittel, und einem Keton-basierten Lösungsmittel.
  • Das Carbonat-basierte Lösungsmittel kann Dimethylcarbonat (DMC), Diethylcarbonat (DEC), Dipropylcarbonat (DPC), Methylpropylcarbonat (MPC), Ethylpropylcarbonat (EPC), Ethylmethylcarbonat (EMC), Ethylencarbonat (EC), Propylencarbonat (PC), Butylencarbonat (BC), Fluorethylencarbonat (FEC), Vinylencarbonat (VC) und dergleichen enthalten. Darüber hinaus können γ-Butyrolacton (GBL), n-Methylacetat, n-Ethylacetat, n-Propylacetat und dergleichen als Ester-basiertes Lösungsmittel verwendet werden, und Dibutylether kann als Ether-basiertes Lösungsmittel verwendet werden, ist aber nicht darauf beschränkt.
  • Das Lösungsmittel kann ferner ein aromatisches organisches Kohlenwasserstoff-basiertes Lösungsmittel enthalten. Spezifische Beispiele des aromatischen organischen Kohlenwasserstoff-basierten Lösungsmittels können allein oder in einer Kombination Benzol, Fluorbenzol, Brombenzol, Chlorbenzol, Cyclohexylbenzol, Isopropylbenzol, n-Butylbenzol, Octylbenzol, Toluol, Xylol, Mesitylen, und dergleichen enthalten.
  • Der Separator verhindert einen Kurzschluss zwischen der Kathode und der Anode und stellt einen Pfad für die Bewegung von Lithiumionen bereit. Solche Separatoren können bekannte Materialien wie Polyolefin-basierte Polymermembranen wie Polypropylen, Polyethylen, Polyethylen/Polypropylen, Polyethylen/Polypropylen/Polyethylen und Polypropylen/Polyethylen/Polypropylen oder Multischichten davon, mikroporöse Filme, gewebte Stoffe, und Vliesstoffe enthalten. Darüber hinaus kann ein Film verwendet werden, der mit einem Harz beschichtet ist, das eine ausgezeichnete Stabilität auf dem porösen Polyolefinfilm aufweist.
  • Herstellung und Experimente von Batterien entsprechend den Vergleichsbeispielen und Beispielen
  • <Herstellung einer Kathode>
  • Für die Herstellung der Kathode wurde PVdF in NMP gelöst, um eine Binderlösung herzustellen.
  • Es wurde eine Aufschlämmung hergestellt, indem das Kathodenaktivmaterial und Ketjenschwarz als leitfähiges Material in einer Binderlösung gemischt wurden. Die Aufschlämmung wurde auf beiden Seiten einer Aluminiumfolie beschichtet und getrocknet.
  • Danach wurden ein Walzverfahren und ein Trocknungsverfahren durchgeführt, und die Aluminiumelektrode wurde ultraschallverschweißt, um eine Kathode herzustellen. Beim Walzverfahren wurde die Dicke auf 120 µm bis 150 µm eingestellt.
  • In diesem Fall wurde Li[Ni1-x-yCoxMny]O2 (1-x-y≥0, 6) , ein Material, in dem Ni, Co und Mn in einem Verhältnis von 8:1:1 gemischt wurden, als Kathodenaktivmaterial verwendet.
  • <Herstellung einer Anode>
  • Es wurde eine Aufschlämmung hergestellt, indem das Anodenaktivmaterial und Ketjenschwarz als leitfähiges Material in einer Binderlösung gemischt wurden. Die Aufschlämmung wurde auf beiden Seiten einer Aluminiumfolie beschichtet und getrocknet.
  • Danach wurden ein Walzverfahren und ein Trocknungsverfahren durchgeführt, und die Aluminiumelektrode wurde ultraschallverschweißt, um eine Kathode herzustellen. Beim Walzverfahren wurde die Dicke auf 120 µm bis 150 µm eingestellt.
  • Derweil wurde Graphit als Anodenaktivmaterial verwendet.
  • <Herstellung einer Elektrolytlösung>
  • Ein Gemisch aus Ethylencarbonat (EC), Ethylmethylcarbonat (EMC), und Diethylcarbonat (DEC) in einem Volumenverhältnis von 25:45:30 wurde als ein organisches Lösungsmittel verwendet, und 0,5 M LiPF6 und 0,5 M LiFSI wurden als Lithiumsalze in dem Lösungsmittel gelöst, und der Elektrolyt wurde eingespritzt. Darüber hinaus wurden dem organischen Lösungsmittel gemäß jedem Beispiel unterschiedliche Verhältnisse des Additivs 2 zugegeben.
  • <Herstellung einer Münzzelle>
  • Nachdem ein Separator zwischen Kathode und Anode angeordnet wurde, wird eine Jelly-Rolle („jelly roll“) gewickelt. Unter Verwendung der hergestellten Jelly-Rolle und des Elektrolyten wurde eine Münzzelle hergestellt.
  • <Vergleichsbeispiel 1>
  • Als ein Additiv im Elektrolyten wurde nur Additiv 1 (1,0 Gew.-%) verwendet, und es ist eine Lithium-Sekundärbatterie, die kein Additiv 2 enthält.
  • <Vergleichsbeispiel 2>
  • Es ist eine Lithium-Sekundärbatterie, bei der eine Elektrolytlösung verwendet wird, die ferner Additiv 1 (1,0 Gew.-%) und LiPO2F2 (0,5 Gew.-%) als ein Additiv enthält.
  • <Beispiel 1>
  • Es ist eine Lithium-Sekundärbatterie, bei der eine Elektrolytlösung verwendet wird, die Additiv 1 (1,0 Gew.-%) und Additiv 2 (0,1 Gew.-%) enthält.
  • <Beispiel 2>
  • Es ist eine Lithium-Sekundärbatterie, bei der eine Elektrolytlösung verwendet wird, die ferner Additiv 1 (1,0 Gew.-%) und Additiv 2 (0,5 Gew.-%) enthält.
  • <Beispiel 3>
  • Es ist eine Lithium-Sekundärbatterie, bei der eine Elektrolytlösung verwendet wird, die Additiv 1 (1,0 Gew.-%) und Additiv 2 (0,1 Gew.-%) enthält.
  • <Beispiel 4>
  • Es ist eine Lithium-Sekundärbatterie, bei der eine Elektrolytlösung verwendet wird, die Additiv 1 (1,0 Gew.-%) und Additiv 2 (0,1 Gew.-%) enthält.
  • Für die Vergleichsbeispiele 1 bis 2 und die Beispiele 1 bis 3 sind die Ergebnisse der Messung der anfänglichen Lade- und Entladezelleffizienz, der Lebensdauereigenschaften nach 100 Lade- und Entladezyklen bei hoher Temperatur (45 °C), und die ratenspezifischen Eigenschaften bei einer hohen Rate (3C-Rate) in den Tabellen 1, 2 und 3 dargestellt. [Tabelle 1]
    Additive (Gew.-%) anfängliche Zelleffizienz (Entladen/Laden)
    Additiv 1 LiPO2F2 Additiv 2
    <Vergleichsbeispiel 1> 1,0. - - 87, 9%
    <Vergleichsbeispiel 2> 1,0. 0,5. - 90,3%
    <Beispiel 1> 1,0. - 0,1. 90, 6%
    <Beispiel 2> 1,0. - 0,5. 90,1%
    <Beispiel 3> 1,0. - 1,0. 90,2%
    <Beispiel 4> 1,0. - 2,0. 87,8%
  • Tabelle 1 zeigt die anfänglichen Zelleffizienzen für die Vergleichsbeispiele und die Beispiele, und die anfängliche Zelleffizienz bezieht sich auf einen Wert, der durch Teilen einer Entladekapazität durch eine Ladekapazität nach einmaligem Laden erhalten wird, nachdem die Herstellung einer Lithium-Sekundärbatterie abgeschlossen ist, die Entladung durchgeführt und dann die Entladung durchgeführt wurde. Die Entladeschlussspannung wurde auf 2,5 V bis 4,2 V festgelegt, und die C-Rate wurde bei 1C bei 45°C getestet.
  • Als ein Ergebnis des Experiments wurde im Fall von Beispiel 1, bei dem 0,1 Gew.-% des Additivs 1 zugegeben wurden, bestätigt, dass die anfängliche Zelleffizienz die beste war. Bei den Beispielen 2 bis 4 wurden ähnliche Ergebnisse wie bei Vergleichsbeispiel 1 festgestellt, und bei den Beispielen 2 und 3 wurden ähnliche Ergebnisse wie bei Vergleichsbeispiel 2 festgestellt.
  • Eine entsprechende Graphik ist in 2 dargestellt. [Tabelle 2]
    Additive (Gew.-%) Hochtemperaturlebensdauer @100Zyklen
    Additiv 1 LiPO2F2 Additiv 2
    <Vergleichsbeispiel 1> 1,0. - - 88,9%
    <Vergleichsbeispiel 2> 1,0. 0,5. - 90,8%
    <Beispiel 1> 1,0. - 0,1. 90,2%
    <Beispiel 2> 1,0. - 0,5. 91,1%
    <Beispiel 3> 1,0. - 1,0. 90, 9%
    <Beispiel 4> 1,0. - 2,0. 87,2%
  • Tabelle 2 zeigt ein Hochtemperaturleben für die Vergleichsbeispiele und die Beispiele und zeigt, wie viel Lade-/Entladekapazität im Vergleich zu einer anfänglichen Lade-/Entladekapazität nach 100 wiederholten Lade- und Entladezyklen aufrechterhalten werden kann. In ähnlicher Weise wurde die Ladeschlussspannung auf 2,5 V bis 4,2 V festgelegt, und die C-Rate betrug 1C bei 45°C.
  • Als ein Ergebnis des Experiments wurde im Fall von Beispiel 2, bei dem 0,1 Gew.-% des Additivs 2 zugegeben wurden, bestätigt, dass die anfängliche Zelleffizienz am besten war. Die Beispiele 1 und 3 zeigten ein ähnliches Hochtemperaturleben wie das Vergleichsbeispiel 2, und Beispiel 4 zeigte experimentelle Ergebnisse, die niedriger waren als die des Vergleichsbeispiels.
  • Eine entsprechende Graphik ist in 3 dargestellt. [Tabelle 3]
    Additive (Gew.-%) Ratenspezifische Eigenschaften @3C-Rate
    Additiv 1 LiPO2F2 Additiv 2
    <Vergleichsbeispiel 1> 1,0. - - 73,6%
    <Vergleichsbeispiel 2> 1,0. 0,5. - 76,7%
    <Beispiel 1> 1,0. - 0,1. 78,3%
    <Beispiel 2> 1,0. - 0,5. 76,7%
    <Beispiel 3> 1,0. - 1,0. 75,7%
    <Beispiel 4> 1,0. - 2,0. 70,3%
  • Tabelle 3 zeigt, wie viel Lade-/Entladekapazität im Vergleich zur bestehenden 1C-Rate durch dreimalige Erhöhung der Ratengeschwindigkeit im Vergleich zu anderen Experimenten aufrechterhalten werden kann, indem die ratespezifischen Eigenschaften für Vergleichsbeispiele und Beispiele gemessen werden. Ebenso wurde die Ladeschlussspannung auf 2,5 V bis 4,2 V eingestellt, und das Experiment wurde bei 45 °C durchgeführt.
  • Als ein Ergebnis des Versuchs wurde im Fall von Beispiel 1, bei dem 0,1 Gew.-% des Additivs 1 zugegeben wurden, bestätigt, dass die ratenspezifischen Eigenschaften die exzellentesten waren.
  • Eine entsprechende Graphik ist in 4 dargestellt. Aus den oben beschriebenen Experimenten geht hervor, dass, wenn eine Lithium-Sekundärbatterie unter Verwenden eines Elektrolyten, der die Additive 1 und 2 gleichzeitig verwendet, hergestellt wird, eine Lithium-Sekundärbatterie mit verbesserten elektrochemischen Eigenschaften erhalten werden kann. Es wird vermutet, dass dies auf die Tatsache zurückzuführen ist, dass Additiv 2 eine CEI und eine SEI an der Kathode und der Anode stark bildet.
  • Die Versuchsergebnisse bestätigten, dass Additiv 1 und Additiv 2 die besten elektrochemischen Eigenschaften zeigten, wenn sie in einem Verhältnis von 10:1 zugegeben werden.
  • Obwohl die vorliegende Offenbarung in Bezug auf bestimmte Ausführungsformen gezeigt und beschrieben wird, kann sie nach dem Stand der Technik auf verschiedene Weise verbessert und geändert werden, ohne vom Geist der vorliegenden Offenbarung abzuweichen, der durch die folgenden Ansprüche bereitgestellt wird.

Claims (10)

  1. Elektrolytlösung für eine Lithium-Sekundärbatterie, die Elektrolytlösung umfassend ein Elektrolytsalz und ein organisches Lösungsmittel, wobei die Elektrolytlösung ferner, als Additive, Vinylencarbonat (VC), dargestellt durch die folgende Formel 1, und eine Verbindung, dargestellt durch die folgende Formel 2, (5-(4-Nitrophenyl)-1-(3-((trimethylsilyl)oxy)propyl)-1H-1,2,3-triazol-4-carbonitril) umfasst:
    Figure DE102022209913A1_0008
    Figure DE102022209913A1_0009
    Figure DE102022209913A1_0010
  2. Elektrolytlösung nach Anspruch 1, wobei das 5-(4-Nitrophenyl)-1-(3-((trimethylsilyl)oxy)propyl)-1H-1,2,3-triazol-4-carbonitril in einer Menge von 0,1 bis 2 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der Elektrolytlösung, umfasst ist.
  3. Elektrolytlösung nach Anspruch 1, wobei das VC in einer Menge von 0,1 bis 10 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der Elektrolytlösung, umfasst ist.
  4. Elektrolytlösung nach Anspruch 1, wobei das 5-(4-Nitrophenyl)-1-(trimethylsilyl)oxy)propyl)-1H-1,2,3-triazol-4-carbonitril und das VC in einem Verhältnis von 1:10 zugegeben werden.
  5. Elektrolytlösung nach Anspruch 1, wobei das Elektrolytsalz eines oder ein Gemisch aus zwei oder mehr Verbindungen ist, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus LiPF6, LiBF4, LiClO4, LiCl, LiBr, LiI, LiB10Cl10, LiCF3SO3, LiCF3,0CO2, Li (CF3SO2) 3,0C, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, LiCH3SO3, LiCF3SO3, LiN (SO2,0C2F5)2, Li (CF3SO2) 2N, LiC4F9SO3, LiB (C6H5)4, und Li (SO2F)2N (LiFSI) .
  6. Elektrolytlösung nach Anspruch 1, wobei das Elektrolytsalz in einem Konzentrationsbereich von 0,5 M bis 1,0 M umfasst ist.
  7. Elektrolytlösung nach Anspruch 1, wobei das organische Lösungsmittel eines oder ein Gemisch von mehreren ist, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus einem Carbonat-basierten Lösungsmittel, einem Ester-basierten Lösungsmittel, einem Ether-basierten Lösungsmittel, und einem Keton-basierten Lösungsmittel.
  8. Lithium-Sekundärbatterie umfassend eine Kathode, eine Anode, einen Separator, der zwischen der Kathode und der Anode angeordnet ist, und die Elektrolytlösung nach Anspruch 1.
  9. Lithium-Sekundärbatterie nach Anspruch 8, wobei die Kathode ein Nickel-Cobalt-Mangan-basiertes Kathodenaktivmaterial umfasst.
  10. Lithium-Sekundärbatterie nach Anspruch 9, wobei in dem Kathodenaktivmaterial Nickel, Cobalt, und Mangan in einem Verhältnis von 6:2:2 bis 8:1:1 vorhanden sind.
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