DE102022207505A1 - Elektrolytlösung für lithium-sekundärbatterie und lithium-sekundärbatterie enthaltend derselben - Google Patents

Elektrolytlösung für lithium-sekundärbatterie und lithium-sekundärbatterie enthaltend derselben Download PDF

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Sung Ho BAN
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Sang Kyu Kwak
Nam Soon CHOI
Hyeong Jun KIM
Hui Beom Nam
Min Ho Jeon
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Abstract

Ein Additiv für eine Elektrolytlösung verbessert die elektrochemischen Eigenschaften einer Lithium-Sekundärbatterie.

Description

  • HINTERGRUND
  • 1. Gebiet
  • Die vorliegende Offenbarung bezieht sich auf eine Elektrolytlösung, die eine Lithium-Sekundärbatterie bildet, und auf eine Lithium-Sekundärbatterie, die diese enthält. Insbesondere bezieht sich die vorliegende Offenbarung auf ein Additiv für eine Elektrolytlösung, um die elektrochemischen Eigenschaften einer Lithium-Sekundärbatterie zu verbessern.
  • 2. Beschreibung des Stands der Technik
  • Batterien sind Energiespeicherquellen, mit der Fähigkeit, chemische Energie in elektrische Energie oder elektrische Energie in chemische Energie umwandeln zu können. Batterien können in nicht wiederverwendbare Primärbatterien und wiederverwendbare Sekundärbatterien unterteilt werden. Im Vergleich zu Primärbatterien, die einmal verwendet und weggeworfen werden, sind Sekundärbatterien verglichen dazu umweltfreundlich, da sie wiederverwendet werden können.
  • In jüngster Zeit ist die Nachfrage nach Hybrid-Elektrofahrzeugen (HEV) und Elektrofahrzeugen (EV) mit geringer oder gar keiner Luftverschmutzung gestiegen, da Umweltprobleme entstanden sind. EVs sind Fahrzeuge, bei denen der Verbrennungsmotor vollständig entfernt wurde, was auf die zukünftige Richtung hinweist, die die Welt einschlagen sollte.
  • Eine Lithium-Sekundärbatterie wird als eine Energiequelle für EVs verwendet. Eine Lithium-Sekundärbatterie besteht größtenteils aus einer Kathode, einer Anode, einem Elektrolyten und einem Separator. In der Kathode und der Anode wird eine Interkalation und Deinterkalation von Lithiumionen wiederholt, um Energie zu erzeugen, ein Elektrolyt dient als Weg für die Lithiumionen, und am Separator treffen sich Kathode und Anode, um einen Kurzschluss in einer Batterie zu verhindern.
  • Insbesondere die Kathode steht in enger Beziehung mit der Kapazität der Batterie, und die Anode steht in enger Beziehung mit der Leistung der Batterie, beispielsweise beim Hochgeschwindigkeits-Laden und -Entladen.
  • Der Elektrolyt besteht aus einem Lösungsmittel, einem Additiv und einem Lithiumsalz. Das Lösungsmittel dient als Transportkanal, der hilft, dass sich Lithiumionen zwischen der Kathode und Kathode hin- und herbewegen. Damit eine Batterie eine gute Leistung aufweist, müssen Lithiumionen schnell zwischen der Kathode und der Anode übertragen werden. Daher ist ein Auswählen eines optimalen Elektrolyten sehr wichtig, um eine exzellente Batterieleistung zu erhalten.
  • Insbesondere wird bei dem chemischen Umwandlungsprozess während des Herstellungsprozesses der Batterie ein dünner Film auf der Anode gebildet, der als Festelektrolyt-Interphase (SEI) bezeichnet wird. Die SEI ist eine Membran, die Lithiumionen, aber keine Elektronen durchlässt und verhindert, dass die Batterieleistung degradiert, weil Elektronen durch die SEI durchgelassen werden und zusätzliche Reaktionen auslösen. Darüber hinaus unterdrückt die SEI die direkte Reaktion des Elektrolyten und der Anode und verhindert die Separierung der Anode.
  • Das Additiv des Elektrolyten ist eine Substanz, die in einer Spurenmenge von 0,1 bis 10 %, bezogen auf das Gewicht des Elektrolyten, zugegeben wird. Trotz der Spurenmenge, die zugegeben wird, werden die Leistung und die Stabilität der Batterie durch die Additive stark beeinflusst. Insbesondere fördert das Additiv die Bildung einer SEI auf der Oberfläche der Anode und spielt eine Rolle beim Steuern der Dicke der SEI. Darüber hinaus kann das Additiv eine
  • Überladung der Batterie verhindern und die Leitfähigkeit der Lithiumionen im Elektrolyten steigern.
  • Andererseits hängt die Energiedichte von Lithium-Sekundärbatterien stark von den Eigenschaften der Kathoden- und Anodenmaterialien ab, und es ist notwendig, einen geeigneten Elektrolyten für die entwickelten Kathoden- und Anodenmaterialien zu entwickeln, um eine exzellente elektrochemische Leistung zu erhalten.
  • Kürzlich, bei NCM-basiertem Oxid, das ein Hochkapazität-Kathodenaktivmaterial ist, kann die Kathodenkapazität durch Steigern des Ni-Gehalts oder der Hochspannung der Ladespannung gesteigert werden, aber die restlichen Lithiumkomponenten (Li2CO3 und LiOH) auf der Oberfläche der Kathode beschleunigen die Zersetzung des Elektrolyten und steigern auch die Degradationsrate aufgrund einer gesteigerten Grenzflächenreaktivität mit dem Elektrolyten, wodurch eine Lithium-Sekundärbatterie degradiert wird und die elektrochemische Leistung schnell degradiert.
  • Daher ist es notwendig, ein Additiv einzuführen, mit der Fähigkeit, eine elektrochemisch und chemisch stabile SEI zu bilden.
  • Die oben als Hintergrund beschriebenen Sachverhalte dienen lediglich dem besseren Verständnis des Hintergrunds der vorliegenden Offenbarung und sollten nicht als Bestätigung dafür angesehen werden, dass sie dem verwandten Stand der Technik entsprechen, der dem normalen Fachmann bereits bekannt ist.
  • ZUSAMMENFASSUNG
  • Die vorliegende Offenbarung wurde vorgeschlagen, um diese Probleme zu lösen, und eine Aufgabe der vorliegenden Offenbarung ist es, ein Elektrolytlösungsadditiv bereitzustellen, mit der Fähigkeit die elektrochemischen Eigenschaften einer Lithium-Sekundärbatterie zu verbessern, indem die Elektrolytlösung einer Lithium-Sekundärbatterie zugegeben wird.
  • Die vorliegende Offenbarung bezieht sich auf einen Elektrolyten für eine Lithium-Sekundärbatterie, der ein Elektrolytsalz und ein organisches Lösungsmittel enthält, wobei der Elektrolyt Vinylencarbonat (VC), dargestellt durch Formel 1 enthält und der Elektrolyt ferner ein Additiv, 4-(Allyloxy)phenylfluorsulfat, dargestellt durch Formel 2, enthält.
    Figure DE102022207505A1_0001
    Figure DE102022207505A1_0002
    4-(Allyloxy)phenylfluorsulfat kann in einer Menge von 0,1 bis 1,0 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des Elektrolyten, enthalten sein.
  • VC kann in einer Menge von 0,1 bis 10 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des Elektrolyten, enthalten sein.
  • Elektrolytsalze können mit einer beliebigen oder zwei oder mehr Verbindungen gemischt werden, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus LiPF6, LiBF4, LiClO4, LiCl, LiBr, Lil, LiB10Cl10, LiCF3SO3, LiCF30CO2, Li(CF3SO2)3.0C, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, LiCH3SO3, LiCF3SO3, LiN(SO2.0C2F5)2, Li(CF3SO2)2N, LiC4F9SO3, LiB(C6H5)4, und Li(SO2F)2N(LiFSI).
  • Das Elektrolytsalz kann in einer Konzentration von 0,5 M bis 1,0 M enthalten sein.
  • Das organische Lösungsmittel kann ein beliebiges oder zwei oder mehr Lösungsmittel sein, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus einem Carbonat-basierten Lösungsmittel, einem Ester-basierten Lösungsmittel, einem Ether-basierten Lösungsmittel und einem Keton-basierten Lösungsmittel.
  • Die Lithium-Sekundärbatterie, die die Elektrolytlösung enthält, enthält eine Kathode, eine Anode und einen Separator, der zwischen der Kathode und der Anode angeordnet ist, und die Kathode der Lithium-Sekundärbatterie kann ein Nickel-Cobalt-Mangan(NCM)-basiertes Kathodenaktivmaterial enthalten, wobei derweil Nickel, Cobalt und Mangan ein Verhältnis von 6:2:2 bis 8:1:1 aufweisen können.
  • Gemäß der vorliegenden Offenbarung, wenn eine Lithium-Sekundärbatterie durch Verwenden eines Elektrolyten hergestellt wird, der Additiv 1 und Additiv 2 verwendet, bildet Additiv 2 beständig eine CEI und SEI in der Kathode und Anode, wodurch eine Lithium-Sekundärbatterie mit gesteigerten elektrochemischen Eigenschaften erhalten wird.
  • Figurenliste
    • 1 ist eine Graphik, die die HOMO- und LUMO-Energieniveaus von 4-(Allyloxy)phenylfluorsulfat zeigt;
    • 2 ist eine Graphik, die die anfängliche Zelleffizienz für Vergleichsbeispiele und Beispiele zeigt;
    • 3 ist eine Graphik, die die Hochtemperaturlebensdauer für Vergleichsbeispiele und Beispiele zeigt; und
    • 4 ist eine Graphik, die die Eigenschaften bei hoher Rate für Vergleichsbeispiele und Beispiele zeigt.
  • AUSFÜHRLICHE BESCHREIBUNG
  • Nachfolgend werden spezifische Inhalte zum Lösen der oben beschriebenen Aufgabe und Probleme unter Bezugnahme auf die beigefügten Zeichnungen im Detail beschrieben. Andererseits, wenn die detaillierte Beschreibung einer bekannten Technologie auf dem gleichen Gebiet nicht hilfreich ist, um den Kerninhalt der Offenbarung zu verstehen, wird die Beschreibung weggelassen, und der technische Geist der vorliegenden Offenbarung ist nicht darauf beschränkt und kann auf verschiedene Weise implementiert werden, indem sie von den Fachleuten auf dem Gebiet geändert wird.
  • Ein Merkmal der vorliegenden Offenbarung ist, dass die elektrochemischen Eigenschaften einer Lithium-Sekundärbatterie gesteigert werden können, indem Vinylencarbonat (VC), dargestellt durch Formel 1, als ein Additiv und 4-(Allyloxy)phenylfluorsulfat, dargestellt durch Formel 2, gleichzeitig als ein Additiv verwendet werden.
  • Die Formeln 1 und 2 lauten wie folgt.
    Figure DE102022207505A1_0003
    Figure DE102022207505A1_0004
    Figure DE102022207505A1_0005
  • Im Folgenden wird VC als Additiv 1 dargestellt und 4-(Allyloxy)phenylfluorsulfat als Additiv 2 dargestellt.
  • Durch gleichzeitiges Verwenden von Additiv 1 und Additiv 2 wird an der Kathode eine Kathoden-Elektrolyt-Interphase (CEI) gebildet und an der Anode wird eine SEI gebildet, wodurch die Lebensdauer und die Ausgabeeigenschaften der Batterie verbessert werden.
  • Insbesondere, da das Additiv 2 ein niedriges LUMO-Energieniveau und ein hohes HOMO-Energieniveau verglichen zu anderen Materialien, die im Elektrolyten enthalten sind, aufweist, wird erwartet, dass es zuerst auf den Kathoden- und Anodenoberflächen reagiert und eine CEI und eine SEI bildet.
  • 1 zeigt die Energieniveaus, die dem LLTMO und dem HOMO des Additivs 2 entsprechen, und MH-161 entspricht dem Additiv 2 der vorliegenden Offenbarung. Bezüglich 1 beträgt das HOMO-Energieniveau von Additiv 2 -5,96 eV, und das LUMO-Energieniveau beträgt -1,73 eV, und es kann erwarten werden, dass die Reaktion ablaufen wird, da es an der Kathode und der Anode leicht zersetzt wird als EC und FEC, die als Lösungsmittel verwendet werden, VC, das als Additiv verwendet wird, und LiPO2F2.
  • Insbesondere kann die Bildung eines Films durch Induzieren einer radikalischen Polymerisation durch die Vinylgruppe am Ende des Additivs 2 erwartet werden. Das wie oben beschrieben gebildete Polymer ist eine Polymerkomponente und kann physikalische Flexibilität aufweisen, wodurch das Brechen einer Filmstruktur aufgrund von Volumenexpansion und - kontraktion, die durch ein Anodenproblem verursacht werden, und ein Phänomen unterdrückt werden, bei dem der Film aufgrund des Bruchs der Filmstruktur und der daraus resultierenden Exposition des Kathodenaktivmaterials kontinuierlich verdickt wird.
  • Darüber hinaus werden die Moleküle im Elektrolyten dissoziiert, so dass sie OSO2-funktionelle Gruppen aufweisen und erwartet wird, dass eine SEI von Li2SO3 und ROSO2Li Komponenten gebildet wird. Es wird erwartet, dass die Sulfon-basierten Komponenten wie Li2SO3 und ROSO2Li eine Rolle beim Verbessern der elektrochemischen Eigenschaften spielen, indem sie einen Film, der einen geringen Widerstand und eine exzellente thermische Stabilität aufweist, bilden.
  • Darüber hinaus wird erwartet, dass Fluor (F), das an das Molekülende gebunden ist, auf der Oberfläche der Anode LiF bildet, und wird erwartet, dass das Additiv 2 beim Bilden von LiF effektiver ist, da Fluor eine höhere Deinterkalationstendenz als andere Additive, Fluorethylencarbonat (FEC), aufweist (die Bindungsenergie der C-F-Bindung im FEC beträgt -1,61 eV, und die Bindungsenergie der S-F-Bindung im Additiv 2 beträgt -4,35 eV).
  • Andererseits kann das Additiv 2 der vorliegenden Offenlegung durch den folgenden Mechanismus hergestellt werden:
    Figure DE102022207505A1_0006
  • ① 4,50 ml, 29,96 mmol 4-(Allyloxy)phenol und 4,88 g, 14,98 mmol Cäsiumcarbonat werden in 45 ml Tetrahydrofuran gelöst und 8,91 g, 44,95 mmol 1,1'-Sulfonyldiimidazol werden zugegeben.
  • Nachdem das Gemisch für 12 Stunden bei Raumtemperatur gerührt wurde, wurde 4-(Allyloxy)phenyl-1H-imidazol-1-sulfonat (MH-159) in Form eines transparenten Öls durch Säulenchromatographie erhalten (Ethylacetat/Hexane: 3/7) (93 % Ausbeute, 7,78 g).
  • Als Ergebnis eines H-NMR wurde bestätigte, dass MH-159 erhalten werden konnte, indem die folgenden Werte erhalten wurden:
    • 1H NMR (300 MHz, CDCl3) δ 7,71 (t, J = 1,0 Hz, 1H), 7,28 (t, J = 1,5 Hz, 1H), 7,16 (dd, J = 1,6, 0,8 Hz, 1H), 6,86-6,79 (m, 4H), 6,01 (ddt, J = 17,3, 10,5, 5,3 Hz, 1H), 5,39 (dq, J = 17,3, 1,6 Hz, 1H), 5,30 (dq, J = 10,5, 1,4 Hz, 1H), 4,50 (dt, J = 5,3, 1,5 Hz, 2H). 13 C{ 1H} NMR (101 MHz, CDCl3) δ 158,4, 142,5, 137,7, 132,6, 131,4, 122,4, 118,5, 118,3, 116,0, 69,3.
  • ③ 7,78 g, 27,76 mmol MH-159 wurden in 100 ml Acetonitril gelöst, 6,34 g, 49,97 mmol Silber(I)-fluorid wurden zugegeben, und das Gemisch wurde für 12 Stunden bei 80°C gerührt, und dann konnte 4-(Allyloxy)phenylfluorsulfat (MH-161) in Form eines gelben Öls durch Säulenchromatographie erhalten werden (Ethylacetat/Hexane: 3/7) (90 % Ausbeute, 5,80 g).
  • Als ein Ergebnis eines H-NMR wurde bestätigt, dass MH-161 erhalten werden konnte, indem die folgenden Werte erhalten wurden.
    1H NMR (400 MHz, CDCl3) δ 7,29 - 7,21 (m, 3H), 7,01 - 6,91 (m, 2H), 6,04 (ddt, J = 17,3,
    10,5, 5,3 Hz, 1H), 5,42 (dq, J = 17,3, 1,6 Hz, 1H), 5,32 (dq, J = 10,5, 1,4 Hz, 1H), 4,55 (dt, J
    = 5,3, 1,5 Hz, 2H). 19 F{ 1H} NMR (377 MHz, CDCl3) δ 36,4.
  • Nachfolgend werden die Ergebnisse von Experimenten zu den elektrochemischen Eigenschaften beim Herstellen einer Lithium-Sekundärbatterie durch Verwenden des Additivs beschrieben.
  • Die Kathode enthält ein NCM-basiertes Kathodenaktivmaterial aus Ni, Co und Mn, und in dieser Ausführungsform wurde insbesondere NCM811 verwendet. Als Kathodenaktivmaterial können LiCoO2, LiMnO2, LiNiO2, LiNi1-xCoxO2, LiNi0,5Mn0,5O2, LiMn2-xMxO4 (M ist Al, Li oder ein Übergangsmetall), LiFePO, und dergleichen und alle anderen Kathodenaktivmaterialien, die für Lithium-Sekundärbatterien verwendet werden können, verwendet werden.
  • Die Kathode kann ferner ein leitfähiges Material und einen Binder enthalten.
  • Das leitfähige Material wird verwendet, um einer Elektrode Leitfähigkeit zu verleihen. Als ein leitfähiges Material kann jedes elektronisch leitfähige Material verwendet werden, das keine chemischen Veränderungen in einer konfigurierten Batterie verursacht. Beispielsweise können natürlicher Graphit, künstlicher Graphit, Kohlenstoffschwarz, Acetylenschwarz, Ketjenschwarz, Kohlenstofffasern, Metallpulver wie Kupfer, Nickel, Aluminium, Silber, Metallfaser und dergleichen als ein leitfähiges Material verwendet werden, und eine Art oder ein Gemisch aus einer oder mehreren Arten von leitfähigen Materialien einschließlich Polyphenylenderivaten kann verwendet werden.
  • Der Binder dient dazu, dass die Partikel des Aktivmaterials gut aneinander oder an dem Stromkollektor haften, was die Elektrode mechanisch stabilisiert. Das heißt, dass das Aktivmaterial bei dem Prozess der wiederholten Interkalation und Deinterkalation von Lithiumionen stabil fixiert wird, um zu verhindern, dass sich die Bindung zwischen dem Aktivmaterial und dem leitfähigen Material lockert. Der Binder kann Polyvinylalkohol, Carboxymethylcellulose, Hydroxypropylcellulose, Diacetylcellulose, Polyvinylchlorid, carboxyliertes Polyvinylchlorid, Polyvinylfluorid, ein Polymer, das Ethylenoxid enthält, Polyvinylpyrrolidon, Polyurethan, Polytetrafluorethylen, Polyvinylidenfluorid, Polyethylen, Polypropylen, Styrol-Butadien-Kautschuk, acrylierter Styrol-Butadien-Kautschuk, Epoxidharz, Nylon und dergleichen enthalten, ist aber nicht darauf beschränkt.
  • Die Anode enthält ein beliebiges oder mehr Kohlenstoff(C)-basiertes oder Silicium(Si)-basiertes Anodenaktivmaterial, und das Kohlenstoff-basierte Anodenmaterial kann eines oder mehrere Materialien enthalten, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus künstlichem Graphit, natürlichem Graphit, graphitierter Kohlenstofffaser, graphitierten Mesokohlenstoff-Mikrokügelchen, Fulleren und amorphem Kohlenstoff, und das Silicium-basierte Anodenaktivmaterial kann ein beliebiges aus SiOx und Silicium-KohlenstoffKompositmaterialien enthalten. Insbesondere wurde in dieser Ausführungsform ein Graphitanodenaktivmaterial verwendet.
  • Wie die Kathode kann ferner die Anode einen Binder und ein leitfähiges Material enthalten.
  • Die Elektrolytlösung besteht aus einem organischen Lösungsmittel und Additiven.
  • Das organische Lösungsmittel kann ein beliebiges oder zwei oder mehr Lösungsmittel enthalten, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus einem Carbonat-basierten Lösungsmittel, einem Ester-basierten Lösungsmittel, einem Ether-basierten Lösungsmittel und einem Keton-basierten Lösungsmittel.
  • Derweil kann das Carbonat-basierte Lösungsmittel Dimethylcarbonat (DMC), Diethylcarbonat (DEC), Dipropylcarbonat (DPC), Methylpropylcarbonat (MPC), Ethylpropylcarbonat (EPC), Ethylmethylcarbonat (EMC), Ethylencarbonat (EC), Propylencarbonat (PC), Butylencarbonat (BC), Fluorethylencarbonat (FEC), Vinylencarbonat (VC) und dergleichen enthalten. Darüber hinaus können γ-Butyrolacton (GBL), n-Methylacetat, n-Ethylacetat, n-Propylacetat und dergleichen als Ester-basiertes Lösungsmittel verwendet werden, und Dibutylether kann als Ether-basiertes Lösungsmittel verwendet werden, ist aber nicht darauf beschränkt.
  • Das Lösungsmittel kann ferner ein aromatisches Kohlenwasserstoff-basiertes organisches Lösungsmittel sein. Spezifische Beispiele des aromatischen Kohlenwasserstoffbasierten organischen Lösungsmittels können allein oder in Kombination Benzol, Fluorbenzol, Brombenzol, Chlorbenzol, Cyclohexylbenzol, Isopropylbenzol, n-Butylbenzol, Octylbenzol, Toluol, Xylol, Mesitylen und dergleichen enthalten.
  • Der Separator verhindert einen Kurzschluss zwischen der Kathode und der Anode und stellt einen Durchgang zum Bewegen von Lithiumionen bereit. Solche Separatoren können bekannte Materialien wie Polyolefin-basierte Polymermembranen wie Polypropylen, Polyethylen, Polyethylen/Polypropylen, Polyethylen/Polypropylen/Polyethylen und Polypropylen/Polyethylen/Polypropylen oder Multischichten davon, mikroporöse Filme, gewebte Stoffe und Vliesstoffe enthalten. Darüber hinaus kann ein Film verwendet werden, der mit einem Harz beschichtet ist, das eine exzellente Stabilität auf dem porösen Polyolefinfilm aufweist.
  • Herstellung und Experiment von Batterien entsprechend den Vergleichsbeispielen und Beispielen
  • <Herstellung einer Kathode>
  • Für die Herstellung der Kathode wurde PVdF in NMP aufgelöst, um eine Binderlösung herzustellen.
  • Es wurde eine Aufschlämmung hergestellt, indem das Kathodenaktivmaterial und Ketjenschwarz als leitfähiges Material in einer Binderlösung gemischt wurden. Die Aufschlämmung wurde auf beiden Seiten einer Aluminiumfolie aufgetragen und getrocknet.
  • Danach wurden ein Walz- und ein Trocknungsprozess durchgeführt, und die Aluminiumelektrode wurde mit Ultraschall geschweißt, um eine Kathode herzustellen. Beim Walzprozess wurde die Dicke auf 120 µm bis 150 µm eingestellt.
  • In diesem Fall wurde Li[Ni1-x-yCoxMny]O2 (1-x-y≥0,6), ein Material, in dem Ni, Co und Mn in einem Verhältnis von 8:1:1 gemischt wurden, als Kathodenaktivmaterial verwendet.
  • Herstellung einer Anode
  • Es wurde eine Aufschlämmung hergestellt, indem das Anodenaktivmaterial und Ketjenschwarz als ein leitfähiges Material in einer Binderlösung gemischt wurden. Die Aufschlämmung wurde auf beiden Seiten einer Aluminiumfolie aufgetragen und getrocknet.
  • Danach wurden ein Walz- und ein Trocknungsprozess durchgeführt, und die Aluminiumelektrode wurde mit Ultraschall geschweißt, um eine Kathode herzustellen. Beim Walzprozess wurde die Dicke auf 120 µm bis 150 µm eingestellt.
  • Derweil wurde Graphit als Anodenaktivmaterial verwendet.
  • Herstellung einer Elektrolytlösung
  • Als organisches Lösungsmittel wurde ein Gemisch aus Ethylencarbonat (EC), Ethylmethylcarbonat (EMC) und Diethylcarbonat (DEC) in einem Volumenverhältnis von 25:45:30 verwendet, und 0,5 M LiPF6 und 0,5 M LiFSI wurden als Lithiumsalze in dem Lösungsmittel gelöst, und der Elektrolyt wurde eingespritzt. Darüber hinaus wurden dem organischen Lösungsmittel gemäß jedem Beispiel unterschiedliche Verhältnisse des Additivs 2 zugegeben.
  • Herstellung einer Münzzelle
  • Nachdem ein Separator zwischen Kathode und Anode angeordnet wurde, wurde anschließend gewickelt, um eine Jelly-Rolle herzustellen. Durch Verwenden der hergestellten Jelly-Rolle und dem Elektrolyten wurde eine Münzzelle hergestellt.
  • Vergleichsbeispiel 1
  • Als ein Additiv im Elektrolyten wurde nur Additiv 1 (1,0 Gew.-%) verwendet, und es ist eine Lithium-Sekundärbatterie, die kein Additiv 2 enthält.
  • Vergleichsbeispiel 2
  • Es ist eine Lithium-Sekundärbatterie, die eine Elektrolytlösung verwendet, die ferner Additiv 1 (1,0 Gew.-%) und LiPO2F2 (0,5 Gew.-%) als ein Additiv enthält.
  • Beispiel 1
  • Es ist eine Lithium-Sekundärbatterie, die eine Elektrolytlösung verwendet, die Additiv 1 (1,0 Gew.-%) und Additiv 2 (0,1 Gew.-%) enthält.
  • Beispiel 2
  • Es ist eine Lithium-Sekundärbatterie, die eine Elektrolytlösung verwendet, die ferner Additiv 1 (1,0 Gew.-%) und Additiv 2 (0,5 Gew.-%) enthält.
  • Beispiel 3
  • Es ist eine Lithium-Sekundärbatterie, die eine Elektrolytlösung verwendet, die Additiv 1 (1,0 Gew.-%) und Additiv 2 (0,1 Gew.-%) enthält.
  • Für die Vergleichsbeispiele 1 bis 2 und die Beispiele 1 bis 3 sind die Ergebnisse eines Messens der anfänglichen Lade- und Entladeeffizienz einer Zelle, der Lebensdauereigenschaften nach 100 Lade- und Entladezyklen bei einer hohen Temperatur (45 °C) und der ratenspezifischen Eigenschaften bei einer hohen Rate (2 C-Rate) in den Tabellen 1, 2 und 3 gezeigt. Tabelle 1
    Additive (in Gewichtsprozent) anfängliche Effizienz einer Zelle (%)
    Additiv 1 LiPO2F2 Additiv 2
    <Vergleichsbeispiel 1> 1,0. - - 96,4%
    <Vergleichsbeispiel 2> 1,0. 0,5. - 96,5%
    <Beispiel 1> 1,0. - 0,1. 92,5%
    <Beispiel 2> 1,0. - 0,5. 97,1%
    <Beispiel 3> 1,0. - 1,0. 92,5%
  • Tabelle 1 zeigt die anfänglich Effizienz der Zellen für die Vergleichsbeispiele und die Beispiele, und die anfängliche Effizienz der Zelle bezieht sich auf einen Wert, der durch Teilen der Entladekapazität durch die Ladekapazität erhalten wird, nachdem das Herstellen einer Lithium-Sekundärbatterie abgeschlossen, ein Entladen durchgeführt wurde und dann ein Entladen durchgeführt wurde. Die Entladeschlussspannung wurde auf 2,5 V bis 4,2 V festgelegt, und die C-Rate wurde bei 1C bei 45°C getestet.
  • Als Ergebnis des Experiments wurde im Fall von Beispiel 2, bei dem 0,1 Gew.-% des Additivs 2 zugegeben wurden, bestätigt, dass die anfängliche Effizienz der Zelle die beste war. Bei den Beispielen 1 und 3 wurde festgestellt, dass die experimentellen Ergebnisse schlechter waren als die des Vergleichsbeispiels.
  • Eine Graphik dafür ist in 2 dargestellt. Tabelle 2
    Additive (in Gewichtsprozent) Hochtemperaturlebensdauer @ 100Zyklen
    Additiv 1 LiPO2F2 Additiv 2
    <Vergleichsbeispiel 1> 1,0. - - 90,8%
    <Vergleichsbeispiel 2> 1,0. 0,5. - 90,9%
    <Beispiel 1> 1,0. - 0,1. 92,0%
    <Beispiel 2> 1,0. - 0,5. 92,4%
    <Beispiel 3> 1,0. - 1,0. 90,9%
  • Tabelle 2 zeigt ein Hochtemperaturleben für die Vergleichsbeispiele und die Beispiele und gibt an, wie viel Lade-/Entladekapazität verglichen zu einer anfänglichen Lade-/Entladekapazität erhalten bleibt, nachdem 100 Lade- und Entladezyklen wiederholt wurden. Die Ladeschlussspannung wurde auf 2,5 V bis 4,2 V eingestellt, und die C-Rate wurde bei 1C bei 45°C getestet.
  • Als Ergebnis des Experiments wurde für Beispiel 2, dem 0,1 Gew.-% des Additivs 2 zugegeben wurde, bestätigt, dass die anfängliche Effizienz der Zelle die beste war. Beispiel 1 zeigte eine ähnliche Hochtemperaturlebensdauer wie Vergleichsbeispiel 2, und Beispiel 3 zeigte eine niedrigere Hochtemperaturlebensdauer als die Vergleichsbeispiele.
  • Ein Graphik dafür ist in 3 gezeigt. Tabelle 3
    Additive (in Gewichtsprozent) ratenspezifische Eigenschaften @2C-Rate
    Additiv 1 LiPO2F2 Additiv 2
    <Vergleichsbeispiel 1> 1,0. - - 85,7%
    <Vergleichsbeispiel 2> 1,0. 0,5. - 86,1%
    <Beispiel 1> 1,0. - 0,1. 86,3%
    <Beispiel 2> 1,0. - 0,5. 87,1%
    <Beispiel 3> 1,0. - 1,0. 87,0%
  • Tabelle 3 zeigt die ratenspezifischen Eigenschaften für die Vergleichsbeispiele und die Beispiele und zeigt, wie viel Lade-/Entladekapazität verglichen zur bestehenden 1C-Rate erhalten werden kann, wenn die Rate verglichen zu anderen Experimenten um das Zweifache gesteigert wird. Ebenso wurde die Ladeschlussspannung auf 2,5 V bis 4,2 V eingestellt, und das Experiment wurde bei 45 °C durchgeführt.
  • Als Ergebnis des Experiments wurde im Fall von Beispiel 2, bei dem 0,1 Gew.-% des Additivs 2 zugegeben wurden, bestätigt, dass die anfängliche Effizienz der Zelle die beste war.
  • Eine Graphik dafür ist in 4 gezeigt.
  • Durch das obige Experiment, wenn eine Lithium-Sekundärbatterie durch Verwenden einer Elektrolytlösung hergestellt wird, die sowohl Additiv 1 als auch Additiv 2 enthält, kann eine Lithium-Sekundärbatterie mit verbesserten elektrochemischen Eigenschaften erhalten werden. Dies ist vermutlich auf die Tatsache zurückzuführen, dass Additiv 2 an der Kathode und Anode stark eine CEI und SEI ausbildet.
  • Die Versuchsergebnisse bestätigten, dass Additiv 1 und Additiv 2 die besten elektrochemischen Eigenschaften zeigten, wenn sie im Verhältnis 2:1 zugegeben wurden.
  • Obwohl die vorliegende Offenbarung in Bezug auf bestimmte Ausführungsformen gezeigt und beschrieben wird, kann sie nach dem Stand der Technik auf verschiedene Weise verbessert und geändert werden, ohne vom Geist der vorliegenden Offenbarung abzuweichen, der durch die folgenden Ansprüche vermittelt wird. Es wird für den normalen Fachmann auf dem Gebiet der Technik offensichtlich sein.

Claims (10)

  1. Elektrolytlösung für eine Lithium-Sekundärbatterie, die Elektrolytlösung umfassend: ein Elektrolytsalz; und ein organisches Lösungsmittel; wobei die Elektrolytlösung ferner als Additive Vinylencarbonat (VC), dargestellt durch
    Figure DE102022207505A1_0007
    Figure DE102022207505A1_0008
  2. Elektrolytlösung nach Anspruch 1, wobei das 4-(Allyloxy)phenylfluorsulfat 0,1 bis 1,0 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der Elektrolytlösung, umfasst.
  3. Elektrolytlösung nach Anspruch 1, wobei das VC 0,1 bis 10 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der Elektrolytlösung, umfasst.
  4. Elektrolytlösung nach Anspruch 1, wobei das 4-(Allyloxy)phenylfluorsulfat und das VC in einem Verhältnis von 1:2 zugegeben werden.
  5. Elektrolytlösung nach Anspruch 1, wobei das Elektrolytsalz eine beliebige Verbindung oder ein Gemisch aus zwei oder mehr Verbindungen ist, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus: LiPF6, LiBF4, LiClO4, LiCl, LiBr, LiI, LiB10Cl10, LiCF3SO3, LiCF3,0CO2, Li(CF3SO2)3,0C, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, LiCH3SO3, LiCF3SO3, LiN(S02,0C2F5)2, Li(CF3SO2)2N, LiC4F9SO3, LiB(C6H5)4, und Li(SO2F)2N(LiFSI).
  6. Elektrolytlösung nach Anspruch 1, wobei das Elektrolytsalz in einem Konzentrationsbereich von 0,5 M bis 1,0 M umfasst ist.
  7. Elektrolytlösung nach Anspruch 1, wobei das organische Lösungsmittel ein beliebiges oder ein Gemisch aus zwei oder mehr Lösungsmitteln ist, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus: einem Carbonat-basierten Lösungsmittel, einem Ester-basierten Lösungsmittel, einem Ether-basierten Lösungsmittel und einem Keton-basierten Lösungsmittel.
  8. Lithium-Sekundärbatterie umfassend eine Kathode, eine Anode, einen Separator, der zwischen der Kathode und der Anode angeordnet ist, und die Elektrolytlösung nach Anspruch 1.
  9. Lithium-Sekundärbatterie nach Anspruch 8, wobei die Kathode ein Nickel-Cobalt-Mangan-basiertes Kathodenaktivmaterial umfasst.
  10. Lithium-Sekundärbatterie nach Anspruch 9, wobei in dem Kathodenaktivmaterial Nickel, Cobalt und Mangan in einem Verhältnis von 6:2:2 bis 8:1:1 enthalten sind.
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