DE102021005596A1 - Verfahren zur oxidativen Aromatisierung von kurzkettigen Alkanen - Google Patents
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Abstract
Die Erfindung beschreibt ein Verfahren zur Herstellung von Aromaten aus kurzkettigen Kohlenwasserstoffen, besonders Ethan und Propan. Hierzu wurde eine Oxidationskomponente mit einer Aromatisierungskomponente kombiniert, um deutliche Temperaturabsenkungen zu erreichen. Ein weiterer überraschender Vorteil des Verfahrens ist, dass der Katalysator als physikalisches Gemisch verwendet wird und nicht in einer aufwändigen Schichtanordnung.
Description
- Der Anspruch an die Erfindung liegt in der Erschießung eines neuen Verfahrens unter Verwendung des entwickelten Katalysators für die Umsetzung von Erdgaskomponenten zu BTEX-Aromaten. Der Katalysator besteht aus einer oxidativ/reduktivaktiven und einer sauren Komponente, der die Eigenschaften beider Komponenten geschickt kombiniert. Dabei erfolgt an der Oxidationskomponente die oxidative Dehydrierung des Ethans zu Ethen. Dieses Ethen wird an der Aromatisierungskomponente zu den BTEX-Aromaten und längerkettigen Aromaten umgesetzt. Dabei ist das Verhältnis der Komponenten zueinander von ausschlaggebender Bedeutung. Das im ersten Schritt entstehende Wasser verhindert des Weiteren eine rasche Verkokung des Katalysators.
- Ein grundsätzliches Problem bei der katalytischen Herstellung von Aromaten (Benzol, Toluol, Ethylbenzol, Xylol) aus kurzkettigen Erdgaskomponenten (Methan, Ethan, Propan) liegt in der hohen Temperatur, die für die Reaktion benötigt wird. Eine niedrigere Temperatur erhöht die Energieeffizienz und kann dadurch die industrielle Anwendung ermöglichen bzw. die potentielle Wirtschaftlichkeit erhöhen. Besonders für Schiefergas (shale gas), welches eine Zusammensetzung analog zum nassen Erdgas besitzt, ist diese Reaktion ökonomisch interessant. Weiterhin ist die Verbrennung von Begleitgasen bei der Förderung von Erdöl ein bestehendes ökologisches Problem. Diese Probleme könnten gelöst werden, indem leicht zu lagernde und zu transportierende Aromaten aus dem Gas hergestellt werden würden.
- Damit ist die zu lösende Zielsetzung, unter so niedrigen Temperaturen wie möglich die maximale Ausbeute an BTEX-Aromaten zu erhalten. Um diese Problemstellung zu lösen, wurde Luft dem Reaktionsgemisch hinzugefügt und eine Oxidationskomponente dem Katalysator beigemischt.
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US 20140336411 A1 beschreibt die Herstellung eines MoVNbTeOx-Mischoxid Katalysators, der für die Oxidation bzw. oxidative Dehydrierung von Kohlenwasserstoffen verwendet wird. In diesem Fall wurde die Oxidation von Propan zur Acrylsäure betrachtet. Dieser wurde weiterhin mit Co, Mn, Ni sowie W promotiert. Die Promotierung mit Co, Mn und Ni hatte einen Umsatz von bis zu 73 % zur Folge und eine Acrylsäure-Ausbeute von bis zu 58 %. Die Promotierung mit W lieferte schlechtere Acrylsäure-Ausbeuten von bis zu 48 %.US 20150148563 A1 beschreibt einen MoVNbTeOx-Katalysator, der wie beiUS 2014 0336411 mit Mn, Ni und W promotiert wurde. Hierbei konnten hohe Acrylsäure-Selektivitäten von bis zu 81 % erreicht werden. -
DE 102017000848 A1 beschreibt die Herstellung eines Katalysators auf der Basis von einem MoVNbTe-Mischoxid. Hierbei wurde besonderes Augenmerk auf die Ausgangsverbindungen für die Synthese des Aktivmaterials gelegt. Hierbei wurden die einfachen Metalloxide bzw. Alkali- oder Erdalkali Mischoxide (z.B. Na2TeO3) der jeweiligen Elemente verwendet. -
WO 2018141653 A1 beschreibt einen MoVNbTeOx-Katalysator, der im speziellen aus der M1-Phase bestehen soll und eine möglichst große spezifische Oberfläche aufweist. Diese Phase ist für die oxidative Dehydrierung von Ethan bekannt und Stand der Technik. Für die Synthese wurden die entsprechenden Metalloxide, Oxalsäure und ein Oxoligand (z.B. Zitronensäure und Ethylenglykol) verwendet. -
US 11014075 B2 DE 102017000848 A1 undWO 2018141653 A1 , jedoch aus deutlich kostengünstigeren Rohstoffen. Hierbei konnten spezifische Oberflächen wie bei vorhergehenden Patenten erreicht werden. -
US 11059032 B2 -
US 11097254 B2 -
RU 2523801 C1 - Die
RU 2603774 C1 - Die
CN 10774299 A beschreibt einen Katalysator zur oxidativen Aromatisierung von Methan, insbesondere die Herstellung und die Regeneration des Katalysators. Dieser besteht aus der Mo-Komponente, die als Aromatisierungskomponente dient sowie einem Sauerstoffträger, der den entstehenden Wasserstoff zu Wasser umsetzt. Dadurch wird die Reaktion zur Bildung von Aromaten begünstigt. Die Regeneration wird durch eine Behandlung mit Sauerstoff bei hohen Temperaturen realisiert, wobei beide Komponenten wieder regeneriert werden können. -
US 5336825 A beschreibt einen zweistufigen Prozess der oxidativen Umsetzung von Methan in Kohlenwasserstoffe im Benzinsiedebereich. Im ersten Reaktor wird im Beisein von Sauerstoff Methan in Ethylen umgewandelt. Wobei auch geringe Mengen an C3 und C4 Olefine gebildet werden. Als Katalysator wird ein Erdalkali-Katalysator eingesetzt, der mit Seltenerden promotiert ist. Der Temperaturbereich wird mit 500 bis 1000°C angegeben. In einem zweiten Reaktor erfolgt die Aromatisierung der gebildeten Olefine an einem Pentasilkatalysator. - Arzumanov et al. zeigen auf der Grundlage von NMR-spektroskopischen Untersuchungen der Aromatisierung von Ethan an Zn-modifizierten Beta-Zeolithen (Si/Äl-Verhältnis = 15), dass die Schlüsselintermediate Zn-Methyl-Spezies und Ethen sind.
- Uslamin et al. zeigen in ihrer Arbeit, dass es mit Hilfe eines Pentasilkatalsators möglich ist, Ethen zu den BTEX-Aromaten bei 500 °C umzusetzen. Hierbei wurden weiterhin verschiedene Modifikationen mit Ga, Zn und Ag untersucht, die zu einer Erhöhung der BTEX-Fraktion geführt haben. Bei hoher Aktivität konnte generell ein hoher Gehalt an Koks auf den Katalysatoren festgestellt werden.
- Melzer et al. konnte zeigen, dass mit Hilfe des M1-Katalysators (Mo1.0V0.37Te0.17Nb0.12O3-Mischoxid) Ethan mittels oxidativer Dehydrierung zu Ethen umgesetzt werden. Dabei wird die thermodynamische Triebkraft der Bildung von Wasser als Nebenprodukt ausgenutzt, reguliert aber das Oxidationspotential durch den M1 Katalysator bzw. die entsprechenden Promotoren (Nb und Te), so dass Ethen als Hauptprodukt erhalten und nicht weiter oxidiert wird.
- Beschreibung der Erfindung
- Überraschend wurde gefunden, dass bei der Zugabe von Sauerstoff zu einem Gasstrom von Ethan, der über einen aus M1 und Zeolith bestehenden Katalysator geleitet wurde, eine erhebliche Bildung von Benzol, Toluol, Xylol und Ethylbenzol (BTEX-Verbindungen) bei deutlich abgesenkter Temperatur beobachtet wurde. Die Grundidee der Erfindung basiert auf der Grundlage, dass Ethen als Schlüsselintermediat in der Aromatisierung gemäß Arzumanov et al. vermutet wird. In Hinblick auf die Thermodynamik der Einzelschritte (Dehydrierung von Ethan; Aromatisierung von Ethen) erkennt man, dass womöglich die Dehydrierung der limitierende Faktor für die Reaktion von Ethan zu Benzol ist.
- Betrachtet man die Dehydrierung von Ethan, kann diese auch unter anderen Bedingungen durchgeführt werden. Ein Beispiel hierfür ist die oxidative Dehydrierung von Ethan mit dem M1 Katalysator, wie z.B. von Melzer et al. gezeigt wurde. Durch die oxidative Fahrweise konnte die Reaktionstemperatur niedrig gehalten werden (380 °C).
- Betrachtet man die Aromatisierung von Ethen ist diese thermodynamisch stark begünstig und bei 380 °C möglich. Dass Ethen durch H-ZSM-5 aromatisiert werden kann, wurde bereits durch Uslamin et al. in der Literatur gezeigt. Hingegen ist eine Aromatisierung von Ethan bei 380 °C bisher nicht gezeigt worden. Dies wurde durch die Verwendung des erfindungsgemäßen Katalysators bestehend aus M1 und H-ZSM-5 nachgewiesen.
- Im Rahmen der Erfindung wurden verschiedene mechanische Mischungen aus der Oxidationskomponente MoVNbTeOx (Clariant AG) und einer Aromatisierungskomponente H-ZSM-5 (Univ. Oldenburg) hergestellt. Dabei wurde der H-ZSM-5 auch mit Zn modifiziert. Diese Versuche wurden in einer Mikroreaktionsanlage durchgeführt. Das in umfangreichen Testserien gefundene, optimale Verhältnis von Ethan zu Luft entsprach einem Wert von 0.5.
- Die optimale Zusammensetzung des aus Oxidationskomponente M1 und Aromatisierungskomponente H-ZSM-5 bestehenden Katalysators betrug 40 Gew.-% M1 zu 60 Gew.-% H-ZSM-5, wie in umfangreichen Experimenten gezeigt werden konnte. Bei einer Reaktionstemperatur von T = 380 °C konnten Umsätze von Ethan von bis zu 24 Mol.-% erreicht werden. Die Ausbeuten der BTEX-Aromaten lagen bei bis zu 7.5 Mol.-% (Selektivität von 30%). Der Luftsauerstoff wurde dabei vollständig umgesetzt. Nach 130 min Reaktionszeit wurde eine Desaktivierung des Katalysators beobachtet. Die optimale Raumgeschwindigkeit des Einsatzgemisches betrug 239.1 h-1
- Aus der Patentliteratur ist bisher nur eine Veröffentlichung für oxidative Aromatisierung mit einem ähnlichen System bestehend aus M1 und Pentasilkatalysator bekannt (
RU 2 523 801 - In dieser Arbeit konnten ideale Mischungsverhältnisse und Raumgeschwindigkeiten festgelegt werden. Dabei war eine Schichtanordnung nicht notwendig. Durch die oxidative Fahrweise ist es möglich, die thermodynamische Limitierung der nicht-oxidativen Ethan-Aromatisierung zu überwinden.
- Das entwickelte Katalysatorsystem ist ebenfalls aktiv bei der oxidativen Aromatisierung von Propan und Butan und Mischungen aus Ethan, Propan und Butan.
- Ausführungsbeispiele
- Für alle Untersuchungen wurden 0.300 g des jeweiligen Katalysators in der Mikroreaktionsanlage untersucht. Hierzu wurden für den erfindungsgemäßen Katalysator der M1 und H-ZSM-5 bzw. Zn-H-ZSM-5 separat gepresst, gesiebt und auf eine Kornfraktion von 200-315 µm klassiert. Beispielhaft wurden vom fraktionierten Material 0.400 g des M1-Katalysators mit 0.600 g H-ZSM-5 bzw. Zn-H-ZSM-5 in ein Glasgefäß gegeben und vorsichtig mit einem Spatel für fünf Minuten durchmischt.
- Der Reaktor ist ein Edelstahlrohr mit 9.50 mm Außendurchmesser, 1.04 mm Wandstärke und einer Länge von 2200 mm, das in einem weiteren Edelstahlaußenrohr platziert wurde. Für die katalytische Messung wurde Quarzwolle mit einer Höhe von 2 cm am Reaktorausgang platziert, um den Austrag des Katalysators zu verhindern und das Katalysatorbett in der isothermen Heizzone zu betreiben. Der Katalysator wurde gleichmäßig in das Reaktorrohr auf das Quarzwollebett eingefüllt und mit weiterer Quarzwolle von oben fixiert. Dies hat den Zweck, dass das Verwirbeln der oberen Schicht verhindert wird. Der Katalysator wurde mit 10 °C/min von 60 °C auf die entsprechende Betriebstemperatur in der Reaktivgaszusammensetzung (Zwei Luft-Volumenanteile zu einem C2H6 Volumenanteil) erwärmt. Hierfür wurde ein Rohrofen mit einer Heizwendel, die über die Regulation der Spannung bzw. Stromstärke durch einen angelernten JUMO-Regler, die entsprechende Temperatur einstellt verwendet. Dabei wurden die Reaktanden nur einmal durch das Festbett geleitet (single pass).
- Die restlichen Anlagenteile, die dem Reaktor nachgeschaltet sind, wurden auf Betriebstemperaturen von 140 °C gehalten, um ein Auskondensieren bzw. Sublimieren der Analyten zu verhindern. Dies umfasst einen Transferbereich aus Edelstahl durch den die Rohrleitungen verlaufen. Die Temperaturregulation erfolgt durch einen Thermofühler, Heizpatrone bzw. Heizschnüre im Falle der Transferline und einer entsprechenden 2-Punkt-Steuereinheit, die in den elektronischen Werkstätten der Universität Oldenburg angefertigt wurde.
- Mittels einer automatisieren Ventilschaltung wurden in regelmäßigen Abständen von 45 min Proben in einen Gaschromatographen (Shimadzu GC 2010 Plus) injiziert. Für die Permantentgase wie H2, CO, CO2, CH4, C2H4, C2H6, C3H8, C3H10 wurde der Kanal mit einer Supelco Carboxen 1010 PLOT-Säule + 30 cm CP Poraplot-Vorsäule und einem Wärmeleitfähigkeitsdetektor verwendet. Für die weiteren Kohlenwasserstoffe und im speziellen Aromaten wurde ein zweiter Kanal mit einer HP-5-Säule mit einem Flammenionisationsdetektor verwendet.
- Der Gasfluss durch die Mikroreaktionsanlage wurde so eingestellt, dass eine Raumgeschwindigkeit von 10 - 1000 h-1 eingestellt wurde, bevorzugt im Bereich von 200 - 250 h-1. Der Temperaturbereich lag bei oxidativer Reaktionsführung bei 250 - 600 °C. Um die vollständige Oxidation der Kohlenwasserstoffe zu CO2 zu unterbinden, wurden die Ausgangsverbindungen stets im Überschuss (fette Reaktionsführung) und außerhalb des Explosionsbereichs zugegeben. Die Produktverteilungen für alle Beispiele sind in Tabelle 1 zusammengefasst.
- Beispiel 1: Nicht-oxidative Aromatisierung (nicht erfindungsgemäßes Vergleichsbeispiel)
- Der Katalysator wurde hergestellt, indem ZnO von 1-10 Gew. % mit entsprechender Menge H-ZSM-5 in einem Mörser vermengt wurde. Danach wurde die Mischung in einem Muffelofen mit 1°C/min auf 500 °C erwärmt und bei dieser Temperatur für 5h gehalten.
- Als Vergleichsbeispiel wurde zunächst der Zn-H-ZSM-5 Katalysator in der oben beschriebenen Mikroreaktionsanlage getestet. Dieser Typ von Katalysator ist Stand der Technik und bekannt für die Aromatisierung von Ethan im Temperaturbereich von 500 - 650 °C. Dieser lieferte im gegebenen Aufbau bei 500 °C Ethan-Umsätze von 13 % bei Anteilen von 8 % für die BTEX-Aromaten. Weiterhin konnten signifikanten Mengen an Wasserstoff mit bis zu 71 % der Produkte detektiert werden.
- Erfindungsgemäße Beispiele 2-4: Oxidative Aromatisierung von Ethan
- Beispiel 2: Oxidative Aromatisierung von Ethan mit M1/H-ZSM-5 Mischung bei 380 °C
- Der erfindungsgemäße Katalysator wurde durch Mischen der klassierten M1-Fraktion und H-ZSM-5-Fraktion hergestellt. Beim Messen in der Mikroreaktionsanlage bei 380 °C konnten überraschenderweise ähnliche BTEX-Mengen wie im Beispiel 1 erhalten werden mit 6 %. Hingegen wurde beträchtliche Anteile CO2 bis zu 61 % und wenige Anteile an H2 mit bis zu 3 % detektiert. Die Umsätze erreichten Werte von bis zu 20 % gegenüber den 13 % aus dem Vergleichsbeispiel 1. Somit konnte der Katalysator bei nur 380 °C mit höheren Umsätzen bei ähnlichen BTEX-Mengen betrieben werden.
- Beispiel 3: Oxidative Aromatisierung von Ethan bei 420 °C
- Der erfindungsgemäße Katalysator wurde durch Mischen der klassierten M1-Fraktion und H-ZSM-5-Fraktion hergestellt. Beim Messen in der Mikroreaktionsanlage bei 420 °C konnten ähnliche BTEX-Mengen wie im Beispiel 1 und 2 erhalten werden mit 7 %. Weiterhin konnte überraschenderweise durch Erhöhung der Temperatur der CO2-Anteil gesenkt und die Mengen an Propen und Propan erhöht werden. Weiterhin konnten die Mengen der C4-C8 sowie C9+ Fraktion vermindert werden. Eine Erhöhung der Betriebstemperatur ist deshalb als förderlich festzustellen, da dadurch weniger von der Ausgangsverbindung vollständig zu CO2 oxidiert wird.
- Beispiel 4: Oxidative Aromatisierung von Ethan mit Zn-modifiziertem Zeolith
- Der erfindungsgemäße Katalysator wurde durch Mischen der klassierten M1-Fraktion und Zn-H-ZSM-5-Fraktion (wie unter Beispiel 1 beschrieben) hergestellt. Beim Messen in der Mikroreaktionsanlage bei 420 °C konnten ähnliche BTEX-Mengen und Umsätze wie im Beispiel 2 und 3 erhalten werden. Weiterhin könnten überraschenderweise durch die Zn-Modifikation die Anteile an Wasserstoff auf bis zu 10 % erhöht wurde. Die niedrigeren CO2-Mengen wie im Beispiel 2 und 3 konnten weiterhin erhalten werden. Die Anteile an Propen und Propan sind geringer als im Beispiel 3. Weiterhin ist ein erhöhter Anteil an Ethen mit 14 % zu beobachten. Aus diesen Daten folgt, dass die Zink-Modifikation trotz oxidativer Fahrweise Wasserstoff als Koppelprodukt neben den BTEX-Aromaten liefert.
- Erfindungsgemäße Beispiele 5-6: Oxidative Aromatisierung von Propan
- Die Gaszusammensetzung für die Beispiele 5-6 mit Propan wurden so gewählt, dass zwei Volumenanteile Luft zu einem Volumenanteil C3H8 im Gasstrom waren. Der Katalysator wurde in derselben Anlage wie die Beispiele 1, 2, 3 und 4 unter denselben Parametern vermessen.
- Beispiel 5: Oxidative Aromatisierung von Propan mit M1/H-ZSM-5 Mischung bei 380 °C
- Der erfindungsgemäße Katalysator wurde durch Mischen der klassierten M1-Fraktion und H-ZSM-5-Fraktion analog zu Beispiel 2 und 3 hergestellt. Dabei zeigte sich überraschenderweise, dass der erfindungsgemäße Katalysator für die Oxidative Aromatisierung von Propan, ebenfalls aktiv ist. Die Propan-Umsätze waren dabei in ähnlichen Bereichen von 21 % wie in den Beispielen 2 und 3. Durch Änderung der Ausgangsverbindung zu Propan wurde weiterhin ein großer Anteil an CO2 mit 69 % gemessen. Dies ist auf die leichtere Oxidierbarkeit des Propans gegenüber dem Ethan zu erklären. Weiterhin konnten nur geringe Mengen Wasserstoff wie in den Beispielen 2 und 3 detektiert werden.
- Die Bildung von Ethan konnte hierbei mit einem Volumenanteil von 12 % festgestellt werden. Die BTEX-Anteile waren von den gezeigten Beispielen die niedrigsten mit 5 %.
- Beispiel 6: Oxidative Aromatisierung von Propan mit Zn-modifiziertem Zeolith
- Der erfindungsgemäße Katalysator wurde durch Mischen der klassierten M1-Fraktion und Zn-H-ZSM-5-Fraktion (wie unter Beispiel 1 beschrieben) hergestellt. Beim Messen in der Mikroreaktionsanlage bei 420 °C konnten ähnliche BTEX-Mengen und Umsätze wie im Beispiel 2, 3, 4 und 5 erhalten werden. Die Propan-Umsätze waren dabei in ähnlichen Bereichen von 21 % wie in den Beispielen 2 und 3. Weiterhin konnte überraschenderweise durch die Zn-Modifikation der Anteil an Wasserstoff auf bis zu 5 % und der Anteil der BTEX-Aromaten auf 7% erhöht werden gegenüber dem Beispiel 5. Die CO2-Menge wurde gegenüber Beispiel 5 verringert, wodurch auf einen Effekt zu schließen ist, der die Oxidation von Kohlenwasserstoffen auf der Katalysatoroberfläche verhindert und dabei ebenfalls die Menge an kurzkettigen Kohlenwasserstoffen erhöht. In diesem Fall ist die Bildung von Ethen und Ethan bei Modifikation mit Zn festzustellen. Somit bietet sich das Zn-modifizierte System an, um bei oxidativer Fahrweise kurzkettige Alkane zu den BTEX-Aromaten und Wasserstoff umzusetzen wie bereits in Beispiel 4 ermittelt wurde. Tabelle 1: Zusammenfassung der Ausführungsbeispiele 1-6
Beispielnummer 1 2 3 4 5 6 Ausgangsverbindung Ethan Ethan Ethan Ethan Propan Propan Temperatur / °C 500 380 420 420 380 380 Modifikation nicht oxidativ* - - Zn - Zn Umsatz / % 13 20 20 18 21 23 H2/% 71 3 2 10 1 5 CO2/% 0 61 47 53 69 52 CH4/% <1 <1 <1 <1 1 <1 C2H4/% 21 9 6 14 2 5 C2H6 /% - - - - 12 17 C3H6/% <1 6 7 8 6 7 C3H8/% <1 13 29 7 - - C4-C8/% <1 1 <1 1 1 1 BTEX /% 8 6 7 7 5 7 arom. C9+/% 1 1 <1 <1 <1 <1
*der verwendete Katalysator war ein Zn-H-ZSM-5, der nur mit C2H6 betrieben wurde und ohne Zusatz der Oxidationskomponente. - ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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- Zitierte Patentliteratur
-
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- US 20150148563 A1 [0004]
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- WO 2018141653 A1 [0006, 0007]
- US 11014075 B2 [0007]
- US 11059032 B2 [0008]
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- RU 2523801 C1 [0010]
- RU 2603774 C1 [0011]
- CN 10774299 A [0012]
- US 5336825 A [0013]
- RU 2523801 [0022]
Claims (18)
- Verfahren zur oxidativen Aromatisierung von kurzkettigen Kohlenwasserstoffen gekennzeichnet dadurch, dass der Katalysator eine Oxidations- und eine Aromatisierungskomponente enthält.
- Verfahren nach
Anspruch 1 gekennzeichnet dadurch, dass es sich bei den kurzkettigen Kohlenwasserstoffen um Ethan, Propan und Butan handelt. - Verfahren nach
Anspruch 2 gekennzeichnet dadurch, dass es sich bei den Kohlenwasserstoffen um Mischungen in einem beliebigen Verhältnis aus Ethan, Propan und Butan handelt. - Verfahren nach
Anspruch 1 gekennzeichnet dadurch, dass das Reaktionsgemisch Methan als inerte Komponente enthält. - Verfahren nach
Anspruch 1 gekennzeichnet dadurch, dass die Oxidationskomponente des Katalysators aus einem Mischoxid besteht, dessen wesentliche Bestandteile Niob, Molybdän, Vanadium sowie Tellur besteht. - Verfahren nach
Anspruch 1 gekennzeichnet dadurch, dass die Aromatisierungskomponente des Katalysators ein Pentasil-Zeolith enthält, der mit Protonen und Zink modifiziert wurde. - Verfahren nach
Anspruch 6 gekennzeichnet dadurch, dass der Pentasil-Zeolith ein Si/Al-Verhältnis von 12 - 200 hat. - Verfahren nach
Anspruch 1 gekennzeichnet dadurch, dass der Oxidations- und Aromatisierungskatalysator als mechanische Mischung vorliegt. - Verfahren nach
Anspruch 1 gekennzeichnet dadurch, dass die Reaktion in einem Temperaturbereich von 250 bis 600°C durchgeführt wird. - Verfahren nach
Anspruch 1 gekennzeichnet dadurch, dass das Verhältnis Luft zu Kohlenwasserstoff bzw. Sauerstoff zu Kohlenwasserstoff oberhalb oder unterhalb der jeweiligen Explosionsgrenzen liegt. - Verfahren nach
Anspruch 1 gekennzeichnet dadurch, dass die Raumgeschwindigkeit der Reaktionsgase zwischen 10 und 1000 h-1 variiert. - Verfahren nach
Anspruch 1 gekennzeichnet dadurch, dass der Systemdruck einen Bereich von 1-10 bar umfasst. - Katalysator dadurch gekennzeichnet, dass eine Oxidationskomponente und eine Aromatisierungskomponente homogen vermischt vorliegen.
- Katalysator nach
Anspruch 13 dadurch gekennzeichnet, dass die Oxidationskomponente ein Mischoxid bestehend aus den Oxiden von Mo, V, Te, und Nb ist. - Katalysator nach
Anspruch 13 dadurch gekennzeichnet, dass die Aromatisierungskomponente ein Zeolith mit Pentasilstruktur und einem Si/Al-Verhältnis von 12 - 200 ist. - Katalysator nach
Anspruch 13 dadurch gekennzeichnet, dass das Verhältnis von Oxidations- und Aromatisierungskomponente im Bereich von 30 Gew.-% bis 70 Gew.-% ist. - Katalysator nach
Anspruch 13 dadurch gekennzeichnet, dass bevorzugt das Verhältnis von Oxidations- und Aromatisierungskomponente im Bereich von 40 Gew.-% bis 60 Gew.-% ist. - Katalysator nach
Anspruch 13 dadurch gekennzeichnet, dass ganz besonders bevorzugt das Verhältnis von Oxidations- und Aromatisierungskomponente zwischen 40 Gew.-% zu 60 Gew.-% ist.
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