DE102020132661A1 - Kathodenaktivmaterial und Lithiumionen-Batterie mit dem Kathodenaktivmaterial - Google Patents

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Abstract

Es wird ein Kathodenaktivmaterial für eine Lithium-Ionenbatterie beschrieben, das Partikel (11) mit einer Kern-Schale-Struktur aufweist, wobei die Partikel (11) jeweils einen Kern (12) aufweisen und das Material des Kerns (12) ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Schichtoxiden, einschließlich überlithiierten Schichtoxiden, Verbindungen mit Spinellstruktur und Kombinationen davon. Die Partikel (11) weisen jeweils eine Schale (13) auf, wobei das Material der Schale (13) eine Olivin-Verbindung ist. Das Material der Schale (13) und das Material des Kerns (12) sind vollständig lithiiert.

Description

  • Die Erfindung betrifft ein Kathodenaktivmaterial für eine Lithiumionen-Batterie und eine Lithiumionen-Batterie mit einem solchen Kathodenaktivmaterial.
  • Im Folgenden wird der Begriff „Lithiumionen-Batterie“ synonym für alle im Stand der Technik gebräuchlichen Bezeichnungen für Lithium enthaltende galvanische Elemente und Zellen verwendet, wie beispielsweise Lithium-Batterie-Zelle, Lithium-Batterie, Lithiumionen-BatterieZelle, Lithium-Zelle, Lithiumionen-Zelle, Lithium-Polymer-Zelle, Lithium-Polymer-Batterie und Lithiumionen-Akkumulator. Insbesondere sind wieder aufladbare Batterien (Sekundärbatterien) inbegriffen. Auch werden die Begriffe „Batterie“ und „elektrochemische Zelle“ synonym zum Begriff „Lithiumionen-Batterie“ und „Lithiumionen-Batterie-Zelle“ genutzt. Die Lithiumionen-Batterie kann auch eine Festkörperbatterie sein, beispielsweise eine keramische oder polymerbasierte Festkörperbatterie.
  • Eine Lithiumionen-Batterie hat mindestens zwei verschiedene Elektroden, eine positive Elektrode (Kathode) und eine negative Elektrode (Anode). Jede dieser Elektroden weist zumindest ein Aktivmaterial auf, wahlweise zusammen mit Zusätzen wie Elektrodenbindern und elektrischen Leitfähigkeitszusätzen.
  • Die Druckschrift DE 10 2014 205 945 A1 beschreibt ein Kathodenaktivmaterial mit Partikeln, bei denen ein Kern aus Lithium-Übergangs-Metalloxid mit einer Beschichtung versehen ist, wobei die Beschichtung aus einem festen Lithium-Ionenleiter mit granatartiger Kristallstruktur besteht und durch ein physikalisches Verfahren auf das Lithium-Übergangs-Metalloxid abgeschieden wurde.
  • Aus der Druckschrift C.M. Julien et al., „Olivine-Based Blended Compounds as Positive Electrodes for Lithium Batteries“, Inorganics 4 (2016), 17, sind gemischte Kathodenaktivmaterialien bekannt, die beispielsweise Partikel aus LiFePO4 (LFP) und LiMnPO4 (LMP) oder Partikel aus LiFePO4 (LFP) und Partikel aus LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2 (NMC111) aufweisen.
  • In Lithiumionen Batterien für elektrisch angetriebene Fahrzeuge wird häufig Lithium-Nickel-Mangan-Cobalt-Oxid (kurz: NMC) als Kathodenaktivmaterial eingesetzt, da sich NMC insbesondere durch eine hohe spezifische Kapazität und Energiedichte auszeichnet. Zur Erhöhung der spez. Kapazität und der Energiedichte von NMC kann der Nickel-Anteil erhöht werden, beispielsweise können Zusammensetzungen wie Li(Ni0,6Mn0,2Co0,2)O2 (kurz: NMC622) oder Li(Ni0,8Mn0,1Co0,1)O2 (kurz NMC811) eingesetzt werden. Mit der hohen Energiedichte dieser Materialien sind allerdings auch hohe Kosten, eine erhöhte Reaktivität z.B. gegenüber Elektrolyt und hohe Sicherheitsanforderungen an die Konstruktion der Batteriezelle und ggf. der verschalteten Batterien verbunden.
  • Schichtoxide wie NMC oder NCA weisen nur eine geringe Stabilität gegenüber Wasser auf. Dementsprechend werden diese Materialien in organischen Lösemitteln wie NMP, welches toxisch ist und kostenintensiv unter höchsten Arbeitssicherheitsstandards und ggf. Trockenraumbedingungen prozessiert werden muss, mit Leitruß und Elektroden-Binder zu Komposit-Kathoden verarbeitet. Dabei wird auch das organische Träger-Lösemittel abgezogen, auskondensiert und muss aufwendig entsorgt bzw. recycelt werden. Fertigungsprozesse wie das Einwiegen, Mischen, Beschichten, Schneiden, Pressen, Konturschnitt, Wickeln oder Stapeln müssen bei der Verwendung von hochnickelreichen Schichtoxiden und Spinellen unter Trockenraumbedingungen durchgeführt werden, wodurch hohe Prozess- und Investitionskosten entstehen. Das Betreiben von Trockenräumen ist zudem sehr energieaufwendig, was die Nachhaltigkeit der LithiumIonen-Zellen verringert.
  • Eine zu lösende Aufgabe der Erfindung besteht darin, ein Kathodenaktivmaterial für eine Lithiumionen-Batterie zur Verfügung zu stellen, das sich durch eine hohe spezifische Energie und Energiedichte sowie Lebensdauer auszeichnet und mit vergleichsweise geringem Aufwand nachhaltig herstellbar und prozessierbar ist.
  • Diese Aufgabe wird gelöst durch ein Kathodenaktivmaterial gemäß dem unabhängigen Patentanspruch. Vorteilhafte Ausgestaltungen und Weiterbildungen der Erfindung sind Gegenstand der abhängigen Ansprüche.
  • Gemäß einer Ausführungsform der Erfindung umfasst das Kathodenaktivmaterial Partikel mit einer Kern-Schale-Struktur. Die Partikel weisen jeweils einen Kern auf, wobei das Material des Kerns ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Schichtoxiden, einschließlich überlithiierten Schichtoxiden (OLO, overlithiated layered oxides), Verbindungen mit Spinellstruktur und Kombinationen davon. Weiterhin weisen die Partikel jeweils eine Schale auf. Das Material der Schale kann insbesondere mit einem Beschichtungsverfahren auf den Kern der Partikel aufgebracht sein. Hierzu geeignete Beschichtungsverfahren sind an sich aus der in der Einleitung genannten Druckschrift DE 10 2014 205 945 A1 bekannt.
  • Gemäß einer Ausführungsform der Erfindung weist das Material der Schale eine Olivin-Verbindung auf. Das Material der Schale und das Material des Kerns sind vollständig lithiiert. Mit anderen Worten weisen das Material der Schale und das Material des Kerns einen Lithiierungsgrad x = 1 auf. Der Begriff „Lithiierungsgrad“ bezeichnet hier und im Folgenden den Gehalt an reversibel zyklisierbarem Lithium, in Form von Lithiumionen und/oder metallischem Lithium, im Verhältnis zum maximalen Gehalt an reversibel zyklisierbarem Lithium des Aktivmaterials. Mit anderen Worten ist der Lithiierungsgrad ein Maß dafür, welcher Anteil des maximal zyklisierbaren Lithiumgehalts innerhalb der Struktur des Aktivmaterials eingelagert beziehungsweise interkaliert ist. Ein Lithiierungsgrad von 1 bezeichnet dabei ein vollständig lithiiertes Aktivmaterial, während ein Lithiierungsgrad von 0 ein vollständig delithiiertes Aktivmaterial angibt. Beispielsweise ist in einem stöchiometrischen Olivin LiFePO4 der Lithiierungsgrad x = 1 und bei reinem FePO4 dementsprechend x = 0. Bei einer vollständigen Lithiierung der Materialien des Kerns und des Schale sind die Materialien kostengünstig herstellbar und vorteilhaft wenig reaktiv.
  • Das Material des Kerns kann ein Schichtoxid wie beispielsweise ein Lithium-Nickel-Mangan-Cobalt-Oxid (NMC), ein Lithium-Nickel-Cobalt-Aluminium-Oxid (NCA), ein Lithium-Cobalt-Oxid (LCO) oder ein Lithium-Nickel-Cobalt-Oxid (LNCO) aufweisen. Das Schichtoxid kann insbesondere ein überlithiiertes Schichtoxid (OLO, overlithiated layered oxide) sein. Andere geeignete Kathodenaktivmaterialien sind Verbindungen mit Spinellstruktur wie z.B. Lithium-Mangan-Oxid (LMO) oder Lithium-Mangan-Nickel-Oxid (LMNO),
  • Zur Ausbildung einer Schale wird der Kern des Kathodenaktivmaterials mit einer Olivinverbindung oberflächenbeschichtet. Die Olivinverbindung ist vorzugsweise ein ausschließlich Eisen- und/oder Mangan-haltiger Olivin, zum Beispiel LiFePO4 (LFP) oder Li Fe0.5Mn0.5PO4.
  • Das Kathodenaktivmaterial mit der Kern-Schale-Struktur kann durch konventionelle Elektroden-Herstellungsprozesse zu einer positiven Komposit-Elektrode, die beispielsweise das Kathodenaktivmaterial, einen Elektroden-Binder, eine Ableiter-Folie (z. B. in Form einer Aluminium-Walzfolie) und ein elektrisches Leitadditiv wie z. B. Leitruß umfasst, verarbeitet werden.
  • Die Erfindung beruht insbesondere auf den nachfolgenden Überlegungen: Es hat sich überraschenderweise gezeigt, dass das Material der Schale des vorgeschlagenen Kathodenaktivmaterials auch beim Mischen mit hohen Scherkräften sowie beim Kalandrieren mit hohen Drücken stabil auf dem Material des Kerns haftet. Ein weiterer positiver Effekt der Beschichtung des Materials des Kerns mit der Schale aus einer Olivinverbindung ist, dass das Kathodenaktivmaterial auf diese Weise derart stabilisiert wird, dass es in einem wässrigen Prozess zu einer Kathode verarbeitet werden kann. Bei einem solchen wässrigen Prozess können beispielsweise voll-entsalztes Wasser (VE-Wasser) und wässrige Elektroden-Binder wie SBR (Styrol-Butadien-Kautschuk) und/oder CMC (Carboxymethylcellulose)) eingesetzt werden. Dies ermöglicht es insbesondere, das organische Träger-Lösemittel NMP, welches kostenintensiv und toxisch ist, zu ersetzen. Beim wässrigen Prozess ist kein Nachfolgeprozess für NMP wie beispielsweise Verbrennen, Auskondensieren oder Redestillierung erforderlich. Ebenso ist die gesamte Prozesskette (Bevorratung, Einwiegen, Mischen, Beschichten, Kalandrieren, Schneiden, Stanzen, Laser-Schneiden etc.) bei normaler Atmosphäre möglich. Das Kathodenaktivmaterial ermöglicht so eine kostengünstige, umweltfreundliche und nachhaltige Herstellung der Kathode. Das Kathodenaktivmaterial mit der Kern-Schale-Struktur ist außerdem gegenüber Elektrolyt im Vergleich zu herkömmlichen Schichtoxiden weniger reaktiv. Dies führt vorteilhaft zu einer erhöhten Lebensdauer der Lithiumionen-Batterie und einer reduzierten Gasung.
  • Gemäß einer Ausführungsform ist das Material der Schale ein Eisen- und/oder Mangan-haltiger Olivin, bevorzugt LiFeyMn1-yPO4 mit 0 ≤ y < 1. Das Material der Schale kann insbesondere LiFePO4 (LFP), LiFeyMn1-yO4 mit 0 < y < 1 (LFMP) oder LiMnPO4 (LMP) sein.
  • Das Material des Kerns ist vorteilhaft Li(NixMnyCo1-x-y)O2 oder Li(NixCoyAl1-x-y)O2 mit x + y + z = 1. Bei bevorzugten Ausgestaltungen ist der Nickel-Anteil x > 0,8, x ≥ 0,85 oder x ≥ 0,9. Es ist sogar x = 1 möglich. Durch den hohen Nickel-Anteil des Schichtoxids kann eine besonders hohe Energiedichte erzielt werden. Die damit verbundene erhöhte Reaktivität des Materials des Kerns wirkt sich aufgrund der Beschichtung des Kerns mit der Olivinverbindung nicht nachteilig auf die Stabilität des Kathodenaktivmaterials aus. Das hier vorgeschlagene Kathodenaktivmaterial ermöglicht somit einen besonders hohen Nickelanteil ohne die herkömmlicherweise (d.h. ohne die Schale aus einer Olivinverbindung) damit verbundenen Nachteile.
  • Gemäß einer Ausführungsform weisen die Partikel des Kathodenaktivmaterials einen Durchmesser von einschließlich 0,05 µm bis einschließlich 30 µm auf. Unter dem Durchmesser ist hier der gesamte Durchmesser der Partikel bestehend aus dem Kern und der Schale zu verstehen. Bevorzugt weisen die Partikel einen Durchmesser von einschließlich 0,1 µm bis einschließlich 10 µm auf.
  • Gemäß einer Ausführungsform weist die Schale der Partikel eine Dicke von einschließlich 0,01 µm bis einschließlich 5 µm auf. Bevorzugt weist die Schale der Partikel eine Dicke von einschließlich 0,05 µm bis einschließlich 1 µm auf. Die Dicke der Schale ist vorzugsweise geringer als der Durchmesser des Kerns. Der Durchmesser des Kerns kann insbesondere mindestens 2-mal, mindestens 5-mal, mindestens 10-mal oder sogar mindestens 20-mal so groß sein wie die Dicke der Schale. Die im Vergleich zum Kern dünne Schale kann mit verhältnismäßig geringem Aufwand durch ein Beschichtungsverfahren auf den Kern aufgebracht werden.
  • Gemäß einer Ausführungsform eines Verfahrens zur Herstellung einer Kathode mit dem zuvor beschriebenen Kathodenaktivmaterial wird das Kathodenaktivmaterial auf eine Aluminiumfolie aufgebracht. Die Aluminiumfolie fungiert als Stromableiter. Bei einer bevorzugten Ausgestaltung wird das Kathodenaktivmaterial direkt auf eine unbeschichtete Aluminiumfolie aufgebracht. Die Aluminiumfolie weist insbesondere keine Primer-Beschichtung auf. Eine leitfähige Primer-Beschichtung, beispielsweise aus Kohlenstoff, wird herkömmlicherweise auf die als Stromableiter dienende Aluminiumfolie aufgebracht, um die elektrische Anbindung des Kathodenaktivmaterials an die Aluminiumfolie zu verbessern. Bei dem hier beschriebenen Kathodenaktivmaterial kann auf eine solche Primer-Beschichtung vorteilhaft verzichtet werden, da die vergleichsweise großen Partikel beim Kalandrieren die natürliche Oxidschicht der Aluminiumfolie durchdringen können und bereits auf diese Weise ein guter elektrischer Kontakt zur Aluminiumfolie erzielt wird.
  • Bei einer bevorzugten Ausführungsform des Verfahrens wird die Kathode mit mindestens einem Elektroden-Binder und Wasser als Trägerlösemittel hergestellt. Bei einem solchen wässrigen Prozess können beispielsweise voll-entsalztes Wasser (VE-Wasser) und mindestens ein wässrig prozessierbarer Elektroden-Binder wie SBR (Styrol-Butadien-Kautschuk) und/oder CMC (Carboxymethylcellulose)) und/oder wasserbasierte PVdF-Suspensionen („PVdF-Latex“) eingesetzt werden. Die Herstellung der Kathode kann auf diese Weise vorteilhaft ohne die Verwendung kostenintensiver und/oder toxischer Lösemittel erfolgen, insbesondere kann auf NMP als Lösemittel verzichtet werden.
  • Es wird weiterhin eine Lithiumionen-Batterie vorgeschlagen, die eine Kathode mit dem zuvor beschriebenen Kathodenaktivmaterial aufweist. Die Kathode kann beispielsweise aus einer Beschichtungsmasse hergestellt werden, die das Kathodenaktivmaterial; Elektrodenbinder und NMP, NEP, Triethylphosphat (TEP), Aceton oder Wasser als Trägerlösemittel enthält.
  • Das Kathodenaktivmaterial ist in der Lithiumionenbatterie vorzugsweise direkt auf einer Aluminiumfolie angeordnet. Insbesondere befindet sich keine Zwischenschicht wie beispielsweise eine Kohlenstoff-Primer-Beschichtung auf der Aluminiumfolie.
  • Bei einer bevorzugten Ausgestaltung ist die Lithiumionen-Batterie vor der Durchführung eines ersten Ladevorgangs vollständig entladen. Insbesondere ist das Kathodenaktivmaterial vor der Durchführung des ersten Ladevorgangs vollständig lithiiert.
  • Bei einer bevorzugten Ausgestaltung weist die Kathode einen wässrig prozessierbaren Elektroden-Binder auf. Die Kathode kann in diesem Fall vorteilhaft aus einer Beschichtungsmasse hergestellt werden, die in einem wässrigen Milieu verarbeitbar ist. In diesem Fall kann bei der Herstellung der Kathode vorteilhaft auf toxische und kostenintensive Lösungsmittel verzichtet werden.
  • Die Lithiumionen-Batterie kann beispielsweise nur eine einzelne Batteriezelle umfassen oder alternativ ein oder mehrere Module mit mehreren Batteriezellen umfassen, wobei die Batteriezellen in Serie und/oder parallel geschaltet sein können. Die Lithiumionen-Batterie umfasst mindestens eine Kathode, die das Kathodenaktivmaterial mit der Kern-Schale-Struktur aufweist, und eine Anode, die mindestens ein Anodenaktivmaterial aufweist. Weiterhin kann die Lithiumionenbatterie die an sich bekannten weiteren Bestandteile einer Lithiumionen-Batterie aufweisen, insbesondere Stromkollektoren, einen Separator und einen Elektrolyten.
  • Die erfindungsgemäße Lithiumionen-Batterie kann insbesondere in einem Kraftfahrzeug oder in einem tragbaren Gerät vorgesehen sein. Das tragbare Gerät kann insbesondere ein Smartphone, ein Elektrowerkzeug bzw. Powertool, ein Tablet oder ein Wearable sein. Alternativ kann die Lithiumionen-Batterie auch in einem stationären Energiespeicher eingesetzt werden.
  • Weitere Vorteile und Eigenschaften der Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden Beschreibung eines Ausführungsbeispiels im Zusammenhang mit den Figuren.
  • Figurenliste
    • 1 den Aufbau einer Lithium-Ionenbatterie gemäß einem Ausführungsbeispiel, und
    • 2 ein Partikel des Kathodenaktivmaterials bei dem Ausführungsbeispiel.
  • Die dargestellten Bestandteile sowie die Größenverhältnisse der Bestandteile untereinander sind nicht als maßstabsgerecht anzusehen.
  • Die in 1 rein schematisch dargestellte Lithiumionen-Batterie 10 weist eine Kathode 2 und eine Anode 5 auf. Die Kathode 2 und die Anode 5 weisen jeweils einen Stromkollektor 1, 6 auf, wobei die Stromkollektoren als Metallfolien ausgeführt sein können. Der Stromkollektor 1 der Kathode 2 weist zum Beispiel Aluminium und der Stromkollektor 6 der Anode 5 Kupfer auf.
  • Die Kathode 2 und die Anode 5 sind durch einen für Lithiumionen durchlässigen, aber für Elektronen undurchlässigen Separator 4 voneinander getrennt. Als Separatoren können Polymere eingesetzt werden, insbesondere ein Polymer ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Polyestern, insbesondere Polyethylenterephthalat, Polyolefinen, insbesondere Polyethylen und/oder Polypropylen, Polyacrylnitrilen, Polyvinylidenfluorid, Polyvinyliden-Hexafluoropropylen, Polyetherimid, Polyimid, Aramid, Polyether, Polyetherketon, synthetische Spinnenseide oder Mischungen davon. Der Separator kann optional zusätzlich mit keramischem Material und einem Binder beschichtet sein, beispielsweise basierend auf Al2O3.
  • Zudem weist die Lithiumionen-Batterie einen Elektrolyten 3 auf, der leitend für Lithiumionen ist und der ein Feststoffelektrolyt oder eine Flüssigkeit sein kann, die ein Lösungsmittel und zumindest ein darin gelöstes Lithium-Leitsalz, beispielsweise Lithium-Hexafluorophosphat (LiPF6), umfasst. Das Lösungsmittel ist vorzugsweise inert. Geeignete Lösungsmittel sind beispielsweise organische Lösungsmittel wie Ethylencarbonat, Propylencarbonat, Butylencarbonat, Dimethylcarbonat, Diethylcarbonat, Ethylmethylcarbonat, Fluorethylencarbonat (FEC), Sulfolane, 2-Methyltetrahydrofuran, Acetonitril und 1,3-Dioxolan. Als Lösungsmittel können auch ionische Flüssigkeiten verwendet werden. Solche ionischen Flüssigkeiten enthalten ausschließlich Ionen. Bevorzugte Kationen, die insbesondere alkyliert sein können, sind Imidazolium-, Pyridinium-, Pyrrolidinium-, Guanidinium-, Uronium-, Thiuronium-, Piperidinium-, Morpholinium-, Sulfonium-, Ammonium- und Phosphonium-Kationen. Beispiele für verwendbare Anionen sind Halogenid-, Tetrafluoroborat-, Trifluoracetat-, Triflat-, Hexafluorophosphat-, Phosphinat- und Tosylat-Anionen. Als beispielhafte ionische Flüssigkeiten seien genannt: N-Methyl-N-propyl-piperidinium-bis(trifluormethylsulfonyl)imid, N-Methyl-N-butyl-pyrrolidinium-bis(tri-fluormethyl-sulfonyl)imid, N-Butyl-N-trimethyl-ammoniumbis(trifluormethyl-sulfonyl)imid, Triethylsulfonium-bis(trifluormethylsulfonyl)imid und N,N-Diethyl-N-methyl-N-(2-methoxyethyl)-ammonium-bis(trifluormethylsulfonyl)-imid. In einer Variante können zwei oder mehrere der oben genannten Flüssigkeiten verwendet werden. Bevorzugte Leitsalze sind Lithiumsalze, welche inerte Anionen aufweisen und welche vorzugsweise nicht toxisch sind. Geeignete Lithiumsalze sind insbesondere Lithiumhexafluorophosphat (LiPF6), Lithiumtetrafluoroborat (LiBF4) und Mischungen dieser Salze. Der Separator 4 kann mit dem Lithiumsalz-Elektrolyt getränkt bzw. benetzt sein, wenn dieser flüssig ist.
  • Die Anode 5 weist ein Anodenaktivmaterial auf. Das Anodenaktivmaterial kann ausgewählt sein aus der Gruppe bestehend aus kohlenstoffhaltigen Materialien, Silizium, Silizium-Suboxid, Siliziumlegierungen, Aluminiumlegierungen, Indium, Indiumlegierungen, Zinn, Zinnlegierungen, Kobaltlegierungen und Mischungen davon. Bevorzugt ist das Anodenaktivmaterial ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus synthetischem Graphit, Naturgraphit, Graphen, Mesokohlenstoff, dotiertem Kohlenstoff, Hardcarbon, Softcarbon, Fulleren, Silizium-Kohlenstoff-Komposit, Silizium, oberflächenbeschichteten Silizium, Silizium-Suboxid, Siliziumlegierungen, Lithium, Aluminiumlegierungen, Indium, Zinnlegierungen, Kobaltlegierungen und Mischungen davon. Grundsätzlich eignen sich auch weitere an sich aus dem Stand der Technik bekannten Anodenaktivmaterialien, beispielsweise auch Niobpentoxid, Titandioxid, Titanate wie Lithium-Titanat (Li4Ti5O12), Zinndioxid, Lithium, Lithiumlegierungen und/oder Mischungen davon.
  • Die Kathode 2 weist bei der Lithium-Ionenbatterie 10 ein Kathodenaktivmaterial mit einer Kern-Schale-Struktur auf. Das Kathodenaktivmaterial weist eine Vielzahl von Partikeln 11 auf. Ein Partikel 11 ist schematisch in 2 dargestellt. Die Partikel 11 weisen jeweils einen Kern 12 und eine Schale 13 auf. Der Durchmesser D der Partikel 11 des Kathodenaktivmaterials beträgt im Mittel von einschließlich 0,05 µm bis einschließlich 30 µm, vorzugsweise von einschließlich 0,1 µm bis einschließlich 10 µm. Die Schale 13 der Partikel 11 weist im Mittel eine Dicke d im Bereich von einschließlich 0,01 µm bis einschließlich 5 µm, bevorzugt von einschließlich 0,05 µm bis einschließlich 1 µm auf.
  • Das Material des Kerns 12 kann ein Schichtoxid wie beispielsweise NMC, NCA oder LCO aufweisen. Das Schichtoxid kann insbesondere ein überlithiiertes Schichtoxid (OLO, overlithiated layered oxide) sein. Alternativ kann das Material des Kerns 12 eine Verbindung mit Spinellstruktur wie z.B. LMO oder LNMO aufweisen. Das Material der Schale 13 ist eine Olivinverbindung, vorzugsweise mit einem ausschließlich Eisen- und/oder Mangan-haltigen Olivin (z.B. LiFePO4 oder LiFeyMn1-yPO4 mit 0 ≤ y ≤ 1). Das Material des Kerns 12 und das Material der Schale 13 sind vollständig lithiiert.
  • Die Herstellung einer Lithiumionenbatterie 10 mit dem Kern-Schale-Kathodenaktivmaterial und einem Anodenaktivmaterial wird im Folgenden anhand eines Referenzbeispiels, das nicht alle Merkmale der Erfindung aufweist, und anhand eines erfindungsgemäßen Ausführungsbeispiels erläutert.
  • In Tabelle 1 werden die in den Beispielen verwendeten Substanzen und Materialien aufgeführt. Tabelle 1: Verwendete Substanzen und Materialien.
    Beschreibung
    NCA LiNi0,85Co0,1Al0,05O2 Kernmaterial des Kathodenaktivmaterials
    LFP Lithium-Eisenphosphat (LiFePO4) mit Olivinstruktur, Schalenmaterial des Kathodenaktivmaterials
    PVdF Polyvinylidenfluorid, Bindemittel
    NMP (electronic grade) N-Methyl-2-Pyrrolidon Träger-Lösungsmittel
    Aluminium-Trägerfolie Trägerfolie für Kathode
    Naturgraphit Anodenaktivmaterial
    SBR Styrol-Butadien-Kautschuk, Bindemittel
    CMC Carboxymethylcellulose, Bindemittel und Verdickungsmittel für die wässrige Beschichtungsmasse
    Super C65 (Leitruß) Elektrisches Leitadditiv
    Kupfer-Trägerfolie Trägerfolie für Anode
    Flüssig-Elektrolyt, umfassend eine Lösung von LiPF6 (Lithium-hexafluoro-phosphat) in organischen Carbonaten (z.B. Ethylencarbonat (EC), Diethylencarbonat (DEC) Flüssig-Elektrolyt mit Lithium-Leitsalz
    Aluminiumverbundfolie Verpackungsfolie für die Zelle
  • Beispiel 1 (Referenzbeispiel)
  • Ein Gemenge aus 75,2 Gew.-% NCA, 18,8 Gew.-% LFP, 3 Gew.-% PVdF, und 3 Gew.-% Leitruß wird in NMP bei 20 °C mit einem Dissolver-Mischer mit hoher Scherung suspendiert. Man erhält eine homogene Beschichtungsmasse, die beidseitig auf eine auf 12 µm dicke gewalzte Aluminium-Träger-Folie mit beidseitiger Kohlenstoff-Primer-Beschichtung mit einer Dicke von jeweils 2 µm (12 µm Aluminium plus zweimal 2 µm C-Primer) ausgerakelt wird. Nach Abziehen des NMP erhält man einen zusammengesetzten Kathodenfilm mit einem Flächengewicht von 21,9 mg/cm2 pro Beschichtungsseite. Nach der Trocknung wird die Beschichtung in einem Kalander auf eine Dichte von 3,0 g/cm3 kalandriert. Aufgrund der Instabilität des NCA gegenüber Feuchtigkeit werden alle Prozessschritte (Einwiegen, Mischen, Beschichten, Kalandrieren, Schneiden der Mutterrolle, Stanzen der Elektroden, Stapeln zum Elektrodenstapel) zur Herstellung der Kathode unter Trockenraumbedingungen durchgeführt.
  • Analog wird eine Anoden-Beschichtungsmasse mit einer Zusammensetzung von 94 Gew.-% Naturgraphit, 2 Gew.-% SBR, 2 Gew.-% CMC und 2 Gew.-% Super C65 mit voll-entionisiertem Wasser (VE-Wasser) als Trägerlösemittel hergestellt und beidseitig auf einer 10 µm Walz-Kupfer-Träger-Folie aufgebracht. Ebenso wird ein Teil der Kupferfolie nur einseitig beschichtet. Der so hergestellte Anodenfilm hat ein Flächengewicht von 12,2 mg/cm2 pro Beschichtungsseite und eine Dichte von 1,5 g/cm3. Aufgrund der Stabilität von Graphit gegenüber Wasser bzw. Feuchtigkeit, ist für die Anodenfertigung kein Trockenraum erforderlich.
  • In einem Trockenraum wird anschließend der Elektrodenstapel, bestehend aus zehn doppelseitig beschichteten Kathodenlagen, neun doppelseitig beschichteten Anodenlagen, sowie zwei einseitig beschichteten Anodenlagen (die einseitig beschichteten Anodenlagen bilden die erste und letzte Elektrodenlage), gefertigt. Zwischen den einzelnen Elektrodenlagen befindet sich ein Z-gefalteter Polyolefin-Separator mit einer Dicke von 20 µm. Der Elektrodenstapel wird in hochveredelte Aluminiumverbundfolie (Dicke: 113 µm) verpackt, anschließend wird ein Flüssig-Elektrolyt bestehend aus einer 1 M Lösung von LiPF6 in EC/DMC (3:7 v/v) mit 2 Gew.-% VC zugegeben und die Aluminiumverbundfolie unter Vakuum versiegelt. Es resultiert eine Pouch-Zelle mit einer Dicke von etwa 3,8 mm.
  • Beispiel 2 (Lithiumionen-Batterie gemäß einem Ausführungsbeispiel der Erfindung)
  • Ein Gemenge aus 94 Gew.-% des erfindungsgemäßen Aktivmaterials (bestehend aus einem NCA-Kern und einer LFP Schale im Verhältnis 80:20 wt./wt., 1 Gew.-% CMC, 2 Gew.-% SBR und 3 Gew.-% Leitruß wird in VE-Wasser bei 20 °C mit einem Dissolver-Mischer mit hoher Scherung suspendiert. Man erhält eine homogene Beschichtungsmasse, die beidseitig direkt auf eine auf 12 µm dicke gewalzte unbeschichtete Aluminium-Träger-Folie (ohne C-Primer) ausgerakelt wird. Nach Abziehen des VE-Wassers erhält man einen zusammengesetzten Kathodenfilm mit einem Flächengewicht von 21,9 mg/cm2 pro Beschichtungsseite. Nach der Trocknung wird die Beschichtung in einem Kalander auf eine Dichte von 3,1 g/cm3 kalandriert. Aufgrund der Stabilität des erfindungsgemäßen Aktivmaterials gegenüber Feuchtigkeit können alle Prozessschritte (Einwiegen, Mischen, Beschichten, Kalandrieren, Schneiden der Mutterrolle, Stanzen der Elektroden, Stapeln zum Elektrodenstapel) zur Herstellung der Kathode unter normaler Atmosphäre durchgeführt werden.
  • Analog wird eine Anoden-Beschichtungsmasse mit einer Zusammensetzung von 94 Gew.-% Naturgraphit, 2 Gew.-% SBR, 2 Gew.-% CMC und 2 Gew.-% Super C65 mit voll-entionisiertem Wasser (VE-Wasser) als Trägerlösemittel hergestellt und beidseitig auf einer 10 µm Walz-Kupfer-Träger-Folie aufgebracht. Ebenso wird ein Teil der Kupferfolie nur einseitig beschichtet. Der so hergestellte Anodenfilm hat ein Flächengewicht von 12,2 mg/cm2 pro Beschichtungsseite und eine Dichte von 1,5 g/cm3. Aufgrund der Stabilität von Graphit gegenüber Wasser bzw. Feuchtigkeit, ist für die Anodenfertigung kein Trockenraum erforderlich.
  • Anschließend wird der Elektrodenstapel, bestehend aus zehn doppelseitig beschichteten Kathodenlagen, neun doppelseitig beschichteten Anodenlagen, sowie zwei einseitig beschichteten Anodenlagen (die einseitig beschichteten Anodenlagen bilden die erste und letzte Elektrodenlage), gefertigt. Zwischen den einzelnen Elektrodenlagen befindet sich ein Z-gefalteter Polyolefin-Separator mit einer Dicke von 20 µm. Der Elektrodenstapel wird in hochveredelte Aluminiumverbundfolie (Dicke: 113 µm) verpackt, anschließend wird ein Flüssig-Elektrolyt bestehend aus einer 1 M Lösung von LiPF6 in EC/DMC (3:7 v/v) mit 2 Gew.-% VC zugegeben und die Aluminiumverbundfolie unter Vakuum versiegelt. Es resultiert eine Pouch-Zelle mit einer Dicke von 3,7 mm. Lediglich für die Elektrolytbefüllung ist aufgrund der Instabilität des Elektrolyten gegenüber Feuchtigkeit ein Trockenraum notwendig.
  • Vergleich der Beispiele
  • Die Verwendung des erfindungsgemäßen Kathodenaktivmaterials (Beispiel 2) führt dazu, dass die Dicke der Zelle wegen dem Wegfall der Kohlenstoff-basierten Primer-Schicht um 2,5% abnimmt, was zu einer erhöhten Energiedichte der Zelle führt. Weiterhin ist in Beispiel 2 im Unterschied zu Beispiel 1 die Herstellung der Kathode gänzlich unter normaler Atmosphäre sowie ohne Primer-Schicht möglich, was die Prozesskosten deutlich reduziert. Darüber hinaus wird in Beispiel 2 ausschließlich VE-Wasser als Trägerlösemittel verwendet, was zu Verbesserungen hinsichtlich Toxizität, Kosten und Nachhaltigkeit führt bei mindestens gleicher Lebensdauer der Zelle.
  • Obwohl die Erfindung im Detail anhand von Ausführungsbeispielen illustriert und beschrieben wurde, so ist die Erfindung nicht durch die Ausführungsbeispiele eingeschränkt. Vielmehr können andere Variationen der Erfindung vom Fachmann hieraus abgeleitet werden, ohne den durch die Ansprüche definierten Schutzumfang der Erfindung zu verlassen.
  • Bezugszeichenliste
    • 1
    Stromkollektor
    2
    Kathode
    3
    Elektrolyt
    4
    Separator
    5
    Anode
    6
    Stromkollektor
    10
    Lithium-Ionenbatterie
    11
    Partikel
    12
    Kern
    13
    Schale
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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  • Zitierte Patentliteratur
    • DE 102014205945 A1 [0004, 0010]

Claims (14)

  1. Kathodenaktivmaterial für eine Lithium-Ionenbatterie, wobei - das Kathodenaktivmaterial Partikel (11) mit einer Kern-Schale-Struktur aufweist, - die Partikel (11) jeweils einen Kern (12) aufweisen, wobei das Material des Kerns (12) ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Schichtoxiden, einschließlich überlithiierten Schichtoxiden, Verbindungen mit Spinellstruktur und Kombinationen davon, und - die Partikel (11) jeweils eine Schale (13) aufweisen, wobei das Material der Schale (13) eine Olivin-Verbindung ist, und - das Material der Schale (13) und das Material des Kerns (12) vollständig lithiiert sind.
  2. Kathodenaktivmaterial nach Anspruch 1, wobei das Material der Schale (13) ein Eisen- und/oder Mangan-haltiger Olivin ist.
  3. Kathodenaktivmaterial nach Anspruch 2, wobei das Material der Schale (13) LiFeyMn1-yPO4 mit 0 ≤ y ≤ 1 ist.
  4. Kathodenaktivmaterial nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das Material des Kerns (12) Li(NixMnyCo1-x-y)O2 oder Li(NixCoyAl1-x-y)O2 mit x + y + z = 1 ist.
  5. Kathodenaktivmaterial nach Anspruch 4, wobei x > 0,8 ist.
  6. Kathodenaktivmaterial nach Anspruch 4, wobei x ≥ 0,85 ist.
  7. Kathodenaktivmaterial nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die Partikel (11) einen Durchmesser von einschließlich 0,05 µm bis einschließlich 30 µm aufweisen.
  8. Kathodenaktivmaterial nach Anspruch 7, wobei die Partikel (11) einen Durchmesser von einschließlich 0,1 µm bis einschließlich 10 µm aufweisen.
  9. Verfahren zur Herstellung einer Kathode (2) mit einem Kathodenaktivmaterial nach einem der Ansprüche 1 bis 8, wobei das Kathodenaktivmaterial direkt auf eine unbeschichtete Aluminiumfolie aufgebracht wird.
  10. Verfahren nach Anspruch 9, wobei die Kathode (2) mit mindestens einem Elektroden-Binder und Wasser als Trägerlösemittel hergestellt wird.
  11. Lithiumionen-Batterie (10), umfassend mindestens eine Kathode (2) mit einem Kathodenaktivmaterial nach einem der Ansprüche 1 bis 8.
  12. Lithiumionen-Batterie (10) nach Anspruch 11. wobei das Kathodenaktivmaterial direkt auf einer Aluminiumfolie angeordnet ist.
  13. Lithiumionen-Batterie (10) nach Anspruch 11 oder 12, wobei die Lithium-Ionenbatterie vor der Durchführung eines ersten Ladevorgangs vollständig entladen ist.
  14. Lithiumionen-Batterie (10) nach einem der Ansprüche 11 bis 13, wobei die Kathode (2) mindestens einen wässrig prozessierbaren Elektroden-Binder enthält.
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Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
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US20100310940A1 (en) 2008-11-10 2010-12-09 Daejung Em Co., Ltd. Cathode active material for lithium secondary batteries with high safety, method of preparing the same and lithium secondary batteries comprising the same
DE102014200105A1 (de) 2014-01-08 2015-07-09 Bayerische Motoren Werke Aktiengesellschaft Sicherheitsmaßnahme für großformatige Li-Ionen Zellen hoher Energiedichte
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