DE102016220998A1 - Verfahren zum Herstellen einer Lithium-Ionen-Zelle und einer Lithium-Ionen-Batterie, Lithium-Ionen-Batterie - Google Patents
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Abstract
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Herstellen einer wiederaufladbaren Lithium-Ionen-Zelle für eine Lithium-Ionen-Batterie, mit folgenden Schritten:Bereitstellen einer Lithium-Ionen-Zelle mit zumindest einer Kathode, einer Anode, einem Separator und einem Elektrolyten,Formieren der Zelle durch wenigstens einen Lade- und Entladevorgang, für den eine elektrische Formierungsspannung, ein Ladestrom, ein Entladestrom und/oder eine Ladetemperatur vorgegeben werden. Es ist vorgesehen, dass in Abhängigkeit von einem aktuellen Ladungswert und einem aktuellen Spannungswert der Lithium-Ionen-Zelle die Formierungsspannung zeitweise konstant oder nahezu konstant gehalten wird.
Description
- Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Herstellen einer wiederaufladbaren Lithium-Ionen-Zelle für eine Lithium-Ionen-Batterie, bei welchem zunächst eine Zelle mit zumindest einer Kathode, einer Anode, einen Separator und einem Elektrolyten bereitgestellt wird. Anschließend wird die Zelle formiert durch wenigstens einen Auflade- und/oder Entladevorgang, für den wenigstens eine Formierungsspannung, ein Ladestrom, ein Entladestrom und/oder eine Ladetemperatur vorgegeben werden.
- Weiterhin betrifft die Erfindung ein Verfahren zum Herstellen einer Lithium-Ionen-Batterie, bei welchem mehrere Lithium-Ionen-Zellen bereitgestellt werden, die wie zuvor beschrieben hergestellt wurden.
- Außerdem betrifft die Erfindung eine Lithium-Ionen-Batterie mit entsprechend hergestellten Lithium-Ionen-Zellen.
- Verfahren und Lithium-Ionen-Batterien der eingangs genannten Art sind aus dem Stand der Technik bereits bekannt. Nach der Herstellung und Zusammensetzung der einzelnen Komponenten einer Lithium-Ionen-Zelle, wie der Anode, der Kathode, des Elektrolyten und des Separators, folgt der sogenannte Formierungsprozess, bei welchem die Lithium-Ionen-Zelle aus ihrem inaktiven Grundzustand in einen betriebsfähigen Zustand überführt wird. Durch den Formierungsprozess soll eine definierte Grenzschicht zwischen Anode und Elektrolyt ausgebildet und stabilisiert werden. Diese Grenzschicht ist eine Korrosionsschicht, die im kontrollierten Wachstum positive Eigenschaften in Bezug auf das weitere Verhalten der Lithium-Ionen-Zelle sowie die Leistungsfähigkeit der Lithium-Ionen-Zelle aufweist. Die während der Formierung vorgegebenen Einstellungen in Bezug auf die Formierungsspannung, den Ladestrom, den Entladestrom, eine Zell- und/oder Umgebungstemperatur, sind daher bedeutend für die Ausbildung einer vorteilhaften, effizienten und eine hohe Lebensdauer aufweisenden Lithium-Ionen-Zelle beziehungsweise -Batterie. Ziel einer Formierung ist es, eine Anfangskapazität der Lithium-Ionen-Zelle zu erhöhen, einen Kapazitätsabfall über die Zeit zu minimieren und die Zyklenstabilität, also das Dauerverhalten der Lithium-Ionen-Batterie in Folge einer Vielzahl von Lade- und Entladevorgängen, zu verbessern.
- Aus der Offenlegungsschrift
WO 2016/045887 A1 - Aus der Offenlegungsschrift
WO 2009/134283 A1 - Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein verbessertes Verfahren zur Herstellung von Lithium-Ionen-Zellen beziehungsweise Lithium-Ionen-Batterien zu schaffen, durch welches insbesondere die Zyklenstabilität verbessert wird.
- Die der Erfindung zugrundeliegende Aufgabe wird durch ein Verfahren mit den Merkmalen des Anspruchs 1 gelöst. Dieses hat den Vorteil, dass durch einen modifizierten Formierungsprozess die Zyklenstabilität der Lithium-Ionen-Zelle im Vergleich zu einem standartmäßigen Formierungsprozess einfach und kostengünstig erhöht wird. Erfindungsgemäß ist hierzu vorgesehen, dass während der Formierung ein aktueller Ladungswert und ein aktueller Spannungswert der Lithium-Ionen-Zelle erfasst werden, wobei in Abhängigkeit von Ladungswert und Spannungswert die wenigstens eine Formierungsspannung zeitweise konstant oder nahezu konstant gehalten wird. In Abhängigkeit von Spannungswert und Ladungswert wird ein optimaler Zeitpunkt ausgemacht, zu welchem das Konstanthalten der Formierungsspannung dazu führt, dass sich die Zyklenstabilität bei der späteren Verwendung der Lithium-Ionen-Zelle erhöht. Das Erfassen beziehungsweise Ermitteln von Spannungswert und Ladungswert kann durch Standardmittel erfolgen, sodass hierdurch kein Kostenmehraufwand entsteht.
- Insbesondere ist vorgesehen, dass eine differentielle Kapazitätsmessung mittels des Ladungswerts und des Spannungswerts durchgeführt wird, und dass Wendepunkte, Maxima und/oder Minima einer durch die Kapazitätsmessung erstellten Messkurve bestimmt werden. Die Wendepunkte beziehungsweise Maxima und Minima der Messkurve deuten auf chemische Reaktionen in der Lithium-Ionen-Zelle hin. Durch Kenntnis des Zeitpunkts der chemischen Reaktionen wird dann das Konstanthalten der Formierungsspannung vorteilhaft gewählt, um die Zyklenstabilität zu erhöhen. Das Konstanthalten der Formierungsspannung, das einem Pausieren des Lade- oder Entladevorgangs auf einem aktuellen Spannungswert entspricht, führt zu einer definierten Ausbildung einer Grenzschicht zwischen Anode und Elektrolyt, und dies führt wiederum zu einem verbesserten Leistungspotential der Lithium-Ionen-Zelle führt, insbesondere in Bezug auf die Zyklenstabilität.
- Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung ist vorgesehen, dass die Formierungsspannung zum Zeitpunkt eines Wendepunkts, eines Maximums und/oder Minimums für eine vorgebbare Zeitdauer konstant oder nahezu konstant gehalten wird. Damit stellen die erfassten Wendepunkte und/oder Maxima und/oder Minima den Zeitpunkt dar, zu welchem die wenigstens eine Formierungsspannung beim Formierungsprozess konstant gehalten wird. Damit wird ausgenutzt, dass zu dem Zeitpunkt, zu welchem eine chemische Reaktion in der Zelle stattfindet, diese durch das Konstanthalten der Spannung maximal ausgenutzt wird. Das Ermitteln der Wendepunkte, Maxima und/oder Minima erfolgt bevorzugt an einer Referenz-Lithium-Ionen-Zelle, sodass während des Formierungsprozesses diese Daten nicht erneut ermittelt werden müssen. Alternativ ist es jedoch auch denkbar, bei einer Erstformierung der Lithium-Ionen-Zelle während eines ersten Lade- und Entladevorgangs Spannungswerte und Ladungswerte zu erfassen und die differentielle Kapazitätsmessung auszuführen, um die Wendepunkte beziehungsweise Maxima und/oder Minima zu erkennen. Als Folge dieser Untersuchung kann in jedem Fall festgestellt werden, dass für einen Aufladevorgang und/oder einen Entladevorgang auch mehr als nur ein Maximum oder Minimum vorliegt, und somit mehrere Formierungsspannungen für den jeweiligen Prozess festgelegt werden.
- Gemäß einer bevorzugten Weiterbildung der Erfindung ist vorgesehen, dass die Zeitdauer mit 10 Stunden, insbesondere mehr als 10 Stunden vorgegeben wird. Hierdurch wird eine ausreichend lange Formierungsspannung auf einem konstanten Wert zur Verfügung gestellt, durch welche die chemische Reaktion unterstützt und die Zyklenstabilität der Lithium-Ionen-Zelle verbessert wird.
- Weiterhin ist bevorzugt vorgesehen, dass zur Formierung die Lithium-Ionen-Zelle zunächst mit einem konstanten Ladestrom von insbesondere C/10 bis zum Erreichen der Formierungsspannung geladen und dann erst nach Ablauf der vorgegebenen Zeitdauer mit einem konstanten Ladestrom von insbesondere C/20 vollständig aufgeladen wird. Hierdurch wird das Konstanthalten der Formierungsspannung in vorteilhafter Weise in den Formierungsprozess integriert. Der Formierungsprozess beziehungsweise der erste Auflade- und Entladevorgang wird bevorzugt dadurch abgeschlossen, dass anschließend eine Entladung mit einem konstanten Entladestrom von C/10 bis zu einer Entladeschlussspannung von insbesondere UES = 3,0V durchgeführt wird. Durch diesen Formierungsprozess wird in vorteilhafter Weise eine leistungsfähige und vielfach auflad- und entladbare Lithium-Ionen-Zelle hergestellt.
- Weiterhin ist bevorzugt vorgesehen, dass zur Formierung die Zelle mit einem konstanten Entladestrom von C/10 bis zu der wenigstens einen Formierungsspannung entladen und nach Ablauf der vorgegebenen Zeitdauer auf die Entladeschlussspannung entladen wird. Auch hierdurch wird gewährleistet, dass die Lithium-Ionen-Zellen in vorteilhafter Weise eine hohe Effizienz und eine gute Dauerbelastbarkeit aufweist. Mit Erreichen der Formierungsspannung wird die Formierungsspannung erfindungsgemäß für die vorgebbare Zeitdauer konstant gehalten, um die Zyklenstabilität der Zelle zu erhöhen.
- Weiterhin ist bevorzugt vorgesehen, dass der Formierungsprozess mehrmals, insbesondere mindestens drei Mal oder genau drei Mal wiederholt wird. Durch das mehrfache Durchführen des Formierungsprozess wird die Effizient der Lithium-Ionen-Zelle gesteigert und die Zyklenstabilität weiter verbessert.
- Weiterhin ist bevorzugt vorgesehen, dass der Formierungsprozess bei einer Umgebungstemperatur von TU = 23°C durchgeführt wird. Hierbei liegen vorteilhafte Bedingungen zur Durchführung des Formierungsprozess vor, durch welche das gewünschte Ergebnis sicher gewährleistet wird.
- Das erfindungsgemäße Verfahren zum Herstellen einer wiederaufladbaren Lithium-Ionen-Batterie mit den Merkmalen des Anspruchs 9 zeichnet sich dadurch aus, dass die Lithium-Ionen-Zelle der Lithium-Ionen-Batterie durch das erfindungsgemäße Verfahren hergestellt werden. Es ergeben sich hierdurch die bereits genannten Vorteile.
- Die erfindungsgemäße Lithium-Ionen-Batterie mit den Merkmalen des Anspruchs 10 zeichnet sich durch Lithium-Ionen-Zellen aus, die durch das erfindungsgemäßen Verfahren hergestellt wurden. Es ergeben sich auch hierdurch die bereits genannten Vorteile.
- Weitere Vorteile und bevorzugte Merkmale und Merkmalskombinationen ergeben sich insbesondere aus dem zuvor Beschriebenen sowie aus den Ansprüchen.
- Im Folgenden soll die Erfindung anhand der Zeichnung näher erläutert werden. Dazu zeigen
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1 ein Flussdiagramm zur Erläuterung eines vorteilhaften Verfahrens zum Herstellen einer Lithium-Ionen-Batterie, -
2 ein Verfahren zum Bestimmen einer vorteilhaften Formierungsspannung und -
3 ein Diagramm zur Darstellung einer verbesserten Zyklenstabilität einer durch das Verfahren hergestellten Lithium-Ionen-Zelle. -
1 zeigt in einer vereinfachten Darstellung ein Flussdiagramm zur Erläuterung eines vorteilhaften Verfahrens zum Herstellen einer Lithium-Ionen-Batterie. - In einem ersten Schritt S1 wird eine Lithium-Ionen-Zelle bereitgestellt, die eine Anode, eine Kathode, einen Separator und einen Elektrolyten aufweist. In dem vorliegenden Ausführungsbeispiel ist die Anode der Lithium-Ionen-Zelle aus Graphit und die Kathode aus LiNi0,6Mn0,2Co0,2O2 gefertigt. Die Lithium-Ionen-Batterie wird zweckmäßigerweise aus mehreren derartig hergestellten Lithium-Ionen-Zellen gefertigt, die elektrisch miteinander verbunden werden. Nach dem Zusammenbau der Komponenten befindet sich die jeweilige Lithium-Ionen-Zelle in einem inaktiven Zustand. Um die Lithium-Ionen-Zelle zu aktivieren, erfolgt anschließend ein Formierungsprozess in Schritt S2, der im Folgenden beschrieben wird: Zu Beginn des Formierungsprozess wird die Lithium-Ionen-Zelle während eines Lade- und Entladevorgangs auf aktuelle elektrische Spannungswerte und Ladungen überwacht. Dazu werden in einem Schritt S3 vor der Durchführung des Formierungsprozesses oder als erster Schritt des Formierungsprozesses in einem Auflade- und Entladevorgang eine Messkurve erstellt, die sich aus Ladungswerten und Spannungswerten ergibt, die insbesondere in zeitlich regelmäßigen Abständen während des Lade- und Entladeprozesses erfasst/ermittelt wurden. Aus den Ladungswerten und Spannungswerten wird mittels einer differentiellen Kapazitätsmessung eine Messkurve hergestellt, die auf Maximal, Minima und Wendepunkte überwacht wird.
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2 zeigt dazu in einem Diagramm eine dQ/dV-Messung (differentielle Kapazitätsmessung) einer Lithium-Ionen-Zelle, wobei eine erste KurveK1 einen ersten Formierungszyklus, also einen ersten Lade- und Entladevorgang, zeigt, und eine zweite KurveK2 einen zweiten und dritten Formierungszyklus. Es sind in Abhängigkeit von der SpannungU der Lithium-Ionen-Zelle Wendepunkte und insbesondere Spitzen von Maxima und Minima zu erkennen. Diese werden als interessante Spannungspunkte beziehungsweise Haltepunkte registriert, weil an diesen chemischen Reaktionen in der Lithium-Ionen-Zelle ablaufen, die für die Effizienz und Dauerbelastbarkeit der Lithium-Ionen-Zelle von Vorteil sind. - Wird nun bei der Formierung in Schritt S2 die Lithium-Ionen-Zelle erstmalig mit einem Ladestrom beaufschlagt, so wird dieser derart lange gehalten, bis der dem ersten Spannungspunkt beziehungsweise Haltepol entsprechende Spannungswert erreicht ist. Ab diesem Zeitpunkt wird die Ladespannung beziehungsweise Formierungsspannung für eine vorgebbare Zeitdauer, vorliegend 10 Stunden, konstant gehalten, um die in der Lithium-Ionen-Zelle ablaufenden chemischen Reaktionen möglichst vorteilhaft auszunutzen. Anschließend wird die Lithium-Ionen-Zellen in einem Schritt S4 bis zu einer vorgebbaren Ladeschlussspannung von insbesondere 4,2V weitergeladen. Anschließend folgt eine Entladung der Lithium-Ionen-Zelle mit einem Entladestrom von C/10 bis zu einer Entladeschlussspannung von 3,0V. Alternativ oder zusätzlich erfolgt in dem Schritt S5 bei dem Entladevorgang zunächst eine Entladung mit dem Entladestrom bis zu einem weiteren Haltepunkt, der sich aus der differentiellen Kapazitätsmessung ergibt. Die dort vorliegende Formierungsspannung wird über einen vorgebbaren Zeitraum von insbesondere 10 Stunden konstant gehalten, und erst anschließend, in einem Schritt S6, wird die Lithium-Ionen-Zelle bis zur Entladeschlussspannung entladen. Versuche haben gezeigt, dass dadurch die Zyklenstabilität der Lithium-Ionen-Zelle deutlich verbessert wird. Dabei ist es bereits von Vorteil, wenn während des Aufladevorgangs die Formierungsspannung zumindest einmal beziehungswiese an einem der erfassten Maxima gehalten wird, oder an nur einem erfassten Minima währen des Entladevorgangs. Vorteilhafterweise wird die Formierungsspannung sowohl bei Erreichen eines Maximums im Aufladevorgang als auch bei Erreichen eines Minimums in Entladevorgang jeweils für 10 Stunden konstant gehalten.
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3 zeigt hierzu in einem weiteren Diagramm auftragen über die durchgeführten LadezyklenZ die RestkapazitätSoH einer beispielhaften Lithium-Ionen-Zelle, die durch das zuvor beschriebene Verfahren hergestellt wurde. Bei dem vorliegenden Ausführungsbeispiel wurden die Zyklisierungen bei einer Umgebungstemperatur von 45°C und einem Entladestrom und Ladestrom von 1C/1C durchgeführt, um eine schnelle Alterung der Lithium-Ionen-Zelle zu simulieren. Die KurveK3_1 zeigt dabei die Restkapazität für die Lithium-Ionen-Zelle, die gemäß dem vorstehend beschriebenen Verfahren mit einem Konstanthalten der Formierungsspannung während des Aufladevorgangs hergestellt wurde. Eine KurveK3_2 zeigt die Restkapazität für eine Lithium-Ionen-Zelle, die nach einem herkömmlichen Verfahren hergestellt wurde. Es ist dadurch zu erkennen, dass die Restkapazität der vorteilhaft hergestellten Lithium-Ionen-Zelle die der standartmäßig hergestellten Lithium-Ionen-Zelle übersteigt. - Die Restkapazität kann sich dabei bei unterschiedlichen Formierungsspannungen, die konstant gehalten werden, unterschiedlich ergeben. So ist eine weitere Kurve
K3_3 eingezeichnet, welche die Restkapazität einer Lithium-Ionen-Zelle zeigt, die nach dem Verfahren von1 hergestellt wurde, wobei hier nicht die Formierungsspannung beim Ladeprozess, sondern beim Entladeprozess für 10 Stunden konstant gehalten wurde. Hier ergibt sich eine höhere Restkapazität bei einer geringeren Anzahl von Zyklen gegenüber der KurveK3_1 , wobei die Restkapazität insgesamt höher ist als die der StandardkurveK3_2 . Im Ergebnis zeigt sich also, dass die Lithium-Ionen-Zellen, die durch das vorteilhafte Verfahren hergestellt werden, und Haltezeiten von 10 Stunden bei bestimmten Formierungsspannungen während der Ladung und/oder Entladung hatten, einen sehr geringen Kapazitätsabfall im Laufe der Zyklisierungen aufweisen. - Bezugszeichenliste
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- U
- Spannung
- K1
- Kurve
- K2
- Kurve
- K3_1
- Kurve
- K3_2
- Kurve
- K3_3
- Kurve
- Z
- Ladezyklus
- SoH
- Restkapazität
- ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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- Zitierte Patentliteratur
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- WO 2016/045887 A1 [0005]
- WO 2009/134283 A1 [0006]
Claims (10)
- Verfahren zum Herstellen einer wiederaufladbaren Lithium-Ionen-Zelle für eine Lithium-Ionen-Batterie, mit folgenden Schritten: - Bereitstellen einer Lithium-Ionen-Zelle mit zumindest einer Kathode, einer Anode, einem Separator und einem Elektrolyten, - Formieren der Zelle durch wenigstens einen Lade- und Entladevorgang, für den eine elektrische Formierungsspannung, ein Ladestrom, ein Entladestrom und/oder eine Ladetemperatur vorgegeben werden, dadurch gekennzeichnet, dass in Abhängigkeit von einem aktuellen Ladungswert und einem aktuellen Spannungswert der Lithium-Ionen-Zelle die Formierungsspannung zeitweise konstant oder nahezu konstant gehalten wird.
- Verfahren nach
Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass eine differentielle Kapazitätsmessung mittels der erfassten Ladungswerte und Spannungswerte durchgeführt wird, und dass Wendepunkte, Maxima und/oder Minima einer daraus erzeugten Messkurve ermittelt werden. - Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Formierungsspannung zum Zeitpunkt eines Wendepunkts, Maximums und/oder Minimums für eine vorgebbare Zeitdauer konstant oder nahezu konstant gehalten wird.
- Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Zeitdauer mit 10 Stunden oder mehr als 10 Stunden vorgegeben wird.
- Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass zur Formierung die Lithium-Ionen-Zelle mit einem konstanten Ladestrom bis zu der Formierungsspannung geladen und nach Ablauf der vorgegebenen Zeitdauer mit einem konstanten Ladestrom vollständig aufgeladen wird.
- Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass zur Formierung die Zelle beim Entladen mit einem konstanten Entladestrom bis auf die Formierungsspannung entladen und nach Ablauf der Zeitdauer auf die Entladeschlussspannung entladen wird.
- Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Formierung mehrmals, insbesondere drei Mal wiederholt wird.
- Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Formierung bei einer Umgebungstemperatur von 23°C durchgeführt wird.
- Verfahren zum Herstellen einer wiederaufladbaren Lithium-Ionen-Batterie, wobei mehrere Lithium-Ionen-Zellen bereitgestellt und elektrisch miteinander verbunden werden, gekennzeichnet durch die Herstellung der Lithium-Ionen-Zellen gemäß dem Verfahren nach einem der
Ansprüche 1 bis8 . - Lithium-Ionen-Batterie, die mehrere Lithium-Ionen-Zellen aufweist, die elektrisch miteinander verbunden sind, dadurch gekennzeichnet, dass die Lithium-Ionen-Zellen durch ein Verfahren nach einem oder mehreren der
Ansprüche 1 bis8 hergestellt wurden.
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2017
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- 2017-10-24 EP EP17788230.5A patent/EP3533103A1/de active Pending
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