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HINTERGRUND DER ERFINDUNG
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Gebiet der Erfindung:
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Die vorliegende Erfindung betrifft einen Entschwefler zum Beseitigen von Schwefelkomponenten in Kraftstoff. Ferner betrifft die vorliegende Erfindung ein Brennstoffsystem, das den Entschwefler enthält.
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Beschreibung der verwandten Technik:
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Allgemein verwendet eine Fest-Oxid-Brennstoffzelle (SOFC) einen FestElektrolyten. Der Fest-Elektrolyt ist ein Oxidionenleiter wie etwa stabilisiertes Zirkoniumoxid. Der Fest-Elektrolyt ist zwischen eine Anode und eine Kathode eingefügt, um einen Elektrolyt-Elektrodenanordnung (nachfolgend auch als die MEA bezeichnet) zu bilden. Die Elektrolyt-Elektrodenanordnung ist zwischen Separatoren (Bipolarplatten) geschichtet. Im Gebrauch sind allgemein eine vorbestimmte Anzahl der Elektrolyt-Elektrodenanordnungen und der Separatoren zusammengestapelt, um einen Brennstoffzellenstapel zu bilden.
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In der SOFC wird Rohbrennstoff (z. B. Stadtgas), welcher hauptsächlich Kohlenwasserstoff enthält, reformiert, um ein Brenngas zu erzeugen, das dem Brennstoffzellenstapel zugeführt wird. Bevor der Brennstoff reformiert wird, ist es daher erforderlich, Schwefelkomponenten im im Stadtgas enthaltenen Geruchsstoff zu beseitigen. Aus diesem Grund wird ein Entschwefler verwendet.
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Als der Entschwefler ist zum Beispiel ein Entschwefler bekannt, der in der
JP 2007-273142 A offenbart ist. Dieser Entschwefler hat einen zylindrischen Behälter, der zur Aufnahme eines Entschwefelungskatalysators in der Lage ist. Eine Einlassöffnung und eine Auslassöffnung für reformiertes Gas sind benachbart beiden Enden des Behälters in der axialen Richtung vorgesehen. Es ist ein Gaskanal-Bildungsmittel vorgesehen, um in einem Innenraum des Gehäuses einen Gaskanal des reformierten Gases zu bilden, um zu erlauben, dass das reformierte Gas, das durch die Einlassöffnung zugeführt wird, zwischen einem ersten Bereich und einem zweiten Bereich hin- und herfließt, die als Grenze eine eine Achse aufweisende Oberfläche aufweisen, und in der axialen Richtung fließt, um von der Auslassöffnung abgegeben zu werden.
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Daher strömt das reformierte Gas nicht geradeaus von der Einlassöffnung zur Auslassöffnung, sondern fließt durch den ersten Bereich und den zweiten Bereich in einem Serpentinenmuster. Gemäß der Offenbarung wird in der Struktur die Distanz und die Zeit für das reformierte Gas zum Kontakt mit dem Entschwefelungskatalysator lang, und daher wird der Entschwefelungseffekt verbessert.
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Die
WO 2012/099066 A1 zeigt einen Entschwefler nach dem Oberbegriff von Anspruch 1.
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Aus der
WO 2009/061072 A1 und der
US 2011/0165477 A1 sind weitere Entschwefler mit Merkmalen des Oberbegriffs von Anspruch 1 bekannt, bei denen die Anordnung der Gehäuseelemente nicht flexibel ist.
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ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
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In dieser Hinsicht ist es, insbesondere im Falle der Verwendung des Brennstoffzellensystems als Haus-Cogenerations-Einheit, erwünscht, die zur Installation des Brennstoffzellensystems erforderliche Fläche zu reduzieren. Jedoch ist in der
JP 2007-273142 A der zylindrische Behälter vorgesehen. Der zylindrische Behälter ist eine relativ große Komponente, welche den Entschwefelungskatalysator enthält. Daher ist es schwierig, den Installationsplatz des Entschweflers in einem kompakten Aufnahmeraum zu gewährleisten.
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Die vorliegende Erfindung ist gemacht worden, um das Problem dieser Art zu lösen, und Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, einen Entschwefler und ein den Entschwefler enthaltendes Brennstoffzellensystem anzugehen, worin die Flexibilität im Layout hoch ist, und der Entschwefler zuverlässig in einem kompakten Raum untergebracht werden kann.
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Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf einen Entschwefler zum Beseitigen von im Brennstoff enthaltenen Schwefelkomponenten gemäß Anspruch 1.
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Dieser Entschwefler enthält eine Mehrzahl von Gehäuseelementen, die mit Entschweflungsmittel gefüllt sind. Jedes der Gehäuseelemente hat zwei Verbindungsöffnungen, um die Zufuhr des Brennstoffs in die Gehäuseelemente und aus diesen hinaus zu erlauben. Zumindest eines der Gehäuseelemente ist wahlweise in der Schwerkraftrichtung oder horizontalen Richtung mit einem verbleibenden Gehäuseelement verbindbar.
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Eine der Verbindungsöffnungen von einem der Gehäuseelemente bildet eine Brennstoffzufuhröffnung zum Zuführen des Brennstoffs in den Entschwefler, und eine der Verbindungsöffnungen eines anderen der Gehäuseelemente hat eine Brennstoffauslassöffnung zum Abgeben des Brennstoffs von dem Entschwefler nach Entschweflung. Die Verbindungsöffnungen unterschiedlicher Gehäuseelemente, außer die Brennstoffzuführöffnung und die Brennstoffauslassöffnung, sind durch einen Verbindungskanal verbunden, so dass alle der Gehäuseelemente in Strömungsrichtung des Brennstoffs in Serie verbunden sind.
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Ferner enthält, gemäß einem anderen Aspekt der vorliegenden Erfindung, das Brennstoffzellensystem ein Gehäuse, welches den Entschwefler, ein Brennstoffzellenmodul und Hilfsvorrichtungen enthält. Nur eine Oberfläche des Gehäuses hat eine Tür, die geöffnet oder geschlossen werden kann. Der Entschwefler ist benachbart einer Oberfläche vorgesehen, die der Tür entgegengesetzt ist.
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In der vorliegenden Erfindung enthält der Entschwefler eine Mehrzahl von Gehäuseelementen, und es können eine beliebige Anzahl von Gehäuseelementen in der Schwerkraftrichtung oder der horizontalen Richtung angeordnet werden. Daher wird die Flexibilität im Layout des Entschweflers geeignet verbessert, und es wird möglich, den Entschwefler in einem kompakten Raum zuverlässig unterzubringen.
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Ferner ist in der vorliegenden Erfindung der Entschwefler wartungsfrei und an einer Position vorgesehen, die von der Tür, die eine Wartungsoberfläche ist, entfernt ist. In der Struktur wird es möglich, den Komponenten, welche Wartung etc. benötigen, eine höhere Priorität zu geben, und Komponenten näher an der Tür anzuordnen.
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Die obigen und andere Ziele, Merkmale und Vorteile der vorliegenden Erfindung werden aus der folgenden Beschreibung in Verbindung mit den beigefügten Zeichnungen näher ersichtlich, worin eine bevorzugte Ausführung der vorliegenden Erfindung als Illustrationsbeispiel gezeigt ist.
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Figurenliste
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- 1 ist eine schematische Perspektivansicht, die ein Brennstoffzellensystem zeigt, das einen Entschwefler gemäß einer Ausführung der vorliegenden Erfindung enthält;
- 2 ist eine Ansicht bei Betrachtung von einer Rückseite des Brennstoffzellensystems;
- 3 ist eine Perspektivansicht, welche Hauptkomponenten bei Betrachtung von einer Seite des Entschweflers zeigt;
- 4 ist eine Ansicht, die Hauptkomponenten bei Betrachtung von der anderen Seite des Entschweflers zeigt;
- 5 ist eine Perspektivansicht, die die Innenseite des Entschweflers zeigt;
- 6 ist eine Ansicht, die die Innenseite eines Gehäuseelements des Entschweflers zeigt;
- 7 ist eine Ansicht, die einen anderen Anordnungszustand der Gehäuseelemente zeigt;
- 8 ist eine Ansicht, die einen anderen Anordnungszustand der Gehäuseelemente zeigt;
- 9 ist eine Ansicht, die einen noch anderen Anordnungszustand der Gehäuseelemente zeigt;
- 10 ist eine Ansicht, die einen noch anderen Anordnungszustand der Gehäuseelemente zeigt;
- 11 ist eine Ansicht, die einen noch anderen Anordnungszustand der Gehäuseelemente zeigt; und
- 12 ist eine Ansicht, die einen noch anderen Anordnungszustand der Gehäuseelemente zeigt.
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BESCHREIBUNG DER BEVORZUGTEN AUSFÜHRUNGEN
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Wie in den 1 und 2 gezeigt, ist ein Entschwefler 10 gemäß einer Ausführung der vorliegenden Erfindung in ein Brennstoffzellensystem 12 eingebaut.
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Das Brennstoffzellensystem 12 enthält ein Gehäuse 14. Eine Oberfläche des Gehäuses 14, z. B. eine Vorderseite des Gehäuses 14, ist eine Öffnungs-/Schließtür 16, die geöffnet/geschlossen werden kann. Die der Öffnungs-/Schließtür 16 entgegengesetzte Oberfläche ist eine Rückseite 18. Der Entschwefler 10, ein Brennstoffzellenmodul 20 und Hilfsvorrichtungen (periphere Vorrichtungen) sind in dem Gehäuse 14 angeordnet. Die Hilfsvorrichtungen werden später beschrieben.
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Obwohl nicht gezeigt, enthält das Brennstoffzellenmodul 20 einen Brennstoffzellenstapel, einen Reformer, einen Luftvorheizer, einen Abgasverbrenner und einen Verdampfer. Der Brennstoffzellenstapel erzeugt elektrische Energie durch elektrochemische Reaktionen von Brenngas (z. B. Mischgas von Wasserstoffgas, Methan und Kohlenmonoxid) und sauerstoffhaltigem Gas (Luft). Der Reformer führt eine Dampfreformierung eines Mischgases von Rohbrennstoff (z. B. Stadtgas), der hauptsächlich Kohlenwasserstoff enthält, und Wasserdampf durch, und erzeugt ein Brenngas, das dem Brennstoffzellenstapel zugeführt wird.
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Der Luftvorheizer heizt das sauerstoffhaltige Gas durch Wärmeaustausch mit dem Verbrennungsgas, und führt das sauerstoffhaltige Gas dem Brennstoffzellenstapel zu. Ein Abgasverbrenner verbrennt vom Brennstoffzellenstapel abgegebenes Brenngas als Brenn-Abgas und vom Brennstoffzellenstapel abgegebenes sauerstoffhaltiges Gas als sauerstoffhaltiges Abgas und erzeugt ein Brenn-Abgas. Wasser und Rohbrennstoff werden einem Verdampfer zugeführt. Wasser wird verdampft, um Wasserdampf zu erzeugen. Ein Mischgas des Wasserdampfs und Rohbrennstoffs wird einem Reformer zugeführt.
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Die Hilfsvorrichtungen enthalten einen Reinwassertank 22 zum Speichern von Wasser, einen lonentauscher 24 zum Austauschen von Ionen des Wassers, eine Reinwasserpumpe 26, eine Brennstoffpumpe 28, einen Brennstoffdruckschalter 30, einen Unterbrecher 32, ein Außenrohr 34 etc. In dem Gehäuse 14 sind insbesondere der lonentauscher 24, der Brennstoffdruckschalter 30, der Unterbrecher 32 und das Außenrohr 34 benachbart der Öffnungs-/Schließtür 16 vorgesehen (siehe 1).
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Der Entschwefler 10 ist in dem Gehäuse 14 benachbart der Rückseite 18 des Gehäuses 14 vorgesehen. Wie in den 3 und 4 gezeigt, ist Entschweflungsmittel (nicht gezeigt) in den Entschwefler 10 gefüllt. Der Entschwefler 10 enthält eine Mehrzahl von z. B. vier Gehäuseelementen 36a, 36b, 36c, und 36d, die zumindest in der Schwerkraftrichtung oder horizontalen Richtung, z. B. in der horizontalen Richtung, angeordnet sind.
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Die Gehäuseelemente 36a bis 36d haben eine rechteckige Parallelepiped-Form und sind durch Befestigungsplatten 38a, 38b aneinander befestigt. Die Gehäuseelemente 36a, 36b und die Gehäuseelemente 36c, 36d haben zumindest zwei unterschiedliche Typen von Außenabmessungen. Die Abmessung in der Höhenrichtung der Gehäuseelemente 36c, 36d ist im Wesentlichen die Hälfte der Abmessung in der Höhenrichtung der Gehäuseelemente 36a, 36b. Die Oberseiten der Gehäuseelemente 36a, 36b, 36c und 36d bilden eine durchgehende flache Oberfläche.
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Zwei Verbindungsöffnungen 40a, 42a sind an in Längsrichtung beiden Enden des Gehäuseelements 36a vorgesehen, um zu erlauben, dass der Rohbrennstoff in das Gehäuseelement 36a eingeführt und von diesem abgeführt wird. Zwei Verbindungsöffnungen 40b, 42b sind an in Längsrichtung beiden Enden des Gehäuseelements 36b vorgesehen, um zu erlauben, dass der Rohbrennstoff in das Gehäuseelement 36b eingeführt und aus diesem abgeführt wird. Ähnlich sind zwei Verbindungsöffnungen 40c, 42c an in Längsrichtung beiden Enden des Gehäuseelements 36c vorgesehen, und sind zwei Verbindungsöffnungen 40d, 42d an in Längsrichtung beiden Enden des Gehäuseelements 36d vorgesehen.
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In der Ausführung der vorliegenden Erfindung bildet, wie in 3 gezeigt, die Verbindungsöffnung 40a (eine der Verbindungsöffnungen) des Gehäuseelements 36a (eines der Gehäuseelemente) eine Rohbrennstoffzufuhröffnung 44a zum Zuführen des Rohbrennstoffs in den Entschwefler 10. Die-Verbindungsöffnung 42b (eine der Verbindungsöffnungen) des Gehäuseelements 36b (anderes Gehäuseelement) bildet eine Rohbrennstoffabführöffnung 44b zum Abführen des entschwefelten Rohbrennstoffs von dem Entschwefler 10. Die Verbindungsöffnungen 40a, 42b sind an der gleichen Oberflächenseite einander benachbart vorgesehen.
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Wie in 4 gezeigt, sind die Verbindungsöffnung 42a des Gehäuseelements 36a und die Verbindungsöffnung 40d des Gehäuseelements 36d durch ein externes Verbindungsrohr (Kanal) 46a verbunden. Wie in 3 gezeigt, sind die Verbindungsöffnung 42d des Gehäuseelements 36d und die Verbindungsöffnung 40c des Gehäuseelements 36c durch ein externes Verbindungsrohr 46b verbunden. Die Verbindungsöffnungen 42d, 40c sind an der gleichen Oberflächenseite einander benachbart vorgesehen.
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Wie in 4 gezeigt, sind die Verbindungsöffnung 42c des Gehäuseelements 36c und die Verbindungsöffnung 40b des Gehäuseelements 36b an der gleichen Oberflächenseite vorgesehen und sind durch ein externes Verbindungsrohr 46c verbunden. Vier (alle) Gehäuseelemente 36a, 36d, 36c und 36b sind in Serie entlang der Strömungsrichtung des Brennstoffs von der Rohbrennstoffzufuhröffnung 44a mit der Rohbrennstoffabführöffnung 44b verbunden (siehe 5).
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Wie in 6 gezeigt, sind eine Mehrzahl von z. B. zwei (oder drei oder mehr) Trennplatten 48a in dem Gehäuseelement 36a vorgesehen. Die Trennplatten 48 erstrecken sich von einer Oberseite 36au des Gehäuseelements 36a in der Schwerkraftrichtung nach unten, und bilden einen Spalt S zwischen den unteren Enden der Trennplatten 48a und einer Unterseite 36ad in dem Gehäuseelement 36a. Wie in 5 gezeigt, sind zwei oder mehr Trennplatten 48b bis 48d in jedem der Gehäuseelemente 36b bis 36d vorgesehen, und wie im Falle der Innenstruktur des Gehäuseelements 36a wird eine detaillierte Beschreibung weggelassen.
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Nun wird der Betrieb des Entschweflers 10 im Bezug auf das Brennstoffzellensystem 12 beschrieben.
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In 1 wird, während das Brennstoffzellenmodul in Betrieb ist, die Luft dem Luftvorheizer zugeführt und wird das Verbrennungsgas von dem Abgasverbrenner dem Luftvorheizer zugeführt. Daher wird die Luft durch Wärmeaustausch mit dem Verbrennungsgas erwärmt. Die erwärmte Heißluft wird dem Sauerstoffhaltiges-Gas-System (Sauerstoffhaltiges-Gas-Kanäle) des Brennstoffzellenstapels zugeführt.
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Unterdessen fließt Rohbrennstoff wie etwa das Stadtgas (welches CH4, C2H6, C3H8, C4H10 enthält) durch den Entschwefler 10. Nachdem der Rohbrennstoff durch den Entschwefler 10 entschwefelt wurde, wird der Rohbrennstoff zusammen mit dem Wasser dem Verdampfer zugeführt. Insbesondere wird, wie in den 3 bis 5 gezeigt, der Rohbrennstoff von der Rohbrennstoffzufuhröffnung 44a in das Gehäuseelement 36a des Entschweflers 10 geführt. Der Rohbrennstoff fließt in der Längsrichtung des Gehäuseelements 36a, und der Rohbrennstoff wird durch ein Entschweflungsmittel (nicht gezeigt) entschwefelt. Der Rohbrennstoff fließt von der Verbindungsöffnung 42a des Gehäuseelements 36a durch das Verbindungsrohr 36a, und der Rohbrennstoff wird von der Verbindungsöffnung 40d in das Gehäuseelement 36d geführt.
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Der Rohbrennstoff fließt durch das Gehäuseelement 36d in der Längsrichtung, und der Rohbrennstoff wird entschwefelt. Danach fließt der Rohbrennstoff von der Verbindungsöffnung 42d durch das Verbindungsrohr 46b, und der Rohbrennstoff wird in das Gehäuseelement 36c geführt, das die Verbindungsöffnung 40c aufweist. Der Rohbrennstoff fließt durch das Gehäuseelement 36c in der Längsrichtung, und der Rohbrennstoff wird entschwefelt. Danach fließt der Rohbrennstoff durch das Verbindungsrohr 46c, das mit der Verbindungsöffnung 42c verbunden ist. Dann fließt der Rohbrennstoff von der Verbindungsöffnung 40b in das Gehäuseelement 36b. Der Rohbrennstoff fließt durch das Gehäuseelement 36b in der Längsrichtung, und der Rohbrennstoff wird von der mit der Verbindungsöffnung 42b verbundenen Rohbrennstoffabführöffnung 44b dem Verdampfer zugeführt.
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Da das Verbrennungsabgas dem Verdampfer zugeführt wird, wird das Wasser verdampft und wird Wasserdampf erzeugt. Das Mischgas des Wasserdampfs und des Rohbrennstoffs wird in den Reformer geführt. In dem Reformer wird eine Dampfreformierung des Mischgases durchgeführt. C2+ Kohlenwasserstoff wird beseitigt (reformiert) und man erhält reformiertes Gas, das hauptsächlich Methan enthält. Das reformierte Gas wird dem Brenngassystem (Brenngaskanälen) des Brennstoffzellenstapels zugeführt. Somit wird in dem Brennstoffzellenstapel durch chemische Reaktionen des Sauerstoffs und des Brennstoffs elektrische Energie erzeugt.
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In der Ausführung der vorliegenden Erfindung enthält der Entschwefler 10 eine Mehrzahl von z. B. vier Gehäuseelementen 36a bis 36d. Es kann eine beliebige Anzahl der Gehäuseelemente (36a bis 36d) zumindest in der Schwerkraftrichtung oder der horizontalen Richtung angeordnet werden. Insbesondere sind, wie in den 3 und 4 gezeigt, die Gehäuseelemente 36a bis 36d in der horizontalen Richtung angeordnet.
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Wie in 7 gezeigt, können in dem Entschwefler 10 die Gehäuseelemente 36a, 36c, 36b und 36d in dieser Reihenfolge in der horizontalen Richtung angeordnet werden. Ferner können, wie in 8 gezeigt, in einem Entschwefler 10 die Gehäuseelemente 36c, 36d in der horizontalen Richtung zwischen den Gehäuseelementen 36a, 36b angeordnet werden.
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Ferner können, wie in 9 gezeigt, in dem Entschwefler 10 Gehäuseelemente 36a, 36b in der horizontalen Richtung angeordnet werden, und können die Gehäuseelemente 36c, 36d in der Schwerkraftrichtung nächst dem Gehäuseelement 36a angeordnet werden. Ferner können, wie in 10 gezeigt, in dem Entschwefler 10 die Gehäuseelemente 36a, 36b in der Schwerkraftrichtung angeordnet werden und können die Gehäuseelemente 36c, 36d in der Schwerkraftrichtung angeordnet werden. Ferner können ein Satz der Gehäuseelemente 36a, 36b und ein Satz der Gehäuseelemente 36c, 36d in der horizontalen Richtung angeordnet werden.
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Ferner können, wie in den 11 und 12 gezeigt, in dem Entschwefler 10 vier Gehäuseelemente 36a1, 36a2, 36b1 und 36b2, welche die gleiche Außenabmessung haben, vorgesehen werden. Wie in 11 gezeigt, können in dem Entschwefler 10 Gehäuseelemente 36a1, 36a2, 36b1 und 36b2 in einem 2x2-Muster in der Schwerkraftrichtung und der horizontalen Richtung angeordnet werden. Wie in 12 gezeigt, können in dem Entschwefler 10 drei Gehäuseelemente 36a1, 36b1 und 36a2 in der Schwerkraftrichtung angeordnet werden, und kann das Gehäuseelement 36b2 horizontal zum Gehäuseelement 36a1 vorgesehen werden.
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Somit wird in der Ausführung der vorliegenden Erfindung die Flexibilität im Layout des Entschweflers 10 geeignet verbessert, und kann der Entschwefler 10 zuverlässig in einem kompakten Raum des Gehäuses 14 untergebracht werden, insbesondere in dem Fall, wo das Brennstoffzellensystem 12 eine vertikal lange Form hat.
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Ferner ist, wie in 1 gezeigt, der Entschwefler 10 wartungsfrei und ist an einer Position vorgesehen, die von der Öffnungs-/Schließtür 16 entfernt ist, welche die Wartungsseite ist. In der Struktur wird es möglich, den Komponenten, welche Wartung etc. benötigen, eine höhere Priorität zu geben, und die Komponenten näher an der Öffnungs-/Schließtür anzuordnen.
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Darüber hinaus haben die Gehäuseelemente 36a bis 36d eine rechteckige Parallelepiped-Form. Daher können die Gehäuseelemente 36a bis 36d dicht und eng beieinander in der Schwerkraftrichtung und der horizontalen Richtung angeordnet werden. Somit wird die Flexibilität im Layout effektiv verbessert.
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Ferner sind in dem Entschwefler 10, wie in 6 gezeigt, die Mehrzahl von Trennplatten 48a in dem Gehäuseelement 36a vorgesehen. Die Trennplatten 48a erstrecken sich in der Schwerkraftrichtung von der inneren Oberseite 36au des Gehäuseelements 36a nach unten und bilden den Spalt S zwischen den unteren Enden der Trennplatten 48a und der Unterseite 36ad in dem Gehäuseelement 36a. In der Struktur ist die Länge des Entschweflungskanals in dem Gehäuseelement 36a lang im Vergleich zu dem Fall, wo keine Trennplatten 48a vorhanden sind, und es wird möglich, das Entschweflungsmittel effizient zu nutzen.
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Ferner haben in dem Entschwefler 10 die Gehäuseelemente 36a, 36b und die Gehäuseelemente 36c, 36d zumindest zwei unterschiedliche Typen von Außenabmessungen. Daher wird die Flexibilität im Layout des Entschweflers 10 weiter verbessert, und es wird möglich, den Entschwefler 10 z. B. in einer Lücke zwischen anderen Komponenten leicht vorzusehen.
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Ein Entschwefler (10) enthält eine Mehrzahl von Gehäuseelementen (36a bis 36d), die mit Entschweflungsmittel gefüllt sind. Eine beliebige Anzahl von Gehäuseelementen (36a bis 36d) sind in zumindest der Schwerkraftrichtung oder horizontalen Richtung angeordnet. Eine Verbindungsöffnung (40a) eines Gehäuseelements (36a) bildet eine Rohbrennstoffzufuhröffnung (44a), und eine Verbindungsöffnung (42b) eines Gehäuseelements (36b) bildet eine Rohbrennstoffabführöffnung (44b). Die Mehrzahl der Gehäuseelemente (36a bis 36d) sind in Strömungsrichtung des Brennstoffs in Serie verbunden.