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Stand der Technik
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Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Beladung von Speicherbehältern für ein Reduktionsmittel, insbesondere Ammoniak, für die Verwendung in einer Abgasnachbehandlungsvorrichtung einer Brennkraftmaschine mit SCR-Katalysator nach dem Oberbegriff des Anspruchs 1.
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In heutigen Abgasnachbehandlungsvorrichtungen von Brennkraftmaschinen von Kraftfahrzeugen werden zur Behandlung von Stickstoffoxiden sogenannte SCR-Katalysatoren eingesetzt, in welchen über eine selektive katalytische Reaktion mit einem gasförmigen eingeleiteten Reduktionsmittel die Stickstoffoxide im Abgas behandelt werden. Um das gasförmige Reduktionsmittel für solche Abgasnachbehandlungsvorrichtungen in Kraftfahrzeugen bedarfsgerecht bereitzustellen, werden in Reduktionsmittel-Speicherbehältern Speichersubstanzen für das Reduktionsmittel eingelagert, die mit dem Reduktionsmittel bei der Herstellung des Speichers beladen werden. Die Speichersubstanzen für Reduktionsmittel, wie zum Beispiel Ammoniak, sind dabei üblicherweise Feststoffsubstanzen, zum Beispiel Metallsalze wie MgCl2 oder CaCl2. Diese Speichersubstanzen für das Reduktionsmittel werden zunächst in Pulverform als Rohmaterialien bereitgestellt. Anschließend können sie nach einem Beladen mit gasförmigem Reduktionsmittel in eine gewünschte Form gepresst werden. Beispielsweise können die Speichermaterialien für das Reduktionsmittel aus der Pulverform in eine Tablettenform gepresst werden, so dass mehrere Tabletten nebeneinander in einem Speicherbehälter für das Reduktionsmittel anschließend zur bedarfsgerechten Freigabe von gasförmigem Ammoniak oder ähnlichem unter Temperatureinwirkung dienen.
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Dabei kann es zu einer unvollständigen Beladung der Speichersubstanzen mit Reduktionsmittel kommen. Ein Grund hierfür liegt darin, dass sowohl die Pulverform der Speichersubstanz als auch die in beispielsweise Tabletten gepresste Form, welche dann schon eine gewünschte Zielgeometrie aufweist, eine vollständige maximale Beladung der Speichersubstanz mit dem Reduktionsmittel nicht immer erreichen können. Wenn sich beispielsweise aufgrund der mit dem Beladen einhergehenden Volumenvergrößerung der Speichersubstanz aufgrund von inneren Reibkräften die beladenen Anteile des Materials schnell verdichten, kann es dazu kommen, dass insbesondere in unteren Lagen des Reaktors oder des Speicherbehälters die Speichersubstanz nicht mit dem in gasförmiger Form eingeleiteten Reduktionsmittel, wie zum Beispiel Ammoniak NH
3, vollständig aufgeladen werden kann. Auch wenn zur Herstellung von mit Reduktionsmittel beladenen Speichersubstanzen die Beladung mit dem Reduktionsmittel und das Kompaktieren des pulverförmigen Materials parallel zueinander ablaufen, kann es hierbei zu Schwierigkeiten kommen, so dass die – eigentlich theoretisch mögliche – maximale Beladung einer bestimmten Menge der Speichersubstanz in der Praxis oft nicht erreicht wird. Im Stand der Technik sind verschiedene Systeme für die Bereitstellung und Verwendung von solchen NOx-Reduktionsmitteln in Abgasnachbehandlungsvorrichtungen beschrieben worden. Hierzu kann verwiesen werden auf:
WO 1999/001205 A1 und
WO 2006/012903 A2 .
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Offenbarung der Erfindung
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Das der Erfindung zugrundeliegende Problem wird durch ein Verfahren zur Beladung von Speicherbehältern für Reduktionsmittel, insbesondere Ammoniak, für die Verwendung in einer Abgasnachbehandlungsvorrichtung einer Brennkraftmaschine mit SCR-Katalysator mit den Schritten nach Anspruch 1 gelöst. Vorteilhafte Ausgestaltungen und Weiterbildungen der Erfindung sind Gegenstand der abhängigen Ansprüche.
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Nach dem Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung wird zur Beladung von Speichersubstanzen für ein Reduktionsmittel, insbesondere Ammoniak, die Speichersubstanz für das Reduktionsmittel mit gasförmigem Reduktionsmittel beaufschlagt, wobei das Verfahren dadurch gekennzeichnet ist, dass die Speichersubstanz zunächst in einer Granulatform bereitgestellt wird und anschließend mit gasförmigem Reduktionsmittel in einem geschlossenen Behälter beaufschlagt wird. Damit wird nach der Erfindung das Reduktionsmittel nicht in pulverförmige Speichersubstanzen zur Einlagerung in einem Speicherbehälter für eine NOx-Abgasnachbehandlungsvorrichtung eingebracht, sondern die Speichersubstanz oder die Speichersubstanzen für das Reduktionsmittel werden zunächst in einer Granulatform, d. h. mit größerer Korngröße als die Pulverform des Rohmaterials, hergestellt, um dann in diese granulatförmige Speichersubstanz, beispielsweise in einem Reaktor oder in dem endgültigen Speicherbehälter für das Reduktionsmittel selbst, eingeleitet zu werden. Aufgrund der erfindungsgemäßen granulatförmigen Speichersubstanz, die vor einem Beladen mit Reduktionsmittel hergestellt wird, bestehen zwischen den einzelnen Granulatkörnern größere Zwischenräume als bei einer rein pulverförmigen Speichersubstanz. Durch die größeren Zwischenräume bzw. Hohlräume zwischen dem Granulat aus Speichersubstanz kann das gasförmige Ammoniak oder ein anderes Reduktionsmittel, mit welchem die Speichersubstanz zu beladen ist, schneller in das Material der Speichersubstanz eindringen und auch weiter entfernt liegende Bereiche, beispielsweise im unteren Bereich des Reaktors oder Speicherbehälters, gut erreichen. Aufgrund der Hohlräume und Zwischenräume zwischen den Granulatkörnern ergibt sich damit erfindungsgemäß eine deutlich bessere Beladung mit Reduktionsmittel, als es im Stand der Technik bei pulverförmigen Speichersubstanzen der Fall ist.
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Durch die verbesserte Beladung mit Reduktionsmittel kann eine längerfristige Versorgung der Abgasnachbehandlungsvorrichtungen von Kraftfahrzeugen gesichert werden. Alternativ können kleinere Speicherbehälter eingesetzt werden, da ein höherer Anteil von Reduktionsmittel in einer gleichen Menge von Reduktionsmittel-Speichersubstanzen mit der Erfindung eingelagert werden kann. Ein weiterer Vorteil des Verwendens von granulatförmiger Speichersubstanz für das Aufladen mit Reduktionsmittel ist, dass die Speichersubstanz schon etwas vorverdichtet ist. Auch hierdurch lassen sich höhere Reduktionsmittel-Speicherdichten als bisher im Stand der Technik realisieren.
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Nach einer vorteilhaften Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens zur Beladung von Reduktionsmittel-Speichersubstanzen mit einem gasförmigen Reduktionsmittel wird in einem ersten Schritt eine pulverförmige Speichersubstanz für Reduktionsmittel zu einem oder mehreren Presslingen geformt, und die Presslinge werden in einem zweiten Schritt anschließend granuliert, d. h. in ein Granulat aus der Speichersubstanz zerkleinert. Die granulatförmige Speichersubstanz von das Reduktionsmittel speichernden Materialien, wie zum Beispiel Metallsalzen wie MgCl2, wird sodann anschließend mit gasförmigem Reduktionsmittel, wie Ammoniak NH3, in beispielsweise einem Reaktor oder in dem Speicherbehälter selbst beaufschlagt, so dass das Granulat dann annähernd vollständig mit einer maximalen Aufnahme von Reduktionsmittel beladen ist und für eine anschließende Verwendung in einem SCR-Katalysator zur Verfügung steht. Die Freigabe des in der Speichersubstanz eingelagerten Reduktionsmittels erfolgt wie im Stand der Technik durch ein Heizen mit beispielsweise einer Heizeinrichtung. Durch die einhergehende Temperaturerhöhung wird das Reduktionsmittel aus den Speichersubstanzen in gasförmiger Form abgegeben und mit dem dadurch erhöhten Druck über eine Zuführleitung einem Abgasstrang einer Brennkraftmaschine vor dem SCR-Katalysator zugeführt.
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Nach einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens zum Beladen von Reduktionsmittel speichernden Substanzen wird die granulatförmige Speichersubstanz mit Reduktionsmittel beladen und anschließend weiter kompaktiert. Nach der Beladung der granulatförmigen Speichersubstanz kann eine weitere Kompaktierung oder Verdichtung des Materials vorgenommen werden, da in diesem Stadium sämtliche Granulatkörner und auch entfernter liegende Bereiche in dem Behälter ausreichend mit Reduktionsmittel beladen sind und die Zwischenräume zwischen den Granulatkörnern nicht mehr gebraucht werden. Dadurch ergibt sich eine noch höhere Speicherdichte von derartigen Reduktionsmittel-Speicherbehältern.
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Nach einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung wird die granulatförmige Speichersubstanz aus mit Reduktionsmittel vorbeladenen pulverförmigen Speichersubstanzen hergestellt. Nach dieser vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung wird eine erhöhte Beladung der gesamten Speichersubstanz eines Speicherbehälters erreicht, indem in einer ersten Stufe schon das pulverförmige Rohmaterial der Speichersubstanz in einer Art Vorladevorgang mit Reduktionsmittel beaufschlagt wird. Nachdem die Granulatform der Speichersubstanz hergestellt worden ist, wird eine zweite Beladungsstufe vorgenommen, so dass sich anschließend eine annähernd vollständige und maximal mögliche Beladung der Speichersubstanz ergibt.
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Nach einer weiteren diesbezüglichen alternativen vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung wird die Speichersubstanz in Granulatform aus unbeladenen pulverförmigen Speichersubstanzen hergestellt. Auch kann erfindungsgemäß eine Mischung von mit Reduktionsmittel vorbeladenem Speichersubstanzpulver und unbeladenen pulverförmigen Speichersubstanzen erfolgen und beispielsweise in verschiedenen Regionen eines Behälters in verschieden stark aufgeladenen Materialschichten aus der Speichersubstanz eingelagert werden. Auf diese Weise kann flexibel auf die jeweiligen Gegebenheiten, die Größe und die Form von Speicherbehältern oder Reaktoren für die Beladung der Speichersubstanzen eingegangen werden, um eine optimale endgültige Beladung und damit Speicherdichte zu erreichen.
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Nach einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung wird die Speichersubstanz für das Reduktionsmittel in Granulatform in einem weiteren Schritt innerhalb des Speicherbehälters kompaktiert bzw. verdichtet. Das Kompaktieren oder Pressen hat den Vorteil, dass die in ein festgelegtes Speichervolumen eingebrachte Menge an Speichersubstanz und damit auch die Menge an gespeichertem Reduktionsmittel erhöht ist. Die Speicherbehälter für NOx-Reduktionsmittel können daher in kleinerer Bauform realisiert werden bzw. eine längerfristige Versorgung mit gasförmigem Reduktionsmittel kann hierdurch gewährleistet werden.
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Nach einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens wird der Speicherbehälter bzw. der Ladereaktor nur teilweise mit einer Speichersubstanz in Granulatform vor einem Beladen mit gasförmigem Reduktionsmittel befüllt. Da sich aufgrund des Einlagerns von gasförmigem Reduktionsmittel innerhalb der Speichersubstanz automatisch eine Materialausdehnung von nicht unbeträchtlichem Ausmaß ergibt, kann so ein bestehendes Volumen vollständig nach dem Beladen ausgefüllt werden. Die Volumenverhältnisse von unbeladenem eingefülltem Speichersubstanzgranulat zu dem gegebenen Volumen eines Speicherbehälters oder ähnlichem sind dabei vorteilhafterweise so bemessen, dass die Volumenvergrößerung anschließend zu einem annähernd vollständigen Ausfüllen des Speicherbehälters mit der Speichersubstanz führt. Auch hierdurch lässt sich die Speicherdichte derartiger Reduktionsmittel-Speicherbehälter weiter erhöhen.
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Das erfindungsgemäße Verfahren wird im Folgenden mehr im Detail anhand eines Ausführungsbeispiels unter Bezugnahme auf die beigefügte Zeichnung beschrieben werden. In der Zeichnung zeigen:
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1a und 1b schematische Ansichten eines Beladungsprozesses von Speichersubstanzen mit einem NOx-Reduktionsmittel nach dem Stand der Technik; und
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2a und 2b schematische Ansichten eines Beladungsprozesses mit einem NOx-Reduktionsmittel gemäß einem Ausführungsbeispiel der Erfindung.
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In den 1a und 1b sind in schematischen Ansichten verschiedene Stufen eines Verfahrens zur Beladung von Speichersubstanzen mit einem Reduktionsmittel gemäß dem Stand der Technik gezeigt. Um das Reduktionsmittel in eine das Reduktionsmittel speichernde Speichersubstanz einzubringen, wurde bisher im Stand der Technik das pulverförmige Rohmaterial der Speichersubstanz 3 in einen Speicherbehälter 2 oder einen Reaktor eingefüllt. Durch eine Einlassöffnung 1 am oberen Ende des Speicherbehälters 2 wurde anschließend gasförmiges Reduktionsmittel, beispielsweise Ammoniak NH3, in den Speicherbehälter 2 eingeleitet, um damit die pulverförmige Speichersubstanz 3 zu beladen. Als pulverförmiges Speichermaterial 3 wurden verschiedene Feststoffe, zum Beispiel Metallsalze wie MgCl2, verwendet, welche geeignet sind, Ammoniak NH3 zu speichern und bei Bedarf unter Wärmeeinwirkung aus der Speichersubstanz 3 wieder freizugeben. Die verschiedenen bekannten Verfahren zur Freigabe und Bereitstellung von gasförmigem Reduktionsmittel in Form von Ammoniak sind beispielsweise den in der Einleitung beschriebenen Patentdokumenten entnehmbar Wie es in der 1b schematisch gezeigt ist, wird die pulverförmige Speichersubstanz 3 durch das Beaufschlagen mit gasförmigem Ammoniak NH3 in ihrem Volumen stark vergrößert, was mit inneren Reibungskräften innerhalb des Materials der Speichersubstanz 3 einhergeht. Durch die Einlagerung von gasförmigem Reduktionsmittel, zum Beispiel von gasförmigem Ammoniak, vergrößert sich das Volumen der Speichersubstanz 3 in erheblichem Maße und in dem in der 1b gezeigten Beispiel um etwa 100%. Da die Ausdehnung des pulverförmigen Materials der Speichersubstanz 3 jedoch durch die Wände des Speicherbehälters 2 begrenzt wird, verpresst sich der mit Reduktionsmittel beladene Anteil der pulverförmigen Speichersubstanz 3b zunehmend zwischen den Wänden des Behälters. Damit erhöht sich die Dichte im Bereich dieser schon beladenen Speichersubstanz 3b gegenüber der unbeladenen pulverförmigen Speichersubstanz 3a im unteren Bereich des Speicherbehälters 2 in der 1b. Durch dieses beladene und höher verdichtete Material der Speichersubstanz 3b entsteht zwischen der Einlassöffnung 1 für das Reduktionsmittel und dem darunterliegenden noch unbeladenen Materialanteil der Speichersubstanz 3a eine Art Pfropfen, welcher die Beladung von den in 1 unten liegenden und noch nicht beladenen Schichten der Speichersubstanz verhindert. Deshalb war es im Stand der Technik häufig nicht möglich, die maximal mögliche Beladung einer bestimmten Menge von pulverförmiger Speichersubstanz 3 mit dem Reduktionsmittel zu erreichen. Die maximal möglichen Zieldichten und Speicherdichten derartiger Reduktionsmittel-Speicherbehälter 2 konnten daher in der Praxis in der Vergangenheit häufig nicht erreicht werden.
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Demgegenüber werden mit dem erfindungsgemäßen Verfahren zur Beladung von Reduktionsmittel-Speichersubstanzen mit Reduktionsmittel, wie es anhand eines Ausführungsbeispiels schematisch in den 2a und 2b dargestellt ist, diese Probleme effektiv vermieden:
Nach der Erfindung wird die Speichersubstanz 3, welche als Rohmaterial in Pulverform vorliegt, zunächst in einer Granulatform bereitgestellt und anschließend mit gasförmigem Reduktionsmittel in einem geschlossenen Behälter beaufschlagt. In der 2a ist gezeigt, dass in etwa die Hälfte des Speicherbehälters 2 mit granulatförmiger Speichersubstanz 4 aufgefüllt ist, wobei hier gegenüber den pulverförmigen Speichersubstanzen 3 die Zwischenräume zwischen den Körnern des Granulats größer sind. Diese Zwischenräume ermöglichen das Hineindiffundieren von gasförmigem Reduktionsmittel, wie zum Beispiel von Ammoniak NH3, das durch die Einlassöffnung 1 eingeleitet wird. Durch das Beladen mit Ammoniak NH3 steigt das Volumen der granulatförmigen Speichersubstanz 4 nach und nach an, wie es in der 2a mit den Pfeilen und der gestrichelten Linie veranschaulicht ist. Anders als im Stand der Technik wird aufgrund der granulatförmigen Speichersubstanz 4 eine Verdichtung und Pfropfenbildung lediglich in den oberen Schichten der Speichersubstanz in dem Speicherbehälter 2 verhindert, so dass, wie es in der 2b gezeigt ist, eine annähernd vollständige, d. h. theoretisch maximal mögliche Beladung der granulatförmigen Speichersubstanz 4 innerhalb des Speicherbehälters 2 möglich ist.
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Nach einer alternativen Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens kann das Granulat 4 der Speichersubstanz sowohl aus schon mit Reduktionsmittel vorbeladenen, als auch aus unbeladenen Bestandteilen hergestellt werden bzw. bestehen. Auch eine Mischung von beladenen und unbeladenen Materialteilen ist denkbar, um dem jeweiligen Aufbau, der Form und der Tiefe von Speicherbehältern 2 oder Reaktorbehältern für die Beladung mit Ammoniak NH3 Rechnung zu tragen.
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Durch die Verwendung eines Granulats insbesondere aus teilweise beladener Speichersubstanz wird ferner schon eine Art Vorverdichtung des Speichermaterials erreicht, so dass hierdurch auch eine letztendlich größere Verdichtung insgesamt innerhalb eines gegebenen Speichervolumens möglich wird. Zu diesem Zweck kann erfindungsgemäß nach einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung des Verfahrens die granulatförmige Speichersubstanz 4 in einem weiteren Schritt innerhalb eines Speicherbehälters noch kompaktiert werden und beispielsweise durch einen Pressvorgang die Größe von Zwischenräumen zwischen den Körnern des Granulats gezielt reduziert werden.
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Die Herstellung einer granulatförmigen Speichersubstanz 4 kann nach einer vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung über die Herstellung Herstellen eines Presslings oder einer Mehrzahl von Presslingen aus pulverförmiger Speichersubstanz 3 erfolgen. Diese Presslinge können optional teilweise mit Reduktionsmittel beladen werden.
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Anschließend wird aus den zum Beispiel tablettenförmigen Presslingen ein Granulat der Speichersubstanz 4 hergestellt, wobei die Korngröße des Granulats so eingestellt wird, dass das gasförmigem Reduktionsmittel ausreichend tief in das Granulat Diffundieren kann, um die angestrebte optimale Ladung des Speicherbehälters 2 zu gewährleisten.
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ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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Zitierte Patentliteratur
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- WO 1999/001205 A1 [0003]
- WO 2006/012903 A2 [0003]
