DE102005056363A1 - Reformierung höherer Kohlenwasserstoffe mit Wasserzugabe aus Verbrennungsabgas - Google Patents

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Axel Dipl.-Ing. Maurer
Klaus Dr. Wanninger
Herbert Wancura
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ALPPS FUEL CELL SYSTEMS GmbH
Fraunhofer Gesellschaft zur Forderung der Angewandten Forschung eV
Sued Chemie AG
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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Reformierung von Dieselkraftstoff in ein H¶2¶ und CO enthaltendes Produktgas, wobei der Dieselkraftstoff in einer ersten Vormischstufe mit einem O¶2¶ enthaltenden Gasgemisch vermischt und anschließend die so erhaltene Mischung in einer zweiten Vormischstufe mit einem O¶2¶ enthaltenden Gasgemisch sowie mit einer Abgasmischung vermischt und nachfolgend diese Mischung einer Kohlenwasserstoffoxidation in einem Reaktor mit einem Katalysator unterzogen wird.

Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zum Konvertieren von Kohlenwasserstoffen oder Kohlenwasserstoffgemischen in ein H2 und CO enthaltendes Produktgas sowie einen entsprechenden Reaktor.
  • Insbesondere stationär betriebene Brennstoffzellen werden heute und in absehbarer Zukunft am Wirtschaftlichsten mit Wasserstoff versorgt, der durch Reformierung kohlenstoffhaltiger Energieträger erzeugt wird. Für die Reformierung bietet sich beispielsweise Erdgas an, da dies technisch am einfachsten zu reformieren ist. Falls Erdgas vor Ort nicht verfügbar ist, kann auch auf andere Energieträger, wie beispielsweise Propan/Butan oder Benzin zurückgegriffen werden.
  • Hierbei ist es technisch besonders anspruchsvoll Medien zu reformieren, welche ein Gemisch darstellen, welches Kohlenwasserstoffverbindungen enthält, insbesondere wenn dieses mit schwer zu verdampfenden Aromaten gemischt ist.
  • Eine solche flüssige Mischung aus Kohlenwasserstoffverbindungen sowie schwer verdampfbaren Aromaten stellt beispielsweise Diesel dar.
  • Für die vorstehend beschriebene Reformierung von Kohlenwasserstoffen, insbesondere Dieselkraftstoffen, sind dazu im Stand der Technik verschiedene Verfahren bekannt geworden.
  • Zum einen ist hier die Dampfreformierung zu nennen, d.h. die Reformierung mit Wasser, die zweite Möglichkeit betrifft die sog. partielle Oxidation (POX) und die dritte Möglichkeit ist die sog. autotherme Reformierung, d.h. eine Reformierung mit Luft und Wasser.
  • Für eine mobile Anwendung ist jedoch die Dampfreformierung wegen ihres hohen Wasserverbrauches nicht geeignet. Die partielle Oxidation (POX) von höheren Kohlenwasserstoffen (z.B. Diesel) ist wegen der Gefahr der Rußbildung ungünstig. Die autotherme Reformierung stellt daher bei dem heutigen Kenntnisstand die einzige Möglichkeit der Reformierung von Diesel für die mobile Anwendung dar. Für die autotherme Reformierung z.B. von Diesel wird dabei üblicherweise mit einer Luftzahl von 0,3 bis 0,4 und einem S/C-Verhältnis (Steam to Carbon) von 1,5 bis 2,5 gearbeitet. Gerade jedoch das S/C-Verhältnis ist besonders für eine mobile Anwendung des Verfahrens problematisch. Große Wassermengen müssen dazu im Fahrzeug mitgeführt und auskondensiert werden, was einen hohen verfahrenstechnischen, finanziellen und räumlichen Aufwand bedeuten würde.
    •
  • Ausgehend hiervon ist es deshalb die Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren sowie einen Reaktor zur Reformierung von Kohlenwasserstoffen, wie z.B. Diesel, anzugeben, welches kostengünstig und mit einem geringen Aufwand betreibbar ist, wobei besonders gefordert ist, dass der Prozess wenn möglich ohne flüssiges Wasser durchführbar sein muss.
  • Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung wird durch die Merkmale des Patentanspruches 1 in Bezug auf das Verfahren und die Merkmale des Patentanspruches 15 in Bezug auf den Reaktor gelöst. Die Unteransprüche zeigen vorteilhafte Weiterbildungen auf.
  • Erfindungsgemäß wird somit vorgeschlagen, die Kohlenwasserstoffe bzw. die Kohlenwasserstoffgemische (Edukte) vor der Kohlenwasserstoffoxidation im Reaktor einer spezifischen zweistufigen Vormischung zu unterziehen. Erfindungswesentlich ist dabei, dass die Edukte in der zweiten Vormischstufe nicht wie an und für sich bisher im Stand der Technik bekannt, mit Wasser vermischt werden, sondern dass in der zweiten Vormischstufe ein Sauerstoff enthaltendes Gas und eine H2O, N2 und CO2 enthaltende Gasmischung zugesetzt wird. Beim erfindungsgemäßen Verfahren ist es deshalb nicht mehr nötig, flüssiges Wasser zuzugeben, was somit vorteilhafte Auswirkungen auf die Verfahrensführung hat, nämlich in der Weise, dass nun ein einfaches Verfahren möglich ist, da das Gewicht der Gesamtanlage verringert werden kann und was gleichzeitig noch zu niedrigen Kosten führt. Beim erfindungsgemäßen Verfahren ist weiterhin hervorzuheben, dass trotz der Zumischung des Wassers in Form eines H2O, N2 und CO2-Gemisches bei dem erhaltenen Produktgas festgestellt wurde, dass nur geringe Mengen an höhe ren Kohlenwasserstoffen bei dem erfindungsgemäßen Reformierungsprozess im Vergleich zu den Reformierungsprozessen im Stand der Technik, bei denen mit großen Wassermengen gearbeitet wird, entstehen.
  • Beim erfindungsgemäßen Verfahren ist es dabei bevorzugt, wenn bei der zweiten Vormischstufe die H2O, N2 und CO2 enthaltende Gasmischung das Abgas aus einer Kohlenwasserstoffverbrennung ist. Dies bringt den entscheidenden Vorteil mit sich, dass hiermit geringe Kosten verbunden sind, da mit einfachen Abgasen, z.B. mit dem Abgas eines Motors, gearbeitet werden kann. Die Abgasmischung, die in der zweiten Vormischstufe eingesetzt wird, kann dabei bevorzugt 10 bis 15 Vol-% CO2, 10 bis 13 Vol-% Wasser, 0 bis 5 Vol.-% O2 und 73 bis 75 Vol-% Stickstoff enthalten. Es kann sich in manchen Fällen auch als vorteilhaft erweisen, wenn diese Abgasmischung vor der Zuführung zu den Edukten noch einer Nachverbrennung unterzogen wird. Es ist weiterhin günstig, wenn der für die zweite Vormischstufe vorgesehene Sauerstoff in Form von Luft, besonders bevorzugt in Form von Umgebungsluft, zugeführt wird. Dies gilt auch für das in der ersten Vormischstufe zugeführte Sauerstoff enthaltende Gas, bei dem ebenfalls bevorzugt Luft, besonders bevorzugt Umgebungsluft, verwendet wird.
  • Beim erfindungsgemäßen Verfahren hat es sich bewährt, wenn das für die erste Vormischstufe vorgesehene Gasgemisch mit einer Luftzahl „lambda" zwischen 0,28 und 0,43, vorzugsweise zwischen 0,31 und 0,41 zugegeben wird. Die Luftzahl „lambda" ist die tatsächlich zugeführte Sauerstoffmenge geteilt durch die Sauerstoffmenge, die zur totalen Oxidation erforderlich ist. Das Gasgemisch für die zweite Vormischstufe wird mit einem S/C-Verhältnis (= Stoffmenge an Wasserdampf im zugeführten Gasgemisch/Stoffmenge an Kohlenstoffatomen in Brennstoffedukt) zwischen 0,1 und 0,9, vorzugsweise zwischen 0,25 und 0,5 zugegeben.
  • Weitere günstige Verfahrensbedingungen für das erfindungsgemäße Verfahren sind in Bezug auf die Temperatur, wenn die Edukte vor der Vermischung in der ersten Stufe eine Zuführtemperatur von 10 bis 70°C, vorzugsweise 40 bis 60°C, aufweisen. In Bezug auf die Gasmischung für die erste Vormischstufe hat sich als vorteilhaft erwiesen, wenn die Temperatur 0 bis 50°C, vorzugsweise 15 bis 25°C, beträgt. Bei der Temperatur für die zweite Vormischstufe sind 350 bis 600°C, insbesondere 400 bis 500°C günstig.
  • Für die Durchführung der Kohlenwasserstoffoxidation im Reaktor sind wie an und für sich im Stand der Technik bekannt, 850 bis 1000°C und 0 bis 10 bar Überdruck erforderlich.
  • Die Erfindung betrifft weiterhin einen Reaktor zur Durchführung eines wie vorstehend beschriebener Verfahrens.
  • Der Reaktor nach der Erfindung ist dabei so aufgebaut, dass er eine Zweistoffdüse aufweist, die eine erste Vormischstufe und eine zweite Vormischstufe ergibt, wobei dieser Zweistoffdüse ein Reaktorraum, in dem dann die Kohlenwasserstoffoxidation erfolgt, nachgeordnet ist.
  • Im Folgenden werden Weiterbildungen des erfindungsgemäßen Reaktors erläutert.
  • Hierbei kann die Zuführung von Edukten auf eine vereinfachte Weise, beispielsweise durch eine rohrförmi ge Zuleitung erfolgen.
  • Herstellungstechnisch besonders einfach ist es, dass die Zuleitung der Edukte eine oder mehrere seitliche Öffnungen aufweist, mit welchen das O2-enthaltende erste Gasgemisch der ersten Vormischstufe eingeleitet wird.
  • Hierdurch wird die Zuteilung, welche mit einer seitlichen Öffnung versehen ist, zu der "ersten Vormischstufe". Am Ende dieser ersten Vormischstufe ist vorzugsweise eine Düse gegeben, welche zu der zweiten Vormischstufe, welche sich am Anfang des Reaktorraumes befindet, hin orientiert ist.
  • Das Edukt, vorzugsweise Diesel, wird also mittels der Zweistoffdüse in den Reaktor eingedüst. Auf eine spezielle Ausführungsform des Reaktors, welcher als Druckkessel ausgeführt ist und beispielsweise aus einem rostfreien Stahl gefertigt ist, wird weiter unten nochmals eingegangen.
  • Die am Anfang des Reaktorraums angrenzende zweite Vormischstufe weist vorzugsweise um sich herum einen Umfangsraum bzw. einen Ringraum auf, welcher der Verteilung des Gasgemisches für die zweite Vormischstufe (welches O2 sowie ein Gemisch aus CO2, N2 und H2O enthält) dient. Hierbei hat der umgebende Umfangsraum vorzugsweise radial verteilte Mischdüsen, welche eine gleichmäßige Einströmung des zweiten Gasgemisches in die zweite Vormischstufe ermöglichen. Hierbei ist es vorteilhaft, dass (im Sinne einer gleichmäßigen Verteilung des zweiten Gasgemisches in die zweite Mischstufe hinein) eine Tangentialzuführung für das O2- sowie H2O, CO2 und N2 enthaltende zweite Gasgemisch vorgesehen ist.
  • In dem sich anschließenden Reaktorraum ist vorzugsweise eine Verkleidung aus Keramik (beispielsweise Aluminiumoxid), welche vorzugsweise rohrförmig ausgestaltet ist, vorgesehen. Der Reaktorraum ist hierbei vorzugsweise als Druckgehäuse gefertigt, wobei hier eine Zweischaligkeit von Vorteil ist. In der ersten Schale wird beispielsweise das Keramikrohr vorgesehen, hierum ist ein Edelstahlgehäuse aufgebaut. Dieses Edelstahlgehäuse bzw. der Reaktorraum können mit mindestens einem Flansch gehalten werden.
  • Auf der der zweiten Vormischstufe abweisenden Seite des Reaktorraums ist vorzugsweise ein Katalysator vorgesehen, beispielsweise ein Edelmetallkatalysator, welcher einen metallischen oder keramischen Träger enthält.
  • Optional können verschiedene Elemente im Nachgang zu dem Reaktorraum bzw. dem Katalysator vorgesehen sein, beispielsweise CO-Schift/CO-Feinreinigung etc.
  • Eine Gasreinigung ist beispielsweise für Hochtemperaturbrennstoffzellen nicht unbedingt notwendig.
    •
  • Die Erfindung wird nachfolgend anhand von 5 Figuren näher erläutert. Es zeigen:
  • 1 einen Querschnitt durch den Aufbau eines erfindungsgemäßen Reaktors,
  • 2 ein Fließschema für eine bevorzugte Ausführungsform des Verfahrens,
  • 3 den Anteil von höheren Kohlenwasserstoffen im Produktgas,
  • 4 den Anteil von Vol-% der Reste an höheren Kohlenwasserstoffen im Produktgas, sowie
  • 5 die Produktgasanteile der erhaltenen Gase anhand eines Ausführungsbeispiels.
  • 1 zeigt einen Reaktor 1 zur Reformierung von Kohlenwasserstoffen 15 in Form eines flüssigen Gemisches. Der Reaktor 1 weist eine Zuführung 2 für das Edukt auf. Außerdem ist eine erste Mischstufe 3 für die Zuleitung eines O2-enthal-tenden Gemisches und Vermischung mit dem Edukt 15 vorgesehen. Hiernach ist eine zweite Mischstufe 4 für die Zuleitung eines O2- sowie H2O, N2 und CO2 enthaltenden Gemisches sowie ein der zweiten Mischstufe nachgeordneter Reaktorraum 5 zur katalytischen Oxidation der in der zweiten Mischstufe erhaltenen Mischung vorgesehen. Die zweite Mischstufe 4 bildet hierbei den im Wesentlichen im Kegelstumpf abschnitt in 1 gezeigten Raum und befindet sich also am oberen Ende des Reaktorraumes. Schließlich ist dem Reaktorraum nachgeordnet ein Auslass 6, welcher der Abfuhr der Reaktionsprodukte dient.
  • Im Einzelnen zeigt die in 1 gezeigte Ausführungsform eine Zuführung 2 für das Edukt 15 in Pfeilrichtung (s. 1), wobei die Zuführung als rohrförmige Zuleitung mit einem Durchmesser von 6 mm ausgeführt ist. Diese weist mindestens eine seitliche Öffnung 7 auf, durch welche beispielsweise Umgebungsluft einführbar ist. Hierdurch kommt es zu einer Mischung von Edukt und Umgebungsluft in der ersten Vormischstufe, welche also im Wesentlichen von der rohrförmigen Zuleitung gebildet wird. Am Ende der ersten Vormischstufe ist hierbei eine Düse vorgesehen, wel che mit hitzebeständigen Kupferdichtungen abgedichtet ist. Es kann also gesagt werden, dass beispielsweise das Edukt, wie beispielsweise Diesel, durch die hier gezeigte "Zweistoffdüse" in den Reaktor eingesprüht werden kann.
  • Um die zweite Vormischstufe 4 herum (die zweite Mischstufe sei nur als in dem Innenraum des oberen Abschnitts über dem Reaktionsraum angenommen) ist eine Zuleitung für das O2- sowie H2O, N2 und CO2 enthaltende (zweite) Gasgemisch in Form eines Umfangraumes gegeben. Dieser ist vorzugsweise als Ringraum 9 ausgeführt, wobei dieser Ringraum zu der zweiten Mischstufe 4 hin vorzugsweise radial verteilte Mischdüsen 10 (Lochkranz) aufweist. Die Zuführung des O2- sowie H2O, N2 und CO2 enthaltenden Gemisches erfolgt hierbei durch eine Tangentialzuführung 11, welche eine gleichmäßige Verteilung des eingesprühten Gasgemisches über den Umfang des Ringraumes 9 ermöglicht.
  • Der Reaktorraum 5 bzw. die zweite Mischstufe 4 sind hierbei von einem Keramikrohr 12 umgeben, so dass sich hier eine radiale Temperaturverteilung und eine möglichst kontinuierliche Prozesstemperatur ergibt. Der Reaktorraum ist hierbei zweischalig aufgebaut, um das Keramikrohr 12 herum ist eine weitere (druckdichte) Schale aus einem rostfreien Edelstahl vorgesehen, so dass der Reaktionsraum 5 insgesamt druckdicht ist.
  • An dem unteren Ende des Reaktionsraumes ist ein Katalysator 14 vorgesehen, welcher vorzugsweise als Edelmetallkatalysator auf einen metallischen oder keramischen Träger ausgeführt ist.
  • Anschließend ist ein Auslass 6 zur Gasreinigung und/oder ein Direktzugang zu einer Brennstoffzellen anordnung gegeben.
  • Nachdem nun der grundlegende Aufbau des Reaktors erklärt wurde, wird im Folgenden auf die Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens eingegangen.
  • Dies ist ein Verfahren zum Reformieren eines Kohlenwasserstoffverbindungen enthaltenden flüssigen Gemisches.
  • Hierbei wird das Edukt 15 zunächst mit einem ersten O2-enthaltenden Gasgemisch in der ersten Stufe 3 vermischt, wobei das O2-enthaltende Gasgemisch vorliegend Umgebungsluft ist, welches durch die seitliche Öffnung 7 eingeführt wird. Die in der ersten Stufe erhaltene Mischung wird anschließend in der zweiten Vormischungsstufe 4 mit einem O2- sowie H2O, N2 und CO2 enthaltenden Gasgemisch vermischt (vorliegend über den Ringraum 9 über ein Lochkranz eingebrachte Umgebungsluft, welche mit Wasserdampf vermengt ist) und nachfolgend die in der zweiten Mischstufe 4 erhaltene Mischung, vorzugsweise katalytisch reformiert.
  • Vorzugsweise ist das Edukt 15 Dieselkraftstoff. Vorliegend wird das Edukt vor der Vermischung in der ersten Stufe 3 mit einer Temperatur von 50°C unter einem geringen Druck eingebracht. Die Temperatur des über die seitliche Öffnung 7 zugeführten Gasgemisches (vorliegend Umgebungsluft) beträgt hierbei 20°C (Umgebungstemperatur). Vorliegend beträgt das Verhältnis zwischen dem Edukt 15 und der Umgebungsluft vorzugsweise ausgedrückt durch die Luftzahl „lambda" 0,33. (Die Luftzahl „lambda" ist die tatsächlich zugeführte Sauerstoffmenge geteilt durch die Sauerstoffmenge, die zur totalen Oxidation erforderlich ist.) Das in der zweiten Mischstufe 4 zugeführte Gasgemisch aus Umgebungsluft und H2O, N2 und CO2 wird mit 400°C eingeleitet, so dass sich nach der Mischung eine Temperatur von etwa 300°C in diesem Bereich ergibt. Hierbei strömt das zweite Gasgemisch durch den Lochkranz in die zweite Mischstufe (Reaktoroberseite) ein und verdampft dort den tröpfchenförmigen Diesel. Anschließend strömt das so entstandene Gemisch weiter in den Katalysator, welcher vorliegend 150 mm unter der Düse 8 im Reaktor sitzt (bezogen auf die Katalysatoroberkante).
  • Das Verhältnis des Edukts 15 zu dem zweiten O2- und H2O, N2 und CO2 enthaltenden Gasgemisch beträgt vorzugsweise 0,25, ausgedrückt durch das S/C-Verhältnis (= Stoffmenge an Wasserdampf im zugeführten Gasgemisch/Stoffmenge an Kohlenstoffatomen in Brennstoffedukt). Besonders vorteilhaft ist es, das Verfahren mit niedrigen S/C-Verhältnissen von beispielsweise von 0,2 zu betreiben. Insgesamt wird die vorzugsweise katalytische Behandlung durch den Katalysator 14 bei Temperaturen von beispielsweise konstant 1.000°C gefahren.
  • Hierbei vermeidet die Auskleidung des Reaktorraumes 5 mit dem Keramikrohr 12 Wärmeverluste an die Umgebung durch die Wände des Reaktors. Diese Verluste klein zu halten, hat neben energetischen Gründen auch noch die Auswirkung, dass der radiale Temperaturunterschied im Katalysator gering gehalten wird. Wichtig ist, dass es nicht zu einem Abkühlen des Katalysators an den Randschichten kommt, sonst entsteht dort Ruß.
  • Die Reaktorinnenwand sollte daher aus einem Material bestehen, das durch Temperaturen oberhalb der Prozesstemperatur von 1.000°C nicht geschädigt wird. Bei der Auslegung des Reaktors wurden dabei von einer Temperatur von 1.300°C ausgegangen. Weitere Eigenschaften, die das Material des Reaktors erfüllen muss, ist die chemische Inertheit bezüglich der Kohlenwasserstoffoxydation. Hierbei können beispielsweise Stahlbehälter als Wandmaterial katalytisch unerwünschte Reaktionen unterstützen, weshalb die vorliegende Keramikinnenauskleidung sinnvoll ist.
  • 2 zeigt nun ein Fließschema des erfindungsgemäßen Verfahrens. Das in der 2 dargestellte Schema zeigt den einfachen und kostengünstigen Aufbau des erfindungsgemäßen Verfahrens. Beim Beispielsfall nach der 2 wird dabei als Kohlenwasserstoffgemisch Diesel 15 eingesetzt. Für die erste Vormischstufe 3 wird Luft verwendet, die über ein entsprechendes Ventil in den Reaktor 1 in die Zweistoffdüse 20 eingeleitet wird. Als Gasmischung für die zweite Vormischstufe 4 sind dabei Luft und Diesel vorgesehen, der über einen zusätzlichen Brenner 26 verbrannt wird, sodass ein entsprechendes Abgas enthaltend CO2, H2O und N2 entsteht. Beim Ausführungsbeispiel nach der 2 ist das erfindungsgemäße Verfahren direkt mit einer Brennstoffzelle 25 verbunden. Im Beispielsfall ist somit der Reformierreaktor 1 so ausgestaltet, dass gleichzeitig eine entsprechende Auftrennung der im Produktgas enthaltenen Komponenten in H2 und CO erfolgt, sodass der Wasserstoff direkt der Brennstoffzelle zugeführt werden kann. Als Brennstoffzelle können hier alle an und für sich im Stand der Technik bekannten Brennstoffzellen eingesetzt werden, so z.B. SOFC- wie auch MCFC-Brennstoffzellen.
  • Der Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens ist insbesondere darin zu sehen, dass nun das Gas, das aus dem Reaktor austritt, in keiner Weise mehr nachbehan delt werden muss, sondern direkt für die entsprechenden Brennstoffzellen nutzbar ist. Hervorzuheben ist ferner, dass bei der Verdampfung des Eduktes hier Diesel ohne Flammenbildung und flüssigen Rückständen in der Verdampfungskammer realisiert ist. Dadurch, dass kein flüssiges Wasser benötigt wird, ist der Prozess verfahrenstechnisch einfach und kostengünstig durchzuführen und das Gewicht der Gesamtanlage ist gering zu halten.
  • 3 zeigt nun die Anteile an höheren Kohlenwasserstoffen, die bei der zusätzlichen Zugabe von CO2 und Stickstoff zu Wasserdampf im Produktgas entstehen.
  • Bei den in der 3 dargestellten Messergebnissen wurde eine theoretische Zusammensetzung eines Brennabgases aus Wasserdampf, CO2 und N2 mit einem Anteil von 13 Vol-% CO2, 13 Vol-% Wasser und 74 Vol-% Stickstoff zugemischt. Um einen Prozess mit hoher Qualität für eine Brennstoffzelle auf Basis der Wasserzugabe mittels Abgas zu erreichen, wurde mit einem niedrigen S/C = 0,25 gearbeitet. Dadurch kann die Verdünnung mit CO2 und N2 reduziert werden. Zusätzlich wird die Raumgeschwindigkeit halbiert. Darüber hinaus wird die Tatsache ausgenutzt, dass die Temperatur am Katalysator in der zweiten Vormischstufe durch Zugabe von CO2 und N2 sinkt. Daher konnte Lamba auf 0,14 erhöht werden und die Maximaltemperatur trotzdem unter 1000°C gehalten werden. Positiver Effekt der Luftzahlsteigerung auf die höheren Kohlenwasserstoffe konnte in Versuchen bewiesen werden (siehe 3). Bei zusätzlicher CO2- und N2-Zugabe bei sonst gleichen Einstellungen finden sich im Vergleich (4) mehr höhere Kohlenwasserstoffe im Produktgas als bei einer reinen Wasserzugabe. Die Summe der Anteile der höhe ren Kohlenwasserstoffe ist aber deutlich unter 0,1 Vol-%. Die Konzentrationen der höheren Kohlenwasserstoffe sind also so gering, dass noch keine Gefahr der Rußbildung besteht. In 4 sind zum Vergleich auch Werte der Konzentration der höheren Kohlenwasserstoffe im Produktgas einer partiellen Oxidation (POX) angegeben, bei ansonsten gleichen Bedingungen. Es zeigt sich der deutliche Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens.
  • Durch die Verwendung des erfindungsgemäßen Gasgemisches in der zweiten Vormischstufe in Form einer Gasmischung aus Wasser, CO2 und Stickstoff tritt eine Verdünnung des Produktgases ein. Dies führt allerdings nur unerheblich zu einer Reduzierung der Konzentration der verwertbaren Gase (siehe 5). Außer Resten an Methan entspricht die Zusammensetzung dem thermodynamischen Gleichgewicht.

Claims (25)

  1. Verfahren zur Reformierung von Kohlenwasserstoffen oder Kohlenwasserstoffgemischen (Edukten) in H2 und CO oder ein H2 und CO enthaltendes Produktgas, wobei: a) die Edukte in einer ersten Vormischstufe mit einem O2 enthaltenden Gasgemisch vermischt und anschließend b) die so erhaltene Mischung in einer zweiten Vormischstufe mit einem O2 enthaltenden Gasgemisch sowie einem H2O, N2 und CO2 enthaltenden Gasgemisch vermischt und nachfolgend c) diese Mischung einer Kohlenwasserstoffoxidation in einem Reaktor mit einem Katalysator unterzogen wird.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die H2O, N2 und CO2-Gasmischung der zweiten Vormischstufe das Abgas aus einer Kohlenwasserstoffverbrennung ist.
  3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Abgasmischung 10 bis 15 Vol.-% CO2, 10 bis 13 Vol.-% Wasser, 0 bis 5 Vol.-% O2 und 73 bis 75 Vol.-% N2 enthält.
  4. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Abgas mischung vor der Zuführung zu den Kohlenwasserstoff-Edukten einer Nachverbrennung unterzogen wird.
  5. verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass der für die zweite Vormischstufe vorgesehene O2 in Form von Luft, bevorzugt Umgebungsluft, zugeführt wird.
  6. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass als Kohlenwasserstoff-Edukt Dieselkraftstoff eingesetzt wird.
  7. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Kohlenwasserstoff-Edukte vor der Vermischung in der ersten Stufe eine Zuführtemperatur von 10 bis 70°C, vorzugsweise 40 bis 60°C, aufweisen.
  8. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass das für die erste Vormischstufe vorgesehene O2 enthaltende Gasgemisch Luft, vorzugsweise Umgebungsluft, ist.
  9. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass die Temperatur des O2 enthaltenden Gasgemisches der ersten Vormischstufe 0 bis 50°C, vorzugsweise 15 bis 25°C, beträgt.
  10. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass die Temperatur des O2 und H2O sowie N2 und CO2 enthaltenden Gasgemisches der zweiten Vormischstufe 350 bis 600°C, vorzugsweise 400 bis 500°C, beträgt.
  11. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass die Kohlenstoffwasserstoffoxidation im Reaktor bei 850 bis 1000°C und 0 bis 10 bar Überdruck durchgeführt wird.
  12. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, dass das Verhältnis zwischen den Kohlenwasserstoff-Edukten zu dem für die erste Vormischstufe vorgesehenen O2 enthaltenden Gasgemisch durch die Luftzahl Lambda (= tatsächlich zugeführte Sauerstoffmenge/Sauerstoffmenge, die zur totalen Oxidation erforderlich ist) definiert ist, wobei diese zwischen 0,28 und 0,43, vorzugsweise zwischen 0,31 und 0,41 liegt.
  13. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, dass das Verhältnis der Kohlenwasserstoff-Edukte zu dem für die zweite Vormischstufe vorgesehenen O2 und H2O, CO2 und N2 enthaltenden Gasgemisch durch ein S/C-Verhältnis (= Stoffmenge an Wasserdampf im zugeführten Gasgemisch/Stoffmenge an Kohlenstoffatomen in Brennstoffedukt) angegeben wird, wobei dieses Verhältnis zwischen 0,1 und 0,9, vorzugsweise zwischen 0,25 und 0,5 liegt.
  14. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1 bis 13, dadurch gekennzeichnet, dass das Verhältnis s:c (Steam to Carbon) für beide Stufen insgesamt 0,1:0,9, vorzugsweise 0,2:0,5, beträgt.
  15. Reaktor (1) zur Konvertierung von Kohlenwasserstoffen, welcher a) eine Zweistoffdüse (20), die eine erste Vormischstufe (3) und eine zweite Vormischstufe (4) vorgibt und b) einen der Zweistoffdüse nachgeordneten Reaktorraum (5) zur Kohlenwasserstoffoxidation sowie einen c) dem Reaktorraum (5) nachgeordneten Auslass (6) aufweist.
  16. Reaktor nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, dass die Zweistoffdüse (20) eine vorzugsweise rohrförmige Zuleitung (2).
  17. Reaktor nach Anspruch 16, dadurch gekennzeichnet, dass die Zuleitung (2) mindestens eine seitliche Öffnung (7) für das für die erste Vormischstufe vorgesehene Gasgemisch aufweist.
  18. Reaktor nach einem der Ansprüche 15 bis 17, dadurch gekennzeichnet, dass am Ende der ersten Vormischstufe (3) eine zu der zweiten Vormischstufe (4) hin orientierte Düse gegeben ist.
  19. Reaktor nach einem der Ansprüche 15 bis 18, dadurch gekennzeichnet, dass um die zweite Vormischstufe (4) herum die Zuleitung für das Gasgemisch der zweiten Vormischstufe in Form eines Umfangsraums gegeben ist, vorzugsweise eines Ringraumes (9), wobei dieser Umfangsraum zu der zweiten Mischstufe (4) hin vorzugsweise radial verteilte Mischdüsen (10) aufweist.
  20. Reaktor nach Anspruch 19, dadurch gekennzeichnet, dass der Umfangsraum eine Tangentialzuführung (11) aufweist.
  21. Reaktor nach einem der Ansprüche 15 bis 20, dadurch gekennzeichnet, dass der Reaktorraum (5) mit Keramik (12) ausgekleidet ist.
  22. Reaktor nach einem der Ansprüche 15 bis 21, dadurch gekennzeichnet, dass der Reaktorraum (5) zumindest zweischalig aufgebaut ist.
  23. Reaktor nach einem der Ansprüche 15 bis 22, dadurch gekennzeichnet, dass der Reaktorraum (5) von mindestens einem Flansch (13) gehalten ist.
  24. Reaktor nach einem der Ansprüche 15 bis 23, dadurch gekennzeichnet, dass an der von der zweiten Mischstufe (4) abgewandten Seite des Reaktorraumes (5) ein Katalysator, vorzugsweise ein Edelmetallkatalysator, auf einem metallischen oder keramischen Träger vorgesehen ist.
  25. Reaktor nach einem der Ansprüche 15 bis 24, dadurch gekennzeichnet, dass der Auslass (6) eine Gasreinigung und/oder einen Direktzugang zu einer Hochtemperaturbrennstoffzellenanordnung aufweist.
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