DE102004041676A1 - Verfahren und Reaktor zur Reformierung - Google Patents

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Christian Siegel
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Abstract

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren sowie einen Reaktor zur Reformierung eines Mediums, insbesondere von Dieselkraftstoff. Hierbei wird das Medium zunächst mit einem ersten O¶2¶-enthaltenden Gasgemisch in einer ersten Stufe vermischt und anschließend die in der ersten Stufe erhaltene Mischung mit einem zweiten O¶2¶- sowie Wasserdampf enthaltenden Gasgemisch in einer zweiten Stufe vermischt und nachfolgend die in der zweiten Stufe erhaltene Mischung vorzugsweise katalytisch in Einzelbestandteile, insbesondere H¶2¶, aufgetrennt. DOLLAR A Die Erfindung weist hierbei den Vorteil auf, dass auf eine einfache und kostengünstige Weise Diesel reformiert werden kann.

Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zum Reformieren eines Mediums sowie einen Reaktor zur Reformierung eines Mediums.
  • Insbesondere stationär betriebene Brennstoffzellen werden heute und in absehbarer Zukunft am Wirtschaftlichsten mit Wasserstoff versorgt, der durch Reformierung kohlenstoffhaltiger Energieträger erzeugt wird. Für die Reformierung bietet sich beispielsweise Erdgas an, da dies technisch am einfachsten zu reformieren ist. Falls Erdgas vor Ort nicht verfügbar ist, kann auch auf andere Energieträger, wie beispielsweise Propan/Butan oder Benzin zurückgegriffen werden.
  • Hierbei ist es technisch besonders anspruchsvoll Medien zu reformieren, welche ein Gemisch darstellen, welches Kohlenwasserstoffverbindungen enthält, insbe sondere wenn dieses mit schwer zu verdampfenden Aromaten gemischt ist.
  • Eine solche flüssige Mischung aus Kohlenwasserstoffverbindungen sowie schwer verdampfbaren Aromaten stellt beispielsweise Diesel dar.
  • Bisherige Versuche der Dieselreformierung scheiterten an dem hohen Bedarf an Zusatzmedien (beispielsweise Wasser). Außerdem führten Russprobleme dazu, dass das Dieselreformieren stellenweise sogar als unmöglich angesehen wurde.
    •
  • Der vorliegenden Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren sowie einen Reaktor zum Reformieren eines Mediums, wie beispielsweise Diesel zu schaffen, welches kostengünstig und mit einem geringen Aufwand an Zusatzmedien betreibbar ist und zudem möglichst geringe Mengen an Ruß erzeugt.
  • Hierzu sieht das erfindungsgemäße Verfahren zum Reformieren eines Mediums, insbesondere zum Reformieren eines Mediums in Form eines Kohlenwasserstoffverbindungen enthaltenden flüssigen Gemisches vor, das
    • a) das Medium zunächst mit einem ersten, O2-enthaltenden Gemisch in einer ersten Stufe vermischt wird und anschließend
    • b) die in der ersten Stufe erhaltene Mischung mit einem zweiten O2- sowie Wasserdampf enthaltenden Gasgemisch in einer zweiten Stufe vermischt wird und nachfolgend
    • c) die in der zweiten Stufe erhaltene Mischung vorzugsweise katalytisch in Einzelbestandteile, insbesondere H2 aufgetrennt wird.
  • Entsprechend ist auch der erfindungsgemäße Reaktor zur Reformierung eines Mediums, insbesondere eines Mediums in Form eines Kohlenwasserstoffverbindungen enthaltenden flüssigen Gemisches aufgebaut. Dieser weist
    • a) eine Zuführung für das Medium;
    • b) eine erste Mischstufe für die Zuleitung eines O2-enthaltenden Gemisches und Vermischung mit dem Medium sowie
    • c) eine zweite Mischstufe für die Zuleitung eines O2- sowie Wasserdampf enthaltenden Gemisches zu der in der ersten Mischstufe erhaltenen Mischung sowie
    • d) einen der zweiten Mischstufe nachgeordneten Reaktorraum zur katalytischen Trennung der in der zweiten Mischstufe erhaltenen Mischung, insbesondere in Reaktionsprodukte wie H2 sowie
    • e) dem Reaktorraum nachgeordnet einen Auslass für die Reaktionsprodukte auf.
  • Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren bzw. den erfindungsgemäßen Reaktor wird die Reformierung von Diesel im Sinne der Aufgabe möglich. Hierbei ist wesentlich, dass das Medium zunächst mit einem O2-ent-haltenden Gasgemisch versetzt wird und nach dieser ersten Mischungsstufe nochmals mit einem erwärmten Gasgemisch, welches auch Wasserdampf enthält, versetzt wird. Hierdurch wird zum einen der Wasserbedarf niedrig gehalten, zum anderen ist (auch insbesondere bei einer Temperatur der Zuleitung unter 400°C für das zweite Gasgemisch) die Russbildung eingeschränkt.
  • Das Verfahren funktioniert also derart, dass mit einem einfachen und günstigen Aufbau beispielsweise Diesel reformiert werden kann und das mit nur marginalen Rückständen an höheren Kohlenwasserstoffen. Das Gas muss hierzu vorzugsweise in keiner Weise nachbe handelt werden, um es in eine SOFC (Solid Oxyd Fuel Cell) nutzbar zu machen. Die Verdampfung von Diesel wird hierbei auch ohne Flammenbildung und flüssige Rückstände in der Reaktorkammer realisiert. Für den Prozess ist außerdem nur geringfügig Wasser notwendig, was große Auswirkungen auf Kosten und Gewicht der Gesamtanlage hat. Hierzu wird als Kenngröße das Verhältnis S:C (Steam to Carbon-Verhältnis) eingeführt. Es wird daher auch in der Gesamtanlage nur ein kleiner Wasserabscheider benötigt. Es ist außerdem zu beachten, dass der Energiebedarf der Verdampfung des Wassers proportional zur Menge des Wassers ist, was bedeutet, dass bei eines S:C-Verhältnis, welches niedrig ist, kaum Energie für die Reformierung notwendig ist.
  • Der Wert der Erfindung liegt unter anderem in der praktischen Realisierung eines Systems mit einem geringen Verbrauch an Wasser. Hierzu sind spezielle Ausgestaltungen möglich, etwa das Einbringen des Diesels mit einer Zweistoffdüse in den Reaktorraum und das dortige Verdampfen durch zusätzliche Zugabe von einem zweiten Gasgemisch, wie beispielsweise einer Mischung aus vorgewärmter Luft, welche Wasserdampf enthält. Günstig ist auch das Vorsehen einer Reaktorwand aus Keramik, da dadurch Wärmeverluste an die Umgebung reduziert werden und ein praktisches Erreichen von 1.000°C im Reaktor ermöglicht wird. Außerdem ergibt sich dadurch eine radiale Temperaturverteilung mit geringem Temperatur-Gradienten in einem Katalysator.
  • Es kann hier auf einen speziell ausgelegten Katalysator (Firma Südchemie) für die partielle Oxidation von Diesel zurückgegriffen werden. Hierbei ist es von Vorteil, für das "Herunterfahren" der Anordnung eine spezielle Abfahrweise mit viel Wasser anzuwenden, um Katalysatorschädigungen zu vermeiden, die sonst bei dauernden An- und Abfahrvorgängen auftreten würden.
  • Beispielsweise können die An- und Abfahrvorgänge wie folgt erfolgen:
  • 1. Anfahren:
  • Hier erfolgt vorzugsweise ein Vorheizen des Reaktors auf 400°C und ein Anfahren mit S/C 1,5 sowie einem Lambda dergestalt, dass die Temperatur im Reaktor nach Anfahren maximal 950°C bis 1.050°C, vorzugsweise 1.000°C beträgt (also Lambda = 0,3 bis 0,4, vorzugsweise 0,32 bis 0,37). Dann sollte die Anlage bei S/C = 1,5 ein Weile laufengelassen werden (vorzugsweise 20 sec. bis 5 min., besonders vorzugsweise 2 min. lang).
  • 2. Abfahren:
  • Zum Abfahren sollte S/C erhöht werden auf 1,5 und dies 10 sec. bis 1 min., vorzugsweise 20 sec. beibehalten werden. Dann sollte auf die Zufuhr von Diesel gewartet und Luft und Wasser gleichzeitig gestoppt werden. Danach sollte die Luft langsam wieder zugegeben werden, um Reste an Kohlenwasserstoffen im Reaktor zu oxidieren und auszuspülen. Anschließend ist der Reaktor mit zu spülen, bis er abgekühlt ist.
  • Vorteilhafte Weiterbildungen der vorliegenden Erfindung werden in den abhängigen Ansprüchen beschrieben.
  • Eine Weiterbildung des erfindungsgemäßen Verfahrens sieht vor, dass das Medium ein flüssiges Gemisch aus Kohlenwasserstoffen und schwer zu verdampfenden Aro maten ist. Dieses kann beispielsweise Dieselkraftstoff sein. Das erfindungsgemäße Verfahren bietet sich allerdings auch für leichter zu reformierende Substanzen an, beispielsweise für Benzin.
  • Vorzugsweise weist das Medium vor der Vermischung in der ersten Stufe eine Zuführtemperatur von 10 – 70°C, vorzugsweise 40 – 60°C auf. Eine die Sicherheit einschränkende Erhitzung ist hier nicht gefordert, teilweise sogar eine Zuführung mit Raumtemperatur möglich, zur Verbesserung der Viskosität ist allerdings eine leichte Erwärmung sinnvoll. Die Zuführung muss hierbei lediglich mit geringem Druck erfolgen, je nach Ausgestaltung der Zuleitung für das erste Gas ist sogar eine "selbstatmende" Anordnung möglich, wobei die notwendige Menge an Medium bzw. Diesel durch einen von dem ersten bzw. zweiten Gasgemisch erzeugten Sog vorgegeben wird.
  • Hierbei ist es günstig, dass die Temperatur des zugeführten ersten, O2-enthaltenden Gasgemisch 0 – 50°C, vorzugsweise 15 – 25°C, besonders vorzugsweise 20°C (Normtemperatur) beträgt.
  • Das erste O2-enthaltende Gemisch ist hierbei vorzugsweise Luft, so dass ein kostengünstiger Betrieb auch für mobile Anwendungen möglich ist.
  • Das Verhältnis zwischen dem Medium und dem ersten, O2-enthaltenden Gemisch beträgt vorzugsweise 1 kg Medium : 10 – 30 Normlitern Gasgemisch, vorzugsweise 1 kg Medium : 15 – 25 Normlitern Gasgemisch, besonders vorzugsweise 1 kg Medium : 20 Normlitern Gasgemisch. Hierbei wird das Medium, insbesondere Diesel, beispielsweise zu einem Fluidpartikel enthaltenden Gemisch verarbeitet, welches in nachfolgenden Prozess stücken besonders gut verarbeitbar ist.
  • Hierbei ist es günstig, dass die Zuführung des zweiten, O2- und Wasserdampf enthaltendes Gasgemisch in der zweiten Stufe 350 – 600°C, vorzugsweise über 400°C beträgt. Die niedrige Temperaturführung birgt hierbei den Hauptvorteil, dass hierdurch eine Russbildung reduziert wird, welche zu einer Senkung des Wirkungsgrades bzw. Verschmutzung der Anlage führen würde. Als zweites, O2- und Wasserdampf enthaltendes Gasgemisch ist insbesondere mit Wasserdampf versetzte Umgebungsluft anwendbar. Hierbei beträgt vorzugsweise das Verhältnis des Mediums (also beispielsweise Diesel oder Benzin) zu dem zweiten, O2- und Wasserdampf enthaltendem Gasgemisch vorzugsweise 1 kg Medium (0,5 – 1,5 kg Wasser + 30 – 80 Normliter Umgebungsluft) im Gasgemisch, vorzugsweise 1 kg Medium : (1 kg Wasser + 50 – 60 Normliter Umgebungsluft) im zweiten Gasgemisch.
  • In dieser zweiten Stufe kommt es also zu einer nochmals deutlichen Anreicherung des in ersten Stufe enthaltenden Gemisches mit Wasserdampf und Umgebungsluft, welche stark erhitzt sind, so dass sich in der hieraus erhaltenen Mischung eine Mischtemperatur von beispielsweise 280 – 320°C einstellt. Insgesamt kann das Verhältnis S:C (Steam to Carbon) für beide Stufen insgesamt 0,1 – 0,9, vorzugsweise 0,2 – 0,5 betragen.
  • Das vorliegende Verfahren bzw. der vorliegende Reaktor bietet sich insbesondere für die Wasserstofferzeugung auf dem Wege der partiellen Oxidation an.
  • Die nach Anwendung des zweiten Gasgemisches erhaltene Mischung wird dann nachfolgend beispielsweise in einem Reaktorraum reagieren. Die bei der Reaktion ent stehende Erwärmung erfolgt regelmäßig bis auf 850° – 1.000°C, wobei ein Betrieb bei leichtem Überdruck sinnvoll ist (beispielsweise 1 – 10 bar, vorzugsweise 0,2 – 3 bar, besonders vorzugsweise unter 1 bar, dieser Druck ist nur notwendig, um die Druckverluste in der Anlage zu überwinden).
  • Im Folgenden werden Weiterbildungen des erfindungsgemäßen Reaktors erläutert.
  • Hierbei kann die Zuführung von Medium auf eine vereinfachte Weise, beispielsweise durch eine rohrförmige Zuleitung mit einem Durchmesser von 4 – 10 mm erfolgen.
  • Herstellungstechnisch besonders einfach ist es, dass die Zuführung des Mediums eine oder mehrere seitliche Öffnungen aufweist, mit welchen das O2-enthaltende erste Gasgemisch eingeleitet wird.
  • Hierdurch wird die Medienzuführung, welche mit einer seitlichen Öffnung versehen ist, zu der "ersten Mischstufe". Am Ende dieser ersten Mischstufe ist vorzugsweise eine Düse gegeben, welche zu der zweiten Mischstufe, welche sich am Anfang des Reaktorraumes befindet, hin orientiert ist.
  • Das Medium, vorzugsweise Diesel, wird also vorzugsweise mittels einer Zweistoffdüse in den Reaktor eingedüst. Auf eine spezielle Ausführungsform des Reaktors, welcher als Druckkessel ausgeführt ist und beispielsweise aus einem rostfreien Stahl (beispielsweise Inconel®) gefertigt ist, wird weiter unten nochmals eingegangen.
  • Die am Anfang des Reaktorraums gezeigt bzw. angren zende zweite Mischstufe weist vorzugsweise um sich herum einen Umfangsraum bzw. einen Ringraum auf, welcher der Verteilung des zweiten Gasgemisches (welches O2 sowie Wasserdampf enthält) dient. Hierbei hat der umgebende Umfangsraum vorzugsweise radial verteilte Mischdüsen, welche eine gleichmäßige Einströmung des zweiten Gasgemisches in die zweite Mischstufe ermöglichen. Hierbei ist es vorteilhaft, dass (im Sinne einer gleichmäßigen Verteilung des zweiten Gasgemisches in die zweite Mischstufe hinein) eine Tangentialzuführung für das O2- sowie Wasserdampf enthaltende zweite Gasgemisch vorgesehen ist.
  • In dem sich anschließenden Reaktorraum ist vorzugsweise eine Verkleidung aus Keramik (beispielsweise Aluminiumoxid), welche vorzugsweise rohrförmig ausgestaltet ist, vorgesehen. Der Reaktorraum ist hierbei vorzugsweise als Druckgehäuse gefertigt, wobei hier eine Zweischaligkeit von Vorteil ist. In der ersten Schale wird beispielsweise das Keramikrohr vorgesehen, hierum ist ein Edelstahlgehäuse aufgebaut. Dieses Edelstahlgehäuse bzw. der Reaktorraum können mit mindestens einem Flansch gehalten werden.
  • Auf der der zweiten Mischstufe abweisenden Seite des Reaktorraums ist vorzugsweise ein Katalysator vorgesehen, beispielsweise ein Edelmetallkatalysator, welcher einen metallischen oder keramischen Träger enthält.
  • Optional können verschiedene Elemente im Nachgang zu dem Reaktorraum bzw. dem Katalysator vorgesehen sein, beispielsweise CO-Schift/CO-Feinreinigung etc.
  • Eine Gasreinigung ist beispielsweise für Hochtemperaturbrennstoffzellen nicht unbedingt notwendig, für PEM-FC können allerdings hier besondere Reinigungs- bzw. Kühlmaßnahmen vorgesehen sein.
  • Weitere vorteilhafte Weiterbildungen werden in den übrigen abhängigen Ansprüchen beschrieben.
    •
  • Die Erfindung wird nun anhand von Figuren erläutert. Es zeigen:
  • 1: einen Querschnitt durch den Aufbau eines erfindungsgemäßen Reaktors sowie
  • 2: ein Schaubild zur Veranschaulichung von Zahlenwerten zur Durchführung der Erfindung.
  • 1 zeigt einen Reaktor 1 zur Reformierung eines Mediums, insbesondere eines Mediums in Form eines Mediums 15 in Form eines Kohlenwasserstoffverbindungen enthaltenden flüssigen Gemisches. Dieses weist eine Zuführung 2 für das Medium auf. Außerdem ist eine erste Mischstufe 3 für die Zuleitung eines O2-enthaltenden Gemisches und Vermischung mit dem Medium 15 vorgesehen. Hiernach ist eine zweite Mischstufe 4 für die Zuleitung eines O2- sowie Wasserdampf enthaltenden Gemisches sowie ein der zweiten Mischstufe nachgeordneter Reaktorraum 5 zur katalytischen Auftrennung der in der zweiten Mischstufe erhaltenen Mischung, insbesondere Reaktionsprodukte wie molekularen Wasserstoff, vorgesehen. Die zweite Mischstufe 4 bildet hierbei den im Wesentlichen im Kegelstumpfabschnitt in 1 gezeigten Raum und befindet sich also am oberen Ende des Reaktorraumes. Schließlich ist dem Reaktorraum nachgeordnet ein Auslass 6, welcher der Abfuhr der Reaktionsprodukte dient.
  • Im Einzelnen zeigt die in 1 gezeigte Ausführungsform eine Zuführung 2 des Mediums 15 in Pfeilrichtung (s. 1), wobei die Zuführung als rohrförmige Zuleitung mit einem Durchmesser von 6 mm ausgeführt ist. Diese weist mindestens eine seitliche Öffnung 7 auf, durch welche beispielsweise Umgebungsluft einführbar ist. Hierdurch kommt es zu einer Mischung von Medium und Umgebungsluft in der ersten Mischstufe, welche also im Wesentlichen von der rohrförmigen Zuleitung gebildet wird. Am Ende der ersten Mischstufe ist hierbei eine Düse vorgesehen, welche mit hitzebeständigen Kupferdichtungen abgedichtet ist. Es kann also gesagt werden, dass beispielsweise das Medium, wie beispielsweise Diesel, durch die hier gezeigte "Zweistoffdüse" in den Reaktor eingesprüht werden kann.
  • Um die zweite Mischstufe 4 herum (die zweite Mischstufe sei nur als in dem Innenraum des oberen Abschnitts über dem Reaktionsraum angenommen) ist eine Zuleitung für das O2- sowie Wasserdampf enthaltende (zweite) Gasgemisch in Form eines Umfangraumes gegeben. Dieser ist vorzugsweise als Ringraum 9 ausgeführt, wobei dieser Ringraum zu der zweiten Mischstufe 4 hin vorzugsweise radial verteilte Mischdüsen (Lochkranz) aufweist. Die Zuführung des O2- sowie Wasserdampf enthaltenden Gemisches erfolgt hierbei durch eine Tangentialzuführung 11 (9 mm Innendurchmesser), welche eine gleichmäßige Verteilung des eingesprühten Gasgemisches über den Umfang des Ringraumes 9 ermöglicht.
  • Der Reaktorraum 5 bzw. die zweite Mischstufe 4 sind hierbei von einem Keramikrohr 12 umgeben, so dass sich hier eine radiale Temperaturverteilung und eine möglichst kontinuierliche Prozesstemperatur ergibt. Der Reaktorraum ist hierbei zweischalig aufgebaut, um das Keramikrohr 12 herum ist eine weitere (druckdichte) Schale aus einem rostfreien Edelstahl vorgesehen, so dass der Reaktionsraum 5 insgesamt druckdicht ist.
  • An dem unteren Ende des Reaktionsraumes ist ein Katalysator 14 vorgesehen, welcher vorzugsweise als Edelmetallkatalysator auf einen metallischen oder keramischen Träger ausgeführt ist.
  • Anschließend ist ein Auslass zur Gasreinigung und/oder ein Direktzugang zu einer Brennstoffzellenanordnung gegeben.
  • Nachdem nun der grundlegende Aufbau des Reaktors erklärt wurde, wird im Folgenden auf die Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens eingegangen.
  • Dies ist ein Verfahren zum Reformieren eines Mediums 15, insbesondere zum Reformieren eines Mediums in Form eines Kohlenwasserstoffverbindungen enthaltenden flüssigen Gemisches.
  • Hierbei wird das Medium 15 zunächst mit einem ersten O2-enthaltenden Gasgemisch in der ersten Stufe 3 vermischt, wobei das O2-enthaltende Gasgemisch vorliegend Umgebungsluft ist, welches durch die seitliche Öffnung 7 eingeführt wird. Die in der ersten Stufe erhaltene Mischung wird anschließend in der zweiten Mischungsstufe 4 mit einem O2- sowie Wasserdampf enthaltenen Gasgemisch vermischt (vorliegend über den Ringraum 9 über ein Lochkranz eingebrachte Umgebungsluft, welche mit Wasserdampf vermengt ist) und nachfolgend die in der zweiten Mischstufe 4 erhaltene Mischung, vorzugsweise katalytisch in Einzelbestandtei le, insbesondere molekularen Wasserstoff, aufgetrennt.
  • Vorzugsweise ist das Medium 15 ein flüssiges Gemisch aus Kohlenwasserstoffen und schwer zu verdampfenden Aromaten, wie beispielsweise Dieselkraftstoff. Vorliegend wird das Medium vor der Vermischung in der ersten Stufe 3 mit einer Temperatur von 50°C unter einem geringen Druck eingebracht. Die Temperatur des über die seitliche Öffnung 7 zugeführten Gasgemisches (vorliegend Umgebungsluft) beträgt hierbei 20°C (Umgebungstemperatur). Vorliegend beträgt das Verhältnis zwischen dem Medium 15 und der Umgebungsluft vorzugsweise 1 kg Medium : 20 Normlitern Umgebungsluft. Das in der zweiten Mischstufe 4 zugeführte Gasgemisch aus Umgebungsluft und Wasserdampf wird mit 400°C eingeleitet, so dass sich nach der Mischung eine Temperatur von etwa 300°C in diesem Bereich ergibt. Hierbei strömt das zweite Gasgemisch (also die vorgewärmte Luft mit dem verdampften Wasser) durch den Lochkranz in die zweite Mischstufe (Reaktoroberseite) ein und verdampft dort den tröpfchenförmigen Diesel. Anschließend strömt das so entstandene Gemisch weiter in den Katalysator, welcher vorliegend 150 mm unter der Düse 8 im Reaktor sitzt (bezogen auf die Katalysatoroberkante).
  • Das Verhältnis des Mediums 15 zu dem zweiten O2- und Wasserdampf enthaltenden Gasgemisch beträgt vorzugsweise 1 kg Medium : 1 kg Wasser + 60 Normliter Luft. Besonders vorteilhaft ist es, niedrige S:C(Steam to Carbon)-Raten von beispielsweise von 0,2 zu betreiben. Insgesamt wird die vorzugsweise katalytische Auftrennung durch den Katalysator 14 bei Temperaturen von beispielsweise konstant 1.000°C gefahren, wobei ein niedriger Überdruck von beispielsweise 3 bar ge geben ist.
  • Hierbei vermeidet die Auskleidung des Reaktorraumes 5 mit dem Keramikrohr 12 Wärmeverluste an die Umgebung durch die Wände des Reaktors. Diese Verluste klein zu halten, hat neben energetischen Gründen auch noch die Auswirkung, dass der radiale Temperaturunterschied im Katalysator gering gehalten wird. Wichtig ist, dass es nicht zu einem Abkühlen des Katalysators an den Randschichten kommt, sonst entsteht dort Ruß.
  • Die Reaktorinnenwand sollte daher aus einem Material bestehen, das durch Temperaturen oberhalb der Prozesstemperatur von 1.000°C nicht geschädigt wird. Bei der Auslegung des Reaktors wurden dabei von einer Temperatur von 1.300°C ausgegangen. Weitere Eigenschaften, die das Material des Reaktors erfüllen muss, ist die chemische Inertheit bezüglich der Kohlenwasserstoffoxydation. Hierbei können beispielsweise Stahlbehälter als Wandmaterial katalytisch unerwünschte Reaktionen unterstützen, weshalb die vorliegende Keramikinnenauskleidung sinnvoll ist.
  • Abschließend soll nochmals auf mit der in 1 gezeigten Anordnung erhaltenen Messwerte eingegangen werden.
  • 2 zeigt zahlenwertmäßig Messwerte. In sämtlichen Versuchen konnte ein Senken des S:C-Verhältnisses auf sehr niedrige Werte, beispielsweise 0,2, realisiert werden. 2 zeigt nun, dass die Reformierung von Diesel auch bei sehr niedrigen S:C-Verhältnissen realisiert werden kann. In dem vorliegenden Diagramm steigt erst bei einem S:C-Verhältnis von unter 0,2 der Anteil von Methan bei den Reaktionsprodukten deutlich an. Bei einem Wert von S:C von 0,2 lag er bei 0,4 Volumenprozent (bezogen auf sämtliche Reaktionsprodukte).
  • Hierbei zeigt 2 insbesondere die Gasqualität eines Reformierers, welcher für eine Brennstoffzellenanordnung mit 10 kW Leistung geeignet ist. Bei einem Wert von λ = 0,37 bei den Reaktionen auf den Katalysator 14 im Reaktorraum 5 und 1 bar Überdruck vor dem Katalysator. In dem Reaktorraum wurden die in der Tabelle gezeigten Messwerte aufgenommen. Dabei konnten, wie gesagt, aktive Kohlenwasserstoffe, welche größer als Methan sind, sehr gering gehalten werden. Weniger als 2 % der Kohlenstoffatome des Diesels waren hierbei noch als schwere Kohlenwasserstoffe als Methan gebunden. Dieser Prozentsatz stieg auch nicht weiter bei einem Verhältnis S:C von 0,1, wie nachfolgende Tabelle zeigt: Tabelle:
    Figure 00150001
    Tabelle Rest Kohlenwasserstoff im Eduktgas, Angaben in Vol-% trocken 10 kW, Lambda 0,37, 1 bar Überdruck.

Claims (22)

  1. Verfahren zum Reformieren eines Mediums (15), insbesondere zum Reformieren eines Mediums in Form eines Kohlenwasserstoffverbindungen enthaltenden flüssigen Gemisches, a) wobei das Medium zunächst mit einem ersten, O2-enthaltenden Gasgemisch in einer ersten Stufe vermischt wird und anschließend b) die in der ersten Stufe erhaltene Mischung mit einem zweiten O2- sowie Wasserdampf enthaltenden Gasgemisch in einer zweiten Stufe vermischt wird und nachfolgend c) die in der zweiten Stufe erhaltene Mischung vorzugsweise katalytisch in Einzelbestandteile, insbesondere H2, aufgetrennt wird.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Medium (15) ein flüssiges Gemisch aus Kohlenwasserstoffen und schwer zu verdampfenden Aromaten ist.
  3. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Medium (15) Dieselkraftstoff ist.
  4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Medium (15) vor der Vermischung in der ersten Stufe eine Zuführtemperatur von 10 – 70°C, vorzugsweise 40 – 60°C hat.
  5. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Temperatur des zugeführten ersten, O2-enthaltenden Gasgemisches 0 – 50°C, vorzugsweise 15 – 25°C, besonders vorzugsweise 20°C beträgt.
  6. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das erste O2-enthaltende Gasgemisch Luft, vorzugsweise Umgebungsluft, ist.
  7. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Verhältnis zwischen dem Medium (15) und dem ersten, O2-enthaltenden Gasgemisch vorzugsweise 1 kg Medium/10 – 30 Normliter Gasgemisch, vorzugsweise 1 kg Medium/15 – 25 Normliter Gasgemisch, besonders vorzugsweise 1 kg Medium/20 Normliter Gasgemisch ist.
  8. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Zuführung des zweiten, O2- und Wasserdampf enthaltenden Gasgemisches in der zweiten Stufe 350 – 600°C, vorzugsweise über 400°C beträgt.
  9. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Verhältnis des Mediums (15) zu dem zweiten, O2- und Wasserdampf enthaltenden Gasgemisch vorzugsweise 1 kg Medium/(0,5 – 1,5 kg Wasser + 30 – 80 Normliter Umgebungsluft) im Gasgemisch, vorzugsweise 1 kg Medium/(1kg Wasser + 50 – 60 Normliter Luft) im zweiten Gasgemisch beträgt.
  10. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Verhältnis s:c (steam to carbon) für beide Stufen insgesamt 0,1 – 0,9, vorzugsweise 0,2 – 0,5 beträgt.
  11. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die vorzugsweise katalytische Auftrennung bei vorzugsweise 850 – 1.000°C und 1 – 10 bar Überdruck durchgeführt wird.
  12. Reaktor (1) zur Reformierung eines Mediums, insbesondere eines Mediums (15) in Form eines Kohlenwasserstoffverbindungen enthaltenden flüssigen Gemisches, welcher a) eine Zuführung (2) für das Medium; b) eine erste Mischstufe (3) für die Zuleitung eines O2-enthaltenden Gemisches und Vermischung mit dem Medium sowie c) eine zweite Mischstufe (4) für die Zuleitung eines O2- sowie Wasserdampf enthaltenden Gemisches zu der in der ersten Mischstufe erhaltenden Mischung sowie d) einen der zweiten Mischstufe nachgeordneten Reaktorraum (5) zur katalytischen Auftrennung der in der zweiten Mischstufe erhaltenen Mischung insbesondere in Reaktionsprodukte wie H2 sowie e) dem Reaktorraum nachgeordnet einen Auslass (6) für die Reaktionsprodukte aufweist.
  13. Reaktor nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass die Zuführung (2) von Medium (15) eine vorzugsweise rohrförmige Zuleitung mit einem Durchmesser von 4 – 10 mm ist.
  14. Reaktor nach einem der Ansprüche 12 oder 13, dadurch gekennzeichnet, dass die Zuführung des Mediums (15) zur Zuleitung des O2-enthaltenden Gemisches mindestens eine seitliche Öffnung (7) aufweist.
  15. Reaktor nach einem der Ansprüche 12 bis 14, dadurch gekennzeichnet, dass am Ende der ersten Mischstufe (3) eine zu der zweiten Mischstufe (4) hin orientierte Düse gegeben ist.
  16. Reaktor nach einem der Ansprüche 12 bis 15, dadurch gekennzeichnet, dass um die zweite Mischstufe (4) herum die Zuleitung für das O2- sowie Wasserdampf enthaltende Gasgemisch in Form eines Umfangsraums gegeben ist, vorzugsweise eines Ringraumes (9), wobei dieser Umfangsraum zu der zweiten Mischstufe (4) hin vorzugsweise radial verteilte Mischdüsen (10) aufweist.
  17. Reaktor nach Anspruch 16, dadurch gekennzeichnet, dass der Umfangsraum eine Tangentialzuführung (11) für das O2- sowie Wasserdampf enthaltende Gemisch aufweist.
  18. Reaktor nach einem der Ansprüche 12 oder 17, dadurch gekennzeichnet, dass der Reaktorraum mit Keramik, vorzugsweise mit einem Keramikrohr (12) ausgekleidet ist.
  19. Reaktor nach einem der Ansprüche 12 oder 18, dadurch gekennzeichnet, dass der Reaktorraum (5) zumindest zweischalig aufgebaut ist.
  20. Reaktor nach einem der Ansprüche 12 oder 19, dadurch gekennzeichnet, dass der Reaktorraum (5) von mindestens einem Flansch (13) gehalten ist.
  21. Reaktor nach einem der Ansprüche 12 oder 20, dadurch gekennzeichnet, dass an der von der zweiten Mischstufe abgewandten Seite des Reaktorraumes ein Katalysator, vorzugsweise ein Edelmetallkatalysator auf einem metallischen oder keramischen Träger vorgesehen ist.
  22. Reaktor nach einem der Ansprüche 12 oder 21, dadurch gekennzeichnet, dass der Auslass eine Gasreinigung und/oder einen Direktzugang zu einer Hochtemperaturbrennstoffzellenanordnung aufweist.
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