DE10103670A1 - Erzeugung kristalliner Si-Schichten mit (100)-Textur durch Laserbeschuß amorpher Si-Schichten auf einem Substrat - Google Patents

Erzeugung kristalliner Si-Schichten mit (100)-Textur durch Laserbeschuß amorpher Si-Schichten auf einem Substrat

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Abstract

Bei einem der konventionellen Verfahren zur Erzeugung kristalliner Si-Schichten werden amorphe Si-Schichten auf z. B. Glassubstraten durch kurzzeitiges Aufschmelzen unter einem bewegten cw-Strahl eines Argonlasers kristallisiert. DOLLAR A In allen bisher durchgeführten Untersuchungen zeigten die Schichten zwar große Kristallite jedoch keine Textur. Die größten Kristalle werden erhalten bei Beheizung des Substrats auf Temperaturen um 500 DEG C. Die Maximaltemperaturen der Schmelze liegen bei T¶max¶ = 2300 K. DOLLAR A Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren wird bei unbeheiztem Substrat das Prozeßfenster zu höheren eingestrahlten Energien verschoben, was zu einer Erhöhung der Maximaltemperatur der Schmelze und damit zu einer längeren Schmelzdauer, verbunden mit einer wesentlichen Verlängerung der Abkühlphase der unterkühlten Flüssigkeit führt. Unter extremen Bedingungen wird eine Texturierung der kristallisierten Oberflächen erreicht, derart, daß der {100} Vektor zu mehr als 80% transversal zur Oberfläche weist. Unter der Bedingung maximal möglicher Fluenz und maximal möglicher Schmelzdauer lassen sich bei unbeheiztem Substrat maximal mögliche Kristallitgrößen bei gleichzeitiger Texturierung zugunsten der {100} Flächennormalen auf (z. B.) Glas oder Kunststoffsubstraten erzielen. die Maximaltemperaturen der Schmelze liegen bei T¶max¶ = 3300 K. DOLLAR A Anwendungsgebiete texturierter Si-Schichten sind: Solarzellen z. B. auf Glas und Kunststoffen, sowie Transistoren auf Glas (z. B. für die Ansteuerung ...

Description

Stand der Technik
In den letzten Jahren sind mit verschiedenen Lasern zahlreiche Untersuchungen zur homogenen Kristallisation amorpher Si-Oberflächen gemacht worden. Im Vordergrund standen Untersuchungen, bei denen Eximerlaser verwendet werden, um amorphes Silizium mit kurzen Laserpulsen aufzuschmelzen, und das wieder erstarrende Material so zu führen, dass die Umwandlung des Schichtmaterials in möglichst große einkristalline Bereiche stattfindet. Hierbei erweisen sich die Grossen der charakteristischen Kristallitdurchmesser als abhängig von der Temperatur der Unterlage und abhängig von der Abkühlgeschwindigkeit des Materials. Es zeigt sich, dass eine möglichst langsame Abkühlung (Zeitdauer des flüssigen Zustandes im Submikrosekundenbereich) anzustreben ist. Verfahren dieser Art sind bereits im industriellen Einsatz. Eine wesentliche Verbesserung der Kristallqualität (große Flächenkristallite) wurde erreicht durch Arbeiten von G. Andrä und Mitarbeitern (Jena), wobei anstelle gepulster Laserstrahlung ein cw Strahl eines Ar-Ionen-Lasers verwendet und dabei eine Bewegungsgeschwindigkeit des Laserfokuspunktes von einigen cm pro Sekunde eingestellt wurde, so dass die Verweilzeit des Fokuspunktes auf einem gegebenen Ort der Oberfläche eine Zeitdauer von ca. einer Millisekunde ausmachte. Als Folge der Energiezufuhr im Millisenkundenbereich konnte erreicht werden, dass das Eindringen der Wärme in die Schichtunterlage {Substrat; hier: Glas, aber auch Quarzglas}, den gesamten Abkühlungsprozeß wesentlich verlangsamt. Modellrechnungen zeigen, dass durch diese Versuchsführung auch die Zeitdauer zwischen dem Aufschmelzen und dem Wiedererstarren des Materials in der Größenordnung von Millisekunden liegt, was zum Teil mit der lokalisierten Erwärmung der Substratunterlage zu begründen ist. Die Substratunterlage wirkt als Energiespeicher, wobei der Wärmerückfluß aus der angewärmten Substratoberfläche den Abkühlvorgang der Schicht verlangsamt. Auf diese Weise konnte erreicht werden, dass die in die Flüssigkeit (Si) eindringende Kristallisationsfront ohne wesentliche Störung des Wachstums von einkristallinen Zonen erfolgt. Auf diese Weise wurden Kristallite mit Durchmessern < 100 µm erzeugt mit einem Verfahren, bei dem der Durchmesser des Laserfokus eines cw-Lasers 60-100 µm betrug.
Beschreibung der Erfindung
Die vorliegende Patentschrift beschreibt ein Verfahren zur Kristallisation und zur Texturierung amorpher Siliziumschichten durch Aufschmelzen der Schichten im Bereich eines relativ zur Oberfläche bewegten Laserstrahls, dessen Fokus sich in unmittelbarer Nähe der Schicht befindet.
Das Verfahren ist gekennzeichnet dadurch, dass sich die Bewegung des Strahls auf der Oberfläche des Systems (Substrat + Schicht) ergibt
  • a) durch eine lineare Bewegung des Portalsystems mit dem das System starr verbunden ist (Methode a) oder
  • b) durch eine Bewegung des Strahls (mit optischen Mitteln) auf der Oberfläche (starr) (Methode b)
Bei der Anwendung der Methoden a oder b lassen sich Flächen oder vorgegebene Strukturen abscannen mit der Maßgabe, dass das Material in nebeneinander liegenden Streifen aufgeschmolzen wird, die eine vorgebbare Überlappungszone Δd aufweisen (Fig. 1).
Auf diese Weise durchläuft der mit gleichmäßiger Geschwindigkeit v bewegte Laserfocus (Durchmesser 2ρ) amorphes Material, das vom Strahl aufgeschmolzen wird, so wie kristallisiertes Material, das nur teilweise geschmolzen wird. Für Argon-Ionenlaserstrahlung (488 nm bzw. 514 nm bzw. ein Gemisch von beiden Wellenlängen) ist die Absorption des Laserlichtes für kristallines Material sehr viel kleiner als für amorphes Material, so daß im Bereich, wo flüssiges Material an kristallines Material grenzt, epitaktisches Wachstum entsteht. Voraussetzung für das epitaktische Wachstum ist, daß die Temperatur der Schmelze auf einen Wert unterhalb der Schmelztemperatur des kristallinen Siliziums Tmc = 1683 K abgekühlt ist.
In einem mit dem Laserfokus (Geschwindigkeit v) bewegten Koordinationssystem (Fall a: v = Geschwindigkeit des Portalsystems, Fall b: v = Geschwindigkeit des Strahls) bezeichnet s den Weg zwischen dem Punkt A auf der Linienmitte an dem die Aufschmelzzone beginnt und der Mitte B der im stationären Gleichgewicht ebenfalls mit v fortschreitenden Bewegung der Front des epitaktisch wachsenden kristallinen Schichtmaterials. (Fig. 1).
Geht man davon aus, daß sich der aufgeschmolzene streifenförmige Bereich lateral zwischen den Punkten A und B ausdehnt, so ergibt sich für die Zeitdauer tSchmelz, für die das Material als Schmelze vorliegt:
tSchmelz = s/v und es ergeben sich
typische Werte für die Zeitdauer tSchmelz der geschmolzenen Zone von 0,1 bis 0,5 Millisekunden sowie bei gewählten Werten v = 1 bis 10 cm/sec typische Werte der Länge der geschmolzenen Zone s von 1 bis 50 µm
Der experimentelle Nachweis und die Vermessung der geschmolzenen Zone der Breite s kann online erfolgen durch Vermessung des Reflexionsverhaltens eines Hilfslaserstrahls.
Bei dem gesamten Vorgang wird im Falle eines Glassubstrates das Glas ebenfalls für eine Zeitdauer von Millisekunden auf Temperaturen < Tmc = 1683 K gebracht und es ergibt sich bei Eindringtiefen der Wärme in der Größenordnung von 50 µm ins Glas eine Aufschmelztiefe des Substrates von der gleichen Größenordnung.
Die Existenz einer geschmolzenen Zone der Länge s in der Schicht kennzeichnet das Einsetzen der Laserkristallisation und definiert die dazu notwendige minimale Energiezufuhr.
Es ist sinnvoll, diese Energiezufuhr durch die Angabe der relevanten experimentellen Parameter zu präzisieren.
Definiert man die auf das Material übertragene Laserenergie:
Fscan = (P.(1 - R)/A)t1
wobei
P = Strahlleistung am Target
R = Reflexionsvermögen des Strahls auf der Schichtoberfläche (geeignet gemittelt)
A = π/4 (2ρ)2 = Querschnittsfläche des Strahls mit 2ρ = Breite des Gaußprofils bzw. TOP-HAT-Profils bzw. charakteristische Breite des Profils, sowie
t1 = 2ρ/v = charakteristische Zeit der Energiezufuhr, (gilt für die Mittellinie der Bestrahlungsfläche)
ist. Mit der Wahl der Größe Fscan sowie der Parameter P (1 - R)/A und t1 (einzeln) läßt sich die Qualität der Laserkristallisation entscheidend beeinflussen.
Zur Realisierung der Erfindung sind dabei die Größen P (1 - R)/A und t1 innerhalb eines Prozeßfensters einzugrenzen, in welchem eine weitgehende Texturierung der Laserkristallisation eintritt. Es zeigt sich nach eingehenden Untersuchungen, daß alle Schichten mit einer {100}- Oberflächennormalen texturiert sind, bei denen die eingeflossene Energie/cm2 Fscan sich in einem engen Bereich unterhalb der Agglomerationsschwelle (bzw. Ablationsschwelle) befindet. Die zitierten Größen lassen sich durch geeignete Wahl der Strahlparameter 2ρ, v und P unabhängig voneinander variieren, wobei 2ρ durch die einstellbare Position des Laserfokus gegeben ist. Die Güte einer texturierten Schicht ist charakterisiert durch die Parameter:
  • a) Texturgrad (nur Schichten mit Dominanz der Texturierung mit {100} Flächennormalen)
  • b) Die mittlere Kristallitgröße sowie
  • c) Art und Häufigkeit von Defekten in der Schicht.
Es zeigt sich dabei, daß für alle relevanten Parametersätze stets folgendes Scenario durchlaufen wird, wenn die eingefloßene Energie Fscan = P(1 - R)/A.t1 kontinuierlich gesteigert wird:
  • 1. Es existiert eine scharfe untere Grenze Fscan (min) ab der zunächst feinkristalline Schichten mit Kristallitgrößen < 100 nm (nicht texturiert) erhalten werden.
  • 2. Bei Steigerung von Fscan schließt sich ein Bereich an in dem
    entweder Fall A:
    alternativ: zuerst Textur (100) auftritt bei kleinen Kristallitdurchmessern und bei weiterer Steigerung schließlich vor Erreichen der Agglomeratsschwelle bei anhaltender Textur die Kristallite wachsen auf Durchmesser < 10 µm. Schließlich schließt sich ein Bereich an (unmittelbar unterhalb der Agglomeratsschwelle in dem keine Textur mehr auftritt, jedoch große Kristallite erhalten werden.
    oder Fall B:
    alternativ: zuerst große Kristallite erhalten werden ohne Textur und anschließend Textur (100) auftritt bei anhaltend großen Kristalliten bis zur Agglomeratsschwelle.
Dabei wird beobachtet:
Der Fall A tritt auf für Werte des Produktes 2ρv zwischen 1 und 1,5 cm2/sec während der Fall B beobachtet wird für Werte von 2ρv < 2 cm2/sec (bis 6 cm2/sec). Es zeigt sich außerdem, daß das Phänomen der Textur nur auftritt, wenn die zugeführte Energie/cm2 Fscan sich weit oberhalb der Kristallisationsgrenze, d. h. weit oberhalb Fscan min befindet.
Im Patentanspruch 1 wird dieser Sachverhalt durch die Formulierung ". . . wobei die in die Schicht eingeflossene Energie/cm2 in der oberen Hälfte des Bereichs zwischen dem Einsetzen der Kristallisation und der Agglomerationsschwelle (bzw. Ablationsschwelle) liegt."
Zur Ermittlung des Wertebereichs für Fscan und t1 wurden zwei Gruppen von Experimenten auf ihre Textur untersucht und zwar (siehe Tabelle 1)
Fall A, Experiment a bis c mit P = 2,14 Watt
Fall B, Experiment d bis f mit P = 1,9 Watt.
Zum Vergleich wird ein Experiment mit Daten (soweit verfügbar) der unter "Stand der Technik" zitierten Gruppe aus Jena (G. Andrä et al) mit aufgenommen (Experiment g mit P = 1,4 Watt).
Das alternative Verhalten der Fälle A und B hängt ab vom Parameter ∈ der sich in folgender Weise definieren läßt:
Definition: √∈ ist gleich dem Quotienten aus der Wärmeeindringtiefe in das Substrat mit Wärmeeindringtiefe = und dem Strahldurchmesser = 2ρ.
Die Wärmeeindringtiefe wird erhalten als Näherung in der linearen Wärmeleitungstheorie mit a = λ M δ/ξ
mit
λ = Wärmeleitfähigkeit des Substrats
M = (mittleres) Molekulargewicht des Substrats
ξ = 24 Joule/Molk
δ = Dichte des Substrats
für Quarzglas beträgt beispielsweise a = 8,3.10-3 cm2/sec mit t1 = 2ρ/v folgt damit
∈ = at1/4ρ2 = a/2ρv
Diese Größe ist für die genannten Experimente in Tabelle 1 aufgeführt.
Die Tabelle zeigt die wesentlichen für die Textur relevanten Daten für die Experimente a bis f sowie zum Vergleich eine Untersuchung (Experiment g), der zitierten Gruppe Andrä et al bei dem keine Textur auftritt, wohl aber (nach dem Stand der Technik) großflächige Kristallite auftreten. Dieses Experiment (g) ist in der "unteren Hälfte des Bereichs zwischen dem Einsetzen der Kristallisation und der Agglomeratsschwelle" angesiedelt. Die ermittelte Maximaltemperatur der Schicht beträgt (näherungsweise) 2270 K. Der Patentanspruch 1 betrifft den wesentlichen Aspekt des Erfindungsgedankens nämlich die Erzeugung texturierter Schichten bei Zufuhr einer Energiemenge an das aufgeschmolzene Material die in einem engen Bereich unterhalb der Agglomerationsschwelle angesiedelt ist. Die physikalische Ursache für dieses Verhalten ist nicht genau bekannt. Es kann jedoch festgehalten werden, daß unter den Bedingungen bei denen (100)- Textur auftritt die Abkühlgeschwindigkeit bei der Temperatur Tmc = 1683 K besonders langsam ist; d. h., daß die Abkühlrate minimiert wird. Ein Festmachen des Patentanspruchs 1 an der Nähe zur Agglomeratsschwelle ist möglich durch Angabe der in die Schicht geflossenen Energiemenge. Naheliegend wäre auch die Temperatur die aus technischen Gründen nur schwer meßbar ist, weil der dreidimensionale Wärmefluß in das Substrat nur modellmäßig zugänglich ist. Die lineare Wärmeleitungstheorie ist für Werte ∈ ≈ 1 nicht brauchbar, wohl aber für ∈ << 1. Dieses ist näherungsweise für die Experimente d und e der Fall; die ermittelte Maximaltemperatur ist in Tabelle 1 angegeben (mit Werten 3068 K bzw. 3192 K). Die Ermittlung erfolgte unter Anwendung der Beziehung:
T1 - T = P(1 - R)/(π3/2 λ ρ) arc tan (2/ρ)
mit
T1 = Temperatur der Schmelze zur Zeit t1
T0 = Temperatur des Substrats vor Erwärmung
Der Linienabstand d in Fig. 1 bestimmt die Große des Überlappungsbereichs der Breite Δd = 2ρ - d. Dieser muß so groß gewählt werden, daß die aus geometrischen Gründen geringere Energiezufuhr nicht zu einem wesentlichen Abfall des Texturgrades und der Kristallitgröße führt. In den Experimenten a bis f betrug der Quotient Δd/2ρ ≈ 1/3
Tabelle 1

Claims (6)

1. Erzeugung texturierter kristalliner Si-Schichten durch Laserbeschuß amorpher bzw. polykristalliner Si-Schichten auf einem Substrat nach einem Scan-Verfahren gemäß Fig. 1 durch totales Aufschmelzen und Wiedererstarren des Schichtmaterials, wobei die Aufschmelzdauer durch die Strahldaten sowie die Relativbewegung eines cw oder eines gepulsten Strahls auf der Schicht bestimmt wird, dadurch gekennzeichnet, daß die durch das Laserlicht eingeflossene Energiepro Flächeneinheit an jedem Punkt des Über­ lappungsbereichs Δd, sowie an jedem Punkt des Zentralbereichs D der Schicht so bemessen wird, daß diese sich innerhalb eines Prozeßfensters befindet, das sich unterhalb der Agglomerationsschwelle (bzw. Abhebeschwelle) der Schicht befindet, mit der Bedingung, daß epitaktisches Kristallwachstum stattfindet bei dem sich texturierte Kristallite mit einer (100)-Oberflächennormalen bilden, wobei typische Kristallitdurchmesser < 20 µm erreicht werden, wobei die in die Schicht eingeflossene Energie/cm2 in der oberen Hälfte des Bereichs zwischen dem Einsetzen der Kristallisation und der Agglomerationsschwelle (bzw. Ablationsschwelle) liegt.
2. Erzeugung texturierter kristalliner Si-Schichten nach Anspruch 1 dad. gek., daß der Überlappungsbereich so groß gewählt wird, daß mindestens in der inneren Hälfte dieses Bereichs die Texturbedingungen des Anspruchs 1 erfüllt werden.
3. Erzeugung texturierter kristalliner Si-Schichten dad. gek., daß zur Reduktion der eingeflossenen Energie das Substrat durch äußere Maßnahmen erwärmt wird.
4. Erzeugung texturierter kristalliner Si-Schichten nach Anspruch 1 und evtl. Anspruch 3 dad. gek., daß die mittlere Substrattemperatur durch äußere Maßnahmen stabilisiert wird.
5. Erzeugung texturierter kristalliner Si-Schichten nach Anspruch 1 und evtl. einem oder mehreren der Ansprüche 2 bis 4 dad. gek., daß das Ausgangsmaterial der Schicht anstatt reinem Siliziums aus einer Silizium-Germaniummischung bzw. -legierung besteht.
6. Erzeugung texturierter kristalliner Si-Schichten und Anspruch 1 und evtl. einem oder mehreren der Ansprüche 2 bis 5 dad. gek., daß diese als Saatschichten für weiteres kristallines Wachstum verwendet werden.
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