DE10017200A1 - Elektrisch leitende Mehrfachschichtung für bipolare Platten in Brennstoffzellen - Google Patents

Elektrisch leitende Mehrfachschichtung für bipolare Platten in Brennstoffzellen

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Abstract

Bei Bipolarplatten aus Metall in einer PEM-Brennstoffzelle wird die Korrosionsbeständigkeit mittels einer äußeren Metall-Metalloidschicht verbessert.

Description

Die Erfindung betrifft eine korrosionsbeständige Polymer-Electrolyte-Membrane (PEM)-Brennstoffzelle mit beschichteten Bipolarplatten (BIP) aus Metall.
Für die Versorgung von elektrisch angetriebenen Fahrzeugen mit Energie kann eine Brennstoffzelle eingesetzt werden. Eine für diesen Zweck besonders geeignete Brennstoffzelle stellt die Polymer-Elektrolyt-Brennstoffzelle mit ihrem günstigen Volumen- und gewichtsspezifischen Leistungspotential dar. PEM-Brennstoffzellen weisen eine Membrane Electrode Assembley (MEA) auf, die zwischen zwei Bipo­ larplatten angeordnet ist, die zur Versorgung mit den Betriebsgasen und zur elektri­ schen Kontaktierung der MEA dienen.
Von Brennstoffzellen wird eine hohe Standzeit erwartet. Bei mobilen Anwendungen sind dies mindestens 5.000 Stunden und bei stationären Anlagen bis zu 80.000 Stunden. Während des Betriebs darf über die gesamte Lebensdauer keine ausge­ prägte Degradation der elektrischen Leistungsfähigkeit auftreten. Neben Problemen der Langzeitstabilität an der MEA führen insbesondere Korrosionsprobleme an den Bipolarplatten zum Abfall der elektrischen Leistungsdaten. Bipolare Platten werden aus Kostengründen vorteilhafterweise aus Metall hergestellt. Aufgrund ihrer hohen elektrischen und chemischen Belastung korrodieren diese Bipolarplatten mit der Folge, dass die elektrischen Kenndaten der Brennnstoffzelle vorzeitig abfallen.
Eine der wichtigsten Aufgaben zur Kommerzialisierung der Brennstoffzelle ist die Identifaktion von Methoden und Materialien sein, die die geforderten Langzeitsta­ bilitäten aufweisen und mit relativ niedrigen Kosten realisierbar sind. Möglichkeiten ergeben sich aus dem Einsatz hochkorrosionsbeständiger Materialien wie Nickel- oder Kobaltbasislegierungen sowie von Legierungen aus Refraktärmetallen oder durch den Einsatz von Kohlenstoffplatten. Metallische Werkstoffe haben den Nach­ teil der Bildung von Oxidschichten mit erhöhten Oberflächenwiderständen bei Kontakt mit einer oxidierenden Atmosphäre. Kohlenstoffplatten weisen diesen Nachteil nicht auf, sind jedoch in der Herstellung zu teuer.
EP 0 955 686 A1 beschreibt ein Zweischichtensystem auf einem Stahlsubstrat, die aus einem Leichtmetall (Al, Ti) besteht. Auf diese BIP wird eine Zwischenschicht aus Edelstahl und eine Deckschicht aus TiN aufgebracht.
Beschichtungen auf kostengünstigen Materialien wie Stähle, Edelstählen, Aluminium oder auf Buntmetallen müssen mehreren physikalisch-chemischen Randbedingun­ gen genügen, und zwar:
  • - Sie müssen elektrisch leitend sein und dürfen ihre Leitfähigkeit auch im Dauer­ einsatz nicht verlieren. Der Oberflächenwiderstand sollte Werte von R ≦ 50 mΩ/cm2 nicht überschreiten.
  • - Die Schichten dürfen nicht lokalelementbildend zum Grundmaterial sein, d. h. während der elektrisch unbelasteten und belasteten Zeit der Zelle darf es nicht zu Lochfraßbildung kommen.
  • - Die Schichten sollten in einem weiten pH-Bereich stabil sein, d. h. es darf weder zur Auflösung schützender Oxide, Nitride etc. kommen, noch darf bei metal­ lischen Oberflächen eine Zementationsreaktion stattfinden. Außerdem müssen die Schichten eine besondere Stabilität gegenüber Säuren aufweisen.
  • - Sie sollten zumindest bis zu einem Potential von 2 Volt relativ zu Wasserstoff oder der Gegenelektroden anodisch stabil sein.
  • - Die Schichten dürfen keine Gegenpotentiale im Kontakt mit der Gasdiffusions­ elektrode zur Gesamtspannung der Zelle bilden.
Aufgabe der Erfindung ist es, bei Verwendung von Bipolarplatten aus Metall, die Korrosionsbeständigkeit dieser zu verbessern bei gleichzeitiger Aufrechterhaltung einer hohen elektrischen Leitfähigkeit. Diese Aufgabe wird durch den Gegenstand der Patentansprüche gelöst.
Erfindungsgemäß werden die oben erwähnten Anforderungen durch ein Mehrlagen­ schichtkonzept erfüllt, wobei die erste Schichtlage mindestens eine metallische Zwischenschicht und die zweite äußere Schicht eine Metall-Metalloid-Schicht ist. Besonderes Merkmal der Metall-Metalloid-Schichten ist, dass sie bei der Oxidation ihren Widerstand nur maximal innerhalb der zulässigen Spezifikation erhöhen (R < 50 mΩ/cm2).
Die Metall-Metalliodzusammensetzung wird so gewählt, dass sich entweder Oxide (auf der Luftseite der Zelle) höchstens submikrometerdick bilden oder sich mit den Matalloiden homogene oder heterogene Mischoxide innerhalb der Spezifiaktion bilden.
Aus thermodynamischen und kinetischen Gründen weisen z. B. Cr2N-Oberflächen diesbezüglich bessere Eigenschaften auf als z. B. die CrN-Phase. Auch ist es ein Unterschied für die elektrotechnische Stabilität, ob innerhalb der CrN-Phase der Chromgehalt x = 0.45 an der linken Phasengrenze im Phasendiagramm oder bei x = 0.55 an der rechten Phasengrenze liegt.
Während des Betriebs werden sich oxidreiche Oberflächenphasen bilden, die sich dann morphologisch und elektrisch voneinander unterscheiden. Durch die oben beschriebene gezielte Einstellung der Metall-Metalloidverbindungen wird Einfluss auf das Oxidationsverhalten, die Leitfähigkeit und die Beständigkeit genommen. Dieses gilt gleichermaßen für die elektrochemischen Eigenschaften der Schichten also ihrer Halbzellenpotentiale in unterschiedlichen Medien relativ zu einem festgelegten Referenzpotential.
Als weiteres erfindungsgemäßes Merkmal werden die Schichten mindestens als 2- Schichtlagen ausgeführt, und zwar mit dem Ziel, dass zwischen der äußeren elekt­ risch leitenden, chemischen stabilen Schicht und dem Grundmaterial keine Porenre­ aktionen ablaufen können.

Claims (10)

1. Bipolarplatte aus Metall zur Verwendung in einer PEM-Brennstoffzelle mit einem korrosionsschützenden, elektrisch leitfähigen Mehrschichtensystem, wobei die erste direkt auf das Substrat aufgebrachte Schicht eine Metallschicht ist, dadurch gekennzeichnet, dass die zweite elektrisch leitende äussere Schicht eine Metall-Metalloidschicht ist.
2. Bipolarplatte nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die erste metallische Schicht einkomponentig oder mehrkomponentig ist und vorzugsweise aus Metallen oder Legierungen oder intermetallischen Verbindungen der Ele­ mente Titan, Zirkonium, Tantal, Niob, Chrom Aluminium, Molybdän oder/und Wolfram besteht.
3. Bipolarplatte nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die zweite, äussere Metall-Metalloidschichten aus den Metallen Titan, Zirkonium, Tantal, Niob, Chrom Aluminium, Molybdän oder/und Wolfram gebunden an Stickstoff, Sauerstoff oder Kohlenstoff bestehen, wobei der Molenbruch (Kon­ zentrationsanteil) in den Verbindungen zwischen x = 0 und x = 0,75 liegt.
4. Bipolarplatte nach Anspruch 1,2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Schichtdicke der ersten Schicht 0,01 und 8 Mikrometer beträgt.
5. Bipolarplatte nach Anspruch 1,2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Schichtdicke der Metalloidschichten 0,01 bis 8 Mikrometer beträgt.
6. Bipolarplatte nach Anspruch 1-5, dadurch gekennzeichnet, dass das Mehr­ fachschichtensystem aus drei oder mehr Schichtsystemen besteht, wie zwei metallischen Unterlagenschichten und einer Metalloidschicht.
7. Bipolarplatte nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Metall- Metalloidschicht graduell zusammengesetzt ist, derart, dass der Molenbruch der Metalloide von innen nach aussen in der Schicht von x = 0 auf maximal x = 0,75 (entsprechend 75 At%) graduell zunimmt.
8. Bipolarplatte nach Anspruch 1-7, dadurch gekennzeichnet, dass die Zu­ sammensetzung der Elemente Stickstoff, Kohlenstoff und Sauerstoff zwischen 20 At% für unterstöchiometrische feste Lösungen und 75 At% für über­ stöchiometrische heterogene Lösungen beträgt.
9. Bipolarplatte nach Anspruch 1-8, dadurch gekennzeichnet, dass die Schich­ ten Wasserstoff zwischen 0 und 10 At% enthalten.
10. Bipolarplatte nach Anspruch 1-9, dadurch gekennzeichnet, dass die Schich­ ten die Elemente Eisen, Nickel, Kobalt oder die Edelmetalle zwischen 0 und 2 At% enthalten.
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