DE10017200A1 - Elektrisch leitende Mehrfachschichtung für bipolare Platten in Brennstoffzellen - Google Patents
Elektrisch leitende Mehrfachschichtung für bipolare Platten in BrennstoffzellenInfo
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Abstract
Bei Bipolarplatten aus Metall in einer PEM-Brennstoffzelle wird die Korrosionsbeständigkeit mittels einer äußeren Metall-Metalloidschicht verbessert.
Description
Die Erfindung betrifft eine korrosionsbeständige Polymer-Electrolyte-Membrane
(PEM)-Brennstoffzelle mit beschichteten Bipolarplatten (BIP) aus Metall.
Für die Versorgung von elektrisch angetriebenen Fahrzeugen mit Energie kann eine
Brennstoffzelle eingesetzt werden. Eine für diesen Zweck besonders geeignete
Brennstoffzelle stellt die Polymer-Elektrolyt-Brennstoffzelle mit ihrem günstigen
Volumen- und gewichtsspezifischen Leistungspotential dar. PEM-Brennstoffzellen
weisen eine Membrane Electrode Assembley (MEA) auf, die zwischen zwei Bipo
larplatten angeordnet ist, die zur Versorgung mit den Betriebsgasen und zur elektri
schen Kontaktierung der MEA dienen.
Von Brennstoffzellen wird eine hohe Standzeit erwartet. Bei mobilen Anwendungen
sind dies mindestens 5.000 Stunden und bei stationären Anlagen bis zu 80.000
Stunden. Während des Betriebs darf über die gesamte Lebensdauer keine ausge
prägte Degradation der elektrischen Leistungsfähigkeit auftreten. Neben Problemen
der Langzeitstabilität an der MEA führen insbesondere Korrosionsprobleme an den
Bipolarplatten zum Abfall der elektrischen Leistungsdaten. Bipolare Platten werden
aus Kostengründen vorteilhafterweise aus Metall hergestellt. Aufgrund ihrer hohen
elektrischen und chemischen Belastung korrodieren diese Bipolarplatten mit der
Folge, dass die elektrischen Kenndaten der Brennnstoffzelle vorzeitig abfallen.
Eine der wichtigsten Aufgaben zur Kommerzialisierung der Brennstoffzelle ist die
Identifaktion von Methoden und Materialien sein, die die geforderten Langzeitsta
bilitäten aufweisen und mit relativ niedrigen Kosten realisierbar sind. Möglichkeiten
ergeben sich aus dem Einsatz hochkorrosionsbeständiger Materialien wie Nickel-
oder Kobaltbasislegierungen sowie von Legierungen aus Refraktärmetallen oder
durch den Einsatz von Kohlenstoffplatten. Metallische Werkstoffe haben den Nach
teil der Bildung von Oxidschichten mit erhöhten Oberflächenwiderständen bei
Kontakt mit einer oxidierenden Atmosphäre. Kohlenstoffplatten weisen diesen
Nachteil nicht auf, sind jedoch in der Herstellung zu teuer.
EP 0 955 686 A1 beschreibt ein Zweischichtensystem auf einem Stahlsubstrat, die
aus einem Leichtmetall (Al, Ti) besteht. Auf diese BIP wird eine Zwischenschicht aus
Edelstahl und eine Deckschicht aus TiN aufgebracht.
Beschichtungen auf kostengünstigen Materialien wie Stähle, Edelstählen, Aluminium
oder auf Buntmetallen müssen mehreren physikalisch-chemischen Randbedingun
gen genügen, und zwar:
- - Sie müssen elektrisch leitend sein und dürfen ihre Leitfähigkeit auch im Dauer einsatz nicht verlieren. Der Oberflächenwiderstand sollte Werte von R ≦ 50 mΩ/cm2 nicht überschreiten.
- - Die Schichten dürfen nicht lokalelementbildend zum Grundmaterial sein, d. h. während der elektrisch unbelasteten und belasteten Zeit der Zelle darf es nicht zu Lochfraßbildung kommen.
- - Die Schichten sollten in einem weiten pH-Bereich stabil sein, d. h. es darf weder zur Auflösung schützender Oxide, Nitride etc. kommen, noch darf bei metal lischen Oberflächen eine Zementationsreaktion stattfinden. Außerdem müssen die Schichten eine besondere Stabilität gegenüber Säuren aufweisen.
- - Sie sollten zumindest bis zu einem Potential von 2 Volt relativ zu Wasserstoff oder der Gegenelektroden anodisch stabil sein.
- - Die Schichten dürfen keine Gegenpotentiale im Kontakt mit der Gasdiffusions elektrode zur Gesamtspannung der Zelle bilden.
Aufgabe der Erfindung ist es, bei Verwendung von Bipolarplatten aus Metall, die
Korrosionsbeständigkeit dieser zu verbessern bei gleichzeitiger Aufrechterhaltung
einer hohen elektrischen Leitfähigkeit. Diese Aufgabe wird durch den Gegenstand
der Patentansprüche gelöst.
Erfindungsgemäß werden die oben erwähnten Anforderungen durch ein Mehrlagen
schichtkonzept erfüllt, wobei die erste Schichtlage mindestens eine metallische
Zwischenschicht und die zweite äußere Schicht eine Metall-Metalloid-Schicht ist.
Besonderes Merkmal der Metall-Metalloid-Schichten ist, dass sie bei der Oxidation
ihren Widerstand nur maximal innerhalb der zulässigen Spezifikation erhöhen
(R < 50 mΩ/cm2).
Die Metall-Metalliodzusammensetzung wird so gewählt, dass sich entweder Oxide
(auf der Luftseite der Zelle) höchstens submikrometerdick bilden oder sich mit den
Matalloiden homogene oder heterogene Mischoxide innerhalb der Spezifiaktion
bilden.
Aus thermodynamischen und kinetischen Gründen weisen z. B. Cr2N-Oberflächen
diesbezüglich bessere Eigenschaften auf als z. B. die CrN-Phase. Auch ist es ein
Unterschied für die elektrotechnische Stabilität, ob innerhalb der CrN-Phase der
Chromgehalt x = 0.45 an der linken Phasengrenze im Phasendiagramm oder bei
x = 0.55 an der rechten Phasengrenze liegt.
Während des Betriebs werden sich oxidreiche Oberflächenphasen bilden, die sich
dann morphologisch und elektrisch voneinander unterscheiden. Durch die oben
beschriebene gezielte Einstellung der Metall-Metalloidverbindungen wird Einfluss auf
das Oxidationsverhalten, die Leitfähigkeit und die Beständigkeit genommen. Dieses
gilt gleichermaßen für die elektrochemischen Eigenschaften der Schichten also ihrer
Halbzellenpotentiale in unterschiedlichen Medien relativ zu einem festgelegten
Referenzpotential.
Als weiteres erfindungsgemäßes Merkmal werden die Schichten mindestens als 2-
Schichtlagen ausgeführt, und zwar mit dem Ziel, dass zwischen der äußeren elekt
risch leitenden, chemischen stabilen Schicht und dem Grundmaterial keine Porenre
aktionen ablaufen können.
Claims (10)
1. Bipolarplatte aus Metall zur Verwendung in einer PEM-Brennstoffzelle mit einem
korrosionsschützenden, elektrisch leitfähigen Mehrschichtensystem, wobei die
erste direkt auf das Substrat aufgebrachte Schicht eine Metallschicht ist,
dadurch gekennzeichnet, dass die zweite elektrisch leitende äussere Schicht
eine Metall-Metalloidschicht ist.
2. Bipolarplatte nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die erste
metallische Schicht einkomponentig oder mehrkomponentig ist und vorzugsweise
aus Metallen oder Legierungen oder intermetallischen Verbindungen der Ele
mente Titan, Zirkonium, Tantal, Niob, Chrom Aluminium, Molybdän oder/und
Wolfram besteht.
3. Bipolarplatte nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die
zweite, äussere Metall-Metalloidschichten aus den Metallen Titan, Zirkonium,
Tantal, Niob, Chrom Aluminium, Molybdän oder/und Wolfram gebunden an
Stickstoff, Sauerstoff oder Kohlenstoff bestehen, wobei der Molenbruch (Kon
zentrationsanteil) in den Verbindungen zwischen x = 0 und x = 0,75 liegt.
4. Bipolarplatte nach Anspruch 1,2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, dass die
Schichtdicke der ersten Schicht 0,01 und 8 Mikrometer beträgt.
5. Bipolarplatte nach Anspruch 1,2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, dass die
Schichtdicke der Metalloidschichten 0,01 bis 8 Mikrometer beträgt.
6. Bipolarplatte nach Anspruch 1-5, dadurch gekennzeichnet, dass das Mehr
fachschichtensystem aus drei oder mehr Schichtsystemen besteht, wie zwei
metallischen Unterlagenschichten und einer Metalloidschicht.
7. Bipolarplatte nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Metall-
Metalloidschicht graduell zusammengesetzt ist, derart, dass der Molenbruch der
Metalloide von innen nach aussen in der Schicht von x = 0 auf maximal x = 0,75
(entsprechend 75 At%) graduell zunimmt.
8. Bipolarplatte nach Anspruch 1-7, dadurch gekennzeichnet, dass die Zu
sammensetzung der Elemente Stickstoff, Kohlenstoff und Sauerstoff zwischen
20 At% für unterstöchiometrische feste Lösungen und 75 At% für über
stöchiometrische heterogene Lösungen beträgt.
9. Bipolarplatte nach Anspruch 1-8, dadurch gekennzeichnet, dass die Schich
ten Wasserstoff zwischen 0 und 10 At% enthalten.
10. Bipolarplatte nach Anspruch 1-9, dadurch gekennzeichnet, dass die Schich
ten die Elemente Eisen, Nickel, Kobalt oder die Edelmetalle zwischen 0 und
2 At% enthalten.
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