DE10010069A1 - Verfahren zum Betreiben einer Gaserzeugungsvorrichtung bzw. eines Brennstoffzellensystems, Gaserzeugungsvorrichtung und Brennstoffzellensystem - Google Patents
Verfahren zum Betreiben einer Gaserzeugungsvorrichtung bzw. eines Brennstoffzellensystems, Gaserzeugungsvorrichtung und BrennstoffzellensystemInfo
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Abstract
Verfahren zum Betrieb einer Gaserzeugungsvorrichtung bzw. eines Brennstoffzellensystems sowie eine Gaserzeugungsvorrichtung bzw. ein Brennstoffzellensystem zum Erzeugen eines wasserstoffreichen, kohlenmonoxidarmen Gases auf einem Wasser/Brennstoff-Gemisch durch katalytische Wasserdampfreformierung und/oder aus einem Sauerstoff/Brennstoff-Gemisch durch partielle Oxidation mittels der Gaserzeugungsvorrichtung, die mindestens einen Reformer, einen Brenner, eine erste und eine zweite Gasreinigungseinheit umfaßt, wobei die Gaserzeugungsvorrichtung in einer ersten Betriebsart mit einem Brennstoff oder einem Brennstoffgemisch aus einer ersten Gruppe von Brennstoffen und in einer zweiten Betriebsart mit einem Brennstoff oder einem Brennstoffgemisch aus einer zweiten Gruppe von Brennstoffen betrieben wird und die erste Gasreinigungseinheit ein CO-Shift-Reaktor ist, der in der ersten Betriebsart als eine CO-Shift-Einheit und in der zweiten Betriebsart durch Einbringen von Brennstoff aus der zweiten Gruppe von Brennstoffen als eine Reformierungseinheit betrieben wird.
Description
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zum Betreiben
einer Gaserzeugungsvorrichtung bzw. eines Brennstoffzellensy
stems sowie eine Gaserzeugungsvorrichtung und ein Brennstoff
zellensystem. Insbesondere betrifft die Erfindung ein Verfahren
zum Betreiben einer Gaserzeugungsvorrichtung mit unterschiedli
chen Kohlenwasserstoffbrennstoffen wie Methanol, Dimethylether,
höhere Alkohole, Benzin, Diesel, LPG (Liquid Petroleum Gas)
oder NG (Natural Gas).
Brennstoffzellen besitzen gegenüber Verbrennungskraftmaschinen
wegen ihrer Funktionsweise einen höheren energetischen Wir
kungsgrad, weshalb sie zunehmend für die Stromerzeugung einge
setzt werden. Dieses schließt sowohl stationäre als auch mobile
Anwendungen ein. Brennstoffzellen werden üblicherweise mit Was
serstoff betrieben. Da dieser nur schwer zu speichern ist, ver
sucht man gerade für mobile Anwendungen, wie Kraftfahrzeuge,
den Wasserstoff in Form von flüssigen Kraftstoffen bzw. Brenn
stoffen zu speichern. Derartige Kraftstoffe sind beispielsweise
reine Kohlenwasserstoffe oder Alkohole. Für mobile Anwendungen
wird heute überwiegend Methanol eingesetzt, das in einer Gaser
zeugungsvorrichtung in Wasserstoff und CO2 gespalten wird. Der
so erzeugte Wasserstoff wird dann für den Betrieb einer Brenn
stoffzelle eines Fahrzeuges verwendet. Von Nachteil ist dabei
jedoch die noch fehlende Methanolinfrastruktur und die geringe
Speicherdichte von Methanol im Vergleich zu erdölbasierten
Kraftstoffen. Auch wird der hohe energetische Wirkungsgrad ei
nes Methanol-Brennstoffzellensystems durch die vorgelagerte
Methanolherstellung nahezu egalisiert. Die Wasserstofferzeugung
aus konventionellen flüssigen Treibstoffen wie Benzin, Diesel
oder LPG ist für ein mobiles Brennstoffzellensystem deshalb ei
ne interessante Alternative. Ein solches Brennstoffzellensystem
umfaßt eine Brennstoffzelle mit Kühlmedienanschluß und Luftver
sorgung sowie eine Gaserzeugungsvorrichtung.
In der EP 0 921 585 A2 ist eine Vorrichtung und ein Verfahren
mit verbesserten Kaltstarteigenschaften für eine Wasserdampfre
formierung eines Kohlenwasserstoffes offenbart. Die Vorrichtung
besteht aus einem Verdampfer, einer Reformierungseinrichtung
mit mehreren Reformierungsstufen, einer CO-Entfernungseinheit
mit einer CO-Shiftstufe und/oder einer CO-Oxidationsstufe und
einer katalytischen Brennereinheit. Dabei steht die Brennerein
heit mit dem Verdampfer und einem Hauptreformer sowie wenig
stens eine Vorreformierungsstufe mit der CO-Shiftstufe oder der
CO-Oxidationsstufe über ein wärmeleitendes Trennmedium in Wär
mekontakt. Bei einem Kaltstart durchläuft das System einen Auf
heizvorgang mit mehreren unterschiedlichen Betriebsphasen, wo
bei in einer ersten Betriebsphase die Verbindung zwischen CO-
Shiftstufe und CO-Oxidationsstufe getrennt wird. Anschließend
wird in die CO-Oxidationsstufe ein brennbares Gemisch eingelei
tet, das dort katalytisch verbrannt wird, um die CO-Oxidations
stufe und die damit in Wärmekontakt stehende Vorreformierungs
stufe aufzuheizen.
In der EP 0 920 064 A1 ist ein Brennstoffzellensystem, das un
ter anderem einen katalytischen Brenner, einen Brennstoffrefor
mer, einen CO-Shift-Reaktor und einen Reaktor für die partielle
Oxidation umfaßt, beschrieben. Die für die endotherme Wasser
dampfreformierung benötigte Energie wird mit dem katalytischen
Brenner erzeugt. Damit der Reformer die jeweils vom Belastungs
zustand der Brennstoffzelle abhängige Wasserstoffmenge bereit
stellen kann, muß der Wärmeausstoß des Brenners über einen wei
ten Bereich einstellbar sein. Dazu wird ein sogenannter Viel
stoffbetrieb-Brenner vorgeschlagen, der mit flüssigem Brenn
stoff und/oder den Restwasserstoff des Anodenabgases gespeist
wird. Das im Reformer erzeugte wasserstoffhaltige Gas wird in
einem CO-Shift-Reaktor und einem partiellen-Oxidations-Reaktor,
die hintereinander geschaltet sind, vom Kohlenmonoxid gerei
nigt.
Die WO 99/31012 offenbart ein Verfahren zum Betreiben einer An
lage zur Wasserstoffreformierung mit verbessertem Kaltstartver
halten. Dazu wird vorgeschlagen, mindestens einen Teil eines
Reformierungsreaktors als Mehrfunktions-Reaktoreinheit auszu
bilden. Die Mehrfunktions-Reaktoreinheit wird während einer er
sten Betriebsphase des Kaltstarts als katalytische Brennerein
heit und während einer anschließenden zweiten Betriebsphase als
Einheit zur partiellen Oxidation des zugeführten Kohlenwasser
stoffes verwendet. Neben diesen beiden Funktionen beim Kalt
start übt diese Mehrfunktions-Reaktoreinheit im Normalbetrieb
weiterhin mindestens zeitweise eine dritte Funktion als Refor
mereinheit zur Wasserdampfreformierung des zugeführten Kohlen
wasserstoffes und/oder als CO-Shifteinheit zur Umwandlung von
unerwünschten Kohlenmonoxid in Kohlendioxid. Der übrige Refor
mierungsreaktorteil fungiert während der zweiten Betriebsphase
des Kaltstartes wenigstens bereichsweise als eine Nachreformie
rungs- und CO-Shiftkonverterstufe.
Die Reformer-Brennstoffzellen-Systeme des Standes der Technik
haben den Nachteil, daß sie entweder für einen Betrieb mit
Methanol und/oder Dimethylether oder für einen Vielstoff-
Betrieb, d. h. für den Betrieb mit anderen Kohlenwasserstoffen,
wie höheren Alkoholen, Benzin, Diesel, LPG (Liquid Petroleum
Gas) oder NG (Natural Gas) als Brennstoffe geeignet sind. Be
kannterweise kann Wasserstoff aus Kohlenwasserstoffen durch ei
ne partielle-Oxidations-Reformierung, nachfolgend als POX-
Reformierung bezeichnet, entsprechend der Gleichung:
-(CH2)- + 1/2O2 (Luft) ⇒ H2 + CO
und/oder die endotherme Dampfreformierung entsprechend der
Gleichung:
-(CH2)- + 2H2O ⇒ 3H2 + CO2
-(CH2)- + 2H2O ⇒ 3H2 + CO2
erzeugt werden. Es ist auch eine Kombination der beiden Prozes
se möglich, die zu autothermen Betriebsweisen führt. Systeme
für den Betrieb mit Methanol/Dimethylether arbeiten in einem
niedrigen Temperaturbereich, wobei der Wasserstoff im wesentli
chen durch Wasserdampfreformierung erzeugt wird, und zeichnen
sich durch einen hohen Systemwirkungsgrad aus. Diese Systeme
können allerdings nicht mit anderen Kohlenwasserstoffbrennstof
fen betrieben werden. Systeme für den Vielstoffbetrieb sind für
hohe Temperaturen ausgelegt, wobei der Wasserstoff im wesentli
chen durch POX- beziehungsweise autotherme Reformierung erzeugt
wird. Diese Systeme können zwar auch Methanol/Dimethylether
sehr gut umsetzen, arbeiten dann jedoch im Vergleich zu den
Niedertemperatursystemen bei einem schlechteren Wirkungsgrad.
Demgegenüber liegt der Erfindung die Aufgabe zugrunde, ein Ver
fahren zum Betrieb einer Gaserzeugungsvorrichtung sowie eines
Brennstoffzellensystems bereitzustellen, mit dem sowohl Metha
nol/Dimethylether als auch andere Kohlenwasserstoffe bei ver
nünftigen Wirkungsgraden in ein wasserstoffreiches Gas umgewan
delt werden.
Zur Lösung dieser Aufgabe wird zum einen ein Verfahren mit den
Merkmalen des Anspruches 1, zum anderen eine Gaserzeugungsvor
richtung mit den Merkmalen des Anspruches 15 vorgeschlagen.
Demnach wird eine Gaserzeugungsvorrichtung, bei der eine erste
Gasreinigungseinheit ein CO-Shift-Reaktor ist, in Abhängigkeit
von dem verwendeten Brennstoff auf zwei unterschiedliche Be
triebsarten betrieben. Die erste Betriebsart der Gaserzeugungs
vorrichtung, bei der der CO-Shift-Reaktor als eine CO-Shift
einheit betrieben wird, kommt zum Einsatz, wenn eine erste
Gruppe von Brennstoffen als Brennstoff verwendet wird. Diese
erste Gruppe von Brennstoffen umfaßt längerkettige Kohlenwas
serstoffe, so wie höhere Alkohole, Benzin, Diesel, LPG (Liquid
Petrol Gas) und NG (Natural Gas), mit Ausnahme von Methanol und
Dimethylether. Verwendet man dagegen Brennstoffe aus der zwei
ten Gruppe von Brennstoffen, nämlich Methanol und/oder Dimethy
lether, wird die Gaserzeugungsvorrichtung in einer zweiten Be
triebsart betrieben, wobei der CO-Shift-Reaktor durch Einbrin
gen von Methanol/Dimethylether in denselben als eine Reformie
rungseinheit betrieben wird.
Der POX- beziehungsweise autotherme Reformer der Gaserzeu
gungsvorrichtung, in dem je nach Eduktzusammensetzung, d. h.
nach Zusammensetzung des zugeführten Stoffgemisches eine Refor
mierung durch partielle Oxidation und/oder eine Wasserdampf
reformierung stattfindet, wird bei hohen Temperaturen betrie
ben. Der Edukt-Brennstoff wird dem Reformer flüssig oder vor
zugsweise mittels Verdampfer gasförmig zugegeben. Bei der Ver
wendung von längerkettigem Kohlenwasserstoff als Brennstoff,
entsteht neben Wasserstoff sehr viel Kohlenmonoxid. Dieses wird
in dem CO-Shift-Reaktor durch die Zugabe von Wasser zu Kohlen
dioxid und Wasserstoff umgesetzt. In dem Reformer kann auch
Methanol und/oder Dimethylether als Brennstoff umgesetzt wer
den, allerdings mit einem schlechteren Wirkungsgrad im Ver
gleich zu einer Dampfreformierung bei tieferen Temperaturen.
Durch zusätzliches Einbringen von Methanol und/oder Dimethyle
ther in den CO-Shift-Reaktor kann dort aus diesen Brennstoffen
Wasserstoff über eine Wasserdampfreformierung erzeugt werden.
Da der CO-Shift-Reaktor im Vergleich zu dem Reformierungs
reaktor bei einer geringeren Betriebstemperatur gefahren wird,
weist die Wasserdampfreformierung im CO-Shift-Reaktor einen
vergleichsweisen hohen Wirkungsgrad auf. Die in dem CO-Shift-
Reaktor verwendeten Katalysatormaterialien für die CO-Shift
reaktion sind auch aktive Katalysatoren für eine Dampf
reformierungsreaktion von Methanol/Dimethylether. Weiterhin
liegen auch die Betriebsparameter Druck und Temperatur des CO-
Shift-Reaktors im CO-Shift-Betrieb in einem ähnlichen Bereich
wie dem für die Wasserdampfreformierung von Methanol/Dimethylether,
so daß der CO-Shift-Reaktor auch als eine Dampfreformie
rungseinheit betrieben werden kann.
Das System besitzt dadurch im Betrieb mit Methanol hervorragen
de Kaltstarteigenschaften und ist gegenüber Verunreinigungen
des Methanols mit langkettigen Kohlenwasserstoffen weniger emp
findlich. Man erhält somit ein sehr dynamisches System, das
nicht nur für den Betrieb mit Kohlenwasserstoffen, sondern auch
für den mit Methanol/Dimethylether einen vernünftigen Wirkungs
grad aufweist. Die erfindungsgemäße Gaserzeugungsvorrichtung
kann mit beiden Arten von Brennstoffen mit vernünftigen Wir
kungsgraden betrieben werden, wobei hierfür keine zusätzlichen
Einrichtungen vorzusehen sind. Dadurch wird eine kompakte Bau
weise der Gaserzeugungsvorrichtung gefördert, wie sie gerade
für mobile Anwendungen von Bedeutung ist. Die Gaserzeugungsvor
richtung kann hinsichtlich des Brennstoffes sehr leicht an eine
vorhandene Brennstoff-Infrastruktur angepaßt werden.
Vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung ergeben sich aus den
Unteransprüchen.
Bei einer vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung wird der
Reformer bei der zweiten Betriebsart der Gaserzeugungsvorrich
tung im wesentlichen als POX- und/oder autothermer Reformer be
trieben und in demselben nur so viel Methanol/Dimethylether um
gesetzt, daß dessen Abwärme ausreicht, um einen großen Anteil
des in den CO-Shift-Reaktor eingegebenen Methanols/Dimethyl
ethers mittels Wasserdampfreformierung in wasserstoffreiches
Gas zu überführen. Diese Vorgehensweise ist aus energetischen
Gesichtspunkten zweckmäßig, weil die exotherme POX-
Reformierungsreaktion, die bzgl. der Wasserstofferzeugung einen
schlechteren Wirkungsgrad aufweist, die Wärme zum Betreiben des
CO-Shift-Reaktors als Wasserdampfreformierungseinheit mit hohem
Wirkungsgrad erzeugt. Dadurch wird der energetische Wirkungs
grad der Gaserzeugungsvorrichtung erhöht.
Bei einer weiteren zweckmäßigen Ausführungsform der Erfindung
wird der Reformer während einer Kaltstartphase mit flüssigem
Brennstoff und Luft als POX- und/oder autothermer Reformer und
bei warmgelaufener Vorrichtung auch mit gasförmigem Brennstoff
und Wasserdampf betrieben, wobei Brennstoff und Wasser im Ver
dampfer verdampft werden, der durch den Brenner erhitzt wird,
und dann dem Reformer gasförmig zugeführt werden. Aufgrund der
exothermen POX-Reformierung ist der Reformer kaltstartfähig und
die dem Reformer nachgeschalteten Komponenten werden außerdem
durch den heißen Reformerproduktstrom erwärmt. Sobald die Ga
serzeugungsvorrichtung warmgelaufen ist, kann der Reformer auch
mit gasförmigen Brennstoffen betrieben werden. Die benötigte
Energie für den Verdampfer und den Reformer wird durch einen
Brenner, der vorzugsweise ein katalytischer Brenner ist, er
zeugt.
Bei einer zweckmäßigen Fortbildung der Erfindung sind Wärmetau
scher am katalytischen Brenner und Verdampfer bzw. zwischen Re
former und CO-Shift-Reaktor vorgesehen. Durch diese Maßnahmen
können die Eduktstoffe des Reformers erhitzt und die Reformer
produktstoffe abgekühlt werden, wodurch die energetische Bilanz
der Gaserzeugungsvorrichtung verbessert wird.
Bei einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung
ist vorgesehen, daß dem Wasser im Wassertank Methanol als
Frostschutzmittel zugegeben ist. Gerade bei einer Gaserzeu
gungsvorrichtung für den mobilen Einsatz muß sichergestellt
werden, daß der Wassertank für Edukt- und Shiftwasser bei Umge
bungstemperaturen unter dem Gefrierpunkt nicht einfriert. Her
kömmliche Antifrostmittel müssen vor dem Zuführen des Wassers
in den Reformer bzw. den CO-Shift-Reaktor abgetrennt werden, da
diese für den Gaserzeugungsprozeß untauglich sind. Demgegenüber
kann das Methanol ohne weiteres im Reformer und auch im CO-
Shift-Reaktor über eine Wasserdampfreformierung in ein wasser
stoffreiches Gas umgesetzt werden. Dadurch wird nicht nur
Frostschutz gewährleistet, sondern auch die Wasserstoffausbeute
der Gaserzeugungsvorrichtung erhöht.
Bei einer vorteilhaften Weiterbildung der Erfindung, bei der
die Gaserzeugungsvorrichtung zusammen mit mindestens einer
Brennstoffzelle ein Brennstoffzellensystem bildet, ist vorgese
hen, dem Reformer der Gaserzeugungsvorrichtung den Brennstoff
sowohl flüssig als auch gasförmig zuzuführen. Die aus dem gas
förmig zugeführten Brennstoff gewonnene Wasserstoffmenge ist
zum Abdecken einer Grundlast der Brennstoffzelle vorgesehen und
die Wasserstoffmenge zum Abdecken von Laständerung/Lastspitzen
der Brennstoffzelle wird durch Zugabe des flüssigen Brennstof
fes erzeugt. Verdampfer stellen träge Systeme dar und sind
folglich für eine dynamische Gaserzeugungsvorrichtung, die auf
schnelle Lastwechsel reagiert, nicht optimal geeignet. Hohe
Lastspreizungen können durch den alleinigen Einsatz von Ver
dampfern nur eingeschränkt realisiert werden, wobei diese durch
einen Betrieb in einem weiten Lastbereich extrem belastet und
somit deren Lebensdauer reduziert wird. Eine reine Flüssigdo
sierung über eine Einspritzdüse ist ebenfalls schwierig, wenn
man große Lastspreizungen realisieren möchte. Die vollständige
Verdampfung und homogene Vermischung einer großen Flüssigkeits
menge in einem Gasstrom ist nicht unproblematisch. Zudem sind
Flüssigkeitstropfen auf dem Katalysatormaterial eines Reformie
rungsreaktors ungünstig für ein gutes Umsatzverhalten und die
Langzeitaktivität des Katalysatorsystems. Durch die gasförmige
und flüssige Zuführung des Brennstoffes erhält man ein besseres
Verhältnis von Flüssigkeitsmenge zum Gasstrom, wobei durch eine
entsprechende Flüssigkeitszugabe schnell auf Laständerungen und
auftretende Lastspitzen reagiert werden kann.
Die Erfindung ist anhand eines Ausführungsbeispieles in der
Zeichnung dargestellt und wird im folgenden unter Bezugnahme
auf die Zeichnung näher erläutert, wobei
Fig. 1 ein Blockschaltbild einer erfindungsgemäßen Gaser
zeugungsvorrichtung mit einer Brennstoffzelle und
mit einer Kühlstromführung in einer ersten Be
triebsart und
Fig. 2 das Blockschaltbild gemäß Fig. 1 mit einer
Kühlstromführung in einer zweiten Betriebsart
zeigt.
Die in der Zeichnung dargestellte erfindungsgemäße Gaserzeu
gungsvorrichtung 1 umfaßt einen Reformer 2, zwei CO-Reini
gungseinheiten 4, 5, einen katalytischen Brenner 6 mit Verdamp
fer 8 sowie zwei Wärmetauscher 3, 7. An die Gaserzeugungsvor
richtung 1 ist mindestens eine Brennstoffzelle 9 angeschlossen,
die eine Anode 9a und eine Kathode 9b umfaßt. Der Übersicht
lichkeit halber ist in der Figur nur eine einzelne Brennstoff
zelle dargestellt, jedoch ist in der Praxis ein aus einen Sta
pel mehrerer Brennstoffzellen gebildeter Brennstoffzellenblock
vorgesehen (sogenannter 'Stack').
Der katalytische Brenner 6 wird mit Luftsauerstoff und Brenn
stoff über Zuführungen 17, 18 betrieben. Dabei kommen die für
den Reformierungsreaktor 2 vorgesehenen Brennstoffe, also bei
spielsweise Methanol, Dimethylether, höhere Alkohole, Benzin,
Diesel oder ähnliche Kohlenwasserstoffe zum Einsatz. Beim Be
trieb der Gaserzeugungsvorrichtung 1 mit einer Brennstoffzelle
9 wird dem Brenner 6 über Leitungen 21 und 22 die Abluft der
Kathode 9b und das Abgas der Anode 9a zugeführt und somit wird
der Restwasserstoff der Abluft als zusätzlicher Brennstoff ver
wendet.
Dem katalytischen Brenner 6 ist der Verdampfer 8 nachgeschal
tet, der mit den heißen Abgasen des Brenners 6 betrieben wird.
Der Verdampfer 8 weist eine Zuführung 20 zum Einbringen von
Wasser und Brennstoff auf, wobei der Brennstoff einer der oben
genannten Gruppen von Brennstoffen angehört. Obwohl in der
Zeichnung nicht dargestellt ist es auch möglich, für die Ver
dampfung von Brennstoff und Wasser separate Verdampfer 8 vorzu
sehen. Der Wärmetauscher 7 ist an dem Brenner 6 und/oder dem
Verdampfer 8 angeordnet. Über eine Zuführung 19 wird Umgebungs
luft in den Wärmetauscher 7 eingeleitet und in diesem erhitzt.
Dieser wird dann über eine Dosiervorrichtung 10 in den Refor
mierungsreaktor 2 dosiert.
Der Reformierungsreaktor 2 wird mit flüssigem und/oder gasför
migem Brennstoff sowie Luftsauerstoff betrieben. Zu diesem
Zweck sind dem Reformierungsreaktor 2 die Dosiereinrichtung 10
für Luftsauerstoff, eine Dosiereinrichtung 11 für flüssigen
Brennstoff, die vorzugsweise eine Einspritzdüse ist, und eine
Dosiereinrichtung 12 für gasförmigen Brennstoff und Wasserdampf
vorgeschaltet. Die Dosiereinrichtungen 10, 11 und 12 werden
über eine (nicht dargestellte) Steuereinrichtung gesteuert. Der
Reformierungsreaktor 2 ist mit einem geeigneten Katalysatorma
terial, z. B. einem Edelmetallkatalysator befüllt. Je nach der
Eduktzusammensetzung wird der Reformierungsreaktor 2 als POX-
Reaktor, d. h. als Reaktor für eine reine partielle Oxidations-
Reformierung, beziehungsweise zusätzlich als Wasserdampfrefor
mierungsreaktor, das heißt autotherm betrieben. Dem Reformie
rungsreaktor 2 ist der Wärmetauscher 3 nachgeschaltet, der den
Produktgasstrom, d. h. das wasserstoffhaltige Gas mit Kohlenmon
oxidanteilen, abkühlt und dabei den gasförmigen Brennstoff und
den Wasserdampf erhitzt, die zuvor im Verdampfer 8 verdampft
wurden.
Das wasserstoffhaltige Reformierungsgas mit Kohlenmonoxidantei
len durchläuft zwei Gasreinigungseinheiten 4, 5, wobei die er
ste Gasreinigungseinheit 4 ein CO-Shift-Reaktor und die zweite
Gasreinigungseinheit 5 vorzugsweise ein Reaktor für die selek
tive Oxidation von Kohlenmonoxid ist. Die beiden Gasreinigungs
einheiten 4, 5 sind seriell hintereinander geschaltet, wobei
der CO-Shift-Reaktor 4 als erste von dem Reformierungsgas zu
durchströmende Einheit vorgesehen ist. Zwischen dem Wärmetau
scher 3 und dem CO-Shift-Reaktor 4 ist eine Zuführung 16 vorge
sehen, über die Shift-Wasser und/oder Brennstoff eingebracht
werden. Das wasserstoffreiche Reformierungsgas durchströmt die
Gasreinigungseinheiten 4, 5 und wird der Brennstoffzelle 9 zu
geführt.
Der CO-Shift-Reaktor 4 wird gemäß einer ersten Betriebsart der
Gaserzeugungsvorrichtung 1 als CO-Shift-Einheit und gemäß einer
zweiten Betriebsart der Gaserzeugungsvorrichtung 1, die bei der
Verwendung von Methanol/Dimethylether als Brennstoff eingesetzt
wird, als eine Wasserdampfreformierungseinheit betrieben. Bei
dem Betrieb als CO-Shift-Einheit 4 wird dem heißen Gasstrom
über die Zuführung 16 flüssiges Wasser injiziert, wobei das
Kohlenmonoxid im CO-Shift-Reaktor 4 mit dem Shift-Wasser zu
Kohlendioxid und Wasserstoff umgesetzt wird. Dabei wird ein
herkömmlicher CO-Shift-Reaktor mit bekanntem Katalysatormateri
al verwendet. Die Reaktionsparameter Druck und Temperatur für
eine CO-Shift-Reaktion entsprechen den Reaktionsbedingungen für
eine Wasserdampfreformierung von Methanol/Dimethylether. Die in
CO-Shift-Reaktoren verwendeten Katalysatormaterialien sind auch
für die Wasserstoffdampfreformierung von Methanol/Dimethylether
aktive Katalysatoren. Deshalb kann der CO-Shift-Reaktor 4 ein
fach durch Zuführen von Methanol/Dimethylether anstatt des Was
sers über die Zuführung 16 als eine Wasserdampfreformierungs
einheit betrieben werden. Zur genaueren Steuerung kann an der
Zuführung 16 eine (nicht dargestellte) weitere Dosiervorrich
tung vorgesehen sein.
Beim Betrieb in der ersten Betriebsart (siehe Fig. 1) ist die
Leitung 21 für die Abluft der Kathode 9b durch die erste Gas
reinigungseinheit 4 hindurch geführt, um die Gasreinigungsein
heit 4 zu kühlen und die Abluft für die Verbrennung im Brenner
6 vorzuwärmen. Die Leitung 22 für das Abgas der Anode 9a ist
durch die zweite Gasreinigungseinheit 5 hindurch geführt, um
die Gasreinigungseinheit 5 zu kühlen und das Abgas für die Ver
brennung im Brenner 6 vorzuwärmen. Die Leitungen 21 und 22 sind
über eine Verbindung 23 vor dem Brenner 6 zusammengeführt.
Beim Betrieb der Gaserzeugungsvorrichtung 1 in der zweiten Be
triebsart wird die Eduktzusammensetzung, d. h. die Zusammenset
zung des Stoffgemisches, das über die Dosiereinrichtung 10 bis
12 in den Reformierungsreaktor 2 dosiert wird, so gewählt, daß
der Reformierungsreaktor 2 im wesentlichen als eine POX-Reformierungseinheit
2 arbeitet. Die POX-Reformierungsreaktion ist
exotherm, wohingegen die Dampfreformierungsreaktion im CO-
Shift-Reaktor 4 endotherm ist. In dem Reformierungsreaktor wird
zweckmäßig deshalb nur so viel Methanol/Dimethylether umge
setzt, daß die Abwärme ausreicht, um die umzusetzende Methanol-
/Dimethylethermenge im CO-Shift-Reaktor einer Wasserdampfrefor
mierung zu unterwerfen. In dieser zweiten Betriebsart (siehe
Fig. 2) ist der CO-Shift-Reaktor 4 von der Kühlung durch die
Kathodenabluft der Brennstoffzelle 1 abgetrennt. Das heißt, der
CO-Shift-Reaktor 4 wird nicht von der Abluftleitung 21 durch
strömt. Diese wird vielmehr direkt vor dem Brenner 6 über die
Verbindung 23 mit der Anodenabgasleitung 22 zusammengeführt.
Die Anodenabgasleitung 22 ist in diesem Fall zuerst durch die
zweite Gasreinigungseinheit 5 und anschließend durch den CO-
Shift-Reaktor 4 geführt, bevor sie über die Verbindung 23 vor
dem Brenner 6 mit der Abluftleitung 21 zusammengeführt ist. So
mit kühlt das Anodenabgas die Gasreinigungseinheit 5 und wird
dabei erhitzt, so daß das jetzt heiße Anodenabgas beim an
schließenden Durchströmen des CO-Shift-Reaktors 4 diesen be
heizt. Dies ist vorteilhaft, da in dieser zweiten Betriebsweise
im CO-Shift-Reaktor 4 eine endotherme Wasserdampfreformierung
abläuft, bei der das zugeführte Gas entlang des Strömungsweges
abkühlt. Somit kann das vorzugsweise im Gegenstrom durch den
CO-Shift-Reaktor 4 geführte Anodenabgas für eine ausreichende
Temperaturstabilisierung im CO-Shift-Reaktor 4 beitragen.
Die Kühlluftführung für beide Betriebsarten kann durch ein ein
ziges Leitungssystem 21, 22, 23 realisiert werden, wobei zur
Umschaltung zwischen den beiden Betriebszuständen entsprechende
Schaltvorrichtungen, z. B. Mehrwegeventile, vorgesehen werden,
welche jedoch zur Vereinfachung des Blockschaltbildes in der
Zeichnung nicht dargestellt sind.
Obwohl das erfindungsgemäße Verfahren beziehungsweise die ent
sprechende Vorrichtung in dieser Anmeldung vorzugsweise anhand
einer mobilen Anwendung beschrieben wurde soll der Schutzbereich
nicht darauf beschränkt sein, sondern soll sich auch auf
eine entsprechende Anwendung auf stationäre Anlagen erstrecken.
Claims (28)
1. Verfahren zum Betrieb einer Gaserzeugungsvorrichtung (1) zum
Erzeugen eines wasserstoffreichen, kohlenmonoxidarmen Gases aus
einem Wasser/Brennstoff-Gemisch durch katalytische Wasserdampf
reformierung und/oder aus einem Sauerstoff/Brennstoff-Gemisch
durch partielle Oxidation, wobei die Gaserzeugungsvorrichtung
(1) mindestens einen Reformer (2), einen Brenner (6) sowie eine
erste (4) und eine zweite Gasreinigungseinheit (5) umfaßt,
dadurch gekennzeichnet,
daß die Gaserzeugungsvorrichtung (1) in einer ersten Betriebs
art mit einem Brennstoff oder einem Brennstoffgemisch aus einer
ersten Gruppe von Brennstoffen und in einer zweiten Betriebsart
mit einem Brennstoff oder einem Brennstoffgemisch aus einer
zweiten Gruppe von Brennstoffen betrieben wird, und daß die er
ste Gasreinigungseinheit (4) ein CO-Shift-Reaktor ist, der in
der ersten Betriebsart als eine CO-Shift-Einheit (4) und in der
zweiten Betriebsart durch Einbringen (16) von Brennstoff aus
der zweiten Gruppe von Brennstoffen als eine Reformierungsein
heit (4) betrieben wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die
erste Gruppe von Brennstoffen Kohlenwasserstoffe, insbesondere
höhere Alkohole, Benzin, Diesel, LPG und NG, mit Ausnahme von
Methanol und Dimethylether umfaßt und die zweite Gruppe von
Brennstoffen Methanol und Dimethylether umfaßt.
3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 2, dadurch gekenn
zeichnet, daß der Reformer (2) in der zweiten Betriebsart im
wesentlichen als POX-Reformer (2) betrieben und in demselben
nur soviel Brennstoff umgesetzt wird, daß die Abwärme ausreicht,
um einen großen Anteil des den CO-Shift-Reaktor (4) zu
geführten Brennstoffes mittels Wasserdampfreformierung in was
serstoffreiches Gas zu überführen.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekenn
zeichnet, daß der Reformer (2) in beiden Betriebsarten während
einer Kaltstart-Phase mit flüssigem Brennstoff und Luft als
POX-Reformer (2) betrieben wird.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die
Gaserzeugungsvorrichtung (1) einen Verdampfer (8) umfaßt und
daß der Reformer (2) anschließend an den Kaltstart bei warmge
laufener Vorrichtung auch mit gasförmigem Brennstoff und Was
serdampf betrieben wird, wobei Brennstoff und Wasser im Ver
dampfer (8) verdampft werden, der durch den Brenner (6) erhitzt
wird, und dann dem Reformer (2) gasförmig zugeführt werden.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekenn
zeichnet, daß mittels eines Wärmetauschers (7), der am Brenner
(6) und/oder Verdampfer (8) vorgesehen ist, die dem Reformer
(2) zuzuführende Luft erhitzt wird.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekenn
zeichnet, daß mittels eines Wärmetauschers (3), der zwischen
dem Reformer (2) und dem CO-Shift-Reaktor (4) vorgesehen ist,
die Reformerproduktgase abgekühlt sowie im Verdampfer (8) ver
dampfte Brennstoffe und Wasser erhitzt werden, bevor diese dem
Reformer (2) zugeführt werden.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekenn
zeichnet, daß die Gaserzeugungsvorrichtung (1) einen Wassertank
umfaßt und daß dem Wasser im Wassertank eine geeignete Menge
Methanol als Frostschutzmittel zugesetzt wird.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekenn
zeichnet, daß die zweite Gasreinigungseinheit (5) ein CO-Shift-
Reaktor, ein selektiver CO-Oxidation-Reaktor, ein CO-
Methanisierungs-Reaktor oder eine Membranvorrichtung zum Ab
trennen des Wasserstoffes ist.
10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekenn
zeichnet, daß der Brenner (6) ein katalytischer Brenner ist.
11. Verfahren zum Betreiben eines Brennstoffzellensystems, da
durch gekennzeichnet, daß das Brennstoffzellensystem eine Gas
erzeugungsvorrichtung (1) und mindestens eine Brennstoffzelle
(9) umfaßt, wobei die Gaserzeugungsvorrichtung (1) nach dem
Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 10 betrieben wird.
12. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß in
der ersten Betriebsart der Gaserzeugungsvorrichtung (1) die Ab
luft der Brennstoffzelle (9) die erste (4) und die zweite Gas
reinigungseinheit (5) und in der zweiten Betriebsart der Gaser
zeugungsvorrichtung (1) die zweite Gasreinigungseinheit (5)
kühlt.
13. Verfahren nach einem der Ansprüche 11 bis 12, dadurch ge
kennzeichnet, daß Abluft der Brennstoffzelle (9) als Brennstoff
für den Brenner (6) verwendet wird.
14. Verfahren nach einem der Ansprüche 11 bis 13, dadurch ge
kennzeichnet, daß dem Reformer (2) der Brennstoff sowohl flüs
sig als auch gasförmig zugeführt wird, wobei die aus dem gas
förmig zugeführten Brennstoff gewonnene Wasserstoffmenge zum
Abdecken einer Grundlast der Brennstoffzelle (9) verwendet wird
und die benötigte Wasserstoffmenge zum Abdecken von Last
änderungen und/oder Lastspitzen der Brennstoffzelle (9) durch
Zugabe des flüssigen Brennstoffes erzeugt wird.
15. Gaserzeugungsvorrichtung zum Erzeugen eines wasserstoffrei
chen, kohlenmonoxidarmen Gases aus einem Wasser/Brennstoff-
Gemisch durch katalytische Wasserdampfreformierung und/oder aus
einem Sauerstoff/Brennstoff-Gemisch durch partielle Oxidation,
wobei die Gaserzeugungsvorrichtung (1) mindestens einen Reformer
(2), einen Brenner (6), eine erste (4) und eine zweite Gas
reinigungseinheit (5) umfaßt,
dadurch gekennzeichnet,
daß die Gaserzeugungsvorrichtung (1) in einer ersten Betriebs
art mit einem Brennstoff oder einem Brennstoffgemisch aus einer
ersten Gruppe von Brennstoffen und in einer zweiten Betriebsart
mit einem Brennstoff oder einem Brennstoffgemisch aus einer
zweiten Gruppe von Brennstoffen betreibbar ist, und daß die er
ste Gasreinigungseinheit (4) ein CO-Shift-Reaktor ist, der in
der ersten Betriebsart als eine CO-Shift-Einheit (4) und in der
zweiten Betriebsart über eine Zuführung (16) durch Einbringen
von Brennstoff aus der zweiten Gruppe von Brennstoffen als eine
Reformierungseinheit (4) betreibbar ist.
16. Gaserzeugungsvorrichtung nach Anspruch 15, dadurch gekenn
zeichnet, daß die erste Gruppe von Brennstoffen Kohlenwasser
stoffe, insbesondere höhere Alkoholen, Benzin, Diesel und LPG,
mit Ausnahme von Methanol und Dimethylether umfaßt und die
zweite Gruppe von Brennstoffen Methanol und Dimethylether um
faßt.
17. Gaserzeugungsvorrichtung nach einem der Ansprüche 15 bis
16, dadurch gekennzeichnet, daß der Reformer (2) in der zweiten
Betriebsart im wesentlichen als POX-Reformer (2) betreibbar ist
und dieser nur soviel Brennstoff umsetzt, daß die Abwärme aus
reicht, um einen großen Anteil des den CO-Shift-Reaktor (4) zu
geführten Brennstoffes mittels Wasserdampfreformierung in was
serstoffreiches Gas zu überführen.
18. Gaserzeugungsvorrichtung nach einem der Ansprüche 15 bis
17, dadurch gekennzeichnet, daß der Reformer (2) in beiden Be
triebsarten während einer Kaltstart-Phase mit flüssigem Brenn
stoff und Luft als POX-Reformer (2) betreibbar ist.
19. Gaserzeugungsvorrichtung nach Anspruch 18, dadurch gekenn
zeichnet, daß die Gaserzeugungsvorrichtung (1) einen Verdampfer
(8) umfaßt und daß der Reformer (2) anschließend an den Kaltstart
bei warmgelaufener Vorrichtung auch mit gasförmigen
Brennstoff und Wasserdampf betreibbar ist, wobei der Brenner
(6) den Verdampfer (8) erhitzt und der Verdampfer (8) dem Re
former (2) zuzuführenden Brennstoff und Wasser verdampft.
20. Gaserzeugungsvorrichtung nach einem der Ansprüche 15 bis
19, dadurch gekennzeichnet, daß ein Wärmetauscher (7) an dem
Brenner (6) und/oder dem Verdampfer (8) angeordnet ist, um die
dem Reformer (2) zuzuführende Luft zu erhitzen.
21. Gaserzeugungsvorrichtung nach einem der Ansprüche 15 bis
20, dadurch gekennzeichnet, daß ein Wärmetauscher (3) zwischen
dem Reformer (2) und dem CO-Shift-Reaktor (4) angeordnet ist,
um die Reformerproduktgase abzukühlen sowie dem Reformer (2)
zuzuführende Brennstoffe sowie Wasser/Wasserdampf zu erhitzen.
22. Gaserzeugungsvorrichtung nach einem der Ansprüche 15 bis
21, dadurch gekennzeichnet, daß die Gaserzeugungsvorrichtung
(1) einen Wassertank umfaßt und daß der Wassertank Wasser eine
geeignete Menge Methanol als Frostschutzmittel enthält.
23. Gaserzeugungsvorrichtung nach einem der Ansprüche 15 bis
22, dadurch gekennzeichnet, daß die zweite Gasreinigungseinheit
(5) ein CO-Shift-Reaktor, ein selektiver CO-Oxidation-Reaktor,
ein CO-Methanisierungs-Reaktor oder eine Membranvorrichtung zum
Abtrennen des Wasserstoffes ist.
24. Gaserzeugungsvorrichtung nach einem der Ansprüche 15 bis
23, dadurch gekennzeichnet, daß der Brenner (6) ein katalyti
scher Brenner ist.
25. Brennstoffzellensystem, dadurch gekennzeichnet, daß das
Brennstoffzellensystem eine Gaserzeugungsvorrichtung (1) nach
einem der Ansprüche 15 bis 24 und mindestens eine Brennstoff
zelle (9) umfaßt.
26. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 25, dadurch gekenn
zeichnet, daß in der ersten Betriebsart der Gaserzeugungsvor
richtung (1) die Abluft der Brennstoffzelle (9) die erste (4)
und die zweite Gasreinigungseinheit (5) und in der zweiten Be
triebsart der Gaserzeugungsvorrichtung (1) die zweite Gasreini
gungseinheit (5) kühlt.
27. Brennstoffzellensystem nach einem der Ansprüche 25 bis 26,
dadurch gekennzeichnet, daß der Brenner (6) die Abluft der
Brennstoffzelle (9)verbrennt.
28. Brennstoffzellensystem nach einem der Ansprüche 25 bis 27,
dadurch gekennzeichnet, daß dem Reformer (2) der Brennstoff so
wohl flüssig als auch gasförmig zuführbar ist, wobei die aus
dem gasförmig zugeführten Brennstoff erzeugte Wasserstoffmenge
eine Grundlast der Brennstoffzelle (9) abdeckt und die aus dem
flüssigen Brennstoff erzeugte Wasserstoffmenge
Laständerungen und/oder Lastspitzen der Brennstoffzelle (9) ab
deckt.
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