CN114988363A - 一种用于固体氧化物燃料电池系统的重整器设计及其运行方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种用于固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel cell，简称“SOFC”)系统的重整器设计及其运行方法，包括壳体、保温层、燃料入口管、空气入口管及其阀门、燃料出口管、高温气体入口管、高温气体出口管、高温气体盘管、甲烷催化部分氧化(Catalytic Partial Oxidatio，简称“CPOX”)催化剂、甲烷水蒸气重整(Steam Reforming，简称“SR”)催化剂、入口栅栏、出口栅栏、中间栅栏；还包括CPOX催化剂的填料口、SR催化剂的填料口，本发明用于SOFC系统可以省去水处理系统、蒸汽发生器等，简化了工艺流程、提升了系统可靠性。

Description

一种用于固体氧化物燃料电池系统的重整器设计及其运行 方法
技术领域
本发明涉及燃料电池系统技术领域，具体涉及一种用于固体氧化物燃料燃料电池系统用重整器设计及其运行方法。
背景技术
固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cell，简称“SOFC”)是一种不经过燃烧过程直接以电化学反应方式将燃料(如天然气、H2、合成气、沼气、甲醇等)的化学能直接转化为电能的高效发电装置。相对于传统发电技术，SOFC发电系统具有燃料来源广、发电效率高、无NOx排放、可实现CO2集中排放等优点。SOFC系统作为一种高效、环保的新型发电设备，在住宅、酒店、医院、学校、办公楼宇、小区、数据中心、通讯基站等民工商业用户分布式电源领域具有广泛应用前景，是实现“碳中和”、“碳达峰”的重要技术手段。
在以天然气为燃料的SOFC系统中，重整器和SOFC电堆是系统的核心，作为燃料处理-能量转化核心部件，对整个系统的效率有很大的影响。虽然SOFC电堆阳极表面可以直接进行内重整，具有很强的燃料适应性，可以使用多种燃料作为原料，但是化学反应和电化学反应的速度都很快，导致重整效果不佳。如果长期直接使用天然气为原料，容易在SOFC阳极上产生积碳，影响SOFC的长期稳定性和使用寿命。因此以天然气为燃料的SOFC系统通常需要一个燃料预处理装置即重整器进行燃料的预处理。燃料预处理的作用将燃料通过化学方法转化为SOFC更理想的反应原料如H2和CO等。
SOFC系统中，燃料预处理通常是通过一个重整器发挥作用的。重整器的主要作用是在高温下通过一个化学反应，将碳氢燃料(通常为天然气)转化为SOFC理想的反应原料合成气(包括H2和CO)，再通入SOFC阳极进行电化学反应。以减轻碳氢燃料长期直接在SOFC阳极表面发生直接裂解和电化学反应导致的积碳和对SOFC反应性能造成的影响。传统的重整方法包括水蒸气重整、二氧化碳重整以及部分氧化重整，其中：
水蒸气重整反应，
Figure BDA0003763989070000021
部分氧化重整反应，CH4+0.5O2→CO+2H2
水蒸气重整是一种化学催化反应，是其中最为成熟的重整技术，也是工业上应用最多的重整方法。其优势在于反应活性强、水蒸气的添加使得催化剂积碳较少。但是缺点在于其为强吸热反应，持续的额外热量补给导致较高的能耗和成本；水蒸气的添加使得反应器中需要添加蒸汽发生装置，进一步增加了系统的能耗和反应器的复杂度。部分氧化重整通常是一个非催化的化学反应，主要通过富燃火焰进行重整反应，需要较高的反应温度(1000-1500℃)。但是由于富燃火焰难以控制，部分反应物发生完全燃烧反应转化为H2O和CO2，因此重整反应生成H2和CO的反应速率较低，重整效果较差。近些年来，催化部分氧化重整逐渐进入研究者的视野。催化部分氧化是在催化剂的作用下进行的部分氧化反应，其反应温度为500-900℃。由于催化剂的加入，相比于非催化部分氧化重整反应温度大大降低但反应活性大大提高。该反应是弱放热反应，相比于强吸热的水蒸气重整和二氧化碳重整反应，反应条件相对温和，可以实现启动后热量的自维持运行。常压下即可发生反应，并且反应无需添加水蒸气，反应器复杂度降低。该反应启动速度快且燃料适应性广，可使用多种碳氢燃料；缺点主要在于催化剂的积碳程度比水蒸气重整严重，长期稳定性受到影响。因此CPOX催化剂配合SR催化剂可有效提高重整器的使用效果。
发明内容
常规SOFC系统中重整器需要以水蒸气为原料、系统运行依赖于自来水管道、水泵、水处理系统、水蒸气发生器等装置，且系统工艺流程复杂、体积较大。为解决SOFC系统对水蒸汽的依赖，降低系统复杂程度、体积和自用电，提升系统可靠性，本发明提供如下技术方案：
本发明的第一目的在于提供一种固体氧化物燃料电池系统的重整器，包括壳体、保温层、燃料入口管、空气入口管及其阀门、燃料出口管、高温气体入口管、高温气体出口管、高温气体盘管、甲烷催化部分氧化(Catalytic Partial Oxidation，简称“CPOX”)催化剂、甲烷水蒸气重整(Steam Reforming，简称“SR”)催化剂、入口栅栏、出口栅栏、中间栅栏，还包括CPOX催化剂的填料口、SR催化剂的填料口；
所述壳体外侧包覆保温层，壳体一端设置燃料入口管、空气入口管、CPOX催化剂填料口和高温气体出口管，另一端设置燃料出口管、SR催化剂填料口和高温气体入口管；
进一步的，气体通过所述燃料入口管、空气入口管进入所述重整器壳体后，依次通过CPOX催化剂、SR催化剂发生催化反应，然后通过燃料出口管流出重整器；
所述重整器内部有入口栅栏、出口栅栏、中间栅栏和高温气体盘管；入口栅栏、出口栅栏和中间栅栏的孔洞尺寸小于催化剂的最小颗粒度，以避免催化剂被吹出重整器；
所述高温气体入口管、高温气体盘管、高温气体出口管相连接，系统启动阶段，高温气体通过高温气体入口管进入重整器内的高温气体盘管，加热重整器内的催化剂，最终从高温气体出口管流出重整器；
所述CPOX催化剂填充在壳体、入口栅栏、中间栅栏和高温气体盘管形成的空间；所述SR催化剂填充在壳体、出口栅栏、中间栅栏和高温气体盘管形成的空间；
进一步的，SOFC系统启动阶段，天然气和空气分别从所述燃料入口管和空气入口管进入所述重整器壳体内部前端，天然气和空气在壳体前端和入口栅栏之间围成的腔体内充分混合，然后进入所述CPOX催化剂区域；
本发明的第二目的在于提供上述用于固体氧化物燃料电池系统的重整器的运行方法，该方法包括如下步骤：SOFC系统启动阶段，高温气体通过高温气体入口管进入高温气体盘管，加热重整器内的CPOX催化剂和SR催化剂，当CPOX催化剂温度达到催化反应温度时，空气入口管阀门开启，向重整器的燃料入口管和空气入口管分别通入天然气和空气，天然气和空气充分混合后流经重整器内的CPOX催化剂段发生部分催化部分氧化，系统升温过程中不断调整过量空气系数：当电堆温度低于发生阳极氧化风险的温度时，调整空气流量使过量空气系数接近1，大部分天然气在CPOX催化剂作用下完全转化成CO2和H2O，同时释放出大量的热进一步加热重整器内的催化剂；当SR催化剂达到催化反应温度，且电堆未达到发生阳极氧化风险的温度时，调整空气流量使过量空气系数小于0.5，空气和天然气在CPOX催化剂段反应生成CO和H2O，与没有参与反应的CH4一同进入SR催化剂段，发生重整反应产生H2，为SOFC电堆提供保护气体，防止SOFC电堆阳极被氧化；根据SOFC电堆升温速率、电流加载速率、阳极尾气循环比例、SR催化剂段的水碳比等逐步提升天然气流量、降低过量空气系数，直至过量空气系数降为0，关闭空气入口管阀门；正常运行阶段，空气入口管阀门关闭，SOFC电堆阳极出口的阳极尾气(包括H2、CO、CO2、H2O的混合气体)中的一部分在循环装置的作用下，与新鲜天然气混合后进入重整器燃料入口管，流经重整器内的SR催化剂段发生重整反应，产生CO和H2，为SOFC电堆提供燃料。
与现有技术相比，本发明的优点在于：在用于固体氧化物燃料电池系统的重整器中，前后两段分别设置有CPOX催化剂和SR催化剂，在SOFC启动阶段，通过CPOX催化反应、重整催化反应产生H2为SOFC电堆提供保护性气体；在SOFC系统正常运行阶段，通过重整催化反应对阳极循环尾气与天然气的混合气进行催化重整为SOFC提供燃料，省去了SOFC系统中处理燃料所需的水处理系统、水蒸气发生器等装置，简化了系统流程、降低了系统尺寸，同时提高了系统的可靠性。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为一种固体氧化物燃料电池系统的重整器的整体结构示意图；
其中：1、壳体；2、保温层；3、燃料入口管；4、空气入口管；5、空气入口管阀门；6、燃料出口管；7、高温气体入口管；8、高温气体出口管；9、高温气体盘管；10、甲烷催化部分氧化(Catalytic Partial Oxidation，简称“CPOX”)催化剂；11、甲烷水蒸气重整(SteamReforming，简称“SR”)催化剂；12入口栅栏；13、出口栅栏；14、中间栅栏；15、CPOX催化剂的填料口；16、SR催化剂的填料口。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将对本发明的技术方案进行清楚、完整的描述。显然，所描述的实施例仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动的前提下所得到的所有其它实施例，都属于本发明所保护的范围。
下面将结合附图来描述本发明的具体实施方式：
如图1所示，一种固体氧化物燃料电池系统的重整器，包括壳体1、保温层2、燃料入口管3、空气入口管4及其阀门5、燃料出口管6、高温气体入口管7、高温气体出口管8、高温气体盘管9、CPOX催化剂10、SR催化剂11、入口栅栏12、出口栅栏13、中间栅栏14，还包括CPOX催化剂的填料口15、SR催化剂的填料口16；
所述壳体1外侧包覆保温层2，壳体1一端设置燃料入口管3、空气入口管4、CPOX催化剂填料口15和高温气体出口管8，另一端设置燃料出口管6、SR催化剂填料口16和高温气体入口管7；
进一步的，气体通过所述燃料入口管3、空气入口管4进入所述重整器壳体1后，依次通过CPOX催化剂15、SR催化剂发生催化反应16，然后通过燃料出口管6流出重整器；
所述重整器内部有入口栅栏12、出口栅栏13、中间栅栏14和高温气体盘管9；入口栅栏12、出口栅栏13和中间栅栏14的孔洞尺寸小于催化剂10和11的最小颗粒度，以避免催化剂10和11被吹出重整器；
所述高温气体入口管7、高温气体盘管9、高温气体出口管8相连接，系统启动阶段，高温气体通过高温气体入口管7进入重整器内的高温气体盘管9，加热重整器内的催化剂10和11，最终从高温气体出口管8流出重整器；
所述CPOX催化剂10填充在壳体1、入口栅栏12、中间栅栏14和高温气体盘管9形成的空间；所述SR催化剂11填充在壳体1、出口栅栏13、中间栅栏14和高温气体盘管9形成的空间；
进一步的，SOFC系统启动阶段，天然气和空气分别从所述燃料入口管3和空气入口管4进入所述重整器壳体1内部前端，天然气和空气在壳体1前端和入口栅栏12之间围成的腔体内充分混合，然后进入所述CPOX催化剂10区域；
总体来说，该重整器中，前后两段分别设置有CPOX催化剂10和SR催化剂11，在SOFC启动阶段，通过CPOX催化反应、重整催化反应产生H2为SOFC电堆提供保护性气体；在SOFC系统正常运行阶段，通过重整催化反应对阳极循环尾气与天然气的混合气进行催化重整为SOFC提供燃料，省去了SOFC系统中处理燃料所需的水处理系统、水蒸气发生器等装置，简化了系统流程、降低了系统尺寸，同时提高了系统的可靠性。
本发明的第二目的在于提供上述用于固体氧化物燃料电池系统的重整器的运行方法，该方法包括如下步骤：SOFC系统启动阶段，高温气体通过高温气体入口管7进入高温气体盘管9，加热重整器内的CPOX催化剂10和SR催化剂11，当CPOX催化剂10温度达到催化反应温度时，空气入口管阀门5开启，向重整器的燃料入口管3和空气入口管4分别通入天然气和空气，天然气和空气充分混合后流经重整器内的CPOX催化剂10段发生部分催化部分氧化，系统升温过程中不断调整过量空气系数：当电堆温度低于发生阳极氧化风险的温度时，调整空气流量使过量空气系数接近1，大部分天然气在CPOX催化剂10作用下完全转化成CO2和H2O，同时释放出大量的热进一步加热重整器内的催化剂10和11；当SR催化剂11达到催化反应温度，且电堆未达到发生阳极氧化风险的温度时，调整空气流量使过量空气系数小于0.5，空气和天然气在CPOX催化剂10段反应生成CO和H2O，与没有参与反应的CH4一同进入SR催化剂11段，发生重整反应产生H2，为SOFC电堆提供保护气体，防止SOFC电堆阳极被氧化；根据SOFC电堆升温速率、电流加载速率、阳极尾气循环比例、SR催化剂11段的水碳比等逐步提升天然气流量、降低过量空气系数，直至过量空气系数降为0，关闭空气入口管阀门5；正常运行阶段，空气入口管阀门5关闭，SOFC电堆阳极出口的阳极尾气(包括H2、CO、CO2、H2O的混合气体)中的一部分在循环装置的作用下，与新鲜天然气混合后进入重整器燃料入口管3，流经重整器内的SR催化剂11段发生重整反应，产生CO和H2，为SOFC电堆提供燃料。
以上各实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述各实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分或者全部技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的范围。

Claims (8)

1.一种用于固体氧化物燃料电池系统的重整器，包括壳体、保温层、燃料入口管、空气入口管及其阀门、燃料出口管、高温气体入口管、高温气体出口管、高温气体盘管、甲烷催化部分氧化(Catalytic Partial Oxidation，简称“CPOX”)催化剂、甲烷水蒸气重整(SteamReforming，简称“SR”)催化剂、入口栅栏、出口栅栏、中间栅栏，还包括CPOX催化剂的填料口、SR催化剂的填料口。
2.根据权利要求1所述的用于固体氧化物燃料电池系统的重整器，其特征在于，所述壳体外侧包覆保温层，壳体一端设置燃料入口管、空气入口管、CPOX催化剂填料口和高温气体出口管，另一端设置燃料出口管、SR催化剂填料口和高温气体入口管。
3.根据权利要求1所述的用于固体氧化物燃料电池系统的重整器，其特征在于，气体通过所述燃料入口管、空气入口管进入所述重整器壳体后，依次通过CPOX催化剂、SR催化剂发生催化反应，然后通过燃料出口管流出重整器。
4.根据权利要求1所述的用于固体氧化物燃料电池系统的重整器，其特征在于，所述重整器内部有入口栅栏、出口栅栏、中间栅栏和高温气体盘管；入口栅栏、出口栅栏和中间栅栏的孔洞尺寸小于催化剂的最小颗粒度，以避免催化剂被吹出重整器。
5.根据权利要求1所述的用于固体氧化物燃料电池系统的重整器，其特征在于，所述高温气体入口管、高温气体盘管、高温气体出口管相连接，系统启动阶段，高温气体通过高温气体入口管进入重整器内的高温气体盘管，加热重整器内的催化剂，最终从高温气体出口管流出重整器。
6.根据权利要求1所述的用于固体氧化物燃料电池系统的重整器，其特征在于，所述CPOX催化剂填充在壳体、入口栅栏、中间栅栏和高温气体盘管形成的空间；所述SR催化剂填充在壳体、出口栅栏、中间栅栏和高温气体盘管形成的空间。
7.根据权利要求1所述的用于固体氧化物燃料电池系统的重整器，其特征在于，SOFC系统启动阶段，天然气和空气分别从所述燃料入口管和空气入口管进入所述重整器壳体内部前端，天然气和空气在壳体前端和入口栅栏之间围成的腔体内充分混合，然后进入所述CPOX催化剂区域。
8.权利要求1-7任一项所述的用于固体氧化物燃料电池系统的重整器的运行方法，其特征在于，包括如下步骤：SOFC系统启动阶段，高温气体通过高温气体入口管进入高温气体盘管，加热重整器内的CPOX催化剂和SR催化剂，当CPOX催化剂温度达到催化反应温度时，空气入口管阀门开启，向重整器的燃料入口管和空气入口管分别通入天然气和空气，天然气和空气充分混合后流经重整器内的CPOX催化剂段发生部分催化部分氧化，系统升温过程中不断调整过量空气系数：当电堆温度低于发生阳极氧化风险的温度时，调整空气流量使过量空气系数接近1，大部分天然气在CPOX催化剂作用下完全转化成CO2和H2O，同时释放出大量的热进一步加热重整器内的催化剂；当SR催化剂达到催化反应温度，且电堆未达到发生阳极氧化风险的温度时，调整空气流量使过量空气系数小于0.5，空气和天然气在CPOX催化剂段反应生成CO和H2O，与没有参与反应的CH4一同进入SR催化剂段，发生重整反应产生H2，为SOFC电堆提供保护气体，防止SOFC电堆阳极被氧化；根据SOFC电堆升温速率、电流加载速率、阳极尾气循环比例、SR催化剂段的水碳比等逐步提升天然气流量、降低过量空气系数，直至过量空气系数降为0，关闭空气入口管阀门；正常运行阶段，空气入口管阀门关闭，SOFC电堆阳极出口的阳极尾气(包括H2、CO、CO2、H2O的混合气体)中的一部分在循环装置的作用下，与新鲜天然气混合后进入重整器燃料入口管，流经重整器内的SR催化剂段发生重整反应，产生CO和H2，为SOFC电堆提供燃料。
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