CN114430058A - 固体氧化物燃料电池燃料重整与尾气燃烧耦合换热方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种固体氧化物燃料电池燃料重整与尾气燃烧耦合换热方法，换热过程为：燃料气通过重整燃料进气口进入燃料腔中，再分配到各个燃料重整管中在燃料重整催化剂上发生反应，吸收热量，重整后即可得到重整气；阴极尾气经阴极尾气进气口进入空气腔中，先与燃料重整管进行初步换热，再经空气导管分配到尾气燃烧催化剂上，与经阳极尾气进气口进入的阳极尾气发生催化燃烧反应，放出热量，该部分热量为吸热的燃料重整反应提供热量。本发明的有益效果是，阳极尾气燃烧释放的热量经热交换供给燃料催化重整反应，实现了重整反应与尾气燃烧反应的热量耦合，大大提高了固体氧化物燃料电池发电系统的能量利用效率。
Description
技术领域
本发明涉及固体氧化物燃料电池技术领域，尤其涉及一种固体氧化物燃料电池燃料重整与尾气燃烧耦合换热方法。
背景技术
固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种采用固体氧化物作为电解质隔膜，通过电化学反应将燃料的化学能高效、清洁地转化为电能的发电装置，其发电效率可达50％以上，热电联供效率高于80％，是降低二氧化碳排放的高效发电装置。固体氧化物燃料电池不仅可以使用氢气燃料，还可以采用资源丰富而且廉价的天然气、液化石油气、甲醇、乙醇及生物质气等作为燃料。
固体氧化物燃料电池为避免阳极氧化和高的浓差极化现象，通常其燃料利用率不易过高，一般为60-90％，因此有约10-40％的燃料气进入尾气不能被电池用来进行发电，如果这部分燃料气被直接排出，则会造成很大的浪费，同时电池发电系统的能量利用效率也会因此而大大降低。而电池所采用的天然气、液化石油气、甲醇、乙醇等燃料气，通常需要经过重整后才能直接作为固体氧化物燃料电池的燃料气，其中含碳化合物燃料的重整反应过程是吸热过程。
直接采用天然气等含碳化合物作为固体氧化物燃料电池的燃料，其利用效率可得到大大提高，但直接将天然气等含碳化合物通入固体氧化物燃料电池阳极，会引起阳极积炭，进而破坏电流传导的界面，降低电催化剂的性能，影响电极内的气体传质，降低电池寿命。因此，在发电系统中，天然气等含碳化合物燃料一般先经过水蒸汽等催化重整为合成气，再在电池阳极上进行电化学反应。燃料重整反应是一个在高温下(600-900℃)进行的强吸热反应：CH4+H2O→3H2+CO，ΔH1073K＝225.7kJ mol-1，该反应进行需要提供大量的热能。电池工作时因电压效率和电流效率不是100％而产生一部分热；燃料尾气的催化燃烧是一个强放热反应：H2+0.5O2→H2O，ΔH1073K＝-248.3kJ mol-1，电池堆和尾气催化燃烧产生的热量需要及时移走，防止产生局部高温，破坏电池堆。对于强吸放热反应，如何促进热的传递是催化剂和反应器设计需要考虑的一个重要因素。
因此，在固体氧化燃料电池发电系统中如果设计一个将尾气燃烧和燃料重整高效耦合换热系统，这样可大大提高固体氧化物燃料电池发电系统的能量利用效率。
在固体氧化物燃料电池发电系统中，将尾气燃烧和燃料重整高效耦合换热系统的设计需要解决以下问题：(1)重整反应放置在高温热区，以便达到重整反应进行温度；(2)重整反应最好吸收尾气燃烧产生热量，降低尾气温度，实现系统热量耦合；(3)流出电池的燃料尾气要完全转化，以便实现利用余热。
发明内容
为解决上述各种反应热-热耦合过程中，存在的难于建立稳定易控、高度集成系统结构等技术问题，公开了一种固体氧化物燃料电池燃料重整与尾气燃烧耦合换热方法。
为实现上述目的，本发明采用下述技术方案：固体氧化物燃料电池燃料重整与尾气燃烧耦合换热方法，采用耦合换热装置，换热过程为：
燃料气通过重整燃料进气口进入燃料腔中，再分配到各个燃料重整管中的燃料重整催化剂上发生反应，吸收热量，重整后即可得到重整气，重整气直接作为固体氧化物燃料电池燃料；
阴极尾气经阴极尾气进气口进入空气腔中，先与燃料重整管进行初步换热，再经空气导管分配到尾气燃烧催化剂上，在此与经阳极尾气进气口进入的阳极尾气发生催化燃烧反应，放出热量，该部分热量为吸热的燃料重整反应提供热量。
作为本发明进一步地优选，该耦合换热方法所采用的耦合换热装置，具体包括：
燃料重整部分，换热器外壳的内部左侧为燃料腔，中部横向均匀设置有若干个燃料重整管，在所述燃料重整管中装填燃料重整催化剂；
尾气燃烧部分，换热器外壳的内部右侧为空气腔，空气腔与尾气燃烧腔通过空气挡板相隔开，阳极尾气分配板安装于所述尾气燃烧腔一侧，且所述阳极尾气分配板与空气挡板之间固定设置若干个空气导管，所述尾气燃烧腔中装填尾气燃烧催化剂。
作为本发明进一步地优选，所述耦合换热装置还包括重整燃料进气口、重整燃料出气口、燃烧尾气出气口、阴极尾气进气口和阳极尾气进气口，所述重整燃料进气口设置于换热器的左端且与燃料腔相通，所述重整燃料出气口设置于换热器的右端且与空气腔相通，所述燃烧尾气出气口设置于换热器的上部且与尾气燃烧腔相通，所述阴极尾气进气口设置于换热器的上部且与空气腔相通，所述阳极尾气进气口设置于换热器的下部且连通阳极尾气分配板与空气挡板所围成的空间。
作为本发明进一步地优选，所述阳极尾气分配板上设置有第一空气导管孔、燃料气孔和第一燃料重整管孔，所述燃料气孔与第一空气导管孔的横切面为同心圆，且燃料气孔的直径大于第一空气导管孔的直径。
作为本发明进一步地优选，所述空气挡板上开设第二空气导管孔和第二燃料重整管孔，所述第二空气导管孔与第一空气导管孔相对设置且二者尺寸相同，所述第二燃料重整管孔与第一燃料重整管孔相对设置且二者尺寸相同。
作为本发明进一步地优选，所述燃料重整催化剂，用于催化重整燃料气，为固体氧化物燃料电池提供适合直接使用的燃料重整气，该催化剂可选用球形催化剂或泡沫催化剂等不同形状催化剂，催化剂活性组分包括主催化剂的铂族金属、第4周期的VIII族元素及各种助催化剂组分。
作为本发明进一步地优选，所述尾气燃烧催化剂，用于尾气催化氧化反应，释放热量，加热燃料，为吸热的燃料重整反应提供热量，该催化剂可选用球形催化剂或泡沫催化剂等不同形状催化剂，催化剂活性组分包括主催化剂的铂族金属。
该固体氧化物燃料电池燃料重整与尾气燃烧耦合换热方法中，将燃料重整反应和尾气燃烧反应分别置于燃烧腔内；吸热的燃料重整反应与放热的燃料尾气催化燃烧反应，二者之间热交换可以通过燃料重整管壁进行热耦合。
本发明的有益效果是，与现有技术相比，具备以下三个特点：
1)实现了催化燃烧反应与催化重整反应热的吸放热耦合；
2)有利于尾气的降温，防止了催化燃烧腔温度过高，便于系统控制；
3)合理的系统热流动特性便于电站的智能化管理，避免了高温区使用转动部件循环尾气与新流入燃料混合，提高了整个系统的可靠性。
该耦合换热方法可应用于平板型、管型及扁管型的固体氧化物燃料电池发电系统中，在催化燃料电池出口尾气燃烧的同时，在燃料重整管内催化燃料气发生重整反应，实现重整反应与尾气燃烧反应的热量耦合，大大提高了固体氧化物燃料电池发电系统的能量利用效率。
附图说明
图1为本发明整体结构示意图；
图2为本发明中的阳极尾气分配板示意图；
图3为本发明中的空气挡板的结构示意图。
其中：1、重整燃料进气口；2、重整燃料出气口；3、燃烧尾气出气口；4、尾气燃烧催化剂；5、阳极尾气分配板；51、第一空气导管孔；52、燃料气孔；53、第一燃料重整管孔；6、空气挡板；61、第二空气导管孔；62、第二燃料重整管孔；7、阴极尾气进气口；8、阳极尾气进气口；9、空气导管；10、壳体；11、燃料重整管；12、燃料重整催化剂；13、燃料腔；14、尾气燃烧腔；15、空气腔。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
针对固体氧化物燃料电池发电系统的特点和要求，以及天然气等含碳化合物的重整反应和尾气催化燃烧反应的特点。固体氧化物燃料电池所采用的天然气等含碳化合物燃料需要重整，且重整反应为吸热反应，而电池尾气为高温且含有部分未反应的燃料，经催化燃烧后会放出大量的热，将两者高效耦合，可以大大提高系统的能量利用效率。
本发明公开了一种固体氧化物燃料电池燃料重整与尾气燃烧耦合换热方法，采用耦合换热装置，具体包括：
燃料重整部分，换热器外壳的内部左侧为燃料腔13，中部横向均匀设置有若干个燃料重整管11，在上述燃料重整管11中装填燃料重整催化剂。
尾气燃烧部分，换热器外壳的内部右侧为空气腔15，空气腔15与尾气燃烧腔14通过空气挡板6相隔开，阳极尾气分配板5安装于上述尾气燃烧腔14一侧，且上述阳极尾气分配板5与空气挡板6之间固定设置若干个空气导管9，上述尾气燃烧腔14中装填尾气燃烧催化剂4。
上述燃料重整与尾气燃烧耦合换热过程为：
燃料气通过重整燃料进气口1进入燃料腔13中，再分配到各个燃料重整管11中与燃料重整催化剂发生反应，吸收热量，重整后即可得到重整气，重整气直接作为固体氧化物燃料电池燃料。
阴极尾气经阴极尾气进气口7进入空气腔15中，先与燃料重整管11进行初步换热，再经空气导管9分配到尾气燃烧催化剂4上，在此与经阳极尾气进气口8进入的阳极尾气发生燃烧反应，放出热量，该部分热量为吸热的燃料重整反应提供热量。
特别的，该系统还包括重整燃料进气口1、重整燃料出气口2、燃烧尾气出气口3、阴极尾气进气口7和阳极尾气进气口8，上述重整燃料进气口1设置于换热器的左端且与燃料腔13相通，上述重整燃料出气口2设置于换热器的右端且与空气腔15相通，上述燃烧尾气出气口3设置于换热器的上部且与尾气燃烧腔14相通，上述阴极阴极尾气进气口7设置于换热器的上部且与空气腔15相通，上述阳极尾气进气口8设置于换热器的下部且连通阳极尾气分配板5与空气挡板6所围成的空间。
特别的，上述阳极尾气分配板5上设置有第一空气导管孔51、燃料气孔52和第一燃料重整管孔53，上述燃料气孔52与第一空气导管孔51的横切面为同心圆，且燃料气孔52的直径大于第一空气导管孔51的直径。
特别的，上述空气挡板6上开设第二空气导管孔61和第二燃料重整管孔62，上述第二空气导管孔61与第一空气导管孔51相对设置且二者尺寸相同，上述第二燃料重整管孔62与第一燃料重整管孔53相对设置且二者尺寸相同，第二燃料重整管孔62、第一燃料重整管孔53相通加快换热。
特别的，上述燃料重整催化剂，用于催化重整燃料气，为固体氧化物燃料电池提供适合直接使用的燃料重整气，该催化剂可选用球形催化剂或泡沫催化剂等不同形状催化剂，催化剂活性组分包括主催化剂的铂族金属、第4周期的VIII族元素及各种助催化剂组分，如卤化物、硝酸盐、氧化物等，例如三氯化铑、二氯化钯、氯铂酸、硝酸铁、硝酸镍、硝酸钴等。铂族组分、第4周期的VIII族元素组分和碱金属和碱土金属助催化剂锂、纳、钾、钙、锶、钡等组分。催化剂外层载体可以为θ-Al2O3、δ-Al2O3、γ-Al2O3或含铈的稀土复合氧化物如CeO2，CeZrO2，LaCeZrO2等，该燃料重整催化剂采用共浸渍或者是分步浸渍法得到。
特别的，上述尾气燃烧催化剂4，用于尾气催化氧化反应，释放热量，加热燃料，为吸热的燃料重整反应提供热量，该催化剂可选用球形催化剂或泡沫催化剂等不同形状催化剂，催化剂活性组分包括主催化剂的铂族金属，催化剂外层载体可以为θ-Al2O3、δ-Al2O3、γ-Al2O3等，也可以为含铈的稀土复合氧化物如CeO2，CeZrO2，LaCeZrO2等，它们的担载可以选择任何适合于表面浸渍方法担载到壁层载体上，如共浸渍或者是分步浸渍，得到尾气燃烧催化剂4。
该耦合换热装置中，燃料气通过重整燃料进气口1进入燃料腔13中，再分配到各个燃料重整管11中与燃料重整催化剂发生反应，吸收经燃料重整管11导入热量，重整后得到重整气，重整气主要成分为氢气和一氧化碳，得到的重整气重整燃料出气口2后，可直接作为固体氧化物燃料电池的燃料，或者作为固体氧化物燃料电池发电系统的燃料。
温度较高的阴极尾气，经阴极尾气进气口7进入空气腔15中，先与燃料重整管11进行初步换热，使得阴极尾气的温度适当降低后，再经空气导管9分配到尾气燃烧催化剂4上，在此与经阳极尾气进气口8进入的阳极尾气发生燃烧反应，放出热量，放出的热量再传导入燃料重整管11，该部分热量可直接为吸热的燃料重整反应提供热量。
在此基础上，本发明还公开了一种固体氧化物燃料电池发电系统，其具有固体氧化物燃料电池燃料重整与尾气燃烧耦合换热方法。
进一步地，固体氧化物燃料电池发电系统为平板型、管型或扁管型，在本系统中，阳极尾气燃烧反应所释放的热量经热交换为燃料(天然气等含碳化合物、水蒸汽等)催化重整反应供热，巧妙地实现了重整反应与尾气燃烧反应的热量高效耦合，大大提高了固体氧化物燃料电池发电系统的能量利用效率。
当然，上述说明并非是对本发明的限制，本发明也并不仅限于上述举例，本技术领域的技术人员在本发明的实质范围内所做出的变化、改型、添加或替换，也应属于本发明的保护范围。
Claims (7)
1.固体氧化物燃料电池燃料重整与尾气燃烧耦合换热方法，其特征在于，采用耦合换热装置，换热过程为：
燃料气通过重整燃料进气口进入燃料腔中，再分配到各个燃料重整管中的燃料重整催化剂上发生反应，吸收热量，重整后即可得到重整气，重整气直接作为固体氧化物燃料电池燃料；
阴极尾气经阴极尾气进气口进入空气腔中，先与燃料重整管进行初步换热，再经空气导管分配到尾气燃烧催化剂上，在此与经阳极尾气进气口进入的阳极尾气发生催化燃烧反应，放出热量，该部分热量为吸热的燃料重整反应提供热量。
2.如权利要求1所述的固体氧化物燃料电池燃料重整与尾气燃烧耦合换热方法，其特征在于，该耦合换热方法所采用的耦合换热装置，具体包括：
燃料重整部分，换热器外壳的内部左侧为燃料腔，中部横向均匀设置有若干个燃料重整管，在所述燃料重整管中装填燃料重整催化剂；
尾气燃烧部分，换热器外壳的内部右侧为空气腔，空气腔与尾气燃烧腔通过空气挡板相隔开，阳极尾气分配板安装于所述尾气燃烧腔一侧，且所述阳极尾气分配板与空气挡板之间固定设置若干个空气导管，所述尾气燃烧腔中装填尾气燃烧催化剂。
3.如权利要求2所述的固体氧化物燃料电池燃料重整与尾气燃烧耦合换热方法，其特征在于，所述耦合换热装置还包括重整燃料进气口、重整燃料出气口、燃烧尾气出气口、阴极尾气进气口和阳极尾气进气口，所述重整燃料进气口设置于换热器的左端且与燃料腔相通，所述重整燃料出气口设置于换热器的右端且与空气腔相通，所述燃烧尾气出气口设置于换热器的上部且与尾气燃烧腔相通，所述阴极尾气进气口设置于换热器的上部且与空气腔相通，所述阳极尾气进气口设置于换热器的下部且连通阳极尾气分配板与空气挡板所围成的空间。
4.如权利要求3所述的固体氧化物燃料电池燃料重整与尾气燃烧耦合换热方法，其特征在于，所述阳极尾气分配板上设置有第一空气导管孔、燃料气孔和第一燃料重整管孔，所述燃料气孔与第一空气导管孔的横切面为同心圆，且燃料气孔的直径大于第一空气导管孔的直径。
5.如权利要求3所述的固体氧化物燃料电池燃料重整与尾气燃烧耦合换热方法，其特征在于，所述空气挡板上开设第二空气导管孔和第二燃料重整管孔，所述第二空气导管孔与第一空气导管孔相对设置且二者尺寸相同，所述第二燃料重整管孔与第一燃料重整管孔相对设置且二者尺寸相同。
6.如权利要求2所述的固体氧化物燃料电池燃料重整与尾气燃烧耦合换热方法，其特征在于，所述燃料重整催化剂的活性组分包括主催化剂的铂族金属、第4周期的VIII族元素及各种助催化剂组分。
7.如权利要求2所述的固体氧化物燃料电池燃料重整与尾气燃烧耦合换热方法，其特征在于，所述尾气燃烧催化剂的活性组分包括主催化剂的铂族金属。
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