CZ288396A3 - Způsob řízení velikosti a počtu pórů samonosných keramických a/nebo kovokeramických těles - Google Patents

Způsob řízení velikosti a počtu pórů samonosných keramických a/nebo kovokeramických těles Download PDF

Info

Publication number
CZ288396A3
CZ288396A3 CZ962883A CZ288396A CZ288396A3 CZ 288396 A3 CZ288396 A3 CZ 288396A3 CZ 962883 A CZ962883 A CZ 962883A CZ 288396 A CZ288396 A CZ 288396A CZ 288396 A3 CZ288396 A3 CZ 288396A3
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
self
ceramic
oxide
bodies
supporting
Prior art date
Application number
CZ962883A
Other languages
English (en)
Other versions
CZ286735B6 (cs
Inventor
Karel Ing. Neufus
Pavel Dr. Drsc. Ing. Chráska
Original Assignee
Ústav fyziky plazmatu
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Ústav fyziky plazmatu filed Critical Ústav fyziky plazmatu
Priority to CZ19962883A priority Critical patent/CZ286735B6/cs
Publication of CZ288396A3 publication Critical patent/CZ288396A3/cs
Publication of CZ286735B6 publication Critical patent/CZ286735B6/cs

Links

Landscapes

  • Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
  • Coating By Spraying Or Casting (AREA)

Description

Oblast techniky
Vynález se týká způsobu samonosných keramických a/nebo z oxidové keramiky zejména z titaničitého (TiO2), oxidu zirkoničitého (ZrO2), oxidu chromitého (Cr2O3), oxidu hořečnatého (MgO), oxidu itritého (Y2O3), oxidu čeřitého (Ce2O3), oxidu vápenatého (CaO), křemičitanů zirkoničitého (ZrO2.SiO2), křemičitanů vápenatého (CaO.SiO2) a u kovokeramických těles též z kovu vybraného zejména ze skupiny zahrnující cín (Sn), zinek (Zn), hliník (Al), nikl (Ni), kobalt (Co), železo (Fe), chrom (Cr), molybden (Mo), wolfram (W) či jejich slitiny metodou plazmového nanášení.
Dosavadní stav techniky
Plazmovým nanášením vytvořené samonosné vrstvy nebo samonosná tělesa z těchto vrstev jako např. trubky, kelímky nebo desky jsou vždy pórovitá. Póroví tost je da\na způsobem vzniku vrstvy a je možné ji ovlivnit v malé míře technologií plazmového nanášení. Vytvářet je možné samonosná tělesa dvou typů. Prvním typem jsou tělesa keramická, z jednoho nebo různých druhů oxidů. Většinou se jedná o oxidy jako např. A12O3, ZrO2, TiO2, MgO, SiO2, Cr2O3, Ce2°3· Ca0' Y2°3 Příp. ZrO2.SiO2 nebo CaO.SiO2. Druhým typem jsou samonosná tělesa kovokeramická obsahující oxidickou a kovovou složku. Obsah kovu v keramice může být až 50 %. Kov je většinou vybrán ze skupiny Sn, Zn, Al, Cu, Ni, Co, Fe, Cr, Mo, W, či z jejich slitin. Pórovítost samonosných těles má zásadní význam pro technické použití těles. Pro některé účely je pórovitost na závadu např. u trubek určených pro vedení různých plynů při vysokých teplotách. V jiných případech je naopak definovaná pórovitost žádoucí a potřebná, např. u filtrů. Způsobům řízení otevřené pórovitosti, resp. plynopropustnosti je věnován předložený vynález.
Podstata vvnálezu
Předmětem vynálezu je způsob řízení velikosti a počtu pórů samonosných keramických a/nebo kovokeramických těles vytvořených z oxidové keramiky zejména z oxidu hlinitého (A12O3), oxidu titaničitého (TiO2), oxidu zirkoničitého (ZrO2), oxidu chromitého (Cr2O3), oxidu hořečnatého (MgO), oxidu itritého oxidu čeřitého (Ce2O3), oxidu vápenatého (CaO), křemičitanů zirkoničitého (ZrO2.SiO2), křemičitanů vápenatého (CaO.SiO2) a u kovokeramických těles též z kovu vybraného zejména ze skupiny zahrnující cín (Sn), zinek (Zn), hliník (Al), nikl (Ni), kobalt (Co), železo (Fe), chrom (Cr), molybden (Mo), wolfram (W) či jejich slitiny metodou plazmového nanášení, který spočívá podle vynálezu v tom, že se v hotových samonosných tělesech póry dodatečně zvětšují nebo zmenšují žíháním samonosných těles či odstraňováním některé složky nebo se póry částečně nebo úplně odstraňují jejich vyplňováním. Z principu plazmového nanášení vyplývá, že nanášený materiál roztavený v proudu plazmatu velmi rychle ztuhne po dopadu na podložku. Rychlost tuhnutí se u částic o velikosti 0,04-0,09 mm pohybuje v rozmezí 10_4-10”6 °C/sec. Velká rychlost tuhnutí částic způsobuje, že nanášený keramický materiál je v neobvyklé (nestandardní) fázové modifikaci. Tak např. A12O3 s obsahem TiO2 (do 40%) je po průchodu plazmatem převážně ve fázové modifikaci gama, ještě dalšími fázemi. Hlavní fázovou (99 %) je po průchodu plazmatem doprovázené v menší míře modifikací čistého A12O3 fázová modifikace delta, doprovázená opět dalšími fázemi. Doprovodné fáze jsou obsaženy v množství od stop do několika procent. Žíháním takto vytvořených samonosných těles (obsahujících A12O3) na vhodnou teplotu dochází ke změnám fázových modifikací A12O3 . S rostoucí teplotou se
ZrSiO
ZrSiO,
Nárůst postupně vytvářejí stabilnější fázové modifikace v pořadí theta, delta, gama, alfa. K těmto změnám dochází obvykle v rozmezí teplot 700-1350°C. Fázové změny jsou obvykle doprovázeny změnou objemovou a tím i změnou otevřené pórovitosti. Kompaktnost samonosných těles vytvořených metodou plazmového nanášení se však při fázových změnách nemění, nedochází k praskání ani destrukci těles (na rozdíl od klasických keramických technologií) .
Podobné zvýšení otevřené pórovitosti (a plynopropustnosti) při žíhání jako u těles z A12O3, je možné pozorovat i u samonosných těles vzniklých ze směsi ZrSiO4 a A12O3 , nebo ze samotného
V případě těles vytvořených plazmovým nástřikem ze jsou tělesa tvořena tetragonálním ZrO2 a amorfním SiO2· pórovitosti při žíhání je pak způsoben fázovou
4* transformací Zr02 tetragonální monoklinický a fázovými nanášení se dosáhne přes loužením nebo extrakcí kovové přeměnami SiO2 ( cristobalitu a křemene). Fázové změny SiO2 pak posouvají změny pórovitosti směrem k nižším teplotám, které se projevují již od 550°C.
Nárůst otevřené pórovitosti po žíhání se pohybuje od 0.2 do 2 %, přičemž plynopropustnost se zvyšuje 4-25x. Mechanické vlastnosti těles vytvořených metodou plazmového nanášení, se žíháním zlepšují, což dokumentuje nárůst hodnot Youngova modulu pružnosti.
Podstatně většího zvýšení otevřené pórovitosti těles vytvořených metodou plazmového kovokeramická tělesa. Rozpuštěním, složky je možné zvýšit otevřenou pórovitost řádově v procentech a plynopropustnost 20-150x. Odstranění kovové složky může být částečné nebo úplné. Výhodné je použití kovokeramických těles, kde kovovou složku tvoří hliník příp. zinek . Tyto kovy je možné rozpustit v HCl příp. v NaOH. V případě, že kovová složka je tvořena Ni nebo Co je možné k loužení kovokeramických těles použít vodných roztoků NH40H + (NH4)2CO2.
Snížení otevřené pórovitosti samonosných kovokeramických těles vytvořených plazmovým nanášením je možné dosáhnout žíháním
ZrO kovokeramických těles nad teplotu tání kovu, ale pod teplotu uskutečnitelných fázových změn oxidické keramiky. Výhodná jsou v tomto případě kovokeramická tělesa, kde kovovou složku tvoří Sn, Zn či Al. Při teplotách nad 232, 420, resp. 660,5°C, zateče kapalný kov do pórů vlivem větší tepelné roztažnosti. Zde pak po ztuhnutí omezí aktivní průřez otevřených pórů a omezí plynopropustnost. Snížení plynopropustnosti touto úpravou se pohybuje mezi 20-45 % proti nastříkanému stavu.
Další metodou pro snížení otevřené pórovitosti a plynopropustnosti samonosných těles je sycení pórů těchto těles metodou sol-gel. Sycení může být jednorázové nebo opakované. Např. tělesa obsahující A12O3 se máčí v sólu oxidu hlinitého, připraveného z isopropylakoholátu hlinitého a následně se tepelně zpracují za účelem fixace Al2O3 dodaného do pórů tělesa. Tím se zmenší aktivní průřez pórů způsobujících plynopropustnost.
Snížení pórovitosti a vyloučení plynopropustnosti samonosných těles vytvořených metodou plazmového nanášení je možné dosáhnout penetrací těchto těles syntetickými pryskyřicemi nebo zředěnými roztoky těchto pryskyřic. Použít je možné např. epoxidových nebo polyesterových pryskyřic, případně různě modifikovaných epoxidových pryskyřic, použitelných pro vyšší teploty než 100°C. Pro teploty nad 160°C je možné použít heterocyklických polymerů s vázaným dusíkem v molekule např. na bázi polybenzimidazolu. Následnou polymeraci uvedených sloučenin v pórech se uzavřou otevřené póry a vyloučí plynopropustnost. Větší množství než 0.7 % hmot., vztaženo na hmotnost samonosného tělesa, obvykle stačí na zamezení (odstranění) plynopropustnosti i při přetlaku 500 kPa.
Snížení pórovitosti samonosných keramických těles vytvořených metodou plazmového nanášení obsahujících oxidy typu A12O3, TiO2, MgO, Y2O3, Ce2O3, CaO, ZrO2.SiO2, CaO.SiO2, se
Cr2Ο3!
2' dosáhne vypálením těchto těles na slinovací teplotu výhodně 1350 až 2200°C. Slinovací teplota je závislá na obsahu jednotlivých oxidů a době zdržení na příslušné teplotě. Pro samonosná tělesa obsahující např. A12O3- 93.5 %, TiO2-4.5 %, a Fe2O3-1.5 % leží slinovací teplota v rozmezí 1450-1520°C, pro tělesa z čistého A12O3 (99%) je to 1730-1780°C atd.
Příklady provedení vynálezu
V dalším popisu je vynález blíže objasněn na příkladech provedení.
Příklad 1
Plazmovým nástřikem na předehřáté ocelové jádro byla vyrobena keramická trubka z umělého korundu hnědého (4,5 % TiO2, 1,4 % Fe2°3' zbytek Al2O3) o průměru 83 mm a délce 500 mm. Pro výrobu trubky bylo využito rozdílné tepelné roztažnosti oceli a plazmově nanesené keramiky. Objemová hmotnost keramické trubky byla 3,418 g/cm3 a otevřená pórovitost 3,92 %. Plynopropustnost měřená pomocí vzduchu při přetlaku 100 kPa byla 2,18 cm3/min vztaženo na plochu 1 cm2 při tloušťce lmm. Po kalcinaci (žíhání) na 1300°C se objemová hmotnost zvýšila na 3,572 g/cm3 a otevřená pórovitost na 4,45 %. Plynopropustnost vzrostla na 9,62 cm3/min . Younguv modul pružnosti v nastříkaném stavu byl 121 GPa, po kalcinaci na 1300°C pak Youngův modul pružnosti vzrostl na 352 GPa.
Příklad 2
Na ocelové jádro o průměru 82 mm opatřené zinkovou mezivrstvou o síle 0,5 mm byla plazmovým nástřikem vytvořena vrstva z umělého korundu bílého (99 % A12O3) tloušťky 2,3 mm a délky 400 mm .
Mezivrstva Zn byla následně odstraněna rozpuštěním Zn v HCl. Po odstanění zinkové mezivrstvy byla z ocelového jádra sejmuta keramická trubka o vnitřním průměru 83 mm a délce 400 mm.
Objemová hmotnost trubky byla 3,34 g/cm3 a otevřená pórovitost 6,01 %. Plynopropustnost při přetlaku lOOkPa byla 2,66 cm3/min vztaženo na plochu lem2 při tloušťce 1 mm. Po kalcinaci na 1300°C s výdrží 2 hod byla objemová hmotnost této trubky 3,503 g/cm3, otevřená pórovitost 7,24 % a plynopropustnost se zvětšila na 21,86 cm3/mim. Younguv modul pružnosti v nastříkaném stavu byl 177.5 GPa, po kalcinaci na 1300°C pak 198.5 GPa.
Příklad 3
Na předehřáté ocelové jádro o průměru 83 mm byla plazmovým nástřikem vytvořena vrstva délky Nástřik se uskutečnil při stříkacím obsahovala 80,91 % umělého korundu % kovového hliníku vše v hmotnostních byl v granulometrii 0,04-0,08 mm,
550 mm o tlouštce 2,55 mm. výkonu 26 kg/hod směsi. Směs hnědého, 9,09 % ZrSiO„ a 10
Ε1ektrotavený korund
ZrSiO4 v granulometrii
0,30-0,71 mm a kovový hliník směs byla přiváděna dvěma plamene plazmového hořáku.
v granulometrii 0,1-0,2 mm. Uvedená přívody do stejného místa na osu Po ochlazení jádra s nanesenou vrstvou, se oddělila kovovokeramická trubka, která obsahovala 13,34 % kovového hliníku (účinnost plazmového nanášení hliníku je vyšší než keramiky). Objemová hmotnost (kovokeramického materiálu) trubky (v nastříkaném stavu) byla 3,196 g/cm3 při pórovitosti 5,04 %. Loužení kovového hliníku se uskutečnilo nejprve v 10 % NaOH později v 20 % NaOH. Po 14 ti denním loužení (s následujícím vypráním, neutralizací a vysušením) se objemová hmotnost změnila na 2,742 g/cm3 a otevřená pórovitost vzrostla na 23,84 %. Plynopropustnost uvedené trubky v nastříkaném stavu byla při přetlaku 100 kPa 2,89 cm3/min, zatímco po vyloužení vzrostla na 360,6 cm3/min vztaženo vždy na plochu lem2 a tlouštku 1 mm.
Příklad 4
Trubka vyrobená stejným postupem jako v příkladě č.3 (s prakticky totožnými vlastnostmi tj. s objem. hmotností 3.196 g/cm3 a pórovitosti 5.04 % ) byla podrobena kalcinaci na 850°C po dobu 2 hod . Po této úpravě se plynopropustnost měřená při přetlaku 100 kPa zmenšila z 2,79 cm3/min na 1,93 cm3/rain pro plochu lem2 a tlouštku 1 mm. , zatímco modul pružnosti vzrostl ze 150 GPa na 198 GPa.
Ί
Příklad 5
Keramická trubka vytvořená metodou plazmového nanášení ze směsi o složení 90 % A12O3 hnědý a 10 % ZrSiO4 měla objemovou hmotnost 3.475 g/cm3, otevřenou pórovitost 4.33 % a plynopropustnost 2.11 cm3/min pro plochu lem2 a tlouštku 1 mm . Po penetraci rozředěnou epoxidovou pryskyřicí CHS epoxy 1200 (v poměru 1:5 v acetonu) v množství 0.93 % a po polymeraci pryskyřice byla objemová hmotnost 3.478 g/cm3 a otevřená pórovitost 3.89 %.
Plynopropustnost byla nulová i při přetlaku 500 kPa. Younguv modul pružnosti v nastříkaném stavu byl 168.1 GPa po petráci pryskyřicí 186.0 GPa.
Příklad 6
Keramická trubka vytvořená metodou plazmového nanášení ze směsi o složení 90 % A12O3 hnědý a 10 % ZrSiO4 měla objemovou hmotnost 3.475 g/cm3, otevřenou pórovitost 4.33 % a plynopropustnost 2.11 cm3/min. Žíháním na 1300°C vzrostla plynopropustnost na 13.38 cm3/min, trojnásobným máčením v sólu oxidu hlinitého, připraveného z izopropylakoholátu hlinitého a dalším žíháním na 1300°C klesla plynopropustnost na 8.62 cm3/min vždy pro plochu lem2 a tlouštku lmm . Objemová hmotnost po této úpravě byla 3.578 g/cm3 a pórovitost 6.18 %.
Příklad 7
Keramická trubka vytvořená metodou plazmového nanášení ze zirkonu o granulometrii 0.04-0.08 mm měla vnitřní průměr 79 mm a délku 1500 mm. Objemová hmotnost materiálu trubky byla 3.74 g/cm3, plynopropustnost při přetlaku 100 tlouštku lmm pak 23.33 cm3/min. Po 2 hod byla objemová hmotnost 3.76 g/cm3, pórovitost 6.75 % a plynopropustnost 36.98 cm3/min.
Younguv modul pružnosti v nstříkaném stavu byl 44.3 GPa, po žíhání pak 105.9 GPa.
otevřená pórovitost 5.73 % a kPa vztažená na plochu lem2 a vyžíhání na 1240°C s výdrží
Příklad 8
Keramická trubka vytvořená metodou plazmového nanášení z umělého korundu hnědého č. 240 měla vnitřní průměr 79 mm a délku 1600 mm. Objemová hmotnost materiálu trubky byla 3.406 g/cm3, otevřená pórovitost 4.9 % a plynopropustnost při přetlaku 100 kPa vztažená na plochu lem2 a tlouštku lmm pak 2.18 cm3/min. Po žíhání na 1500°C s výdrží 2 hod se objemová hmotnost zvýšila na 3.605 g/cm3 a otevřená pórovitost poklesla na 0.47 %. Plynopropustnost byla naměřena nulová a to i při přetlaku 600 kPa. Younguv modul pružnostibyl v nastříkaném stavu 121.8 GPa, po slinování pak 425 GPa.
Průmyslová využitelnost
Způsobu podle vynálezu lze využít v keramickém průmyslu, chemickém průmyslu, potravinářském průmyslu, strojírenství a energetice.

Claims (9)

  1. Patentové nároky
    1. Způsob řízení velikosti a počtu pórů samonosných keramických a/nebo kovokeramických těles vytvořených z oxidové keramiky zejména z oxidu hlinitého, oxidu titaničitého, oxidu zirkoničitého, oxidu chromitého, oxidu hořečnatého, oxidu itritého, oxidu čeřitého, oxidu vápenatého, křemičitanu zirkoničitého, křemičitanu vápenatého a u kovokeramických těles též z kovu vybraného zejména ze skupiny zahrnující cín, zinek, hliník, nikl, kobalt, železo, chrom, molybden, wolfram či jejich slitiny metodou plazmového nanášení, vyznačující se tím, že se v hotových samonosných tělesech póry dodatečně zvětšují nebo zmenšují žíháním samonosných těles či odstraňováním některé složky nebo se póry částečně nebo úplně odstraňují jejich vyplňováním.
  2. 2. Způsob podle nároku 1 vyznačující se tím, že se samonosná keramická tělesa žíhají na teplotu fázové změny nebo fázových změn keramiky, ale pod teplotu slinování keramiky.
  3. 3. Způsob podle nároků 1 a 2 vyznačující se tím, že se samosná keramická tělesa žíhají na teplotu 550 až 1350°C.
  4. 4. Způsob podle nároku 1 vyznačující se tím, že se samonosná keramická tělesa žíhají na slinovací teplotu keramiky.
  5. 5. Způsob podle nároku 1 a 4 vyznačující se tím, že se samonosná keramická tělesa žíhají na teplotu 1350°C až 2200°C.
  6. 6. Způsob podle nároku 1 vyznačující se tím, že se u kovokeramických těles částečně nebo úplně odstraní kovová složka loužením, rozpouštěním nebo extrakcí.
  7. 7. Způsob podle nároku 1 vyznačující se tím, že se kovokeramická tělesa žíhají na teplotu vyšší než je teplota tání kovové složky, ale nižší než je nejnižší teplota uskutečnitelné fázové přeměny keramické složky tělesa.
  8. 8. Způsob podle nároku 1, vyznačující se tím, že se samonosná tělesa máčí nebo penetrují sólem oxidu, z něhož je převážně těleso vytvořeno, přičemž přidaný oxid se fixuje v pórech žíháním.
    fi
  9. 9. Způsob podle nároku 1, vyznačující se tím, že se samonosná tělesa penetrují syntetickými pryskyřicemi nebo rozředěnými roztoky těchto pryskyřic, zvláště pak polyesterovými, epoxidovými, modifikovanými epoxidovými pryskyřicemi nebo heterocyklickými polymery typu polybenzimidazolu v množství nejméně 0,7% hmot., vztaženo na hmotnost samonosného tělesa, které se následně v pórech polymerují.
CZ19962883A 1996-09-30 1996-09-30 Způsob řízení velikosti a počtu pórů samonosných keramických a/nebo kovokeramických těles CZ286735B6 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ19962883A CZ286735B6 (cs) 1996-09-30 1996-09-30 Způsob řízení velikosti a počtu pórů samonosných keramických a/nebo kovokeramických těles

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ19962883A CZ286735B6 (cs) 1996-09-30 1996-09-30 Způsob řízení velikosti a počtu pórů samonosných keramických a/nebo kovokeramických těles

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CZ288396A3 true CZ288396A3 (cs) 1998-04-15
CZ286735B6 CZ286735B6 (cs) 2000-06-14

Family

ID=5465751

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ19962883A CZ286735B6 (cs) 1996-09-30 1996-09-30 Způsob řízení velikosti a počtu pórů samonosných keramických a/nebo kovokeramických těles

Country Status (1)

Country Link
CZ (1) CZ286735B6 (cs)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CZ301535B6 (cs) * 2007-06-04 2010-04-07 Švéda@Kamil Izolacní keramická pórovitá hmota a zpusob její výroby

Also Published As

Publication number Publication date
CZ286735B6 (cs) 2000-06-14

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP6771861B2 (ja) 気密性希土類耐環境皮膜を溶射するための組成物及び方法
US8449644B2 (en) Silicon carbide porous body
DE102011109681B4 (de) Stahlschmelzefilter und Verfahren zu ihrer Herstellung
US20030017350A1 (en) Heat-resistant coated member
WO2002040423A1 (en) Silicon carbide based porous article and method for preparing the same
CN102167568B (zh) 非晶纳米晶陶瓷材料、陶瓷涂层及其制备方法
JP7231367B2 (ja) アルミナ質焼結体
CN107857577B (zh) 一种Al2O3-ZrO2基泡沫陶瓷及其制备方法
Yu et al. Corrosion of enamel with and without CaF2 in molten aluminum at 750° C
CN118475547A (zh) 具有受控孔隙率涂层的碱性粉末窑具
JP2000327417A (ja) 蒸着材
JP7154912B2 (ja) アルミナ質焼結体及びその製造方法
TW201008641A (en) Method for making glass frit powders using aerosol decomposition
JP2009243723A (ja) 金属溶解用ルツボ及びその製造方法
CZ288396A3 (cs) Způsob řízení velikosti a počtu pórů samonosných keramických a/nebo kovokeramických těles
DE102005036394B4 (de) Verfahren zur Herstellung eines thermoschock- und korrosionsbeständigen Keramikwerkstoffes auf der Basis eines zirkondioxidfreien feuerfesten Oxides
JP4171916B2 (ja) 耐熱性被覆部材
SE464620B (sv) Saett att framstaella ett foeremaal av keramik genom isostatisk pressning i en glasomslutning
JP2008514816A (ja) 溶射法を用いた気密結晶性ムライト層の製造法
KR101589510B1 (ko) 유리 및 세라믹의 혼합물로 금속 도가니 성분을 코팅하는 방법
CZ293072B6 (cs) Způsob řízení velikosti a počtu pórů samonosných kovokeramických těles
US6814903B1 (en) Low-firing temperature method for producing AL2O3 bodies having enhanced chemical resistance
CZ293073B6 (cs) Způsob řízení velikosti a počtu pórů samonosných keramických a/nebo kovokeramických těles
WO2022115438A1 (en) Engineered coating for filters and methods of manufacture thereof
JPH09286678A (ja) ジルコニア被覆耐火物

Legal Events

Date Code Title Description
IF00 In force as of 2000-06-30 in czech republic
MM4A Patent lapsed due to non-payment of fee

Effective date: 20080930