CZ2013350A3 - Použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin - Google Patents

Použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin Download PDF

Info

Publication number
CZ2013350A3
CZ2013350A3 CZ2013-350A CZ2013350A CZ2013350A3 CZ 2013350 A3 CZ2013350 A3 CZ 2013350A3 CZ 2013350 A CZ2013350 A CZ 2013350A CZ 2013350 A3 CZ2013350 A3 CZ 2013350A3
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
cerium dioxide
decompose
organophosphorus compounds
organophosphorus
decomposition
Prior art date
Application number
CZ2013-350A
Other languages
English (en)
Other versions
CZ304293B6 (cs
Inventor
Pavel Janoš
Václav Štengl
Original Assignee
Univerzita Jana Evangelisty Purkyně V Ústí Nad Labem
Ústav anorganické chemie AV ČR, v. v. i.
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Univerzita Jana Evangelisty Purkyně V Ústí Nad Labem, Ústav anorganické chemie AV ČR, v. v. i. filed Critical Univerzita Jana Evangelisty Purkyně V Ústí Nad Labem
Priority to CZ2013-350A priority Critical patent/CZ2013350A3/cs
Publication of CZ304293B6 publication Critical patent/CZ304293B6/cs
Publication of CZ2013350A3 publication Critical patent/CZ2013350A3/cs

Links

Landscapes

  • Compounds Of Alkaline-Earth Elements, Aluminum Or Rare-Earth Metals (AREA)

Abstract

Použití oxidu ceričitého o měrném povrchu 10 až 150 m.sup.2.n./g a velikosti primárních krystalitů nejvýše 50 nm s celkovým obsahem nejvýše 45 hmont. % příměsi, kterou je alespoň jedna sloučenina vybraná ze skupiny zahrnující sloučeniny lanthanoidů, vápníku a křemíku, k rozkladu organofosforečných sloučenin, zejména pesticidů, při zneškodňování bojových chemických látek a jako aktivní přepážka bránící šíření otravných plynů.

Description

Použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin 7/Λ /i
Oblast techniky
Vynález se týká použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin, jako jsou organofosforečné pesticidy (např. parathion, malathion, fenchlorphos a řada dalších), bojové chemické látky nervově paralytické ze skupiny organo fosfátů (sarin, soman,VX aj.), případně další.
Dosavadní stav techniky
Cer patří mezi nej rozšířenější prvky vzácných zemin. Jeho obsah v rudách a koncentrátech prvků vzácných zemin bývá kolem 50 % (vztaženo na sumu prvků vzácných zemin) a je tedy relativně snadno dostupný za přijatelné ceny, zejména pokud není požadována mimořádně vysoká čistota jeho sloučenin. Oxid ceričitý se vyrábí ve velkém měřítku a v různých čistotách jako účinný prostředek pro leštění skla. Oxid ceričitý je rovněž často používán v oblasti katalýzy, obvykle ve směsi s oxidy jiných prvků, případně jako tzv. ko-katalyzátor zvyšující účinnost vlastního katalyzátoru. Bývá součástí tzv. třícestných katalyzátorů pro čištění spalin. Bylo popsáno použití oxidu ceričitého jako fotokatalyzátoru pro rozklad syntetických barviv, účinnost tohoto procesu však byla poměrně nízká.
Lze konstatovat, že použití oxidu ceričitého k rozkladu organických látek za nízkých teplot a tlaků a bez přítomnosti světelného záření nebylo dosud dokumentováno. Zejména nebyl dokumentován způsob a podmínky použití oxidu ceričitého pro rozklad výše zmíněných organofosforečných sloučenin. Z příbuzných sloučenin prvků vzácných zemin bylo dokumentováno použití oxidu ytritého k rozkladů simulantů organofosforečných bojových otravných látek, ovšem reakce probíhala s dostatečnou rychlostí pouze v plynné fázi za zvýšené teploty. Při použití oxidů jiných kovů (Mgo, A12O3) je třeba pro dosažení dostatečné degradační účinnosti pracovat při zvýšených hodnotách pH (~9), což je nevýhodné např. při dekontaminaci choulostivých elektronických zařízení. [K. Kim et al.: Destruction and detection of chemical warfare agents. Chemical Reviews,! 11, 5345-5403 (2011)].
Dosud se pro rozklad organofosforečných sloučenin používá alkalický chlornan. Nevýhodou použití alkalického chlornanu k rozkladu organofosforečných sloučenin je zejména to, že vzniklé produkty jsou toxické a agresivní, což znesnadňuje jejich následnou likvidaci.
Uvedené nevýhody alespoň z části odstraňuje použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin podle vynálezu.
Podstata vynálezu
Použití oxidu ceričitého o měrném povrchu 10 až 150 m2/g a velikosti primárních krystalitů nejvýše 50 nm k rozkladu organofosforečných sloučenin.
Použití oxidu ceričitého o měrném povrchu 10 až 150 m2/g a velikosti primárních krystalitů nejvýše 50 nm s celkovým obsahem nejvýše 45\ % hmotnj příměsi, kterou je alespoň jedna sloučenina vybraná ze skupiny zahrnující sloučeniny lanthanoidů, vápníku a křemíku, k rozkladu organofosforečných sloučenin.
Použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin podle vynálezu je založeno na zjištění nové vlastnosti oxidu ceričitého. Oxid ceričitýje schopen působit jako velmi silný nukleofilní reagent, který účinně atakuje centrální atom fosforu v molekule organofosforečných sloučenin a dramaticky urychluje jejich rozklad.
Pro použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin podle vynálezu je nutné, aby oxid ceričitý měl na svém povrchu dostatečný počet reaktivních center. Pro počet reaktivních center je určující dostatečně velký měrný povrch, který má být větší než asi 15 m /g (měřeno pomocí adsorpce dusíku tzv. BET metodou), dále ne zcela dokonalá krystalová struktura, což lze odhadnout z velikosti primárních krystalitů, která má být menší než asi 50 nm (určeno rtg. difrakční analýzou pomocí Scherrerova vzorce), a vhodný tvar krystalů - nejvhodnější jsou tenké destičky, lístečky či tzv. flower-like agregáty. Samotná velikost částic není pro degradační účinnost oxidu ceričitého rozhodující. Nečistoty a příměsi v oxidu ceričitém, jako jsou ostatní lanthanoidy často přítomné v koncentrátech prvků vzácných zemin (La, Nd, Pr), nepůsobí příliš rušivě (pokud jejich obsah nepřesáhne ca. 45%), nebot jsou zabudovány do krystalové struktury oxidu, ceričitého a jeho povrchové vlastnosti neovlivňují. Příměs lehkých lanthanoidů (La, Nd, Pr) v množstvích v jednotkách procent muže snížit účinnost oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin nejvýše o 10 %.
* 9 9 9 9 * · * * · · 9 t * · · ’ » 3 · ♦ * P 9« * ♦ 3 β ♦ 4 4» * ♦ · · · B · ·9 « · « * » 999« • 9 · 9 · it iit«·· i
Oxid ceričitý používaný k rozkladu organofosforečných sloučenin způsobem podle vynálezu nevyžaduje žádnou speciální úpravu, aktivaci ani zvláštní způsob uchovávání. V uzavřených obalech jej lze uchovávat po neomezenou dobu. S výhodou se použije oxid ceričitý připravený tepelným rozkladem uhličitanu, hydroxidu nebo šťavelanu ceru při teplotách v rozmezí 200 až 900 °C.
Při použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforeč ných sloučenin podle vynálezu probíhá rozkladná reakce v kapalném prostředí, přičemž kapalným médiem může být samotná rozkládaná látka nebo roztok organofosforečné sloučeniny ve vhodném rozpouštědle. Výhodou použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin podle vynálezu je možnost využití široké škály rozpouštědel s různou polaritou, tedy i různou schopností rozpouštět látky různého typu, tedy jak polární, tak nepolární rozpouštědla. Při rozkladu bojových chemických látek lze např. s výhodou využít nepolárních rozpouštědel (nonan, heptan, technická rozpouštědla tohoto typu), která jscu šetrná vůči odmořovaným objektům, např. odmořované technice. Při rozkladu pesticidů lze využít jak výše uvedených nepolárních rozpouštědel, tak polárních aprotických (s vodou mísitelných) rozpouštědel, jako jsou aceton či acetonitril. Polární protická rozpouštědla včetně vody rozklad organofosforečných látek zpomalují, nezpůsobují však úplnou inhibici.
Použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin podle vynálezu je možné realizovat různými způsoby. Na plochy kontaminované kapalnou organofosforečnou sloučeninou nebo jejím roztokem je možné nanést práškový oxid ceričitý podobně jako při použití dosavadních adsorpčních materiálů. Výhodc u použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin podle vynálezu oproti použití dosavadních sorbentů je, že oxid ceričitý rozloží nebezpečné organofosforečné sloučeniny na méně toxické produkty, které pevně váže na svém povrchu. Vzniklý produkt je tedy méně nebezpečný než produkty vznikající při použití dosavadních sorbentů užívaných ke zneškodňování organofosforečných sloučenin. Oxid ceričitý jako sorbent je praktický inertní materiál, který nevykazuje ani za vlhka alkalickou ani kyselou reakci.
Pokud není samotná organofosforečná sloučenina kapalná, pak se provádí rozklad této látky použitím oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin podle vynálezu vprostředí vhodného rozpouštědla, tedy buď se organofosforečná sloučenina rozpustí ve vhodném rozpouštědle a k roztoku se přidá oxid ceričitý nebo se na pevnou organofosforečnou sloučeninu aplikuje suspenze oxidu ceričitého ve vhodném rozpouštědle.
S výhodou se použije rozpouštědlo nebo směs rozpouštědel s hodnotou Hansenova parametru solubility gh (sigma H) menší než 25.
ΛΓο/ 2 -i tm
Příklady tekuteeněný' vynálezu
Příklad 1
Použití čistého oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečné sloučeniny, kterou je pesticid parathion methyl, v polárním rozpouštědle acetonitril.
Ke 200 ml roztoku pesticidu parathion methyl o koncentraci 2,6 mg/1 v acetonitrilu bylo přidáno 0,5 g oxidu ceričitého připraveného tepelným rozkladem uhličitanu čeřitého při teplotě kalcinace 500 °C. Oxid ceričitý měl měrný povrch 110 m2/g a velikost primárních krystalitů 17 nm. Oxid ceričitý obsahoval méně než 0.01 % hmotn. příměsí (oxidů ostatních lanthanoidů).
Směs byla promíchána a ponechána stát po dobu 2 hodin při laboratorní teplotě. Poté byla provedena analýza roztoku metodou kapalinové chromatografíe. Bylo zjištěno, že roztok po reakci neobsahoval žádný parathion methyl a obsahoval 1,35 mg/1 4-nitrofenolu. To svědčí o tom, že proběhla konverze parathion methylu na jeho hlavní degradační produkt 4- nitrofenol s účinností 98,7 %.
Příklad 2
Použití oxidu ceričitého s příměsemi k rozkladu organofosforečné sloučeniny, kterou je pesticid parathion methyl, v nepolárním rozpouštědle n-heptan.
Do každé ze série sedmi skleněných vialek bylo naváženo 50 mg oxidu ceričitého připraveného regenerací leštícího prášku na bázi CeO2. Regenerace zahrnovala rozklad leštícího prášku směsí kyseliny dusičné a peroxidu vodíku, separaci nerozloženého podílu, srážení uhličitanů prvků vzácných zemin, sušení a kalcinaci při 500 °C po dobu 2 hodin. Vzniklý oxid ceričitý obsahoval 13 % hmotn. La2O3 a malé množství dalších příměsí - méně nez 1 % hmotn. sloučenin Ca a Si. Jeho měrný povrch byl 27 m2/g a velikost primárních krystalitů 10 nm.
! ·* « ♦ »· i·* · * * · e· * * · · é · i · 1 * > s t a · $* , * » · · » 9·*>
*·’··· »9·« > » · · « ♦ C · · · » ·« ·
Na vrstvu oxidu cenčitého byl dávkován 1 mg pesticidu parathion methyl ve formě roztoku v n-heptanu, objem roztoku byl 100 μΐ. Směs byla ponechána reagovat při laboratorní teplotě. V předem definovaných časových intervalech 1,8,18.32, 64, 96 a 120 minut byla provedena opakovana extrakce rozpouštědly 2-propanol a methanol, spojené extrakty byly analyzovány metodou kapalinové chromatografie. Pokusy sloužily ke zjištění rychlosti degradace pesticidu parathion methyl v nepolárním rozpouštědle n-heptan. Bylo zjištěno, že za 1 minutu pokleslo množství pesticidu o 40 % a současně vzniklo ekvivalentní množství degradačního produktu 4-nitrofenolu, za 18 minut o více než 60 % a za 120 minut o více než 80 %.
Použití oxidu ceričitého s příměsemi k rozkladu organofosforečné sloučeniny podle tohoto přikladu demonstruje použití CeO2 s obsahem příměsí sloučenin La. Výhodou použití CeO2 s příměsemi je zejména nízká cena tohoto činidla ve srovnání s cenou čistého CeO?.
Příklad 3
Použiti čistého oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin, kterými jsou bojové chemické látky nervově paralytické soman a VX.
Postupem podobným jako v příkladě 2 byla testována účinnost rozkladu bojových chemických látek nervově paralytických, kterými byly soman a VX. Byl použit stejný oxid cenčitý jako v příkladě 1. Bojové chemické látky nervově paralytické byly nanášeny ve formě roztoku vnonanu. Úbytek uvedených bojové chemické látky nervově paralytické byl sledován metodou plynové chromatografie. Po jedné hodině reakce bylo dosaženo 100% degradace látky VX a 87,9% degradace látky soman.
Použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin podle tohoto příkladu je velmi vhodné pro dekontaminaci objektů zasažených bojovými chemickými látkami nervově paralytickými ze skupiny organofosfátů (sarin, soman, VX aj.), např. vojenské techniky.
Příklad 4
Použití oxidu ceričitého suspendovaného v acetonu k rozkladu organofosforečné sloučeniny, kterou byl pesticid fenchlorphos .
Na Petnho misku bylo umístěno 0,5 g pevného pesticidu fenchlorphos a na něj byla nanesena suspenze oxidu ceričitého v acetonu. Oxid ceričity byl připraven rozkladem šťavelanu centeho pn teplotě 600 °C, jeho měrný povrch byl 95 m2/g a velikost krystalitů 24 nm.
Po dvouhodinovém působení byla provedena extrakce a analýzy podobným způsobem, jako v příkladě 2. Bylo prokázáno, že pesticid fenchlorphos by zcela odstraněn. Byla prokázána přítomnost jeho hlavního degradačního produktu 2,4,6-trichlorfenolu, což dokazuje, že nejde
Průmyslová využitelnost
Použiti oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin je průmyslově využitelné při zneškodňování přebytků či starých zásob organofosforečných pesticidů, jejichž použití v zemědělství je postupně omezováno.
Použiti oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin je dále průmyslově využitelné pn zneškodňování bojových chemických látek organofosfátového typu, např.
k dekontaminaci zamořené vojenské techniky.
Použiti oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin je též průmyslově využitelné při zneškodňování následků teroristických útoků, neboť umožňuje velmi rychlou destrukci použitých otravných látek na netoxické produkty, přičemž oxid ceričitý nepředstavuje žádné riziko pro lidské zdraví.
Použiti oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin je rovněž průmyslově využitelné ve formě tzv. reaktivní bariéry nebo při nanesení oxidu ceričitého na vhodném nosící jako aktivní přepážka bránící šíření otravných plynů.

Claims (1)

  1. PATENTOVÉ NÁROKY λ
    Použití oxidu ceričitého o měrném povrchu 10 až 150 m2/g a velikosti primárních krystalitů nejvýše 50 nm k rozkladu organofosíbrečných sloučenin.
    Použití oxidu ceričitého o měrném povrchu 10 až 150 m2/g a velikosti primárních krystalitů nejvýše 50 nm s celkovým obsahem nejvýše 45 % 'hmotn. příměsi, kterou je alespoň jedna sloučenina vybraná ze skupiny zahrnující sloučeniny lanthanoidů, vápníku a křemíku, k rozkladu organofosíbrečných sloučenin.
CZ2013-350A 2013-05-13 2013-05-13 Použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin CZ2013350A3 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ2013-350A CZ2013350A3 (cs) 2013-05-13 2013-05-13 Použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ2013-350A CZ2013350A3 (cs) 2013-05-13 2013-05-13 Použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CZ304293B6 CZ304293B6 (cs) 2014-02-19
CZ2013350A3 true CZ2013350A3 (cs) 2014-02-19

Family

ID=50097981

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ2013-350A CZ2013350A3 (cs) 2013-05-13 2013-05-13 Použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin

Country Status (1)

Country Link
CZ (1) CZ2013350A3 (cs)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN115072760A (zh) * 2021-03-10 2022-09-20 北京化工大学 一种纳米二氧化铈水相分散体的制备方法及应用

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4417015A (en) * 1981-02-06 1983-11-22 Dart Industries Inc. Low toxic polyvinylchloride stabilizers
CZ301720B6 (cs) * 2008-10-17 2010-06-02 Univerzita Karlova V Praze Katalyzátor na bázi kov-CeO2 pro použití obzvlášte v palivových cláncích a zpusob jeho prípravy

Also Published As

Publication number Publication date
CZ304293B6 (cs) 2014-02-19

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Wagner et al. Reactions of VX, GB, GD, and HD with nanosize Al2O3. Formation of aluminophosphonates
US5689038A (en) Decontamination of chemical warfare agents using activated aluminum oxide
Bromberg et al. Degradation of chemical warfare agents by reactive polymers
Wagner et al. Reactions of VX, GD, and HD with Nanotubular Titania
US6852903B1 (en) Decontamination of chemical warfare agents using a reactive sorbent
Wagner et al. Decontamination of VX, GD, and HD on a surface using modified vaporized hydrogen peroxide
WO2000020073A2 (en) Reactive nanoparticles as destructive adsorbents for biological and chemical contamination
Zimmermann et al. Degradation of methyl paraoxon in the presence of Mg2+-Al3+ mixed oxides
CA2152473C (en) Process for the chemical decomposition of halogenated organic compounds
JP2010017219A (ja) 有機塩素系農薬分解剤及び浄化方法
JP2013160666A (ja) 放射性セシウムを含有する焼却灰の安全な処分方法
US10245456B1 (en) Process for decontamination and detoxification with zirconium hydroxide-based slurry
JP4956541B2 (ja) アルキル化用組成物及び当該組成物を利用した有害化合物の無害化方法
JP2017140576A (ja) オキソ酸イオンの吸着方法
Dorrat et al. The preservation of sarin and O, O′-diisopropyl fluorophosphate inside coordination cage hosts
US9907988B1 (en) Porous metal hydroxides for decontaminating toxic agents
CZ2013350A3 (cs) Použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin
Albo et al. Bromate reduction by an electron exchange column
Kim et al. Metal oxide composites for detoxification of chemical warfare agent (CWA) simulant with enhanced catalytic activity under IR irradiation
Econdi et al. Catalysis and decontamination: a versatile tool in the safe and sustainable degradation of chemical warfare agents
Fridkin et al. Solvent effects on the reactions of the nerve agent VX with KF/Al2O3: heterogeneous or homogeneous decontamination?
Banerjee et al. Lethal weapon IL: A nano-copper/tetraalkylphosphonium ionic liquid composite material with potent antibacterial activity
Smolkin et al. Efficient Decontamination of HD by an Electrophilic Iodine/Carboxylate Composite as an Active Sorbent
Kim et al. Decontamination of vx with acid-activated clay
Zafrani et al. The reactivity of quaternary ammonium-versus potassium-fluorides supported on metal oxides: paving the way to an instantaneous detoxification of chemical warfare agents

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A Patent lapsed due to non-payment of fee

Effective date: 20240513