CZ304293B6 - Použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin - Google Patents

Použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin Download PDF

Info

Publication number
CZ304293B6
CZ304293B6 CZ2013-350A CZ2013350A CZ304293B6 CZ 304293 B6 CZ304293 B6 CZ 304293B6 CZ 2013350 A CZ2013350 A CZ 2013350A CZ 304293 B6 CZ304293 B6 CZ 304293B6
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
cerium oxide
organophosphorus compounds
organophosphorus
decompose
compounds
Prior art date
Application number
CZ2013-350A
Other languages
English (en)
Other versions
CZ2013350A3 (cs
Inventor
Pavel Janoš
Václav Štengl
Original Assignee
Univerzita Jana Evangelisty Purkyně V Ústí Nad Labem
Ústav anorganické chemie AV ČR, v. v. i.
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Univerzita Jana Evangelisty Purkyně V Ústí Nad Labem, Ústav anorganické chemie AV ČR, v. v. i. filed Critical Univerzita Jana Evangelisty Purkyně V Ústí Nad Labem
Priority to CZ2013-350A priority Critical patent/CZ2013350A3/cs
Publication of CZ304293B6 publication Critical patent/CZ304293B6/cs
Publication of CZ2013350A3 publication Critical patent/CZ2013350A3/cs

Links

Landscapes

  • Compounds Of Alkaline-Earth Elements, Aluminum Or Rare-Earth Metals (AREA)

Abstract

Použití oxidu ceričitého o měrném povrchu 10 až 150 m.sup.2.n./g a velikosti primárních krystalitů nejvýše 50 nm s celkovým obsahem nejvýše 45 hmont. % příměsi, kterou je alespoň jedna sloučenina vybraná ze skupiny zahrnující sloučeniny lanthanoidů, vápníku a křemíku, k rozkladu organofosforečných sloučenin, zejména pesticidů, při zneškodňování bojových chemických látek a jako aktivní přepážka bránící šíření otravných plynů.

Description

(57) Anotace:
Použití oxidu ceričitého o měrném povrchu 10 až 150 m2/g a velikosti primárních krystalitů nejvýše 50 nm s celkovým obsahem nejvýše 45 hmont. % příměsi, kterou je alespoň jedna sloučenina vybraná ze skupiny zahrnující sloučeniny lanthanoidů, vápníku a křemíku, k rozkladu organofosforeěných sloučenin, zejména pesticidů, při zneškodňování bojových chemických látek a jako aktivní přepážka bránící šíření otravných plynů.
Použiti oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin
Oblast techniky
Vynález se týká použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin, jako jsou organofosforečné pesticidy (např. parathion, malathion, fenchlorphos a řada dalších), bojové chemické látky nervově paralytické ze skupiny organofosfátů (sarin, soman. VX aj.), případně další.
Dosavadní stav techniky
Cer patří mezi nej rozšířenější prvky vzácných zemin. Jeho obsah v rudách a koncentrátech prvků vzácných zemin bývá kolem 50 % (vztaženo na sumu prvků vzácných zemin) aje tedy relativně snadno dostupný za přijatelné ceny, zejména pokud není požadována mimořádně vysoká čistota jeho sloučenin. Oxid ceričitý se vyrábí ve velkém měřítku a v různých čistotách jako účinný prostředek pro leštění skla. Oxid ceričitý je rovněž často používán v oblasti katalýzy, obvykle ve směsi s oxidy jiných prvků, případně jako tzv. ko-katalyzátor zvyšující účinnost vlastního katalyzátoru. Bývá součástí tzv. třícestných katalyzátorů pro čištění spalin. Bylo popsáno použití oxidu ceričitého jako fotokatalyzátoru pro rozklad syntetických barviv, účinnost tohoto procesu však byla poměrně nízká.
Lze konstatovat, že použití oxidu ceričitého k rozkladu organických látek za nízkých teplot a tlaků a bez přítomnosti světelného záření nebylo dosud dokumentováno. Zejména nebyl dokumentován způsob a podmínky použití oxidu ceričitého pro rozklad výše zmíněných organofosforečných sloučenin. Z příbuzných sloučenin prvků vzácných zemin bylo dokumentováno použití oxidu ytritého k rozkladů simulantů organofosforečných bojových otravných látek, ovšem reakce probíhala s dostatečnou rychlostí pouze v plynné fázi za zvýšené teploty. Při použití oxidů jiných kovů (Mgo, A1203) je třeba pro dosažení dostatečné degradační účinnosti pracovat při zvýšených hodnotách pH (~9), což je nevýhodné např. při dekontaminaci choulostivých elektronických zařízení. [K. Kim et al.: Destruction and detection of Chemical warfare agents. Chemical Reviews,lll, 5345-5403 (2011)].
Dosud se pro rozklad organofosforečných sloučenin používá alkalický chlornan. Nevýhodou použití alkalického chlornanu k rozkladu organofosforečných sloučenin je zejména to, že vzniklé produkty jsou toxické a agresivní, což znesnadňuje jejich následnou likvidaci.
Uvedené nevýhody alespoň z části odstraňuje použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin podle vynálezu.
Podstata vynálezu
Použití oxidu ceričitého o měrném povrchu 10 až 150 m2/g a velikosti primárních krystalitů nejvýše 50 nm k rozkladu organofosforečných sloučenin.
Použití oxidu ceričitého o měrném povrchu 10 až 150 m2/g a velikosti primárních krystalitů nejvýše 50 nm s celkovým obsahem nejvýše 45 hmotn. % příměsi, kterou je alespoň jedna sloučenina vybraná ze skupiny zahrnující sloučeniny lanthanoidů, vápníku a křemíku, k rozkladu organofosforečných sloučenin.
Použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin podle vynálezu je založeno na zjištění nové vlastnosti oxidu ceričitého. Oxid ceričitý je schopen působit jako velmi silný
- 1 CZ 304293 B6 nukleofilní reagent, který účinně atakuje centrální atomfosforu v molekule organofosforečných sloučenin a dramaticky urychluje jejich rozklad.
Pro použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin podle vynálezu je nutné, aby oxid ceričitý měl na svém povrchu dostatečný počet reaktivních center. Pro počet reaktivních center je určující dostatečně velký měrný povrch, kteiý má být větší než asi 15 m2/g (měřeno pomocí adsorpce dusíku tzv. BET metodou), dále ne zcela dokonalá krystalová struktura, což lze odhadnout z velikosti primárních krystalitů, která má být menší než asi 50 nm (určeno rtg. difrakční analýzou pomocí Scherrerova vzorce), a vhodný tvar krystalů - nejvhodnější jsou tenké destičky, lístečky či tzv. flower-like agregáty. Samotná velikost částic není pro degradační účinnost oxidu ceričitého rozhodující. Nečistoty a příměsi v oxidu ceričitém, jako jsou ostatní lanthanoidy často přítomné v koncentrátech prvků vzácných zemin (La, Nd, Pr), nepůsobí příliš rušivě (pokud jejich obsah nepřesáhne cca 45 %), neboť jsou zabudovány do krystalové struktury oxidu ceričitého a jeho povrchové vlastnosti neovlivňují. Příměs lehkých lanthanoidů (La, Nd, Pr) v množstvích v jednotkách procent může snížit účinnost oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin nejvýše o 10 %.
Oxid ceričitý používaný k rozkladu organofosforečných sloučenin způsobem podle vynálezu nevyžaduje žádnou speciální úpravu, aktivaci ani zvláštní způsob uchovávání. V uzavřených obalech jej lze uchovávat po neomezenou dobu. S výhodou se použije oxid ceričitý připravený tepelným rozkladem uhličitanu, hydroxidu nebo šťavelanu ceru při teplotách v rozmezí 200 až 900 °C.
Při použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin podle vynálezu probíhá rozkladná reakce v kapalném prostředí, přičemž kapalným médiem může být samotná rozkládaná látka nebo roztok organofosforečné sloučeniny ve vhodném rozpouštědle. Výhodou použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin podle vynálezu je možnost využití široké škály rozpouštědel s různou polaritou, tedy i různou schopností rozpouštět látky různého typu, tedy jak polární, tak nepolární rozpouštědla. Při rozkladu bojových chemických látek lze např. s výhodou využít nepolárních rozpouštědel (nonan, heptan, technická rozpouštědla tohoto typu), která jsou šetrná vůči odmořovaným objektům, např. odmořované technice. Při rozkladu pesticidů lze využít jak výše uvedených nepolárních rozpouštědel, tak polárních aprotických (s vodou mísitelných) rozpouštědel, jako jsou aceton či acetonitril. Polární protická rozpouštědla včetně vody rozklad organofosforečných látek zpomalují, nezpůsobují však úplnou inhibici.
Použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin podle vynálezu je možné realizovat různými způsoby. Na plochy kontaminované kapalnou organofosforečnou sloučeninou nebo jejím roztokem je možné nanést práškový oxid ceričitý podobně jako při použití dosavadních adsorpčních materiálů. Výhodou použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin podle vynálezu oproti použití dosavadních sorbentů je, že oxid ceričitý rozloží nebezpečné organofosforečné sloučeniny na méně toxické produkty, které pevně váže na svém povrchu. Vzniklý produkt je tedy méně nebezpečný než produkty vznikající při použití dosavadních sorbentů užívaných ke zneškodňování organofosforečných sloučenin. Oxid ceričitý jako sorbent je praktický inertní materiál, který nevykazuje ani za vlhka alkalickou ani kyselou reakci.
Pokud není samotná organofosforečná sloučenina kapalná, pak se provádí rozklad této látky použitím oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin podle vynálezu v prostředí vhodného rozpouštědla, tedy buď se organofosforečná sloučenina rozpustí ve vhodném rozpouštědle a k roztoku se přidá oxid ceričitý nebo se na pevnou organofosforečnou sloučeninu aplikuje suspenze oxidu ceričitého ve vhodném rozpouštědle. S výhodou se použije rozpouštědlo nebo směs rozpouštědel s hodnotou Hansenova parametru solubility σΗ (sigma H) menší než 25.
-2CZ 304293 B6
Příklady provedení vynálezu
Příklad 1
Použití čistého oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečné sloučeniny, kterou je pesticid parathion methyl, v polárním rozpouštědle acetonitril.
Ke 200 ml roztoku pesticidu parathion methyl o koncentraci 2,6 mg/1 v acetonitrilu bylo přidáno 0,5 g oxidu ceričitého připraveného tepelným rozkladem uhličitanu čeřitého při teplotě kalcinace 500 °C. Oxid ceričitý měl měrný povrch 110 m2/g a velikost primárních krystalitů 17 nm. Oxid ceričitý obsahoval méně než 0,01 hmotn. % příměsí (oxidů ostatních lanthanoidů). Směs byla promíchána a ponechána stát po dobu 2 hodin při laboratorní teplotě. Poté byla provedena analýza roztoku metodou kapalinové chromatografie. Bylo zjištěno, že roztok po reakci neobsahoval žádný parathion methyl a obsahoval 1,35 mg/1 4-nitrofenolu. To svědčí o tom, že proběhla konverze parathion methylu na jeho hlavní degradační produkt 4-nitrofenol s účinností 98,7 %.
Příklad 2
Použití oxidu ceričitého s příměsemi k rozkladu organofosforečné sloučeniny, kterou je pesticid parathion methyl, v nepolárním rozpouštědle n-heptan.
Do každé ze série sedmi skleněných víalek bylo naváženo 50 mg oxidu ceričitého připraveného regenerací leštícího prášku na bázi CeO2. Regenerace zahrnovala rozklad leštícího prášku směsí kyseliny dusičné a peroxidu vodíku, separaci nerozloženého podílu, srážení uhličitanů prvků vzácných zemin, sušení a kalcinaci při 500 °C po dobu 2 hodin. Vzniklý oxid ceričitý obsahoval 13 hmotn. % La2O3 a malé množství dalších příměsí - méně než 1 hmotn. % sloučenin Ca a Si. Jeho měrný povrch byl 27 m2/g a velikost primárních krystalitů 10 nm.
Na vrstvu oxidu ceričitého byl dávkován 1 mg pesticidu parathion methyl ve formě roztoku v nheptanu, objem roztoku byl 100 μΐ. Směs byla ponechána reagovat při laboratorní teplotě. V předem definovaných časových intervalech 1, 8, 18, 32, 64, 96 a 120 minut byla provedena opakovaná extrakce rozpouštědly 2-propanol a methanol, spojené extrakty byly analyzovány metodou kapalinové chromatografie. Pokusy sloužily ke zjištění rychlosti degradace pesticidu parathion methyl v nepolárním rozpouštědle n-heptan. Bylo zjištěno, že za 1 minutu pokleslo množství pesticidu o 40 % a současně vzniklo ekvivalentní množství degradačního produktu 4-nitrofenolu, za 18 minut o více než 60 % a za 120 minut o více než 80 %.
Použití oxidu ceričitého s příměsemi k rozkladu organofosforečné sloučeniny podle tohoto příkladu demonstruje použití CeO2 s obsahem příměsí sloučenin La. Výhodou použití CeO2 s příměsemi je zejména nízká cena tohoto činidla ve srovnání s cenou čistého CeO2.
Příklad 3
Použití čistého oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin, kterými jsou bojové chemické látky nervově paralytické soman a VX.
Postupem podobným jako v příkladě 2 byla testována účinnost rozkladu bojových chemických látek nervově paralytických, kterými byly soman a VX. Byl použit stejný oxid ceričitý jako v příkladě 1. Bojové chemické látky nervově paralytické byly nanášeny ve formě roztoku v nonanu. Úbytek uvedených bojové chemické látky nervově paralytické byl sledován metodou plynové
-3 CZ 304293 B6 chromatografie. Po jedné hodině reakce bylo dosaženo 100% degradace látky VX a 87,9% degradace látky soman.
Použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin podle tohoto příkladu je velmi vhodné pro dekontaminaci objektů zasažených bojovými chemickými látkami nervově paralytickými ze skupiny organofosfátů (sarin, soman, VX aj.), např. vojenské techniky.
Příklad 4
Použití oxidu ceričitého suspendovaného v acetonu k rozkladu organofosforečné sloučeniny, kterou byl pesticid fenchlorphos.
Na Petriho misku bylo umístěno 0,5 g pevného pesticidu fenchlorphos a na něj byla nanesena suspenze oxidu ceričitého v acetonu. Oxid ceričitý byl připraven rozkladem šťavelanu čeřitého při teplotě 600 °C, jeho měrný povrch byl 95 m2/g a velikost krystalitů 24 nm.
Po dvouhodinovém působení byla provedena extrakce a analýzy podobným způsobem, jako v příkladě 2. Bylo prokázáno, že pesticid fenchlorphos by zcela odstraněn. Byla prokázána přítomnost jeho hlavního degradačního produktu 2,4,6-trichlorfenolu, což dokazuje, že nejde o pouhou fyzikální adsorpci.
Průmyslová využitelnost
Použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin je průmyslově využitelné při zneškodňování přebytků či starých zásob organofosforečných pesticidů, jejichž použití v zemědělství je postupně omezováno.
Použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin je dále průmyslově využitelné při zneškodňování bojových chemických látek organofosfátového typu, např. k dekontaminaci zamořené vojenské techniky.
Použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin je též průmyslově využitelné při zneškodňování následků teroristických útoků, neboť umožňuje velmi rychlou destrukci použitých otravných látek na netoxické produkty, přičemž oxid ceričitý nepředstavuje žádné riziko pro lidské zdraví.
Použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin je rovněž průmyslově využitelné ve formě tzv. reaktivní bariéry nebo při nanesení oxidu ceričitého na vhodném nosiči jako aktivní přepážka bránící šíření otravných plynů.
-4CZ 304293 B6
PATENTOVÉ NÁROKY

Claims (2)

  1. 5 1. Použití oxidu ceričitého o měrném povrchu 10 až 150 m2/g a velikosti primárních krystalitů nejvýše 50 nm k rozkladu organofosforečných sloučenin.
  2. 2. Použití oxidu ceričitého o měrném povrchu 10 až 150 m2/g a velikosti primárních krystalitů nejvýše 50 nm s celkovým obsahem nejvýše 45 hmotn. % příměsi, kterou je alespoň jedna slouio čenina vybraná ze skupiny zahrnující sloučeniny lanthanoidů, vápníku a křemíku, k rozkladu organofosforečných sloučenin.
    Konec dokumentu
CZ2013-350A 2013-05-13 2013-05-13 Použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin CZ2013350A3 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ2013-350A CZ2013350A3 (cs) 2013-05-13 2013-05-13 Použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ2013-350A CZ2013350A3 (cs) 2013-05-13 2013-05-13 Použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CZ304293B6 true CZ304293B6 (cs) 2014-02-19
CZ2013350A3 CZ2013350A3 (cs) 2014-02-19

Family

ID=50097981

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ2013-350A CZ2013350A3 (cs) 2013-05-13 2013-05-13 Použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin

Country Status (1)

Country Link
CZ (1) CZ2013350A3 (cs)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN115072760A (zh) * 2021-03-10 2022-09-20 北京化工大学 一种纳米二氧化铈水相分散体的制备方法及应用

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4417015A (en) * 1981-02-06 1983-11-22 Dart Industries Inc. Low toxic polyvinylchloride stabilizers
CZ301720B6 (cs) * 2008-10-17 2010-06-02 Univerzita Karlova V Praze Katalyzátor na bázi kov-CeO2 pro použití obzvlášte v palivových cláncích a zpusob jeho prípravy

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4417015A (en) * 1981-02-06 1983-11-22 Dart Industries Inc. Low toxic polyvinylchloride stabilizers
CZ301720B6 (cs) * 2008-10-17 2010-06-02 Univerzita Karlova V Praze Katalyzátor na bázi kov-CeO2 pro použití obzvlášte v palivových cláncích a zpusob jeho prípravy

Non-Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Hui Li, Zhihua Wang, : "Rapid a sensitive detection of methyl-parathion pesticide", Electochimica Acta 62, 319-326 (2012) *
K.Kim et al.: "Destruction and detectionof ch.w.a.", CHemical Reviews, 111, 5345-5403 (2011) *

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN115072760A (zh) * 2021-03-10 2022-09-20 北京化工大学 一种纳米二氧化铈水相分散体的制备方法及应用

Also Published As

Publication number Publication date
CZ2013350A3 (cs) 2014-02-19

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US6852903B1 (en) Decontamination of chemical warfare agents using a reactive sorbent
US5689038A (en) Decontamination of chemical warfare agents using activated aluminum oxide
EP3283439B1 (en) Metal-organic frameworks for adsorption of liquid phase compounds
Khammour et al. Eco‐Friendly Adsorbent from Waste of Mint: Application for the Removal of Hexavalent Chromium
Tang et al. Effect of acid and base sites on the degradation of sulfur mustard over several typical oxides
CA2152473C (en) Process for the chemical decomposition of halogenated organic compounds
US10245456B1 (en) Process for decontamination and detoxification with zirconium hydroxide-based slurry
JP4956541B2 (ja) アルキル化用組成物及び当該組成物を利用した有害化合物の無害化方法
JP2017140576A (ja) オキソ酸イオンの吸着方法
US9907988B1 (en) Porous metal hydroxides for decontaminating toxic agents
CZ304293B6 (cs) Použití oxidu ceričitého k rozkladu organofosforečných sloučenin
Albo et al. Bromate reduction by an electron exchange column
Kim et al. Metal oxide composites for detoxification of chemical warfare agent (CWA) simulant with enhanced catalytic activity under IR irradiation
Econdi et al. Catalysis and decontamination: a versatile tool in the safe and sustainable degradation of chemical warfare agents
Apblett et al. Nanotechnology for neutralization of terrorist explosives
JP6719214B2 (ja) オキソ酸イオン吸着剤
JP3011089B2 (ja) ハロゲン化合物の分解方法
Smolkin et al. Efficient Decontamination of HD by an Electrophilic Iodine/Carboxylate Composite as an Active Sorbent
Iiyama et al. Adsorption of divalent transition metal ions with a chelating agent on octadecyl silica gel
Ewing et al. Infrared detection of the nerve agent sarin (isopropyl methylphosphonofluoridate) in water using magnesium oxide for preconcentration
CN112143501A (zh) 铅污染土壤稳定化药剂及铅污染土壤稳定化修复方法
RU2599665C2 (ru) Способ очистки детонационных нанодисперсных алмазов
JP5237806B2 (ja) メチルアココビリン酸誘導体、アルキル化用組成物及び当該組成物を利用した有害化合物の無害化方法
Gao et al. Catalytic degradability and anti-permeability of peelable coating based on organophosphate nerve agent simulants
US10773114B1 (en) Zirconium hydroxide-based slurry for decontamination and detoxification

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A Patent lapsed due to non-payment of fee

Effective date: 20240513