CS274520B1 - Method of high-liquid polypropylene production - Google Patents

Method of high-liquid polypropylene production Download PDF

Info

Publication number
CS274520B1
CS274520B1 CS528188A CS528188A CS274520B1 CS 274520 B1 CS274520 B1 CS 274520B1 CS 528188 A CS528188 A CS 528188A CS 528188 A CS528188 A CS 528188A CS 274520 B1 CS274520 B1 CS 274520B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
polypropylene
peroxide
degradation
moles
stabilizers
Prior art date
Application number
CS528188A
Other languages
English (en)
Other versions
CS528188A1 (en
Inventor
Ladislav Rndr Pospisil
Karel Ing Sula
Zdenek Stubley
Jiri Ing Ottis
Zdenek Ing Sulc
Pavel Ing Pesta
Original Assignee
Pospisil Ladislav
Karel Ing Sula
Zdenek Stubley
Ottis Jiri
Sulc Zdenek
Pesta Pavel
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Pospisil Ladislav, Karel Ing Sula, Zdenek Stubley, Ottis Jiri, Sulc Zdenek, Pesta Pavel filed Critical Pospisil Ladislav
Priority to CS528188A priority Critical patent/CS274520B1/cs
Publication of CS528188A1 publication Critical patent/CS528188A1/cs
Publication of CS274520B1 publication Critical patent/CS274520B1/cs

Links

Landscapes

  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Description

Vynález se týká způsobu výroby polypropylénu (dále bude používáno označení PP) určeného pro vstřikování, a to zvláště výrobků složitých, tenkostěnných a s velkým poměrem délky toku k tloušťce stěny. Pro tento účel jsou zvláště výhodné tzv. odbourané typy PP, připravované 7, typů připravených polymeračně.
Postupy radikálové degradace PP jsou popsány například v japonském patentu JA č. 5 1135 996 či belgickém patentu BE č. 806 669.
V autorském osvědčení č. 229 766 je popsána výroba vysokotekutého polypropylenu řízenou degradací polypropylenu iniciovanou organickým peroxidem za přítomnosti stabilizačního systému obsahujícího fenolické antioxidanty, z nichž alespoň jednu třetinu tvoří stabilizátory na bázi stericky nebráněného fenolu nebo jejich kombinace s estery kyseliny thiodipropionové nebo estery kyseliny fosforite.
Houževnatost vysokotekutého polypropylenu se dále zvýší, jestliže se podle autorského osvědčení č. 233 523 degraduje polypropylen obsahující alespoň 20 hmot. dílů polymeru s indexem toku (dále jen IT) nižším než 2 g/10 min.
Pro některé vstřikovací aplikace, jako je výroba tenkostěnných obalů se sílou stěn pouze několik desetinami janutno zajistit i vysokou rychlost krystalizace (důvodem je tendence k co nejkratšímu vstřikovacímu cyklu) a v řadě aplikací i extrémní čirost výstřiku.
Pokud zvyšujeme extrémně IT, může dojít ke zpomalení krystalizace. Je známo, že tuto nepříznivou vlastnost je ovšem možno ovlivnit nukleací, kdy přídavkem látek zvaných nukleační činidla lze zvýšit počet nukleačních center, a tak i celkovou rychlost krystalizace polymeru. Pro tento účel jsou známa použití solí kyseliny benzoové či jejích derivátů (popsáno například v US patentu č. 4 184 026).
V současné době jsou hojně používány různé deriváty sorbitolu, což je popsáno například v US patentu č, 3 207 735 a 3 207 337.
Je známé i použití jemně disperzního kysličníku křemičitého (JA patent č. 7 018 747 a 7 058 747). Toto činidlo je výhodné chemicky interním charakterem a absencí zápachu či zhoršování barvy polymeru.
Překročení určitých koncentraci těchto látek ovšem může vést k takovým změnám ve vlastnostech materiálu (snížení houževnatosti), které nejsou aplikačně žádoucí. Snahou je pomocí nukleačních činidel eliminovat snížení rychlosti krystalizace dané vysokým stupněm odbourání při řízené degradaci, případně přítomnosti dalších látek (např. antisoli), a zároveň nedopustit nepříznivý vliv na řízenou degradaci a na mechanické vlastnosti.
V celé řadě aplikací PP, zvláště při výrobě fólií a obalů, je další nepříznivou vlastností PP jeho nízká elektrovodivost, tendence k tvorbě elektrostatického náboje. To vede k přitahování prachových částic a tím ke špinění výrobku. Mohou se vyskytovat i potíže při manipulaci s nabitými sáčky či miskami. Pro eliminaci tohoto jevu jsou aplikována antistatika a buď vnější (nanášená na hotový povrch výrobku), či vnitřní (zapracovaná do hranty a migrují na povrch výrobku).
V patentové literatuře je popsána řada látek s antistatickým účinkem. Vedle vysokomolekulárních polárních látek jsou to především amidy a estery mastných kyselin, které jsou snadno dostupné. Problémem výběru vhodného antistatika pro odbourané typy PP je, že tyto látky snadno reagují s iniciátory degradace (peroxidy) za tvorby barevných produktů.
Ve většině aplikací PP na výrobu obalů je jedním z důležitých požadavků minimální žllítost materiálu.
Tuto vlastnost ovlivňuje jak proces granulace, tak především aditivační systém, V něm mají rozhodující vliv stabilizátory fenolického charakteru, podléhající při zpracování reakcím vedoucím k tvorbě barevných, převážně žlutých sloučenin. V řadě běžných aplikací vstřikovacího typu či při výrobě vláken (zde je použití přírodního pigmentu PP minimální)
CS 274 520 81 jsou fenolické stabilizátory úspěšně používány, zvláště kombinace stéricky bráněných a nebráněných fenolů, jak je popsáno v již zmíněných čs. autorských osvědčeních č. 229 766 a 233 523. Pokud chceme připravit materiál na speciální, úzce vymezený účel, jakým je vstřikování tenkostěnných obalů, musí splňovat současně celou řadu vzájemně i protichůdných požadavků. Tim je míněn kompromis mezi vlastnostmi a tekutostí, vstupní surovinou a žlutostí a mnohé jiné.
Právě otázka žlutosti znemožňuje již zmíněné použití fenolických stabilizátorů při výrobě odbouraných typů PP.
Použití výšemolekulárních surovin vede i u odbouraných typů PP k dobrým mechanickým vlastnostem, jak bylo již dříve popsáno v čs. autorském osvědčení č. 233 523. Takové vstupní suroviny ovšem l< dosažení dané úrovně IT potřebují vyšší dávky iniciačního peroxide, což vede jak k vyšší míře bočních nežádoucích reakcí s ostatními aditivy, tak k zvýšení obsahu těkavých látek v granulátu.
Úkol nalézt podmínky řízené degradace PP vedoucí k bezbarvému antistatickému produktu s vysokou rychlostí nukleace se podařilo nalézt při postupu podle vynálezu.
Předmětem vynálezu je způsob výroby vysokotekutého polypropylenu degradací polypropylenu iniciovanou peroxidy a řízenou stabilizačním systémem na bázi sloučenin fosforu, při kterém se polypropylen s výchozím indexem toku 1 až 6,5 g/10 min. degraduje peroxidem v přítomnosti 0,8 až 35 molů difosfitu a nebo difosfonitu, jejichž atomy fosforu jsou stéricky odděleny, vztaženo na moly peroxidu, a 0,3 až 1 % hmot. monoglyceridů mastných kyselin a
0,1 až 0,5 % hmot. kysličníku křemičitého se specifickým povrchem větším než 150 m /g, vztaženo na degradovaný polypropylen.
Stabilizátory obsahující fosfor, obvykle ve formě fosfitů, jsou známé jako účinné stabilizátory pro polyolefiny, i když podrobný mechanismus jejich účinku není detailně objasněn.
Jejich účinnost závisí na struktuře, všechny jsou však známy jako účinné rozkladače hydroperoxidů.
Je předpokládán účinek i jako dezaktivátory kovů, které jinak působí v polyolefinech jako katalyzátory oxidace.
Původní typy fosfitových stabilizátorů jsou estery kyseliny fosforité obsahující v jedné molekule pouze jeden atom fosforu. Jejich příkladem je trisnonylfenyl-fosfit nebo tris/ 2,4-di-tercbutylfenyl/fosfit.
Jistou nevýhodou fosfitů, ovšem v závislosti na jejich struktuře, je hydrolýza. Tuto vlastnost lze ovlivnit (příznivě) jak substitucí fenolické složky fosfitů, tak vhodným spojením dvou atomů fosforu v jedné molekule za tvorby difosfitů či difosfonitů.
Kromě vysoké účinnosti jako zpracovatelský stabilizátor, vyznačují se fosfity i synergickým účinkem ve vztahu k světelným stabilizátorům a významně přispívají k zamezení tvorby nežádoucích barevných změn polymeru, u PP charakterizováno obvykle stupněm žlutosti.
Mohlo by se tedy zdát, že stabilizátory obsahující v molekule fosfor jsou ideálními, všestranně použitelnými stabilizátory pro zpracování polyolefinů a otázka jejich struktury ti vztah k ostatním aditivům v systému jsou záležitostmi podružnými. Pokud pracujeme s takovými systémy, kde v samotném procesu primárního zpracování (granulace) záměrně provádíme radikálově iniciované reakce, otázka antagonistického působení látek iniciujících a fosfitů jako látek s radikály reagujících je mimořádně významná. Příkladem takových záměrně prováděných reakcí je již v úvodu zmíněná řízená degradace PP iniciovaná radikály vznikající rozpadem organických peroxidů. V tomto případě jednoduché fosfity vstupují negativně do procesu tím způsobem, že reakcí s iniciátorem snižují jeho účinnost. Výsledkem je to, že k dosažení žádaného IT je nutné použít vyšší koncentraci iniciačního peroxidu.
Při použití difosfitových či difosfonitových stabilizátorů obsahujících stéricky oddělené atomy fosforu bylo však s překvapením zjištěno, že je u nich (použity ve stejné končenCS 274 520 Bl traci jako jednoduché fosfity) nežádoucí reakce potlačena a je dosahována (při stejné koncentraci iniciátorů) vyšších finálních IT odbouraného PP. Vysoký stabilizační účinek při primárním i sekundárním zpracování odbouraného PP je ovšem při použití difosfitů zachován.
Sférickým oddělením atomů fosforu je míněna struktura, kde v molekule jsou atomy fosforu odděleny skupinou atomů obsahující alespoň jeden atom uhlíku a vytvářející kruhy. Jako příklady difosfitů se sféricky oddělenými atomy fosforu lze uvést tetrakis (2,4-diterc.butylfenyl) 4,4’-bifenylendifosfit, distearyl petaerytritol difosfonit a bis (2,4 diterc.butylfenyl) pentaerytritol difosfonit. Pro antistatickou úpravu polymerů jsou nejčastěji používány oxyalkylované alkyl aminy, kde oxyalkyl je obvykle oxyetyl. Známo je použití oxyetylovaných amidů, alkoholů a mastných kyselin (P. Čaučík a kol. Přísady do plastov’, kapitola 5, str. 296 až 344, Alfa Bratislava 1985).
Další významnou skupinu tvoří estery glycerínu a vyšších mastných kyselin (C 12-16).
Pro použití jako antistatika je nutno užít monoester. Jeho směs s glycerínem pro antistatickou úpravu je popsána například v patentu DE č. 2 153 438. Autorské osvědčení č. 236 037 uvádí pro antistatickou úpravu PP použití reakčního produktu glycerinu a mastných kyselin s lojem s obsahem minimálně 60 % monoglyceridů. Výhodou těchto látek je to, že se jedná v podstatě o produkt blízký přírodním látkám, tudíž představující minimální hygienické nebezpečí.
Nukleační účinek jemně disperzního kysličníku křemičitého určuje jeho vysoký specifický povrch (řádově 100 m /g) a porezita (řádově jednotky cm ). V pórech činidla zbytky polymeru mohou přežívat proces tavení a při ochlazování taveniny se již při nízkém podchlazení stávají nukleačními centry. Přípravu odbouraného PP podle vynálezu lze provést v jedno či dvoušnekových extruderech konstruovaných tak, aby zaručovaly dobrou homogenitu materiálu a za teplot obvyklých pro zpracování PP (190 až 270 °C). Výchozí surovinou může být PP ve formě prášku či granulí, přičemž granulát může obsahovat celý stabilizační systém nebo jeho část. Suroviny použité v příkladech jsou specifikovány takto:
Polymery
Polymer I homopolymerní izotaktický PP s IT 0,4 g/10 min
Polymer II homopolymerní izotaktický PP s IT 1,1 g/10 min
Polymer III homopolymerní izotaktický PP s IT 4,5 g/10 min
Polymer IV homopolymerní izotaktický PP s IT 8 g/10 min
Polymer v homopolymerní izotaktický PP s IT 6,5 g/min
Nukleační činidla (dále používána zkratka NA)
NA I
Si02 se specifickým povrchem 60 m /g
NA II 2
Si02 se specifickým povrchem 150 m /g
NA III
SI02 se specifickým povrchem 350 m /g
NA IV kyselina benzoová
NA V kyselina ftalová
Antistatická činidla (dále bude používána zkratka AA)
AA I etoxylovaný alkyl amin, komerční produkt Hostastat FA 14 (Hoechst, NSR)
AA II kondenzát mastných kyselin a trietanolamínu, komerční produkt Tribustol LT (Spolek pro chemickou a hutní výrobu, Ústí n. Labem)
CS 274 520 BI
AA III kondenzační produkt glycerinu a mastných kyselin, obsahující nejméně 90 % monoglycerolů, komerční produkt Polynol A Extra, Severočeské tukové závody, Ústí n. Labem
Stabilizátory
I
2.6- ditercbutyl - 4 metylfenol
II
2.6- dimetyl - 4 - dodekapropylfenol
III tetrakis (2,4-ditercbutyl fenyl) 4,4’-bifenylendifosfit
IV distearyl pentaerytritoldifosfonit
V bis (2,4-ditercbutylfenyl)pentaerytritoldifosfonit
VI tris (2,4-ditercbutylfenyl)fosfit
Peroxid
Ve všech případech byl použit 2,5-dlmetyl-2,5 ditercbutylperoxyhexan (dále bude používáno označení PI).
Pomocné látky
Ve všech příkladech byla použita pomocná látka stearát vápenatý (dále jen CST).
Z materiálů připravených podle receptur uvedených v tabulce 1 byla připravena tělesa pro měření mechanických vlastností. Tělesa byla připravena lisováním za teploty 230 °C‘a před měřením kondiciována 14 dnů při teplotě 21 + 1 °C.
Měření bylo prováděno podle následujících československých norem nebo dále specifikovaných postupů:
ČSN 64 0605 - Zkouška tahem plastů
Upřesnění: lisované těleso, rychlost 50 mm/min, typ zkušebního tělesa č. 2 (zmenšení 1/5 tloušťka 1 mm).
ČSN 64 0612 - Stanovení rázové a vrubové houževnatosti plastů metodou Charpy
Upřesnění: zkušební těleso č. 3, vrub typu A, rychlost kyvadla v okamžiku nárazu 2,9 m/s.
Rázová houževnatost v tahu - zkouška je prováděna podle normy DIN 53 448 - Schlagversuch modifikované takto:
1. Zkušební těleso jako pro zkoušku tahem plastů (viz výše)
2. Zkušební přístroj Oonstat N upravený, zdvih kladiva 90 °.
Měření žlutosti
Stanovení žlutosti bylo prováděno podle ČSN 64 3050 článek 25.(metoda smluvních standardů).
Těkavý podíl
Stanovení bylo prováděno podle ČSN 64 0227, čl. 27.
Poločas vybíjení povrchového náboje
Poločas vybíjení povrchového náboje byl měřen na přístroji Polystat 1, v němž měřený vzorek je nabíjen korónovým nabíječem. Měřenou veličinou je povrchový potenciál (V) jsoucí k náboji ve vztahu Q = C . V, kde C je kapacita. Poločasem vybíjení náboje je čas, za který klesne povrchový potenciál na 1/2 své původní hodnoty. Vzorky byly připravovány vstřikováním (desky o tloušťce 1 mm) a byly před měřením kondiciovány 4 dny v prostředí s relativní vlhkostí 56 %.
CS 274 520 81
Ve všech příkladech byly materiály vyrobeny na takto specifikovaném zařízení:
jednošnekový extruder s poměrem délky (L) ku průměru (D) rovnému 20 a kompresním poměrem 4/1. Otáčky šneku byly 80 ot/min. Teploty v jednotlivých pásmech (od násypky) byly, není-li jinak uvedeno, 210, 220, 220 °C a teplota trysky 210 °C. Ve všech příkladech bylo k 100 dílům přidáno 0,05 dílu CST.
Z uvedených příkladů je zřejmé, že
1. Použití surovin se vstupním IT nižším než 1 g/10 min výrazně zvyšuje těkavý podíl.
2. Použití antistatika na bázi monoglyceridů mastných kyselin v kombinaci s nukleací pomocí Si02 vede k produktům s relativně nízkou žlutostí, rychlou krystalizaci, rychlým vybíjením povrchového náboje, dobrými mechanickými vlastnostmi.
3. Použití fosfonitových stabilizátorů se stericky oddělenými atomy fosforu vede k dalšímu zlepšení žlutostí při nízké spotřebě peroxidu.

Claims (1)

  1. PŘEDMĚT VYNÁLEZU
    Způsob výroby vysokotekutého polypropylenu degradací polypropylenu iniciovanou peroxidy a řízenou stabilizačním systémem na bázi sloučenin fosforu, vyznačený tím, že polypro pylen s výchozím indexem toku 1 až 6,5 g/10 minut se degraduje peroxidem v přítomnosti 0,8 až 35 molů difosfitu a nebo difosfonitu, jejichž atomy fosforu jsou stericky odděleny, vztaženo na moly peroxidu, a 0,3 až 1 % hmot. monoglyceridů mastných kyselin a 0,1 až 0,5 hmot. % kysličníku křemičitého se specifickým povrchem větším než 150 m /g, vztaženo na de gradovaný polypropylen.
CS528188A 1988-07-25 1988-07-25 Method of high-liquid polypropylene production CS274520B1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS528188A CS274520B1 (en) 1988-07-25 1988-07-25 Method of high-liquid polypropylene production

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS528188A CS274520B1 (en) 1988-07-25 1988-07-25 Method of high-liquid polypropylene production

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CS528188A1 CS528188A1 (en) 1990-07-12
CS274520B1 true CS274520B1 (en) 1991-04-11

Family

ID=5397415

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS528188A CS274520B1 (en) 1988-07-25 1988-07-25 Method of high-liquid polypropylene production

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS274520B1 (cs)

Also Published As

Publication number Publication date
CS528188A1 (en) 1990-07-12

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4806580A (en) Stabilizer mixtures for plastics
US3558554A (en) Oxidatively stable polyolefin composition
US5364895A (en) Hydrolytically stable pentaerythritol diphosphites
US4514357A (en) Production of molded articles having excellent optical characteristics
DE69704864T2 (de) Stabilisatorzusammensetzungen
DE3689577T2 (de) Wärmebeständige Polyolefinzusammensetzung.
JPH072756B2 (ja) 酸化防止剤の芳香族フルオロリン化合物
DD291772A5 (de) Stabilisatorkompositionen und deren verwendung sowie verfahren zur herstellung von phosphoniten
EP1921083B1 (en) Phosphite composition and method for producing the same
CN105283501A (zh) 透明化剂组合物以及含有它的聚烯烃系树脂组合物
CN107614618A (zh) 树脂添加剂组合物及使用其的合成树脂组合物
DE69001495T2 (de) Dioxaphosphorin-Verbindungen und damit stabilisierte Polyolefin-Zusammensetzungen.
KR20150130896A (ko) 스피로 비스포스파이트계 화합물 및 이의 용도
KR100351202B1 (ko) Hdpe의안정화방법
JPS59213741A (ja) 防炎組成物
CN107428954A (zh) 光稳定剂母料及其制造方法
CS274520B1 (en) Method of high-liquid polypropylene production
US3261790A (en) Polyolefins stabilized with a nickel glyoxime
EP0400454A2 (en) Stabilized phosphite compositions
DE69324168T2 (de) Hydrolytisch stabile pentaerythritoldiphosphite
US3322739A (en) Nucleated polymers
JP5286683B2 (ja) 亜リン酸エステル含有粒状組成物及びその製造方法
SK154089A3 (en) Stabilized polypropylene and propylene copolymers
US3330855A (en) alpha, alpha&#39;-bis(lauryl beta-thiopropionate)-p-xylene
US3294736A (en) Polyolefins stabilized with bisphenols and organic phosphites containing mercapto groups