CS255394B1 - Sposob výroby krystalického zeolitu typu ZSM-5 - Google Patents

Sposob výroby krystalického zeolitu typu ZSM-5 Download PDF

Info

Publication number
CS255394B1
CS255394B1 CS865555A CS555586A CS255394B1 CS 255394 B1 CS255394 B1 CS 255394B1 CS 865555 A CS865555 A CS 865555A CS 555586 A CS555586 A CS 555586A CS 255394 B1 CS255394 B1 CS 255394B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
zsm
weight
zeolite
starting mixture
reaction
Prior art date
Application number
CS865555A
Other languages
Czech (cs)
English (en)
Other versions
CS555586A1 (en
Inventor
Dusan Mravec
Anna Simkova
Jan Ilavsky
Jan Majling
Zdenek Hrabe
Original Assignee
Dusan Mravec
Anna Simkova
Jan Ilavsky
Jan Majling
Zdenek Hrabe
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Dusan Mravec, Anna Simkova, Jan Ilavsky, Jan Majling, Zdenek Hrabe filed Critical Dusan Mravec
Priority to CS865555A priority Critical patent/CS255394B1/cs
Publication of CS555586A1 publication Critical patent/CS555586A1/cs
Publication of CS255394B1 publication Critical patent/CS255394B1/cs

Links

Landscapes

  • Silicates, Zeolites, And Molecular Sieves (AREA)

Description

Vynález' sa týká sposobu výroby krystalických zeolitov typu ZSM-5 očkováním východiskovej reakčnej zmesi zeolitom ZSM-5.
Význam zeolitov typu ZSM-5 neustále rastie. Je to dané ich strukturou, z'ožením, vel'kosťou a tvarom kanálov, čo ovplyvňuje ich tvarovo — selektivně a katalytické posobenie pri katalyzovaní niektorých významných priemyselných procesov, najmii z oblasti spracovania ropy a petrochémie. Tieto zeolity sú termicky stále asi do 1 000 ?C, čo umožňuje ich dobrú reaktiváciu, ked sa používajú ako katalyzátory. Zloženia týchto zeolitov, čo do obsahu kremíka a hliníka može byť značné variabilně, pričom sa može jednat v medznom případe až o zeolit bez hliníka, tzv. silikalit.
Původný postup firmy Mobil Oi' podlá US pat. 3 702 886 používá na formovanie kryštálovej mriežky zeolit ZSM-5 tetrapropyla móniové zlúčeniny, ktoré sú však obecne ťažko dostupné, preto sa hladá ich vhodná’ náhrada. Novšie práce dokazuji!, že pre vytvorenie kryštálovej mriežky tohto zeolitu nie sú kvartérne amóniové zlúčeniny potřebné. Je možné ich připravil' za přítomnosti alifatických amínov, diamíuov, alkanolamínov, alifatických alkoholov spolu s amoniakom, glycerolu, dodecylbenzénsulfonanu a celého radu dalších látok, alebo aj bez použitia šablon.
V najnovších prácach sa tieto zeolity pripravujú očkováním pomocou přídavku dobré vykrystalizovaného zeolitu do východiskovej zmesi.
Podta Narita E., Sáto K., Okabe T.: Chem. Letters, 1984, s. 1 055 a Narita E., Sáto K., Yatabe N., Okabe T.: Ind. Eng. Chem. Prod. Ros. Dev. 24, 1985, s. 507 sa zeolity typu ZSM-5 syntetizujú použitím ZSM-5 očkovacích kryštálov ako kryštalizačných zárodkov zo zmesi aceton—voda bez dalších organických šablon. Malé množstvo acetonu v reakčnej zmesi inhibuje tvorbu alfa kremeňa a značné urýchluje kryštalizáciu ZSM-5 na očkovacích kryštáloch pri teplote 170 až 190 °C. Okrem acetonu sú účinné aj dalšie tóny ako metyietylketón a cyklohexanon. Nevýhodou ketónov je, že pečas reakcie možu z nich vznikat kondenzačně produkty. Nevýhody predchádzajúcich sposobov sú odstránené sposobom výroby krystalického zeolitu typu ZSM-5 hydrotermálnou syntézou pri teplote 170 až 200 °C za přítomnosti očkovacieho zeolitu ZSM-5 o obsahu kryštalickej fázy 75 až 100 % hmot. vo vodnom prostředí z východiskovej zmesi s obsahom 1,8 až 6,5 % hmot. kremíka, 0,01 až 0,15 % hmot. hliníka a 0,4 až 3,6 °/o hmot. sodíka vo formě oxidov, pričom % hmot. sú vztiahnuté na hmotnost východiskovej zmesi. Podstatou riešenia podlá vynálezu je, že reakcia prebieha za přítomnosti alifatického alkoholu s počtom uhlíkov v reťazci 1 až 8 v množstve do 30 % hmot., kde % hmot. sú vztiahnuté na hmotnost východiskovej zmesi počas 8 až 18 hod. za tlaku, ktorý zodpovedá tlaku pár sústavy pri po užitej pracovnej teplote. Reakčná zmes sa po kryštalizácii spracuje tak, že sa kryštalický podiel odfiltruje, dokonale premyje destilovanou vodou a vysuší. Dokladné vysušená vzorka zeolitu sa vyhodnotí kvalitativně a kvantitativné pomocou rontgenovej difrakčnej analýzy. Takto připravené zeolity sa po kalcinácii, iónovej výměně a aktivácii možu použit ako kyslé katalyzátory s tvarovo-selektívnym účinkom.
Výhodou postupu podlá vynálezu je to, že sa pre přípravu zeolitov typu ZSM-5 nevyžadujú drahé a ťažko dostupné tetrapropylamóniové zlúčeniny, alebo iné organické šablóny a že sa takto pripravia zeolity o vysokej kryštalinite za kratší reakčný čas oproti predchádzajúcim postupom, ktoré vyžadujú reakčné časy až niekolko dní. Ďalšou výhodou spůsobu výroby kryštalického zeolitu podlá vynálezu je, že v alkoholickou! prostředí pri reakcii nevznikajú žiadne následné kondenzačně produkty, čo pri ketónoch sa nedá vylúčiť. Zanedbatelný tu nie je ani rozdiel v cene alifatický alkoholov a ketónov.
Postup přípravy zeolitov typu ZSM-5 je v ďalšom opísaný v niekolkých príkladoch prevedenia, na ktoré sa však neobmedzuje. Příklad 1
Do poteflónovanej tlakovej ampule o objeme 120 cm3, ktorá bola temperovaná v ohrevnom bloku opatrenom reguláciou teploty sa nadávkovala reakčná zmes, ktorá sa připravila tak, že sa k 25,2 g hydrosólu kyseliny kremičitej o koncentrácii 29,7 °/o hmot. oxidu křemičitého, po kvapkách za miešania přidal roztok síranu hlinitého 0,83 gramu síranu v 30 cm3 vody a potom roztok hydroxidu sodného 1,5 g v 33 cm3 vody. K zmesi sa přidal očkovací zeolit 0,33 g ZSM-5 o module 28,1 a kryštalinite 90 % hmot. a 4,5 g etanolu. Připravená zmes sa počas 20 minút pri laboratórnej teplote homogenizovala a preliaia do ampule. Reakčná zmes mala následovně zloženie vyjádřené v molových pomeroch oxidov:
SÍO2/AI2O3 100
Na2O/SiO2 = 0,15
H2O/S1O2 = 36
Hydrotermálna syntéza sa uskutečňovala pri 190 °C po dobu 14 hodin. Po ochladeni sa krystalický podiel odfiltroval, premyl destilovanou vodou a vysušil 4 h vo vákuovej sušiarni pri 110 °C. Získalo sa 6 g produktu. Pomocou rontgenovej difrakčnej analýzy sa zistilo, že sa jedná o zeolit ZSM-5 o obsahu kryštalickej fázy 85 % hmot. Příklad 2
Použilo sa zariadenie, pracovný postup a východisková zmes o zložení ako v přiklade 1, no s tým rozdielom, že sa pracovalo za přídavku 4,5 g propanolu. Za rovnakých reakčných podmienok ako v příklade 1 sa získalo 6 g zeolitu ZSM-5 o obsahu kryštalickej fázy 98 % hmot.
Příklad 3
Do reaktora z příkladu 1 sa nadávkovala reakčná zmes pozostávajúca z 25,2 g bydrosólu kyseliny kremičitej o obsahu 29,7 % hmot. SiO2, ďalej 8,83 g síranu hhnitého, 1,5 gramu hydroxidu sodného, 63 g vody, 0,33 gramu očkovacieho zeolitu ZSM-5 o module 28,1, ktorý obsahoval 92 % hmot. kryštalickej fázy a 4,5 g n-butanolu. Reakčná zmes mala následovně zloženie dané molovými pomermi oxidov:
SÍO2/AI2O3 = 100
NazO/SiO2 — 0,15
H2O/SÍO2 == 36
Pracovalo sa pri teplote 180 °C po dobu 15 h. Získalo sa 6,1 g zeolitu ZSM-5 o zložsní danom mólovým zastúpením oxidov:
S1O2 : AI2O3 : Na2O = 66,1 : 1 : 0,85 o kryštalinite 97 °/o.
Příklad 4
Do reaktora sa nadávkovala reakčná zmes připravená rovnako ako v příklade 1 s tým rozdielom, že sa použil očkovací zeolit ZSM-5 o module 50, ktorý obsahoval 93 % hmot. kryštalickej fázy v množstve 0,33 g na hmotnost reakčnej zmesi a ako rozpúšťadlo sa použila voda za přídavku n amylalkoholu v množstve 4,5 g. Zloženie východiskovej zmesi bolo následovně:
SÍO:/Al2O3 — 100
Na2O/SiO2 = 0,15
H2O/SÍO2 = 36
Syntéza zeolitu sa uskutočňovala pri teplote 195 CC po dobu 13 h. Izo’áciou z reakčnej zmesi sa získalo 6,2 g zeolitu ZSM-5 o mólovom zložení:
SiO2 : AI2O3 : NasO = 66,5 : 1 : 0,77
Kryštalinita zeolitu bola 100 % hmot.
P r i k 1 a d 5
Do reaktora sa nadávkovala východisková zmes tak ako je to uvedené v příklade 1, s tým rozdielom, že sa pracovalo za přídavku 5 g heptylalkoholu a ako očkovací zeolit sa použil zeo it ZSM-5 o module 35 o obsahu kryštalickej fázy 90 % hmot. v množsive 0,5 g na celá hmotnost východiskovej zmesi.
Reakčná zmes mala následovně zloženie v molových pomeroch oxidov:
S1O2/AI2O3 = 100
Na20/SiO2 == 0,15
HjO/SíOž = 36
Hydrotermálna syntéza sa uskutočňovala pri j90°C po dobu 14 h. Izoláciou z reakčnej zmesi sa získalo 6.5 g zeolitu ZSM-5 o mólovom zložení:
S1O2 : AI2O3 : Na2O 80 : 1 : 0,7
Kryštalinita zeolitu stanovená rtg. difrakčnou dialýzou boia 95 % hmot.

Claims (1)

  1. Spésob výroby krystalického zeolitu typu ZSM-5 hydrotermálnou syntézou pri teplote 170 až 200 °G za přítomnosti očkovacioho zeolitu ZSM-5 o obsahu kryštalickej fázy 75 až 100 % hmot. vo vodnom prostředí z východiskovej zmesi s obsahom 1,8 až 6.5 pere. hmot. kremíka, 0,01 až 0,15 % hmot. hiiníka a 0,4 až 3,6 °/o hmot. sodíka vo forine oxidov, pričom % hmot, sú vztiahnuté na hmotnost východiskovej zmesi, vyznačujúci sa tým, že reakcia prebieha za přítomnosti alifatického alkoholu s počtom uhlíkov v reťazci 1 až 8 v množstve do 30 % hmot., kde % hmot. sú vztiahnuté na hmotnost východiskovej zmesi, počas 8 až 18 hodin.
CS865555A 1986-07-22 1986-07-22 Sposob výroby krystalického zeolitu typu ZSM-5 CS255394B1 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS865555A CS255394B1 (cs) 1986-07-22 1986-07-22 Sposob výroby krystalického zeolitu typu ZSM-5

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS865555A CS255394B1 (cs) 1986-07-22 1986-07-22 Sposob výroby krystalického zeolitu typu ZSM-5

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CS555586A1 CS555586A1 (en) 1987-06-11
CS255394B1 true CS255394B1 (cs) 1988-03-15

Family

ID=5400666

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS865555A CS255394B1 (cs) 1986-07-22 1986-07-22 Sposob výroby krystalického zeolitu typu ZSM-5

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS255394B1 (sk)

Also Published As

Publication number Publication date
CS555586A1 (en) 1987-06-11

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4275047A (en) Zeolite synthesis
JPH0214287B2 (sk)
CN103384644B (zh) 一种mww型沸石的制备方法
ZA200407139B (sk)
MX2015006512A (es) Metodo para preparar tamices moleculares tipo cha usando aluminosilicato coloidal.
EP0080615B1 (en) Process for synthesizing zeolites having a mordenite structure and a high catalytic activity
KR100385653B1 (ko) 대결정zsm-5,그의합성법및용도
CN103964465A (zh) 一种含磷zsm-5分子筛的合成方法
JP5069880B2 (ja) トルエン形状選択的アルキル化によるパラキシレン製造に使用される触媒の製造法
CA2018691C (en) Method for the preparation of crystalline and zeolitic aluminosilicates
RU2053959C1 (ru) Способ получения кристаллического алюмофосфатного молекулярного сита
JPH0388712A (ja) 結晶質ゼオライトアルミノ珪酸塩の製造方法及び該アルミノ珪酸塩から成る有機反応、酸化窒素の除去及び分離操作用触媒
DK171508B1 (da) Syntetisk, krystallinsk aluminiumsilikat, en fremgangsmåde til dets fremstilling og dets anvendelse
CN1079780C (zh) 一种y型沸石的制备方法
EP2133309A1 (en) Method for preparation of an aluminosilicate with ferrierite structure from gels containing tetramethyl ammonium and benzylmethylpyrrolidine, and uses thereof
JPH0357050B2 (sk)
CS255394B1 (cs) Sposob výroby krystalického zeolitu typu ZSM-5
JP2665674B2 (ja) 結晶質金属シリケートの製造法
JPS60500859A (ja) オフレタイト構造を有するアルミノケイ酸塩ゼオライト
CN112624148A (zh) Scm-29分子筛及其制备方法和应用
FR2472538A1 (fr) Procede de production de zeolithes cristallines
CN1359851A (zh) 气固相同晶取代法制备钛硅沸石
CN118284579A (zh) 用于生产具有限定形态的aei型沸石材料的方法
JP3144432B2 (ja) ゼオライトの合成方法
JPS6243927B2 (sk)