CN86103574A - 燃料组合物 - Google Patents

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Abstract

一种燃料组合物，包括馏分燃料油和(1)具有至少7个环原子的单环化合物衍生物的蜡结晶改性剂，或(2)多环化合物衍生物的蜡结晶改性剂，上述衍生物包括两个取代基，这两个取代基连接到衍生物(1)的环中邻近环原子上，或连接到衍生物(2)的一个环中的邻近环原子上，其中一个取代基是仲胺的氨化物或仲胺盐，另一个取代基是伯胺或仲胺的氨化物、伯胺盐、仲胺盐或叔胺盐、四级铵盐或酯，每个取代基包含至少一个含氢和碳的基团，且该基团至少含10个碳原子。

Description

本发明是关于含有蜡结晶改性剂的燃料组合物。
双官能化合物的长链正构烷基衍生物以前被称为蜡结晶改性剂，这些衍生物即烯基丁二酸（U·S3444082）、顺式丁烯二酸（U·S4211534）和苯二甲酸（GB.2023645、U·S4375973和U·S4402708）。尽管在具有一个环的结构中（苯二甲酸与烯基丁二酸和顺式丁烯二酸比较）它已显示出优点，但至今尚未承认增加环的大小或多环结构能提高中间馏分燃料中蜡结晶改性剂的效力。我们还发现必须有与环连接的两点，并且这些点应该是邻近的环原子，例如，苯环中的邻位。后面这一要求在英国专利2095698A或美国专利3846481描述的中间馏分燃料系统中尚未得到承认。
根据本发明，燃料油组合物包括馏分燃料油和较低百分重量的（1）具有至少7个环原子的单环化合物衍生物或（2）多环化合物衍生物。这些衍生物包括连接到一个环上的邻近环原子的两个取代基。其中一个取代基必须是仲胺的氨化物或仲胺盐，另一取代基必须是伯胺或仲胺的氨化物、伯胺盐、仲胺盐或叔胺盐、四级铵盐或酯。对于两个取代基还必须至少有一个不少于10个碳原子的含氢和碳的基团，这个基团与氮原子连接，或每个取代基形成部分酯。
本发明还提供如上所述的（1）与（2）衍生物用做蜡结晶改性剂。
馏分燃料可以是柴油、航空燃料、煤油、燃料油、喷气式发动机燃料、取暖用油等等。一般来说，适宜的馏分燃料其沸点范围为120℃～500℃（ASTM    D    1160），以150℃～400℃范围的为更佳，尤其是具有超过360℃的相当高的干点（FBP）的馏分燃料为最佳。这些燃料的用途最近变得更广，并且这些燃料往往含有较长链的正构烷烃以及通常具有较高的浊点。通常这些燃料更难用一般的流动改性剂有效地处理，并且柴油和取暖用油常常遇到低温流动问题。
在本发明的燃料油组合物中用作蜡结晶改性剂的那些衍生物相当大，其原因不是由于（1）含至少7个环原子的大环，就是由于（2）两个甚至更多环结构的存在。
在含有至少7个环原子的单环化合物中的环原子最好是碳原子，但也可以是包括例如一个环N、S或O原子的杂环化合物。
具有环原子均为碳的单环化合物，其适宜的例子为环辛四烯、环辛烷、环十五烷、环庚烷、环庚三烯、己内酰胺或不饱和或较不饱和的类似化合物。
化合物的其它类型，例如多环化合物，即具有两个或更多环结构的化合物可以呈多种形式，它们可以是（a）稠合苯结构、（b）稠合的环结构，其结构无苯或不完全是苯、（c）端头相对连接的环、（d）杂环化合物、（e）非芳族或部分饱和的环系统或（f）三维结构。
稠合的苯结构包括，例如萘、蒽、菲和芘
Figure 86103574_IMG1
和
稠合的环结构（其环结构无苯或不完全是苯）包括，例如：
薁
Figure 86103574_IMG3
茚
Figure 86103574_IMG4
二氢化茚
芴
Figure 86103574_IMG6
联二亚苯
Figure 86103574_IMG7
其环端头相对连接的化合物包括，例如
联苯
适宜的杂环化合物包括，例如：
喹啉
吲哚
Figure 86103574_IMG10
2，3-二氢吲哚
Figure 86103574_IMG11
苯并呋喃
Figure 86103574_IMG12
香豆素 和异香豆素
苯并噻吩
Figure 86103574_IMG15
咔唑
Figure 86103574_IMG16
吩噻嗪
Figure 86103574_IMG17
适宜的非芳族或部分饱和环系统包括：
萘烷（十氢萘）
Figure 86103574_IMG18
α-蒎烯
Figure 86103574_IMG19
杜松烯
Figure 86103574_IMG20
冰片烯
Figure 86103574_IMG21
适宜的三维化合物包括，例如：
降冰片烯
Figure 86103574_IMG22
二环庚烷（降冰片烷）
Figure 86103574_IMG23
二环辛烷
Figure 86103574_IMG24
二环辛烯
Figure 86103574_IMG25
当只有一个环时，两个取代基必须连接到环上邻近环原子上或者两个取代基必须连接到多环化合物其中一个环上的邻近环原子上。在后一种情况，也就是说如果一个环使用萘，这些取代基则不能连接到1，8-或4，5-位置，而必须连接到1，2-、2，3-、3，4-、5，6-、6，7-或7，8-装置。
两个取代基之一必须是仲胺的氨化物或仲胺盐，并且具有含氢和碳的基团，基团中碳原子至少10个。这些氨化物或盐可以通过单环或多环的羧酸化合物或酐与仲胺反应来制备，或者通过单环或多环化合物的仲胺衍生物与羧酸或羧酸酐反应来制备，制备这些氨化物必须除去水，并且加热。
这些取代基可用如下化学式代表：
其中R1和R2代表含氢和碳的基团，至少有一个基团含碳原子数不低于10。
另一个取代基必须是伯胺或仲胺的氨化物、伯胺盐、仲胺盐或叔胺盐、四级铵盐或酯，还必须有含氢和碳的基团，基团中碳原子至少10个。
这些氨化物和盐还可通过单环或多环化合物的羧酸或其酸酐与合适的胺反应，或者通过单环或多环化合物合适的胺衍生物与羧酸或其酸酐反应。制备这些氨化物还必须除去水，并且要加热。四级铵盐可通过加热叔胺与烃基卤化物来制备，环状或多环化合物是叔胺或烃基卤化物的一部分。酯可通过一般的酯化反应，使用链烷醇或者环状或多环化合物的羧酸或酸酐来制备。
这些取代基可用如下化学式代表：
-CONHR3或 -COO
Figure 86103574_IMG27
H3N
Figure 86103574_IMG28
R3
-CONR3R4或 -COO
Figure 86103574_IMG29
H2N R3R4
-NHOCR3或 -N H
Figure 86103574_IMG32
3OOCR3
-NR4OCR3或 -N
Figure 86103574_IMG33
R4H
Figure 86103574_IMG34
2OOCR3
-COO
Figure 86103574_IMG35
HN
Figure 86103574_IMG36
R3R4R5或 -N
Figure 86103574_IMG37
R4R5H OOCR3
-COO N
Figure 86103574_IMG40
R3R4R5R6或 -N
Figure 86103574_IMG41
R4R5R6
Figure 86103574_IMG42
OOCR3
-COOR3或 -OOCR3
其中R3、R4、R5和R6代表含氢和碳的基团，其中至少一个基团其上的任一取代基含有不低于10个碳原子。
应该认识到这些取代基中的一个需要直接与环原子连接，但若需要可以通过一个链烯基连接，因此可使用化合物
其中n和m只要不全为0，则n和m可为0、1或2。取代基中的含氢和碳基团最好是烃基。尽管可以使用卤化的烃基，但最好仅含少量的卤素原子（例如氯原子），例如不到20%（重量）。烃基最好是脂肪族的，例如烷基或烯化基，最好是直链。可使用不饱和的烃基，如链烯基，但这不是优选的方案。
必须具有不低于10个碳原子的那些基团，最好具有12至22个碳原子，例如14至20个碳原子。其它的含氢和碳基团可以较短，例如不到6个碳原子，或者若需要可以具有至少10个碳原子。合适的烷基包括甲基、乙基、丙基、己基、癸基、十二烷基、十四烷基、二十烷基和二十二烷基。合适的烯化基包括己烯、辛烯、十二烯和十六烯。
由于两个取代基必须与环状或多环化合物的邻近环原子相接，所以在制备仲胺的氨化物或胺盐时，若α，β-二羧酸或酐的环状或多环化合物与仲胺反应那是很合适的，由此，取代基将容易在邻近环原子上形成。通常在这些情形下一个取代基是氨化物，另一个取代基是仲胺和环状或多环化合物的胺盐。
特别优选的衍生物是仲胺和稠合苯结构（例如萘）的羧酸（尤其是萘-2，3-二羧酸）的氨化物或胺盐。
尽管对于如上所述的环状衍生物需要两个取代基，但应该认识到这些环状化合物可含有一个甚至多个取代基与环状化合物的环原子相连。
加入到馏分燃料油的环状化合物衍生物，其量以燃料重量为基准以0.001～0.5%（重量）为佳，例如0.0001～0.002%（重量）（活性物质）。
通常可把环状化合物衍生物溶解在适宜的溶剂中形成溶剂中衍生物浓度为20～90%（重量），例如30～80%（重量），合适的溶剂包括煤油、芳香石脑油、矿物润滑油等。
实施例
在该实施例中，萘-2，3-二羧酸的二N，N-氢化的脂（C16～C18烷基）的氨化物（X1）作为流动改性剂与苯二甲酸的二-N，N-氢化的脂（C16～C18烷基）的氨化物（Y1）进行比较。使用类似的除一氨化物、一胺盐外的萘-2，3-二羧酸（X2）和苯二甲酸（Y2）衍生物进一步比较。
将这些添加剂加入两种不同燃料中，活性组分浓度为50、100和200ppm（图1），以及500和1000ppm（每百万重量份数）（图2和图3）。在某些场合（图1和图3）它们与平均分子量3000的、乙酸乙烯酯含量为17%（重量）的乙烯-乙酸乙烯酯共聚物（EVA）混合，添加剂与EVA重量比为4∶1。
这些添加剂的性能应用PCT（程序冷却试验）测定，详述如下：
这是一个慢速冷却试验，该试验设计成与泵送的贮藏的取暖用油有关。所述的含有添加剂的燃料冷流动性能通过如下所述的PCT测定。将300ml燃料以1℃/小时的速度线性地冷却到试验温度，然后保持该温度恒定，2小时后，在试验温度下，通过抽吸除去大约20ml表层，以防试验受到通常在冷却期间在油/空气界面形成的特大蜡结晶体的影响。沉淀在瓶中的蜡经缓缓搅拌而分散，然后经过插入式组装的CFPPT过滤器。打开塞子达到500mm汞柱真空，并且当200ml燃料油经过滤器进入有刻度的接受器时密闭，如果在10秒钟内通过一个指定的筛号被收集到200ml，则记录一个“合格”（“PASS”），或者如果流动速度太慢，指示过滤器受阻，则记录一个“失败”（“FAIL”）。
结果示于图1、2和3，从中可以看出应用本发明（X1）和（X2）添加剂与已有添加剂（Y1）和（Y2）比较有明显的、意料不到的优点。
所使用的两种馏分燃料是燃料A（图1）和燃料B（图2和图3），其性能如下：
燃料性能
A    B
浊点（CP）℃    -3.5    +5
蜡出现点（WAP）℃    -5.5    0
蒸馏（ASTMD-86），℃
初馏点（ibp）    180    228
20%    223    280
50%    310
90%    336    351
干点（fbp）    365    374
这些添加剂的化学式为：
Figure 86103574_IMG44
Figure 86103574_IMG45
其中R是氢化脂（C16～C18烷基）。

Claims (14)

1、一种燃料组合物，包括馏分燃料油和较低百分重量的(1)具有至少7个环原子的单环化合物的衍生物，或(2)多环化合物的衍生物，上述衍生物包括两个取代基，这两个取代基连接到衍生物(1)的环中邻近环原子上，或连接到衍生物(2)的一个环中的邻近环原子上，其中一个取代基是仲胺的氨化物或仲胺盐，另一个取代基是伯胺或仲胺的氨化物、伯胺盐、仲胺盐或叔胺盐、四级铵盐或酯，每个取代基包含至少一个含氢和碳的至少10个碳原子的基团，该基团与氮原子相连，或每个取代基形成部分酯。
2、根据权利要求1所述的组合物，其中馏分燃料油沸点范围是150℃～400℃。
3、根据权利要求1或2所述的组合物，其中多环化合物包括一个稠合苯结构，最好为萘。
4、根据上述任何一个权利要求所述的组合物，其中含氢和碳基团是直链脂肪族基。
5、根据上述任何一个权利要求所述的组合物，其中含氢和碳基团包含14～20个碳原子。
6、作为蜡结晶改性剂的用途，用于（1）含有至少7个环原子的单环化合物衍生物的馏分燃料油，或（2）多环化合物衍生物的馏分燃料油中，上述衍生物包括两个取代基，这两个取代基连接到衍生物（1）的环中邻近环原子上或连接到衍生物（2）的一个环中邻近环原子上一个取代基是仲胺的氨化物或仲胺盐，另一个取代基是伯胺或仲胺的氨化物、伯胺盐、仲胺盐或叔胺盐、四级铵盐或酯，每个取代基含有至少一个含氢和碳的至少10个碳原子的基团，该基团与氮原子相连，或每个取代基形成部分酯。
7、根据权利要求6所述的用途，其中馏分燃料油沸点范围是150℃～400℃。
8、根据权利要求6或7所述的用途，其中多环化合物包括一个稠合苯结构，最好是萘。
9、根据权利要求6至8任何一个权利要求所述的用途，其中含氢和碳基团是直链脂肪族基。
10、根据权利要求6至9任何一个权利要求所述的用途，其中含氢和碳基团有14～20个碳原子。
11、一种浓缩物，包括一种含20～90%（重量）的（1）具有至少7个环原子的单环化合物衍生物的溶剂，或（2）多环化合物衍生物的溶剂，上述衍生物包括两个取代基，这两个取代基连接到衍生物（1）的环中邻近环原子上，或连接到衍生物（2）的一个环中的邻近环原子上，其中一个取代基是仲胺的氨化物或仲胺盐，另一个取代基是伯胺或仲胺的氨化物、伯胺盐、仲胺盐或叔胺盐、四级铵盐或酯，每个取代基包含至少一个含氢和碳的至少10个碳原子的基团，该基团与氮原子相连，或每个取代基形成部分酯。
12、根据权利要求11所述的浓缩物，其中多环化合物包括一个稠合的苯结构，最好为萘。
13、根据权利要求11或12所述的浓缩物，其中含氢和碳基团是直链脂肪族基。
14、根据权利要求12或13所述的浓缩物，其中含氢和碳基团有14～20个碳原子。
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