CN1964116A - 燃料电池水煤气变换反应用催化剂及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了在铂上负载钛或银的燃料电池水煤气变换反应用催化剂及其制备方法,其中燃料电池水煤气变换反应用催化剂可提供更好的一氧化碳转化率和更好的氢气生成率,从而为燃料电池堆单元供应质量提高的燃料。
Description
技术领域
本发明涉及燃料电池水煤气变换反应用催化剂及其制备方法,尤其涉及能通过提高燃料电池堆单元反应中所用催化剂的性能来为堆单元提供质量提高的燃料的燃料电池水煤气变换反应用催化剂及其制备方法。
背景技术
如图1所示,相关领域的燃料电池可包括用于供应一定量燃料的燃料供应单元10、用于通过接受来自燃料供应单元10的燃料产生包含氢气的含氢气体和热的重整装置20、用于按照重整装置20产生的氢气和单独供应的氧气之间的电化学反应产生电和热的堆单元30、和用于变换堆单元30产生的电的功率转换器40。
重整装置20可包括用于引入从燃料供应单元10供应的燃料、水和空气的脱硫反应器21,从而除去燃料中包含的硫;用于使燃料与蒸汽反应的蒸汽重整装置22;用于使一氧化碳与蒸汽反应的高温蒸汽反应器23;用于将一氧化碳转化成二氧化碳的低温蒸汽反应器24;用于将未氧化的一氧化碳转化成二氧化碳的部分氧化反应器25;用于通过重整过程和氢精制过程由燃料产生氢的反应炉26;和通过接触反应炉26为反应炉26供应所需热的燃烧器27。
在蒸汽重整反应器22中发生的蒸汽重整反应可使用如下的化学式表示。
CH4+H2O→3H2+CO
如化学式所表示的蒸汽重整反应是指在最近几年中的化学过程中使用的典型重整反应,与其它过程相比,利用上述过程可有利地提高氢产量。但是,在反应(过程)特征方面,为此需要大容量的反应器,因而过程必须要求进行优化。
水煤气变换反应是指将由供应到燃料电池内的燃料的蒸汽重整反应产生的一氧化碳转化成二氧化碳和氢的反应,该反应可使用如下的化学式表示。
CO+H2O→CO2+H2
最近,对氢的需求在各个工业领域以及在与作为使用氢的技术的氢燃料电池相关的领域中不断增加,因此,氢精制反应被视为是提高重整气中氢纯度和降低CO浓度的重要化学过程。
负载在氧化铝Al2O3上的铂Pt已被用作相关领域燃料电池的水煤气变换反应的催化剂。但是,由于与水煤气变换反应中所用CO的量相比,产生较少量的氢气H2,因此存在问题致使质量提高的燃料不能被供应到燃料电池的堆单元30中。
发明内容
因此,本发明的目的是提供燃料电池水煤气变换反应用催化剂和它的制备方法,通过提高燃料电池重整装置进行的反应中所用催化剂的性能,能供应质量提高的燃料到堆单元。
当结合附图时,从本发明的以下详细描述中将更明显看到本发明的上述和其它目的、特征、方面和优点。
附图说明
包括附图以提供对发明的进一步理解,附图被结合并构成本说明书的一部分,它们说明本发明的实施方案,并和说明书一起用于解释本发明的原理。
在图中:
图1为显示燃料电池结构的示意图;
图2为显示制备水煤气变换反应用催化剂的方法的流程图;和、
图3为显示负载前体化合物的方法的流程图。
具体实施方式
现在将参照附图详细描述本发明。
通过将钛或银负载在被负载在氧化铝上的铂催化剂表面上来制备本发明的水煤气变换反应用催化剂。为了在铂催化剂上负载钛,铂对钛的重量比可优选为1∶0.001~0.1。为了在铂催化剂上负载银,铂对银的重量比可优选为1∶0.01~0.1。因而,在基于这种重量比负载钛或银的情况下,可提高二氧化碳(CO2)到一氧化碳(CO)的转化率和氢气的生成率,因而能供应含有大量氢气的燃料到堆单元。
图2为显示制备水煤气变换反应用催化剂的方法的流程图,图3为显示负载前体化合物的方法的流程图。
如图2和3所示,制备本发明的水煤气变换反应用催化剂的方法可包括:
(1)在氧化铝上负载铂催化剂;
(2)在铂催化剂上负载钛或银的前体化合物;和
(3)在含氢气氛中还原负载在铂催化剂上的钛离子或银离子。
在本发明中,为了在铂催化剂上负载钛,在步骤(2)中使用化学气相沉积技术。因此,步骤(2)可包括以下过程:(a)在含氮气氛中加热有机钛化合物,(b)吸附被加热的钛到铂催化剂上,和(c)在含氢气氛中还原已吸附钛的铂催化剂。
对于步骤(2)中过程(a)的加热,优选在150~200℃的温度下进行,有效地制造氢气对氮气比为5∶1的含氮气氛。步骤(2)中过程(c)的还原优选在400~500℃的温度下进行。
在步骤(2)的过程(a)中,有机钛化合物在150~200℃的温度下被升华,升华的钛在氢气对氮气的混合比为5∶1的条件下被吸附到铂催化剂上。在含氢气氛中在400~500℃的温度下加热和还原被吸附到铂催化剂上的钛,因而得到用于水煤气变换反应的负载钛的铂催化剂。
作为钛前体的有机钛化合物的使用量为使得在步骤(2)过程(c)中最后得到的催化剂中铂对钛的重量比为1∶0.001~0.1。
当在铂催化剂上负载银时,步骤(2)可包括以下过程:(a)在水中融化银的前体化合物,(b)喷洒和负载前体化合物的溶液到铂催化剂的表面上,(c)烧制负载银的铂催化剂,和(d)在含氢气氛中还原涂覆银的铂催化剂。
在步骤(2)的过程(a)中,银前体化合物的使用量为使得在步骤(2)过程(b)中最后得到的负载银的铂催化剂中铂对银的重量比为1∶0.001~0.1。步骤(2)中的烧制过程(c)优选在400~450℃的温度下进行,步骤(2)中的还原过程(d)优选在250~350℃的温度下进行。可使用硝酸银作为银的前体化合物,但不限制于此。
实施方案
下文中,将参照实施方案更详细地解释本发明。但是,实施方案适用于本发明并解释它,因而它们不限制本发明的范围。
(第一实施方案)
使用1重量%(wt%)的铂(Pt),在氧化铝载体上负载融化在水中的前体H2PtCl2,然后在120℃的温度下干燥12小时。负载在氧化铝载体上的铂的量是可调节的,并可适当地调整约0.1~2wt%。在该第一实施方案中,固定铂的量为1wt%来制备催化剂。然后在空气中在350℃的温度下烧制负载铂的氧化铝干粉。
现在说明负载钛金属到所得的铂催化剂上的方法。
在氮气对氢气的混合比为5∶1的条件下利用150~200℃的温度加热有机钛前体化合物,从而将钛前体化学沉积到铂催化剂上。调整钛的量使得最终得到的催化剂中铂对钛的重量比为1∶0.001。在含氢气氛中在250~350℃的温度下还原已沉积钛的催化剂2小时,从而得到本发明的水煤气变换反应用催化剂。
(第二实施方案)
在这个实施方案中,通过使用使得最终得到的催化剂中铂对钛的重量比为1∶0.01的量的有机钛前体化合物,按照与第一实施方案所用方法相同的方法制备水煤气变换反应用催化剂。
(第三实施方案)
如第一实施方案一样在氧化铝上负载铂催化剂。然后在水中融化AgNO3得到溶液。在氧化铝上负载的铂催化剂上喷洒所述溶液,然后负载银到铂催化剂上。这里,最终得到的催化剂中铂对银的重量比为1∶0.001。然后,在空气中在120℃的温度下干燥负载银的铂催化剂6小时,然后利用400~450℃的温度烧制。然后,在含氢气氛中在250~350℃的温度下还原经过烧制的铂催化剂,借此得到本发明的水煤气变换反应用催化剂。
(第四实施方案)
在这个实施方案中,使用与第三实施方案所用方法相同的方法制备水煤气变换反应用催化剂,除了按照与第一实施方案所用方法相同的方法在氧化铝上负载的铂催化剂上喷洒通过在水中融化AgNO3制得的溶液,并调整最终得到的催化剂中铂对银的重量比为1∶0.01。
(第五实施方案)
在这个实施方案中,使用与第三实施方案所用方法相同的方法制备水煤气变换反应用催化剂,除了按照与第一实施方案所用方法相同的方法在氧化铝上负载的铂催化剂上喷洒通过在水中融化AgNO3制得的溶液,并调整最终得到的催化剂中铂对银的重量比为1∶0.1。
(示例性比较)
为了比较通过在铂催化剂上负载钛或银得到的本发明的每种水煤气变换反应用催化剂,使用1wt%铂,在氧化铝载体上负载融化在水中的前体H2PtCl2,然后在120℃的温度下干燥12小时,然后在350℃的温度下在空气中烧制负载铂的氧化铝干粉。
表1显示了在以下条件下各自的一氧化碳(CO)转化率和氢生成率(即氢选择性)的测量结果:分别使用第一至第五实施方案中制备的催化剂,重整装置的内部反应温度设定为300℃,燃料和催化剂以5000/小时的空速被供应到重整装置流中,水煤气变换反应所用燃料中包含10%的CO,燃料中包含的H2O对CO的比设定为3∶2。
[表1]
包含比率 | CO转化率 | H2选择性 |
Pt/Al2O3 | 95 | 80% |
Pt-0.001Ti/AlTO3 | 93 | 85% |
Pt-0.01Ti/Al2O3 | 90 | 84% |
Pt-0.001Ag/Al2O3 | 94 | 90% |
Pt-0.01Ag/Al2O3 | 92 | 84% |
Pt-0.1Ag/Al2O3 | 91 | 85% |
如表1所示,当使用负载钛(Ti)或银(Ag)的催化剂时,比使用在氧化铝上只负载铂(Pt)而不负载钛(Ti)或银(Ag)作为催化剂能增加氢气生成率。因此,包含高比例氢气的质量提高的燃料可被供应到堆单元30,从而能提高燃料电池效率。
只要不脱离本发明的精神或基本特征,本发明就可以以几种形式实施,还应认识到,上述实施方案不受上述说明书任何细节限制,除非另外具体指明,相反,应宽泛地视为在其权利要求限定的精神和范围内,因此落在权利要求边界和界限内的所有变化和改变或这种边界和界限的等价物因此都打算被权利要求所包括。
Claims (8)
1.燃料电池水煤气变换反应用催化剂,其通过在负载在氧化铝上并用于水煤气变换反应的铂催化剂的表面上负载钛或银制得。
2.权利要求1的催化剂,其中当在铂催化剂上负载钛时,铂对钛的重量比为1∶0.001~0.1。
3.权利要求1的催化剂,其中当在铂催化剂上负载银时,铂对银的重量比为1∶0.01~0.1。
4.制备燃料电池水煤气变换反应用催化剂的方法,包括:
在氧化铝上负载铂催化剂;
在铂催化剂上负载钛或银的前体化合物;和
在含氢气氛中还原负载在铂催化剂上的钛离子或银离子。
5.权利要求4的方法,其中在铂催化剂上负载钛或银的前体化合物的步骤包括:
在含氮气氛中加热有机钛化合物的过程;
吸附被加热的钛到铂催化剂上的过程;和
在含氢气氛中还原吸附钛的铂催化剂。
6.权利要求5的方法,其中加热温度为150~200℃。
7.权利要求5的方法,其中含氮气氛在氢气对氮气的比为5∶1的条件下实现。
8.权利要求5的方法,其中还原过程进行的温度为400~500℃。
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
C06 | Publication | ||
PB01 | Publication | ||
C10 | Entry into substantive examination | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
C02 | Deemed withdrawal of patent application after publication (patent law 2001) | ||
WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication |