CN1958838A - 用于薄膜堆积的分子束源及控制分子束的量的方法 - Google Patents

Abstract

一种用于薄膜堆积的分子束源，其通过针形阀调节每小时排放的分子束的量，使之保持恒定而不用考虑坩锅内剩余的薄膜元件形成材料量的降低，其包括用于加热坩锅31和41内的薄膜元件形成材料“a”和“b”的加热器32和42，以及用于调节在坩锅31和41内生成的薄膜元件形成材料“a”和“b”分子的排放量的阀33和43。并且，它还包括控制装置，该装置通过关于分子束的量的反馈信息利用伺服电动机36和46调节阀33和43的开口度，该反馈信息利用检测向成膜表面排放的分子束的量的膜厚测量仪16和26获得；供应电力以将加热器32和42加热的加热电源；以及控制装置，该装置依据关于分子源的量的信息和关于阀开口度的信息调节供应至加热电源的电力。

Description

用于薄膜堆积的分子束源及控制分子束的量的方法

技术领域

本发明涉及一种用于薄膜堆积或沉积的分子束源以及一种用于控制分子束数量或量(volume)的方法，其通过加热以薄膜的形式形成在诸如基片等的固体或固体物质的成膜表面上的材料，使用于形成薄膜元件的材料熔化、升华或蒸发；即产生用于在固体表面上生长薄膜的蒸发分子，并且尤其涉及一种在薄膜堆积中使用的分子束源，适用于连续长时间在诸如基片等的固体成膜表面上堆积或沉积一种有机薄膜，以及一种用于控制从其发出的分子束的数量或量方法。

背景技术

一种称为“分子束外延设备”的薄膜沉积设备，其包括可减压真空室，其中，可在高真空条件下将诸如半导体晶片等基片安置入该真空室内，以加热到所需温度，同时提供例如与该基片的成膜表面相对的诸如Kunudsen池等分子供应源单元。通过加热器加热置于该分子供应源单元的坩埚内的用于形成薄膜元件的材料(下文中称为薄膜元件形成材料)使其升华、熔融或蒸发，使由此产生的分子束入射到基片的成膜表面上；即，带来薄膜元件形成材料分子在成膜表面上的外延生长，由此形成薄膜元件形成材料的膜。

在薄膜沉积或堆积设备中使用的分子束源单元中具有坩埚，其由诸如PBN(热解的氮化硼)等材料制成，例如，其具有高度的热和化学稳定性以在其中容纳薄膜元件形成材料，和围绕在坩埚外侧设置的电加热器以加热其中的薄膜元件形成材料；即，通过升华、熔融或蒸发薄膜元件形成材料以产生其分子。

近年来有机薄膜元件很受关注，例如有代表性的有机电致发光元件(EL)和/或有机半导体。可获得这些薄膜元件，即，在真空中加热该薄膜元件形成材料，以发射其蒸汽至基片表面，然后冷却以使其凝固并粘附其上。通常采用下述方法：即，将薄膜元件形成材料投入坩锅，其由诸如PBN等的无机材料或如钨等具有高熔点的材料制成，然后通过设置在坩锅周围的加热器加热成膜材料，由此生成射至基片上的蒸汽。

有机电致发光(EL)作为这样的有机薄膜元件的代表性的实例，是由有机低分子材料或有机高分子材料形成的发光层的元件，该发光层具有EL发光能力，尤其其特性，即，作为自发光型的元件很受关注。例如在其基本的构造中，在空穴注入电极上形成的诸如三苯基二胺(TPD)等的空穴传送材料的膜上层压或沉积诸如铝羟基喹啉络合物(Alq3)等萤光材料作为发光层，然后在其上形成诸如Mg、Li、或Cs等低功函金属电极作为电子注入电极。然而，通常这样的薄膜元件的材料很贵。

顺便提及，当装配薄膜元件时，也需要时间更换表面上应形成薄膜的基片，以及调节将材料仅发射至其必需部分上的掩模的位置等。然而，由于如上述提到的很多这样的用于有机薄膜器件的材料在相对低的温度下升华或蒸发，所以甚至在更换基片和/或对准掩模位置等期间该材料也蒸发；也就是存在着将昂贵的材料无用地浪费的缺陷。

于是，如下面提到的专利文件1中所描述，提出一种用于其中容纳坩锅的薄膜沉积的分子供应源，在该结构中将其每一个密封或封闭，其中提供一种分子排放通道，将在坩锅内生成的薄膜元件材料的分子导向成膜表面，以及还包括用于在分子排放通道途中调节分子供应的数量或量的针形阀。

当用于薄膜沉积的分子供应源包括这样的阀装置时，可以利用阀切断或关闭在坩锅内生成的薄膜元件材料的蒸汽排放，此外也可利用针形阀调节分子供应的数量或量。为了形成薄膜同时保持其恒定膜厚及质量的目的，使每小时从分子供应源排放的分子射线的数量或量保持恒定是有效的。

作为用于上述提到的有机薄膜元件的代表性的一个材料，已公知的是EL薄膜元件的材料，以及许多形成薄膜元件的材料处于粒状或粉末状的状态，并且将它们在这样的状态下放入坩锅内。因此，通过坩锅外面设置的加热器加热容纳在坩锅中的该材料，EL薄膜元件的材料被加热并升华，以及蒸发并向基片的方向排放，由此沉积在其上形成膜的基片的成膜表面上。

当将坩锅内的EL薄膜元件材料升华和蒸发并将其从坩锅中排放时，坩锅内EL薄膜元件材料的剩余的量逐渐减少。然后，由于在坩锅内它的表面积也减少，因此坩锅内EL薄膜元件材料的升华量也逐渐减少。因此，为了保持从用于薄膜沉积的分子供应源排放的分子供应量，有必要增大针形阀的开口度(opening)，即流通孔道的横截面与当阀完全开时横截面的比率，由此保持从用于薄膜沉积的分子供应源排放的分子供应的量。

然而，利用针形阀调节分子供给的量是有限的或有一个限度，例如当针形阀开放完全时，就不可能比其更多地增加分子供应的量。

在下述的专利文件2中，公开两(2)类作为分子供应量调节装置的控制器装置。其中一个如上所述，是通过阀装置调节分子供应量的调节装置。另一个是依靠温度的控制装置，利用加热器在该温度下加热坩锅。然而后者的控制装置，取决于在该温度下加热器加热坩锅的温度，不适合准确调节分子供应量，因为控制器的控制是间接的并且有时间延迟。

[专利文件1]日本专利公开No.2003-95787(2003)；以及

[专利文件2]日本专利公开No.平6-80496(1994)。

发明内容

根据考虑到传统的用于薄膜沉积的分子供应源和控制其分子供应方法的缺陷而完成的本发明，本发明的目的是提供一种用于薄膜沉积的分子供应源和一种控制分子供应量的方法，用于使得能够通过针形阀调节分子供应量使得每小时保持恒定，而不用考虑坩锅内剩余的用于形成薄膜元件的材料量通过从用于薄膜沉积的分子供应源的分子排放而降低。

因此，根据本发明，为了蒸发薄膜元件的材料，提供一种用于堆积薄膜的分子束源，其包括：用于加热薄膜元件材料的坩锅；用于加热所述坩锅的加热器；用于将所述坩锅内生成的薄膜元件材料的分子的向成膜表面排放的分子排放通道；用于容纳所述坩锅、所述加热器和所述分子排放通道的具有密封结构的真空容器；位于所述分子排放通道的途中，用于调节分子束排放量的阀；用于检测朝向所述成膜表面排放的分子束的量的检测装置；通过所述检测装置检测的关于分子束的量的反馈信息，利用阀驱动装置调节阀开口度的控制装置；供应用于加热所述加热器的电力的加热电源；以及根据所述的关于分子束的量的信息和阀开口度的信息而调节供应到所述加热电源的电力的控制装置。

根据本发明，还提供一种为了蒸发薄膜元件的材料而在用于薄膜堆积的分子束源中控制分子束的量的方法，其包括下述步骤：当连续地蒸发有机材料到基片上时，如果获得预定分子束量的必要的阀开口度等于预定基准值或者比预定基准值大，那么调节用于加热所述坩锅的电源的电力；由此控制阀开口度落入一定范围内。

根据本发明，如上所述，借助用于堆积薄膜的分子束源和控制该分子束量的方法，在基于对分子束量的控制装置的控制的同时，通过能对排放的分子束的量精确控制的阀，当坩锅内剩余的材料被消耗且数量变少时，通过提高加热器的温度而保持每小时坩锅内蒸发的量；由此能恒定地保持分子束的排放量。借助于此，即使消耗坩锅内的薄膜元件材料，即相同材料的量逐渐降低，可以利用阀保持希望的分子束的排放量在可控范围内。因此，一直到坩锅内的薄膜元件材料的剩余量降到很小为止，总是可以保持分子束的排放量为恒定值。又如上所述，通过调节加热器温度控制分子束的量，由于时间延迟等不可能获得精确的控制，然而将其与阀开口度的调节结合使用，可以获得对分子束的量的精确控制。

如上述解释的，根据本发明，如上所述的借助用于堆积薄膜的分子束源和该分子束量的控制方法，即使坩锅内的剩余材料被消耗并因此其数量逐渐变小时，也可以实现控制保持排放的分子束的量为恒定值并持续到终止。而且，利用阀开口度的调节与针形阀和加热器温度调节的结合，可以精确控制分子束的量。

附图说明

通过以下详细描述并结合其中的附图，本发明的这些和其它的目的、特征和优点会变得更加显而易见，其中：

图1是垂直的横截面图，用于示出根据本发明的一个实施方案的真空室的附着部分，在其上附着两(2)个分子束源单元以便同时使用；

图2是垂直的横截面图，用于示出根据上述的相同实施方案的分子束源单元之一；

图3也是垂直的横截面图，用于示出根据上述的相同实施方案的另外一个分子束源单元；

图4(a)和4(b)是放大的横截面图，用于分别示出图2和图3的“A”部分和“B”部分；

图5是框图，用于示出根据上述的实施方案对分子束源单元的阀和加热器电源的控制的一个实施例；以及

图6是时间图，用于示出根据上述的实施方案对分子束源单元的阀和加热器电源的控制的一个实施例。

具体实施方式

根据本发明，用于薄膜沉积或堆积的分子束源由以下部件装配：分子束源单元，每个分子束源单元在坩锅和真空室之间应用阀；在真空室内设置的检测器，其用于检测排放的分子束的数量或量；阀驱动装置，其依据检测器的信号控制分子束源单元的针形阀；以及依据阀位置信号控制用于加热坩锅的电力的电路。

在下文中，将参见附图充分解释根据本发明的实施方案。

图1示出复合分子束源单元的一个实施例，其包括用于蒸发主要成分的第一分子束源单元1，该主要成分即薄膜元件形成材料“a”，例如在基片51上形成薄膜的材料，以及用于蒸发次要组分的第二分子束源单元2，该次要成分即薄膜元件形成材料“b”，例如掺杂剂等。

每个分子束源单元1和2都包括材料接收部分3或4，其具有在其内接收薄膜元件形成材料“a，或“b”的坩锅31或41以及用于升华或蒸发薄膜元件形成材料“a”或“b”的加热器32或42，开/关以泄漏或关闭从材料接收部分3或4排放的薄膜元件形成材料“a”或“b”的分子的阀33或43，以及分子发射部分11或21，其用于将传输经过阀33或43的薄膜元件形成材料“a”或“b”的分子束通过加热器15或24再加热并朝向基片51发射。该分子发射部分11或21由套管(shroud)40封闭，其利用液氮等冷却。然而，尽管图中没有示出，但是坩锅的温度分别由温度测量装置测量，诸如热电偶等，例如在坩锅底部设置该测量装置的测量点。

在具有待形成其薄膜的成膜表面的基底51上，在收到从分子束源单元1和2排出的薄膜元件形成材料“a”和“b”的分子束时，分别提供用于检测朝向成膜表面排放的分子束的量的膜厚计量仪16和26。膜厚计量仪16是用于检测从分子束源单元1排放的薄膜元件形成材料“a”的分子束量的检测装置，而膜厚计量仪26是用于检测从分子束源单元2排放的薄膜元件形成材料“b”的分子束量的检测装置。

从分子束单元1和2的排放口14和24排放的薄膜元件形成材料“a”和“b”的分子被导向到位于该排放口相对的基片51上，以使分子蒸发至其上。在这种情况下，每种材料的一部分集中至膜厚计量仪16或26，然后能够检测由膜厚计量仪16或26捕获的薄膜元件形成材料“a”和“b”的分子束的量。由于检测到的分子束的量和沉积到基片上的材料的量之间有一定关系，因此能够测定沉积到基片上的薄膜元件形成材料“a”和“b”的量。

图2示出第一分子束源单元1，其升华或蒸发主要组分，即薄膜元件形成材料“a”，从而发射它。分子束源单元1的材料接收部分3具有圆筒形的类容器的坩锅31，其由诸如SUS等的高热传导的金属材料制成，且将薄膜元件形成材料“a”放入坩锅31中。

在坩锅31的周围设置加热器32，围绕其外部还设有套管39，其由液氮等冷却。加热器32的热量值由设置在坩锅31上的温度测量装置(图中未示出)控制，例如热电偶等，并且在坩锅31内加热薄膜元件形成材料“a”；因此在坩锅31内升华或蒸发薄膜元件形成材料“a”，由此生成其分子。另外，通过停止加热器32生成热量同时借助套管39冷却坩锅31的内部，冷却薄膜元件形成材料“a”，由此停止薄膜元件形成材料的升华或蒸发。

在排放薄膜元件形成材料分子的坩锅31这一侧配置阀33。阀33是所谓的针形阀，具有用于形成分子通道开口的尖锐的针34及阀板35，该开口通过针34的尖端的插入关闭(或切断)流道或使其横截面区域变窄。借助于作为致动器的伺服电动机36的风箱37所引入的线性移动，将上述的针34向其中心轴的方向移动。

图4(a)是图2中示出的“A”部分的放大图，其中针34的尖端通过上述的线性移动插入阀板35的分子通道开口38，或将其与分子通道开口38分离，由此打开分子通道开口38。该图4(a)示出针34的尖端插入阀板35的分子通道开口38，以阻塞分子通道开口38的状态；即将阀33关闭或切断的状态。

如图2所示，在经过阀板35的分子通道开口的方向的末端，该开口利用阀33打开/关闭，提供分子发射部分11。该分子发射部分11有类圆柱的分子加热室12，且在分子加热室12的周围设有加热器15。从上述的阀33一侧漏出并且到达分子发射部分11的薄膜元件形成材料分子在此分子加热室12内被再次加热(即，再加热)至所需温度，然后从分子排放开口度14向基片发射。

另一方面，图3示出第二分子束源单元2，其升华或蒸发次要组分，即，薄膜元件形成材料“b”，由此发射它。第二分子束源单元2的结构与上述的第一分子束源单元1基本相同。

因此，该分子束源单元2的材料接收部分4具有圆柱形的类容器的坩锅41，该坩锅也由诸如SUS等高导热金属材料制成，并且将薄膜元件形成材料“b”放入坩锅41中。

在坩锅41的周围设有加热器42，并且围绕其外部还设有套管49，其通过液氮等冷却。参见图2所述，加热器42和套管49的结构与功能和加热器32和套管39的结构和功能完全相同。

在排放薄膜元件形成材料分子的坩锅41这一侧设置阀43。阀43也是所谓的针形阀，具有用于形成分子通道开口的尖锐的针44及阀板45，该分子通道开口通过针44的尖端的插入关闭(或切断)流道或使其横截面区域变窄。借助于连有作为致动器的伺服电动机46的风箱47引入的线性移动，将上述的针44向中心轴的方向移动。

图4(b)是图3中示出的“B”部分的放大图，其中针44的尖端通过上述的线性移动插入阀板45的分子通道开口48，或将其与分子通道开口48分离，由此打开分子通道开口48。该分子束源单元2用于排放次要的组分或材料，诸如掺杂剂等，将其设计用于此目的；即，在其阀板45的开口直径、针的尖端的锥形角和阀43的最大开口面积都小于上述提到的用于排放主要组分或材料的分子束源单元。因此，可以精确地控制分子束的量。

如图3所示，在经过阀板45的分子通道开口的方向的末端，该开口利用阀43打开/关闭，提供分子发射部分21。该分子发射部分21有类圆柱的分子加热室22，且在分子加热室22的周围设有加热器25。从上述的阀43一侧漏出并且到达分子发射部分21的薄膜元件形成材料分子在此分子加热室22内被再次加热(即，再加热)至所需温度，然后从分子排放开口度24向基片发射。

根据本发明，通过伺服电动机36和46进行控制，其通过驱动阀33和43对阀开口进行调节。与此同时，也对电源进行控制，其供应电力到用于加热坩锅31和41的加热器32和42。这些控制是通过膜厚计量仪16和26检测的从分子束源单元1和2排放的分子束的量的反馈，以及通过与伺服电动机36和46打开的阀33和43的开口相关的信息利用程序控制完成。

图5是示出控制系统的流程的图。基本上，分子束源单元1和2都采用相同的控制系统，且分子束源2的控制系统的元件由圆括号内的附图标记表示。

如图5所示，依据分子束源单元1和2排放的分子束的量，信号从膜厚测量仪1和2生成，并且此信号分别经由分子束控制器18和28从处理器17和27传递到阀控制器37和47和加热器控制器38和48。

在其操作的最初时期，分子束控制器18或28将预先设定的关于坩锅31或41的温度的命令值传递到加热器控制器38或48，该加热器控制器也作为加热器的电源，并且同时，从预设的分子束的量的目标值和与分子束的量的当前值相关的信息计算出阀开口度的命令值，其经由处理器17或27从膜厚计量仪16或26传递，以将其传递到阀控制器37或47。

基于从处理器17或27传输来的开口度命令值，阀控制器37或47将驱动信号传输到阀33或43的伺服电动机36或46，并因此调节阀33或43的开口度，即阀33或43的流道的横截面区域与当其完全打开时的比率(％)。与此同时，它也将阀33或43的开口度传递到分子束控制器18或28。

当然，当由膜厚计量仪16或26检测的分子束的量没有到达其目标时，分子束控制器18或28调节阀开口度命令值，以这样的方式或方针使阀33或34的开口度变大，而当分子束的量超过目标时，在其方针内，调节阀开口度命令值，为使阀33或34的开口度变小。

另一方面，加热器控制器38或48控制供应至加热器32或42的电力，以使由热电偶等测量的坩锅31或41的温度保持为由分子束控制器18或28提供的命令值。在此，当阀33或43的开口度当前值超过其预定的上限值时，分子束控制器18或28将命令值信号传输至加热器控制器38或48以增加坩锅31或41的温度。当坩锅31或41的温度因此而增加时，由于在坩锅31或41内的薄膜元件形成材料“a”或“b”的蒸汽压，则即使在阀开口度相同时分子束的量也会增加。因此，分子束控制器18或28降低传递到阀控制器37或47的阀开口度命令值，设法保持分子束的量为恒定，因此，作为其结果，控制阀33或43的开口度的当前值以使其低于上限值。同样，控制一定的增加温度的范围以使温度能升至预先确定的温度增加值，或者控制阀33或43的开口度以使其低于预定值。

相反的，当阀33或43的开口度的当前值低于预先确定值的下限时，分子束控制器18或28将命令值信号传输到加热器控制器38或48，以降低坩锅31或41的温度，由此降低坩锅31或41的温度。

当伺服电动机36和46的阀33或43的开口度的指示值位于预先确定的上限和下限之间时，不改变指示给加热器控制器38或48的命令。

图6示出上述控制的时间图。当坩锅31或41内的薄膜元件形成材料“a”或“b”的数量或量随着其消耗而变小时，坩锅31或41内的薄膜元件形成材料“a”或“b”的蒸发值也逐渐降低。与此相对应，借助于分子束控制器18或28控制从分子束源单元1或2的分子排放开口14或24排放的分子束，使其排放量保持恒定；因此阀33或43的开口度随着时间流逝而变大。当阀33或43的开口度超过预先确定的上限值“U”时，温度增加命令从分子束控制器18或28中传输至加热器控制器38或48，以提高坩锅31或41的温度。与此同时，由膜厚测量仪16或26检测的每小时分子束的量有增加的趋势。为保持从分子束源单元1或2的分子排放开口14或24排放的分子束的量恒定，与此对应，利用阀控制器37或47驱动阀33或43的伺服电动机36和46；即控制阀33或43的开口度使之降低。此后，当由膜厚测量仪16或26检测的每小时分子束的量改变趋势增加时，为了保持从分子束源单元1或2的分子排放开口14或24排放的分子束的量为恒定，与此相对应，再次利用阀控制器37或47控制阀33或43的开口度使其变大。以这种方式，控制由膜厚测量仪16或26检测的每小时分子束的量至恒定，即保持其为稳定值。

然而，当通过预定的温度增加单位或幅度以阶跃的方式增加坩锅31或41的温度，温度增加的单位或幅度必须由试验和/或计算预先确定，在这样的温度下，由膜厚测量仪16或26检测的每小时分子束的量在阀33或43的开口度没有到达下限值“L”的条件下改变趋势减少，然后有必要增加阀的开口度。

尽管上述实施方案示出通过来自两(2)个分子束源单元的分子束向基片51的排放获得膜形成的实施例，然而本发明当然也能用于通过来自单独的分子束源单元的分子束向基片51的排放获得膜形成的情况，或通过来自三(3)个或更多分子束源单元的分子束向基片51的排放获得膜形成等的情况。

本发明也可在没有脱离其精神或基本特性或特征的情况下以其它特殊的形式具体化。因此应在各方面考虑本发明的实施方案为说明性和非限制性的，所以本发明的范围应由所附权利要求概括而不是前述的说明，并且由此为权利要求的等价物的范围也包括在内。

Claims (2)

1.一种用于堆积薄膜的分子束源，其用于蒸发薄膜元件材料，该分子束源包括：

坩锅，其用于加热薄膜元件材料；

加热器，其用于加热所述坩锅；

分子排放通道，其用于向成膜表面排放在所述坩锅内生成的薄膜元件材料的分子；

真空容器，其具有密封结构，用于容纳所述坩锅、所述加热器和所述分子排放通道；

阀，其用于调节分子束排放量，位于所述分子排放通道的途中；

检测装置，其用于检测向所述成膜表面排放的分子束的量；

控制器装置，其用于通过所述的检测装置检测的关于分子束量的反馈信息由阀驱动装置调节阀开口度；

加热电源，其供应用于加热所述加热器的电力；以及

控制装置，其用于依据所述的关于分子束量的信息和阀开口度的信息调节供应至所述加热电源的电力。

2.一种在用于堆积薄膜的分子束源内控制分子束的量的方法，该分子束源用于蒸发薄膜元件的材料，该分子束源包括：

坩锅，其用于加热薄膜元件材料；

加热器，其用于加热所述坩锅；

分子排放通道，其用于向成膜表面排放在所述坩锅内生成的薄膜元件材料的分子；

真空容器，其具有密封结构，用于容纳所述坩锅、所述加热器和所述分子排放通道；

阀，其用于调节排放的分子束的量，位于所述分子排放通道的途中；

检测装置，其用于检测向所述成膜表面排放的分子束的量；

控制器装置，其用于通过所述检测装置检测的关于分子束的量的反馈信息由阀驱动装置调节阀的开口度；

加热电源，其用于供应加热所述加热器的电力；以及

控制装置，其用于依据所述的关于分子束量的信息和阀开口度的信息调节供应至所述加热电源的电力，该方法包括以下步骤：

当连续地蒸发有机材料至基片上时，如果用于获得预定的分子束量的必要的阀开口度等于或大于预定基准值，则调节用于加热所述坩锅的电源的电力，并且

由此控制阀开口度在一定范围内。

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