CN1958130A - 一种n2o催化分解成n2和o2的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明是一种氧化二氮(N2O)通过催化分解成N2和O2的方法。本发明采用浸渍法将活性组份负载到分子筛载体上，通过在空气气氛下焙烧后得到高分散、高比表面的Ru/MOx/SBA－15催化剂。在Ru/MOx/SBA－15催化剂存在下，在反应温度为200－600℃温度、0.1－2.0MPa压力、N2O与He的体积比在0.1％－10.0％、N2O与He的混合气体的气时空速5000－30000h－1下，N2O即可催化分解成N2和O2，其转化率最高达100％。
Description
技术领域
本发明属于化学化工技术和环境保护领域，具体涉及一种Ru/MOx/SBA-15(M＝Zn，Ce，Zr)催化剂用于N2O催化分解成N2和O2的方法。
背景技术
N2O对臭氧层有一定的破坏作用，被认为是一种强温室气体。据统计，排入大气的100份体积的N2O中，70％是来自植物的新陈代谢，10％来自各类燃烧，10％来自机动车的内燃机，其余10％来自工业排放。这些工业排放主要是来自硝酸和己二酸的生产。N2O在室温下相当稳定，在大气中寿命超过150年。
N2O的催化分解所用的催化剂的组成经历了金属、氧化物、混合氧化物、负载型催化剂这一演变过程。负载催化剂的载体也由简单的SiO2、γ-Al2O3等逐渐向种类丰富的沸石、分子筛型载体拓展，负载型催化剂具有高比表面、高分散的优点，能够充分发挥所负载的活性组分的催化活性，具有很高的应用价值。因此，研究人员都在积极地寻找优良的N2O分解方法。
发明内容
本发明的目的是提供一种工艺简单、制备方便、转化率高的N2O催化分解成N2和O2的方法。
本发明的实施方案涉及到，在Ru/MOx/SBA-15(M＝Zn，Ce，Zr)催化剂作用下，由N2O催化分解成N2和O2的过程。催化反应在连续气固相催化反应床中进行。其反应式是：
本发明在Ru/MOx/SBA-15(M＝Zn，Ce，Zr)催化剂下，N2O与氦气按一定体积比混合后，进入催化反应床，催化分解成N2和O2.其具体反应条件为：
(1)催化反应的温度是200-600℃；
(2)催化反应的压力是0.1-2.0MPa；
(3)N2O与He的体积比在0.1％-10.0％；
(4)N2O与He的混合气体的气时空速范围为5000-30000h-1。
本发明较佳的反应条件为：
(1)催化反应的温度是200-500℃；
(2)催化反应的压力是0.1-1.0MPa；
(3)N2O与He的体积比在0.1％至1.0％；
(4)N2O与He的混合气体的气时空速范围为10000-30000h-1
本发明所用的催化剂是Ru/MOx/SBA-15(M＝Zn，Ce，Zr)催化剂，其具体制备方法如下：
(1)采用浸渍法将一定量的金属氧化物(MOx，M＝Zn，Ce，Zr)的硝酸盐稀溶液负载到分子筛SBA-15载体上，浸渍10-12小时后，将所得催化剂前驱体在100-120℃下烘干，再于马弗炉中300-550℃下焙烧4-5小时。
(2)采用浸渍法将Ru元素载到步骤(1)制备的MOx/SBA-15催化剂上。将RuCl3的稀溶液为浸渍液，将步骤(1)制备的MOx/SBA-15浸没在溶液中，在100-120℃条件下烘干，再于马弗炉中300-550℃下焙烧4-5小时。
本发明运用较简单的方法，实现了N2O的分解，消除了N2O的环境污染，且其转化率最高可达100％。本发明所用催化剂工艺简单、制备方便。因此本发明具有良好的应用前景。
具体实施方式
下面通过实例进一步描述本发明。
实施例1
Ru/ZrO2/SBA-15催化剂按如下步骤制备：
(1)浸渍法将一定量的硝酸锆稀溶液(0.1M/L)负载到SBA-15载体上，30-100℃下烘干，300-550℃下焙烧1-5小时。
(2)再将RuCl3的稀溶液(0.1M/L)负载到已经负载了MOx并焙烧过的载体上，30-100℃下烘干，300-550℃下焙烧1-5小时。即可得到所需要的Ru/ZrO2/SBA-15催化剂。
将200毫克采用浸渍法制备的Ru/ZrO2/SBA-15催化剂装入一个直径为5mm的石英管反应器中，将N2O与He混合后通入反应体系，进入催化床进行反应，N2O与He的混合气体的气时空速为18000h-1，N2O与He的体积比为1∶622，反应温度350-400℃，反应体系压力为0.3MPa，N2O转化率100％。
实施例2，将200毫克采用浸渍法制备的Ru/ZrO2/SBA-15催化剂装入一个直径为5mm的石英反应器中，将N2O与He混合后通入反应体系，进入催化床进行反应，N2O与He的混合气体的气时空速为18000h-1，N2O与He的体积比为1∶622，反应温度350-400℃，反应体系压力为0.1MPa，N2O转化率100％。
实施例3，将200毫克采用浸渍法制备的Ru/ZrO2/SBA-15催化剂装入一个直径为5mm的石英反应器中，将N2O与He混合后通入反应体系，进入催化床进行反应，N2O与He的混合气体的气时空速为27000h-1，N2O与He的体积比为1∶622，反应温度350-400℃，反应体系压力为0.3MPa，N2O转化率100％。
实施例4，将200毫克采用浸渍法制备的Ru/ZnO/SBA-15催化剂装入一个直径为5mm的石英反应器中，将N2O与He混合后通入反应体系，进入催化床进行反应，N2O与He的混合气体的气时空速为18000h-1，N2O与He的体积比为1∶622，反应温度350-400℃，反应体系压力为0.3MPa，N2O转化率87％。
实施例5，将200毫克采用浸渍法制备的Ru/ZnO/SBA-15催化剂装入一个直径为5mm的石英反应器中，将N2O与He混合后通入反应体系，进入催化床进行反应，N2O与He的混合气体的气时空速为18000h-1，N2O与He的体积比为1∶622，反应温度400-450℃，反应体系压力为0.3MPa，N2O转化率100％。
实施例6，将200毫克采用浸渍法制备的Ru/ZnO/SBA-15催化剂装入一个直径为5mm的石英反应器中，将N2O与He混合后通入反应体系，进入催化床进行反应，N2O与He的混合气体的气时空速为27000h-1，N2O与He的体积比为1∶622，反应温度350-400℃，反应体系压力为0.3MPa，N2O转化率47％。
实施例7，将200毫克采用浸渍法制备的Ru/CeO2/SBA-15催化剂装入一个直径为5mm的石英反应器中，将N2O与He混合后通入反应体系，进入催化床进行反应，N2O与He的混合气体的气时空速为18000h-1，N2O与He的体积比为1∶622，反应温度350-400℃，反应体系压力为0.3MPa，N2O转化率100％。
实施例8，将200毫克采用浸渍法制备的Ru/CeO2/SBA-15催化剂装入一个直径为5mm的石英反应器中，将N2O与He混合后通入反应体系，进入催化床进行反应，N2O与He的混合气体的气时空速为18000h-1，N2O与He的体积比为1∶622，反应温度350-400℃，反应体系压力为0.1MPa，N2O转化率94％。
Claims (3)
1、一种N2O催化分解成N2和O2的方法，其特征在于在Ru/MOx/SBA-15催化剂的存在下，N2O催化分解成N2和O2，反应时N2O与He混合后进入催化床进行反应，催化剂Ru/MOx/SBA-15中M＝Zn、Ce或Zr，其反应条件如下：
(1)催化反应的温度是200-600℃；
(2)催化反应的压力是0.1-2.0MPa；
(3)N2O与He的体积比在0.1％-10％；
(4)N2O与He的混合气体的气时空速范围为5000-30000h-1。
2、根据权利要求1所述的方法，其特征在于反应条件为：
(1)催化反应的温度是200-500℃；
(2)催化反应的压力是0.1-1.0MPa；
(3)N2O与He的体积比在0.1％至1.0％；
(4)N2O与He的混合气体的气时空速范围为10000-30000h-1。
3、根据权利要求1所述的方法，其特征在于Ru/MOx/SBA-15催化剂是采用浸渍法将金属氧化物MOx，M＝Zn，Ce，Zr的硝酸盐稀溶液负载到SBA-15分子筛载体上，烘干、焙烧后得到MOx/SBA-15，然后以RuCl3的稀溶液为浸渍液，将上述制备的MOx/SBA-15浸没在溶液中，烘干、焙烧后即可，上述两步骤中浸渍时间是10-12小时，100-120℃下烘干，300-550℃下焙烧4-5小时。
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| CN101664690B (zh) * | 2008-09-04 | 2014-10-22 | 北京石油化工学院 | 一种催化剂及其制备方法和用途 |
| CN106391140A (zh) * | 2016-10-21 | 2017-02-15 | 中国天辰工程有限公司 | 一种笑气低温分解催化剂的再生方法 |
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