CN1576352A - 燃料油组合物 - Google Patents
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Abstract
一种含有电导率改进添加剂的燃料油,所述添加剂包含下列成分的组合:(a)非由季铵单体制备的并且数均分子量是约1,000至10,000,000的聚甲基丙烯酸酯、聚丙烯酸酯或聚富马酸酯的聚合物;以及以下二者之一:(b)导电性改进剂,其包含(i)烯烃聚砜和(ii)3-氯-1,2-环氧丙烷与脂肪族一元伯胺或N-脂肪族烃基亚烷基二胺的聚合多元胺反应产物,或聚合多元胺反应产物的磺酸盐,或(c)导电性改进剂,其包含烷基乙烯单体和阳离子乙烯单体的烃溶性共聚物,其中共聚物的烷基乙烯单体单元与阳离子乙烯单体单元的比率是约1∶1至约10∶1,共聚物的平均分子量是约800至约1,000,000。
Description
本发明涉及具有改进了的导电性能的燃料油组合物以及用于提供所述性能的添加剂体系。
丙烯酸酯和甲基丙烯酸酯聚合物在燃料油中的应用公开在例如1991年1月15日授权给Henry等的US 4,985,160和在1991年7月30日授权给Sung等的US 5,035,719(这两篇专利都公开了所述聚合物在存储稳定性方面的应用)以及1979年5月8日授权给Wisotsky的US 4,153,424(该专利公开了所述聚合物在燃料中作为冷流添加剂的应用)中。1997年4月15日授权给Wright等的US 5,621,154中公开了聚链烯基硫代膦酸的酯作为旨在抑制沉积物形成的喷气发动机燃料添加剂的应用。
2002年5月21日授权给Schield的US 6,391,070公开了具有增加了的导电性的组合物,其包括a)液体烃类;b)抗静电量的至少一种烷基乙烯单体和阳离子乙烯单体的烃溶性共聚物,其中共聚物的烷基乙烯单体单元与阳离子乙烯单体单元的比率是约1∶1至约10∶1,共聚物的平均分子量是约800至约1,000,000;和c)抗静电量的至少一种至少一种烯烃与二氧化硫的烃溶性聚砜共聚物。这些聚合物由Schield作为含阳离子季铵单体记载于US 5,672,183中。
本发明基于下列发现:使用非由阳离子季铵单体制备的丙烯酸酯、甲基丙烯酸酯或富马酸酯聚合物与某些市售导电性改进剂的组合可以对具有很小的或不具有固有导电性的燃料油的导电性能产生协同效应。
本发明尤其用于涡轮机燃烧燃料油的配制,该燃料油通常是沸程在约150°至600°F的限度内并且用如JP-4、JP-5、JP-7、JP-8、Jet A、Jet A-1的术语命名的烃类燃料。JP-4和JP-5是由美国军用规格MIL-T-5624-N所定义的燃料,而JP-8则由美国军用规格MIL-T83133-D定义。Jet A、Jet A-1和Jet B由ASTM规格D1655所定义。
本发明提供了包含其固有电导率小于10pS/m的、含有具有两种成分的添加剂的燃料油的燃料油组合物,所述添加剂包含:
(a)丙烯酸、甲基丙烯酸或富马酸的酯的聚合物,该聚合物的数均分子量是约1000至10,000,000,所述聚合物不是从阳离子季铵单体制得的;和以下二者之一
(b)导电性改进剂,其包含(i)烯烃聚砜和(ii)3-氯-1,2-环氧丙烷与脂肪族一元伯胺或N-脂肪族烃基亚烷基二胺的聚合多元胺反应产物,或者是聚合多元胺反应产物的磺酸盐。烯烃聚砜与聚合多元胺的重量比优选为40∶1至1∶40,或
(c)导电性改进剂,其包含烷基乙烯单体和阳离子乙烯单体的烃溶性共聚物,其中共聚物的烷基乙烯单体单元与阳离子乙烯单体单元的比率是约1∶1至约10∶1,共聚物的平均分子量是约800至约1,000,000。
适宜的聚丙烯酸酯、聚甲基丙烯酸酯或聚富马酸酯聚合物是烯属不饱和单体(例如甲基丙烯酸、丙烯酸或富马酸)的含有约1至40个碳原子的醇的酯(例如丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸正丙酯、丙烯酸月桂酯、丙烯酸十八酯、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸正丙酯、甲基丙烯酸月桂酯、甲基丙烯酸十八酯等)的聚合物。这些聚合物的数均分子量(Mn)可以是1,000至10,000,000,优选分子量范围是约10,000至1,000,000,最优选10,000至100,000。这些聚合物不包括与季铵丙烯酸酯单体(例如US 5,672,183所公开的)的共聚物。
在优选的实施方案中,将丙烯酸酯、甲基丙烯酸酯或富马酸酯单体与含有胺或含有酰胺的单体(除季铵单体外)共聚,或者在丙烯酸酯或甲基丙烯酸酯主链的聚合物上引入适于接枝的位点,然后将含有胺或含有酰胺的支链(单体或大分子单体(除季铵单体或大分子单体外))接枝到主链上。还可以使用酯交换反应或酰胺化反应以制得相同产物。优选聚合物含有0.4至4.0重量%的氮。
含有胺的单体的例子包括:碱性氨基取代的烯烃(如对-(2-二乙基氨基乙基)苯乙烯)、带有可聚合烯属不饱和取代基的碱性含氮杂环(如乙烯基吡啶或乙烯基吡咯烷酮)、氨基醇与不饱和羧酸的酯(如甲基丙烯酸二甲基氨基乙酯或甲基丙烯酸二甲基氨基丙酯)、二胺与不饱和羧酸的酰胺(如二甲氨丙基甲基丙烯酰胺)、多元胺与不饱和羧酸的酰胺(所述多元胺的例子是乙二胺(EDA)、二亚乙基三胺(DETA)、三亚乙基四胺(TETA)、四亚乙基五胺(TEPA)、五亚乙基六胺(PEHA)和高级多元胺、PAM(N=7、8)和重质多元胺(N>8))、不饱和羧酸的吗啉衍生物(如N-(氨基丙基)吗啉衍生物)以及可聚合的不饱和碱性胺(如烯丙基胺)。
特别优选与(N,N-二烷基氨基)烷基胺(如二甲基氨基丙胺)的甲基丙烯酰胺共聚的C8-C14醇的甲基丙烯酸酯的聚合物。
聚砜的重均分子量是10,000至1500,000,优选50,000至900,000,最优选的分子量是约100,000至500,000。用于制备聚砜的烯烃可以含有约6至20个碳原子,优选约6至18个碳原子,特别优选的是1-癸烯。这些材料的制备是本领域已知的,例如记载于US 3,917,466中。聚合多元胺成分通过在50℃至100℃下加热摩尔比率为1∶1至1∶1.5的胺与3-氯-1,2-环氧丙烷来制备。适宜的脂肪族伯胺含有约8至24个碳原子,优选约8至12个碳原子,脂肪族基团优选烷基。如果所使用的胺是N-脂肪族烃基亚烷基二胺,则脂肪族烃基含有8至24个碳原子并且优选是烷基,并且亚烷基含有2至6个碳原子。优选的N-脂肪族烃基亚烷基二胺是可购得的N-脂肪族烃基-1,3-丙二胺。优选的可购得的聚合多元胺是由Universal Oil Co.作为“Polyflo 130”市售的、被认为是N-动物脂-1,3-丙二胺与3-氯-1,2-环氧丙烷的聚合反应产物。聚合多元胺反应产物的聚合度是约2至20。这些材料的描述也公开于US 3,917,466中。
优选将聚合多元胺反应产物以磺酸盐的形式使用。有用的是油溶性的磺酸(如链烷磺酸或芳基磺酸)。特别适宜的是十二烷基苯磺酸。
烷基乙烯单体与阳离子乙烯单体的烃溶性共聚物记载于US 5,672,183中并且可以通过其中所述方法来制备,在此将该文的全部内容引入作为参考。在优选的实施方案中,共聚物的烷基乙烯单体单元与阳离子乙烯单体单元的比率是约1∶1至约10∶1,共聚物的平均分子量是约800至约1,000,000。在另一个实施方案中,阳离子乙烯单体是阳离子季铵乙烯单体,并且在优选的实施方案中是丙烯酸阳离子季铵盐单体或甲基丙烯酸阳离子季铵盐单体。在另一个实施方案中,阳离子乙烯单体相当于下式:
其中Z选自氮、磷和硫,X是非卤素原子,R选自-C(=O)O-、-C(=O)NH-、直链或支化亚烷基、二价芳基和二价脂环族基团,R3选自氢和甲基,R4是最多含有约20个碳原子的直链或支化亚烷基(C1-C20),并且R5、R6和R7均彼此独立地是最多含有约20个碳原子的直链或支化烷基,条件是如果Z是硫则没有R7。可以任选地将烷基乙烯单体和含腈单体的共聚物与烷基乙烯单体和阳离子乙烯单体的共聚物组合使用。
根据本发明,改进导电性的添加剂的成分以对改进导电性有效的量存在于燃料油组合物中。
聚丙烯酸酯、聚甲基丙烯酸酯或聚富马酸酯物质优选以5-400ppm、更优选以重量计约10-160ppm的量用于本发明的组合物中。
聚磺酸基-多元胺混合物导电性改进剂或烷基乙烯单体-阳离子乙烯单体共聚物导电性改进剂均可以以0.25-2ppm、优选0.35-1ppm的量使用。
本发明的组合物还可以含有抗氧化剂化合物。引入的抗氧化剂化合物的量可以在以重量计约1-100ppm、优选约10-50ppm、例如约25ppm的宽范围内变化。
优选抗氧化剂化合物是酚类抗氧化剂化合物。
优选的酚类抗氧化剂化合物是受阻酚,它们是含有空间位阻羟基的那些。这些包括其中的羟基彼此在邻或对位的二羟基芳基化合物的衍生物。典型的酚类抗氧化剂化合物包括被共6个或多个碳原子的烷基取代的受阻酚以及这些受阻酚的亚烷基偶联的衍生物。该类酚类物质的例子是2,6-二叔丁基-4-甲基酚(BHT,丁基化羟基甲苯)、2-叔丁基-4-庚基酚、2-叔丁基-4-辛基酚、2-叔丁基-4-十二烷基酚、2,6-二叔丁基-4-庚基酚、2,6-二叔丁基-4-十二烷基酚、2-甲基-6-叔丁基-4-庚基酚和2-甲基-6-叔丁基-4-十二烷基酚。邻位偶联的酚的例子包括2,2’-二(6-叔丁基-4-庚基酚)、2,2’-二(6-叔丁基-4-辛基酚)和2,2’-二(6-叔丁基-4-十二烷基酚)。还可以使用含硫的酚。在酚类抗氧化剂的分子中,硫可以以芳香族或脂肪族硫的形式存在。BHT是特别优选的,类似的还有2,6-和2,4-二叔丁基酚和2,4,5-和2,4,6-三异丙基酚,尤其在用于喷气发动机燃料时。
该组合物含有以重量计约0.1-50ppm、优选1-10ppm的金属钝化剂。适宜的金属钝化剂的例子是:
(a)苯并三唑及其衍生物,例如4-或5-烷基苯并三唑(例如甲苯三唑(tolutriazole))及其衍生物、4,5,6,7-四氢苯并三唑和5,5’-亚甲基二苯并三唑、苯并三唑或甲苯三唑的曼尼希碱(例如1-[二(2-乙基己基)氨基甲基]甲苯三唑和1-[二(2-乙基己基)氨基甲基]苯并三唑以及烷氧基烷基苯并三唑(如1-(壬基氧甲基)-苯并三唑、1-(1-丁基氧乙基)苯并三唑和1-(1-环己基氧丁基)-甲苯三唑);
(b)1,2,4-三唑及其衍生物,例如3-烷基(或芳基)-1,2,4-三唑以及1,2,4-三唑的曼尼希碱(如1-[二(2-乙基己基)氨基甲基-1,2,4-三唑]、烷氧基烷基-1,2,4-三唑(如1-(1-丁基氧乙基)-1,2,4-三唑)以及丙烯酸化-3-氨基-1,2,4-三唑);
(c)咪唑衍生物,例如4,4’-亚甲基二(2-十一烷基-5-甲基咪唑)和二[(N-甲基)咪唑-2-基]甲醇辛醚;
(d)含硫杂环化合物,例如2-巯基苯并噻唑、2,5-二巯基-1,3,4-噻二唑及其衍生物以及3,5-二[二(2-乙基己基)氨基甲基]-1,3,4-噻二唑啉-2-酮;和
(e)氨基化合物和亚氨基化合物,例如N,N’-二亚水杨基丙二胺(优选此物质)、水杨基氨基胍及其盐。
本发明的燃料油组合物还可以含有一种或多种以提供其正常附带功能的量存在的通常用于燃料中的其它添加剂。例子是冷流改进剂(如乙烯-不饱和酯共聚物、含有作为聚合物主链的侧链的烃基的梳形聚合物、极性氮化合物、含有带有至少两个式-A-NR15R16(其中A是直链或支化亚烃基并且R15和R16是C9-C40烃基)的取代基的环状体系的化合物、烃聚合物(如乙烯-α-烯烃共聚物)、聚氧乙烯酯、醚和酯/醚混合物(如聚乙二醇的山嵛酸二酯)。其它的添加剂包括润滑添加剂(如脂肪酸、脂肪酸二聚体、脂肪酸或脂肪酸二聚体的酯)、腐蚀抑制剂、防结冰添加剂(如乙二醇单甲醚或二甘醇单甲醚)、杀菌剂、热稳定性添加剂、防锈剂、防沫剂、破乳剂、清洁剂、分散剂、十六烷值增进剂、稳定剂、抗氧化剂、防静电添加剂等。
燃料油可以是烃燃料(如基于石油的燃料油,例如汽油、煤油或馏出燃料油)。燃料油可以含有常压馏分或减压馏分、或裂化瓦斯油、或以任意比率混合的直馏馏分和热和/或催化裂化馏分。最常用的石油馏分燃料是煤油、喷气发动机燃料、柴油机燃料、取暖用油和重质燃料油。取暖用油或柴油机燃料可以是直馏常压馏分,或者可以含有少量(例如最多35重量%)减压瓦斯油或裂化瓦斯油或两者。
取暖用油可以由未处理馏分(例如瓦斯油、石脑油等)和裂化馏分(例如催化循环油料)的混合物构成。对于柴油机燃料,具有代表性的规格包括最小闪点为38℃并且90%蒸馏点为282至380℃(参见ASTM规定D-396和D-975)。
燃料油的硫浓度为按照燃料的重量计0.2重量%或更小。优选硫浓度是0.05重量%或更小、例如0.035重量%或更小或0.01重量%或更小。现有技术描述了减小烃中间馏分燃料的硫浓度的方法,所述方法包括溶剂萃取、硫酸处理和加氢脱硫。本发明的添加剂的有利之处在于在硫含量低的燃料中提供了改进的润滑性和去垢性。
此外,燃料油还可以是生物燃料(即来自动物或植物源,例如植物或动物油或两者或其衍生物)或与生物燃料相组合的以上所述矿物油。
植物油主要是一元羧酸(例如含有10-25个碳原子的酸)的甘油三酯,并且列出如下:
其中R是饱和或不饱和的、含有10-25个碳原子的脂肪族基团。
所述油类通常含有多种酸的甘油酯,其数量和种类随着油的来源植物而变化。
油类的例子是菜籽油、妥尔油、芫荽油、豆油、棉籽油、向日葵油、蓖麻油、橄榄油、花生油、玉米油、杏仁油、棕榈仁油、椰子油、芥子油、牛油和鱼油。菜籽油(其为用丙三醇酯化的脂肪酸的混合物)是优选的,因为它可以大量得到并且可以用简单的方式通过压榨油菜籽得到。
其衍生物的例子是植物或动物油的脂肪酸的烷基酯(如甲酯)。所述酯可以通过酯交换制得。优选的脂肪酸的烷基酯是油酸、亚油酸、亚麻酸和芥酸的甲酯。
所述种类的市售混合物可以通过例如天然脂肪和油的分解和酯化、通过其与低级脂肪醇的酯交换来得到。对于脂肪酸的低级烷基酯的生产,优选由高碘值的脂肪和油(例如向日葵油、菜籽油、芫荽油、蓖麻油、豆油、棉籽油、花生油或牛油开始。优选基于新品种的菜籽油的脂肪酸的低级烷基酯(80重量%以上的脂肪酸成分衍生自由18个碳原子的不饱和脂肪酸)。
本发明尤其用于涡轮机燃烧燃料油的配制,该燃料油通常是沸程在约150°至600°F的限度内并且用如JP-4、JP-5、JP-7、JP-8、Jet A、Jet A-1之类的术语命名的烃类燃料。JP-4和JP-5是由美国军用规格MIL-T-5624-N所定义的燃料,而JP-8则由美国军用规格MIL-T83133-D定义。Jet A、Jet A-1和Jet B由ASTM规格D1655所定义。
实施例
对以下描述的燃料进行试验。
燃料 | A | B | C |
种类 | 柴油 | 柴油 | 喷气发动机燃料 |
15℃下的密度 | 0.835 | 0.81 | |
蒸馏℃ | |||
I.B.Pt | 188.8 | 216.6 | |
10%@ | 240.7 | 192 | |
F.B.Pt | 291.1 | 358.1 | 260 |
酸度mg KOH/gm | 0.007 | ||
芳香族化合物%v/v | 28.2 | 17 | |
博士法试验 | 负 | ||
凝固点℃ | <-47 | ||
-20℃下的粘度cS | 5.1 | ||
40℃下的粘度cS | 2.004 | 3.148 | |
铜腐蚀 | 1 | ||
氢含量%w/w | 13.9 | ||
总硫%w/w | <0.01 | 0.0036 | <0.01 |
萘%v/v | 2.3 | ||
原在胶mg/100ml | 1 | ||
W.I.S.M. | 95 | ||
260℃下的J.F.T.O.T | |||
试管目测等级(tube visual rating) | 1 | ||
压力下降mmHg | 0 | ||
比能量MJ/Kg | 42.9 | ||
烟点mm | 25 | ||
阿贝尔闪点℃ | 64 | ||
银腐蚀 | 1 | ||
浊点 | -36 | -40 | |
十六烷值 | 56.2 | 53.8 |
产品要点:
代码 描述
PMA-1 与3-(N,N-二甲基氨基)丙胺的甲基丙烯酰胺共聚的C8-C14
醇的甲基丙烯酸酯的聚合物,Mn~25000(相对于聚苯乙烯)。
将PMA以41.6%活性成分的矿物油溶液的形式用于所有的实
施例中,加入200ppm溶液。
Stadis 450 66%甲苯、13.3%1-癸烯聚砜、13.3%多元胺(N-动物脂基-1,3-
丙二胺与3-氯-1,2-环氧丙烷的反应产物)和7.4%十二烷基苯
磺酸。
T3514 烷基乙烯单体与阳离子乙烯单体的烃溶性市售共聚物,由
Baker Petrolite以“T3514”销售的导电性改进剂。
燃料的导电性
利用EMCEE 1152电导仪测定存在和不存在防静电添加剂“Stadis450”的情况下PMA对燃料A的燃料导电性的影响。
结果:
试验温度22℃
添加剂 | 处理物比率,ppm | 电导率,pS/m |
基础燃料A | 0 | 1 |
Stadis 450 | 0.5 | 43 |
PMA-1 | 83.2 | 14 |
Stadis 450+PMA-1 | 0.5+83.2 | 280 |
280的电导值远远超过了由单独测定每种添加剂时所观察到的数值预计的值。
将燃料B和燃料C类似地用Stadis 450和T3514进行试验。对于固有电导率是16pS/m的燃料B没有发现协同效应。
燃料B | 燃料C | ||
添加剂 | 处理物比率,ppm | 电导率(pS/m) | 电导率(pS/m) |
基础燃料 | 0 | 16 | 2.3 |
Stadis 450 | 0.25 | 31.7 | 65.7 |
T3514 | 0.25 | 57 | 61.7 |
PMA-1 | 50 | 60.3 | 20.3 |
PMA-1+Stadis 450 | 50+0.25 | 86 | 266 |
PMA-1+T3514 | 50+0.25 | 87 | 115.5 |
Claims (10)
1、一种燃料油组合物,其包含固有电导率小于10pS/m的燃料油和添加剂,所述添加剂包含:
(a)非由季铵单体制备的并且数均分子量是1,000至10,000,000的聚甲基丙烯酸酯、聚丙烯酸酯或聚富马酸酯聚合物;以及以下二者之一:
(b)导电性改进剂,其包含(i)烯烃聚砜和(ii)3-氯-1,2-环氧丙烷与脂肪族一元伯胺或N-脂肪族烃基亚烷基二胺的聚合多元胺反应产物,或者聚合多元胺反应产物的磺酸盐,或
(c)导电性改进剂,其包含烷基乙烯单体和阳离子乙烯单体的烃溶性共聚物,其中共聚物的烷基乙烯单体单元与阳离子乙烯单体单元的比率是1∶1至10∶1,共聚物的平均分子量是800至1,000,000。
2、根据权利要求1的组合物,其中聚丙烯酸酯、聚甲基丙烯酸酯或聚富马酸酯聚合物含有来自共聚合单体或者分别通过聚合物与氨基醇或胺的酯交换反应或酰胺化反应得到的氨基或酰氨基。
3、根据权利要求1或2的组合物,其还包含抗氧化剂。
4、根据以上权利要求中的任何一项的组合物,其还包含金属钝化剂。
5、根据以上权利要求中的任何一项的组合物,其中权利要求1的段落(a)中所定义的聚合物的分子量是约5,000至1,000,000。
6、根据以上权利要求中的任何一项的组合物,其中燃料油是喷气发动机燃料。
7、根据以上权利要求中的任何一项的组合物,其中燃料油是柴油机燃料或取暖用油。
8、一种添加剂,其包含下列成分的组合:
(a)非由季铵单体制备的并且数均分子量是约1,000至10,000,000的聚甲基丙烯酸酯、聚丙烯酸酯或聚富马酸酯聚合物;以及以下二者之一:
(b)导电性改进剂,其包含(i)烯烃聚砜和(ii)3-氯-1,2-环氧丙烷与脂肪族一元伯胺或N-脂肪族烃基亚烷基二胺的聚合多元胺反应产物,或者聚合多元胺反应产物的磺酸盐,或
(c)导电性改进剂,其包含烷基乙烯单体和阳离子乙烯单体的烃溶性共聚物,其中共聚物的烷基乙烯单体单元与阳离子乙烯单体单元的比率是约1∶1至约10∶1,共聚物的平均分子量是约800至约1,000,000。
9、根据权利要求8的添加剂在改进燃料组合物的电导率中的用途。
10、改进包含固有电导率小于10pS/m的燃料油的燃料油组合物的电导率的方法,其包括将根据权利要求8的添加剂引入燃料油中。
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