CN1432118A - 集成反应器 - Google Patents

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CN1432118A
CN1432118A CN01810262A CN01810262A CN1432118A CN 1432118 A CN1432118 A CN 1432118A CN 01810262 A CN01810262 A CN 01810262A CN 01810262 A CN01810262 A CN 01810262A CN 1432118 A CN1432118 A CN 1432118A
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CN
China
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wgo
atr
integrated reactor
chamber
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CN01810262A
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English (en)
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理查德·伍兹
坎达斯瓦米·杜赖斯瓦米
肖恩·巴奇
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Hydrogen Burner Technology Inc
Original Assignee
Hydrogen Burner Technology Inc
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Abstract

一种集成反应器(10)，其用于为燃料电池产生燃料气体，所述集成反应器(10)包括废气氧化器(WGO)组件(14)，其具有相关联的WGO室(62)、入口、出口(80)和用于被WGO室(62)产生的放热气体流经的流路。集成反应器(10)还具有安置在WGO室(62)中的自热反应器(ATR)组件(12)。ATR组件(12)具有用于使流程气体从中流过的入口装置(36)和出口装置(42)以及安置在入口装置(36)和出口装置(42)中间的催化剂床(30，32，34)。ATR组件(12)的入口装置(36)的至少一部分安置在WGO组件(14)的流路中，以促进热能的传输。

Description

集成反应器
技术领域
本发明涉及燃料电池的燃料气体产生系统以及氢气产生装置。
背景技术
燃料电池越来越多地作为替代性的电力产生装置用在商业和工业设施、电动车辆和家庭中。然而，高成本、与纯氢气用作燃料电池燃料源相关的危险以及燃料电池系统中所采用的小型燃料处理装置的复杂性等因素阻碍了它们向社会的快速推广。目前有各种不同的方法正在被研制，它们用于产生作燃料电池燃料的富氢气流，这些方法将天然气或汽油等容易获得的碳氢化合物燃料用作原材料。如果成功地研制出能够避免当前各种问题的系统，则会极大地促进作为有商业前途的能源的燃料电池被广泛接受。
此外，许多现有的燃料电池系统在制造时需要采用大量的元件，这会极大地增加系统成本和维护时的复杂性，因而这些系统目前是在商业上是不可行的。另外，这些系统在现行的应用场合中的运行和维护是非常复杂的。由于它们目前的构造，这些系统相对于它们实际产生的燃料电池燃料气体量而言是低效的。
因此，需要提供这样的燃料电池燃料气体产生系统，其具有更少的零件，容易制造和维护，并且运行时的效率高于目前所能够获得的燃料电池燃料气体产生系统。
发明内容
在本说明书中，“废气氧化器”(WGO)指的是这样一种装置，其中未使用过的富氢燃料气体或未被还原的氢气在被排放到大气或其他后处理装置中之前被氧化。未使用过的富氢燃料气体可以来自燃料电池的阳极，未被还原的氢气可以来自例如热波动吸收器(TSA)或压力波动吸收器(PSA)。未被使用或还原的氢气有时被称作尾气或废气。在一个优选实施例中，WGO是阳极排放气体氧化器(AGO)。
废气可能主要由氢气、一氧化碳、二氧化碳、轻质碳氢化合物(例如甲烷)和水蒸汽组成。优选向废气中添加氧气，以将氢气、一氧化碳和碳氢化合物氧化成水和二氧化碳。所需的氧气可以以空气或未起反应的阴极排放气体或者它们的混合物的形式供应，所述阴极排放气体来自含有足够用于氧化反应的氧气的燃料电池。
通常，WGO可以包括一个封闭容腔，其具有用于引入富氢阳极排放气体或尾气的第一入口、用于引入含有氧气的阴极排放气体的第二入口、用于在封闭容腔中点燃由富氢阳极排放气体和含有氧气的阴极排放气体构成的可燃混合气的装置、用于将封闭容腔中的燃烧生成物排出的出口。阳极排放气体中的氢气、一氧化碳和碳氢化合物与阴极排放气体中的氧气之间的反应发生在WGO的封闭容腔中，未参与反应的生成物通过生成物出口离开封闭容腔。
封闭容腔可以安置在由钢、不锈钢、合金钢或其他适宜金属制成的压力容器或者管子或管体中。所述压力容器也可以由非金属材料例如玻璃、合成绝缘材料、陶瓷等制成。所述两个入口和所述出口可以与容器形成一体，或者可以是单独的元件，再通过焊接、钎焊、铜焊等方法连接在容器上。封闭容腔优选足够大，以提供出所需的停留空间，从而在所需的完成程度上发生氧化反应。点火装置可以包括任何适宜的启动并维持氧化反应的装置，例如火花塞、火柱、热电阻丝或者受热金属或陶瓷矩阵。
WGO可以借助于诸如甲烷、丙烯等辅助碳氢化合物燃料而启动并被带到操作温度。在WGO达到操作温度后，阳极排放气体或尾气可以被引入反应室中，以将氢气、一氧化碳和碳氢化合物氧化成水和二氧化碳。然后，辅助燃料可以关闭，而WGO操作温度可以通过氢气、一氧化碳和碳氢化合物在阳极排放气体或尾气中的氧化并产生水和二氧化碳而得以维持。
在本说明书中，“自热转化器”(ATR)是这样一种装置，其用于促进碳氢化合物、蒸汽和氧气的混合物向富氢气体的转化。富氢气体中还可以含有或者不含作为副产品的一氧化碳。ATR可以使用也可以不使用实施上述转化所需的催化剂。然而，在ATR中使用催化剂可以降低转化反应的平均操作温度。
在ATR中，用于促进碳氢化合物向富氢气体转化的初次反应是部分氧化反应和蒸汽甲烷转化(SMR)反应。如果在转化中使用了催化剂，则所述部分氧化反应通常称作催化部分氧化(CPO)反应。甲烷转化中的CPO反应是：
CPO反应是放热反应，因此具有这样的优点，即非常快速地响应于燃料电池的氢气需要量变化。如果未使用催化剂，则操作温度会升高。
在ATR中发生的二次反应是SMR反应，其可以用下面的化学反应式表示：
这种反应是高吸热反应，并且不需要催化剂就可以发生。然而，通常要使用催化剂，以使反应在更低温度下发生。SMR反应可以提供出比燃料电池的氢气负载需要量更多的氢气，并且提高处理效率。用在吸热SMR反应中的热能是由直接传输的热量和碳氢化合物在前述CPO反应中部分氧化所产生的热量提供的。因此，在ATR中，放热CPO反应可以通过SMR反应中的吸热而得到平衡。
在ATR中将CPO和SMR反应组合起来，可以提供出比单独CPO反应所产生的氢气更多的氢气。此外，同单独的CPO反应相比，这种反应还会导致对燃料电池氢气负载需要量的反应更快。
虽然ATR中主要包含CPO和SMR反应，但ATR中也可能会发生一些水气转换反应(WGS)，其可以用下面的化学方程表示：
WGS反应可以使CPO反应中产生的一些CO与一些蒸汽起反应，以产生额外的氢气。
CPO反应和SMR反应中可以使用彼此分开的催化剂。或者，可以使用能够实现这两种反应的组合催化剂。根据本发明的一个方面，提供了一种用于为燃料电池产生燃料气体的集成反应器，所述集成反应器包括：废气氧化器(WGO)组件，其具有相关联的WGO室、入口、出口和用于被WGO室产生的放热气体流经的流路；以及自热反应器(ATR)组件，其至少部分地安置在WGO室中，所述ATR组件具有用于使流程气体从中流过的入口装置和出口装置以及安置在入口装置和出口装置中间的催化剂床，ATR组件的入口装置的至少一部分安置在WGO室的流路中。
在其一个方面，本发明涉及一种集成反应器，其被构造得用于产生燃料电池的燃料气体。具体地讲，本发明将自热转化器(ATR)组件集成组合在废气氧化器(WGO)组件中。这种将自热转化器组件组合在废气氧化器组件中的措施带来的一个优点是，能够提高热量集中度，从而有益地利用在废气氧化器组件运行时产生的更高温度的热量。这种更高温度的热量可以被传输到ATR组件的蒸汽转化段中，从而降低ATR组件的部分氧化段中的空气消耗量。降低了的空气消耗量能够导致整个处理效率的提高和系统操作特性的增强。
对于本发明的由安装在废气氧化器(WGO)组件中的自热转化器(ATR)组件构成的集成反应器结构，其在运行于化学当量比(SR)为0.00和0.30之间的欠氧化条件下的燃料处理子系统中具有重要的应用前景。现已发现，计入了热量损耗后的实际热能临界点(TNP)出现在化学当量比为大约0.20至0.25SR时。这种热能临界点是ATR中不产生净热量的操作点。
向反应剂混合物中添加氧化剂可以产生维持吸热转化反应所需的热量，并且用于补充热量损失。热能临界点代表着维持吸热转化负载和放热部分氧化反应之间平衡所需添加的最小量的氧化剂。
本发明的一个重要应用场合是燃料电池系统。这种应用要求采用能够同时满足高效特性、低设备成本和柔性操作等要求的燃料处理子系统。
同现有技术中的系统相比，本发明的集成反应器具有一些独特优点。其中一个优点是，反应器的创新集成结构使得自热转化器组件能够利用较小量的氧化剂或空气进行操作。这反过来又导致了能够达到更高的效率，这是因为可以使用更少的直接由氧气获得的燃料(例如，每摩尔的CH4能净产生3摩尔的H2)，并且可以使用更多的直接由蒸汽获得的燃料(每摩尔的CH4能净产生4摩尔的H2)。此外，来自阳极排放气体的废热可以通过直接传热而被使用，从而向蒸汽转化器中的吸热反应供应热量。本发明的另一个优点是，集成反应器结构可以促进反应器中的热量传输，从而将WGO组件中产生的大量(高温)热量用于预热进入到ATR中的流程气体，以加热流经ATR组件的蒸汽转化段中的流程气体。
应当指出，尽管现有的燃料处理自热转化器可以利用废气氧化反应器产生蒸汽，但废气氧化器产生的热量与进入并流经自热反应器的流程气体之间并未直接热力组合在一起。传统自热反应器系统中的流程气体通常只是通过与来自自热转化器本身的排放生成气体之间的热交换而被预热，而没有直接从废气氧化器接收热量。另外，在传统系统中，废气氧化器产生的蒸汽，或者被废气氧化器预热的燃料/蒸汽混合物，是单独且离散地出现的，然后被输送到自热转化器中。应当指出，尽管现有的燃料处理蒸汽甲烷转化器可以利用废气氧化反应直接加热SMR催化剂，但这些反应器未曾使用对ATR处理有益的CPO催化剂。
由于ATR组件被组合在WGO组件中，因此难以转化的燃料例如汽油和柴油燃料也可以容易地处理。此外，ATR所增加的柔性导致能够以两种方式控制转化过程的热力条件。首先，可以通过向进入到ATR段中的流程气体中添加更多或更少量的空气而直接控制所述条件，其次，可以增加或减少燃烧段中的燃烧强度而控制所述条件。集成式ATR/WGO组件可以连接到板状热交换器上，所述热交换器可以使转化流程气体与离开了ATR段但尚未进入下游反应器的ATR段生成气体发生热交换，从而对流程气体进行预热。本实施例的另一个独特特征是，ATR流程气体和WGO燃烧气体基本上以逆流的形式流动。
在本发明的一个实施例中，集成自热反应器包含一个外套，在所述外套中，ATR组件中的流程气体在进入ATR组件反应区域的催化剂床之前被预热。在一个优选实施例中，ATR组件完全与原始WGO组件组合在一起，以使WGO组件的燃烧过程中产生的热量接触ATR组件的外套。可以设想，这样能够预热外套，以加热外套中的流程气体例如蒸汽、燃料和氧化剂。这种加热可以用于提高液体燃料和/或水的温度，并且使它们蒸发。此外，本发明的一些实施例中将ATR反应器组件设在WGO组件中，这样也可以形成一个原始蒸汽产生外套，从而将WGO组件的热量输出用于加热ATR组件中所用的原始蒸汽。因此，在这样的实施例中，WGO组件产生的热量首先要预热进入ATR组件中的流程气体，其次要将流程气体中包含的水/蒸汽加热和蒸发。
在另一个实施例中，自热转化器组件可以包含一个或一系列的传热元件，所述传热元件可以适宜地安置在WGO与SMR反应区之间，例如安置在单体式催化剂容器的催化剂室之间，而且这些传热元件可以促进热量向流经自热转化器的SMR段的流程气体中的直接传输。传热元件可以包括金属或其他高导热性材料制成的元件例如热管，它们被成形为适宜的形状，并且安置在集成反应器中，以使热传导能力最大化。
附图说明
图1是本发明的集成反应器的示意性剖视图，示出了安置在废气氧化器组件中的自热转化器组件；
图2是图1所示本发明实施例的顺序操作过程的示意图；
图3是与图1所示类似的本发明另一实施例的顺序操作过程的示意图；
图4是废气燃烧器的详细剖视图，示出了本发明的一个不同
实施例；
图5是废气燃烧器的详细剖视图，示出了本发明的另一个不同实施例；
图6至10中示出了集成反应器的不同实施例，安置在它们中的传热元件具有不同的替代性结构；
图11中示出了本发明的集成反应器的另一个实施例；
图12中示出了本发明的集成反应器的另一个实施例；
图13是图12所示本发明实施例的顺序操作过程的示意图；
图14中示出了包含贝状线圈结构的本发明实施例的示意性剖视图；
图15中示出了包含内部传热线圈结构的本发明实施例的示意性剖视图。
具体实施方式
参看附图中的图1。图1中示出了本发明的一个优选实施例，其利用剖视图示出了集成反应器10的结构，所述集成反应器主要包括两个元件，即一个自热转化器组件(ATR)12，其容纳在一个废气氧化器(WGO)14中。应当指出，ATR组件12大致上以这样的方式插入安置在WGO组件1 4中，即能够从WGO组件14产生的热输出受益，如后文中进一步讨论。
ATR组件12包括外部热交换壁16，其形成了室18，所述室中安置着ATR组件12的壳体20。壳体20具有上端24和下端26。在常规条件下，如后文所述，流程气体在壳体20中从下端26流向上端24。在壳体20中，安置着一系列的催化器，流程气体在流经形成在ATR组件12的壳体20中的室28时，必须经过这些催化器。
在图1所示的实施例中，设有三个催化器。最下方的一个是部分氧化催化器30，两个蒸汽甲烷转化催化器32和34串联安置在部分氧化催化器30的上方。
由热交换壁16确定的室18包含入口36，用于将流程气体引入室18中。流程气体可以由蒸汽、燃料和氧化剂或空气的混合物构成。在壳体20的基部，设有流程气体开口38，用于使流程气体流入壳体20确定的室28中。在入口36与开口38之间，热交换壁16和壳体20一起确定出流通空间40，该流通空间由这些壁之间的环形空间构成，用于使流程气体流过。
在壳体20的上端，设有连接管42，其可以接触转换反应器和一氧化碳滤清单元，而且根据系统需要而被使用和处理后的流程气体可以通过该连接管离开ATR组件12。在气体离开催化器34后，它们将接触热交换器壁21，并且可以向来自入口36的即将进入流通空间40的进气传递热量。
应当指出，部分氧化催化器30以及蒸汽甲烷转化催化器32和34在室28中以这样的方式上下串联布置，即流程气体被强制从中流经。催化器30、32和34以独立单体的形式彼此连接着，催化器30和32被空间42分隔，催化器32和34被空间44分隔。
ATR组件12以传统方式连接在WGO组件14的盖子46上，从而插入并悬挂在WGO组件14中，如后文所述。
WGO组件14包括废气燃烧器48，其支承在WGO组件14的下端50上。WGO组件14包括外部蒸汽产生壳体52和内部蒸汽产生热交换壁54。壳体52和热交换壁54之间形成了环形空间56，在该环形空间中，水和蒸汽和/或流程气体被废气燃烧器48产生的热能加热，如后文所述。
WGO组件14具有上端58，其终止于边缘或凸缘60处。环形空间56在上端58处被密封，而边缘或凸缘60咬合着盖子46，以使热交换壁54和盖子46确定出密封室62。
环形空间56在WGO组件14的下端50附近配备有水连接器64，从供应源(未示出)供应的水或蒸汽可以通过所述水连接器引入环形空间56中。蒸汽排放连接器66毗邻WGO组件14的上端58设置，从而形成一个路径，以使受热了的水产生的蒸汽沿着从水连接器64延伸到蒸汽排放连接器66的方向流动。流程气体也可以沿着相反方向从连接器66进入并从连接器64排出。
火花塞或点火塞68设置并延伸通过壳体52和热交换壁54，从而从WGO组件14外部延伸到密封室62中。火花塞68的功能是启动WGO组件14中的阳极排放气体或过热燃料的氧化。虽然在图1中火花塞68安置在壳体52中，但它也可以安置在废气燃烧器48的壁中，并且构成废气燃烧器的一部分。
废气燃烧器48包括壁70，其确定出燃烧器混合室72。来自燃料电池的废气通过连接器74进入燃烧器混合室72中，而阳极排放气体通过连接器76进入燃烧器混合室72中。废气燃烧器48包含安装在壁70上的表面燃烧器78。从图1中可以看出，壁70以及它所确定出的燃烧器混合室72主要安置在室62的外侧，而废气燃烧器48的表面燃烧器78这一部分安置在室62内。连接器74和76也可以组合为套管结构，以增强混合性能并且控制回闪。
下面完整地描述本发明的集成反应器10的操作，燃料电池电极排放气体通过表面燃烧器78引入WGO组件14的室62中，并且向上流经该室，最终通过排放连接器80排出，该排放连接器可以形成在WGO组件14的盖子46中。
在图1所示集成反应器10的操作中，流程气体流经自热转化器组件12，与此同时，废气燃烧器中燃烧并产生气体，如此产生的热能将接触ATR组件12中的流程气体并向其提供热能，从而提高其效率和输出。
在操作的一个方面，由蒸汽、燃料和氧化剂构成的流程气体通过入口36引入，并且流入ATR组件12的室18中。这些流程气体向下移动换通过室18，最终到达开口38，之后被强制带入室28中。流程气体从室28的下端向上向着上端24移动，并同时流经部分氧化催化器30、空间42、第一蒸汽甲烷转化催化器32、空间44，最终流过第二蒸汽甲烷转化催化器34。
流程气体在到达了室28的上端24后将通过连接管42排出，以便用于进一步处理。在本发明的一个实施例中，如后面参照图2和3所作描述，这些经受处理后的流程气体被输送到转换反应器和一氧化碳滤清单元中。
在部分氧化催化器30中，燃料与流程气体中的氧化剂部分起反应，以形成氢气和一氧化碳，同时伴随着热量的产生。然而，包含在流程气体中的一部分引入燃料没有发生反应，而是流经部分氧化催化器30，并且随后流入两个顺序布置着的蒸汽甲烷转化催化器32和34中。在所述蒸汽甲烷转化催化器32和34中，先前未反应的燃料将与蒸汽起反应，以形成氢气和二氧化碳。这些反应后的流程气体进入室28的上端，并且通过连接管42传输到转换反应器或其他预期装置中。
在流程气体通过ATR组件12的过程中，可以通过安置着ATR组件12的WGO组件14中产生的热能而促进和增强这些流程气体的反应。集成反应器中的热能产生和利用是这样开始的，即通过连接器74进入燃烧器混合室72中的燃料电池废气与通过连接器76进入混合室72中的阴极排放气体或空气之间相互混合。在混合室72中，这两种气体形成了燃烧气体，然后再向上流动通过表面燃烧器78。在离开表面燃烧器78后，混合燃烧气体流入室62中，再被火花塞68点燃。这种燃烧必然会产生热量，而且施加在表面燃烧器78上的热能将辐射到蒸汽产生热交换壁54以及构成了ATR组件12的外套的外部热交换壁16上。这种热量将被传导并输送通过外部热交换壁16，以促进流经ATR组件12的前述流通空间40中的混合流程气体被预热。因此，在流程气体入口36与开口38之间，流程气体流动通过流动空间的运动将导致它们被室62中的燃烧反应所产生的热能加热。流程气体的预热可以促进和增强它们在流经壳体20所确定的室28中的催化器单体时发生的反应，并且减少部分氧化反应所需的供应空气量，从而降低SR(化学当量比)和相关的氮气稀释度。
此外，气体在表面燃烧器78附近的燃烧也会导致产生热量，所述热量传输到热交换壁16并由此辐射出来，以便向环形流动空间40和38提供热量。如前所述，环形空间40和38中有流程气体流经，该气体从连接器36引入，再从排放连接器42排出。另外，在热交换壁54传输和传导的热能的作用下，环形空间56中的水将产生蒸汽。
来自表面燃烧器78的燃烧气体向上运行通过室62而流向WGO组件14的盖子46，再从排放连接器80排放到系统外侧。如后文中进一步描述，通过连接器80排出的气体可以简单地排空，或者可以用于为下游燃烧提供热量，或者可以对一种或多种流程燃料实施预热。
在图1中，表面燃烧器78是大致截头圆锥形的，其具有可被燃烧气体通过的网状表面。图4中示出了一种替代性的不同形状的表面燃烧器78a，其具有更圆的、卵形或椭圆形的形状。可以理解，所述形状可以作出多种不同的变化和修改，从而可以在特定装置的运行中利用废气燃烧器48中的燃烧气体所产生的热能获得最大的生产率和利用率。作为示例，在图5中，壳体16的下端紧密接近于构成表面燃烧器的内凹形表面78b。
参看图2，图中示意性地示出了本发明的集成反应器系统10的一种流动框图模式。从图2中可以看出，集成反应器系统10包括一个ATR反应器组件12和一个WGO组件14。还可以看到一个转换反应器和一氧化碳滤清单元90，其安置在ATR组件12下游，用于从ATR组件12接收反应后的流程气体，以便进一步使用和处理。
在图2中，空气92流经管线94，废气96流经管线98，二者到达WGO组件14中。在空气和废气在WGO组件14中燃烧后，燃烧气体和燃烧产生的热量移动通过管线100，最终通过出口102排出。或者，废气和热能可以被进一步利用，以促进下游燃烧，或者为系统其他部分提供附加热能。
在管线100中设有一个热交换器104，如后文所述，燃烧了的气体中的在该热交换器中传导、辐射或以其他方式传输到系统其他部分中，用于预热或加热，以促进集成反应器中的氢气产生。热交换器腔104在图2中示意性地安置在传热区域106中，以使热交换器腔104紧密接近于其他表面，以施加热能。
在一个并联式的分离且独立的系统中，空气、燃料和水被传输通过ATR组件12。空气108通过管线114传输到管线120中。燃料110也通过管线116传输到管线120中。最后，水或蒸汽112通过管线118传输到管线120中。管线120构成了系统中的这样一个部分，即空气108、燃料110和水112在该部分中混合在一起，从而形成混合流程气体，随后，该混合流程气体被传输到ATR组件12中，并且流经其中的各个催化器。(在图2中，ATR组件12被示意性地示出，其中的催化器未在图中专门标出)。
在图2所示的实施例中，空气108和燃料110被传输到管线120中，而没有经受任何预热。然而，应当指出，运行通过管线118并且流经传热区域106的水112会接收来自热交换器腔104的热量输入。管线118与热交换器器121结合，热交换器器121用于从同样位于传热区域106中的热交换器腔104接收热量。这样，管线118中的水被加热，以使水在与管线120中的空气和燃料混合之前变热或者转化成蒸汽。或者，在一个未示出的实施例中，在流程气体在管线120中的混合可以发生在进入热交换通道121之前。
容纳着混合后的空气、燃料和水的管线120与热交换器123结合，该热交换器123延伸通过传热区域106，并且也从热交换器腔104接收WGO组件14产生的热量。之后，加热了的流程气体被传输到ATR组件12中，并如前所述被加热。
应当指出，水112在管线118中的预热大致对应于在图1所示环形空间56中对水进行的加热。另一方面，图2中所示管线120中的流程气体的加热对应于气体总体上流经图1所示流通空间40时所受加热，即接收表面燃烧器78燃烧时产生并且通过热交换壁16传输出来的热量输入。
在自热反应器组件12中起反应后的流程气体将通过管线122离开反应器。该管线对应于图1中所示的排放连接器80。这些反应后的流程气体在图2所示的实施例中移动到转换反应器和一氧化碳滤清单元90中。反应后的气体或其一部分通过管线124离开转换反应器90，并且被阀126导向，从而根据气体的性质而作为生产气体沿着管线返回到WGO组件14中，或者通过管线130向下输送到燃料电池中。在燃料电池中，氢气被消耗，以形成阳极排放气流96，该气流通过管线98流入WGO组件14中。
在图2中，管线94可以用于引入空气或阴极排放气体，包括在燃料电池中消耗了的空气，这些气体被传输到WGO组件14中。管线94和98中的容纳物进入WGO组件14中并被点燃，从而提供出高温燃烧气体，随后，该燃烧气体流过管线100，并特定地流经热交换器腔104，该热交换器腔104是管线118中的水和如前所述在管线120中混合的流程气体混合物的大量热能输入源。
参看图3，图中示出了一种使用本发明的集成反应器10的系统，其构成了更为全面的传热系统，以便更好地利用系统中产生并且可被利用的热能。集成反应器10也包括自热反应器组件12、废气氧化器组件14、转换反应器和一氧化碳滤清单元90。ATR组件12和WGO组件14中的基本流动模式保持与参照图2所作描述的相同，但设有不同和/或附加的路径，以使产生的热能的利用最大化。
空气或阳极排放气体92通过管线94引入WGO组件14中，废气96也通过管线98引入WGO组件14中。空气或阳极排放气体与废气在WGO组件14中混合并燃烧，以产生大量的热量。燃烧气体和热能流经管线100，最终在管线末端通过排气出口102排出。管线100与安置在传热区域106中的热交换器腔104结合。此外，热交换器132在气体排出之前的位置处安置在管线100中，然后，气体通过出口102排出。热交换器132向输入的水供应热能，如后文中详细描述。热交换器132安置在传热腔134中。
ATR反应器组件12以与图1所示相同或相似的方式安置在WGO组件14中，并且基本上相对于WGO组件14独立运行。换言之，WGO组件14中的燃烧气体流路相对于ATR组件12中的流程气体流路而言是分离的。然而，这两种管线被组合在一起，以使ATR组件12可以最大程度地利用WGO组件14产生的热能。在图3中，燃料110初始通过管线118引入ATR组件12中。管线118最终将燃料传输到管线120中。空气流经管线114，并且也最终排入管线120中，从而与来自管线118的燃料混合。空气管线114与热交换器136结合，该热交换器136用于接收热量输入并且开始预热，如后文进一步描述。供水138通过管线140引入，而且水138也被最终引入管线120中，以与流程气体混合。管线140与第一热交换器142和第二热交换器144结合，以使流经管线140的水138在通过第一和第二热交换器142和144时接收热量而被预热，如后文进一步描。燃料源110也可以在热交换器142和144之前与水混合。
管线118中的燃料110、管线140中的供水138、第一热交换器142和第二热交换器144中的热量以及来自管线114的空气108在管线120中接触并混合。供水138被WGO组件14中燃烧产生的热量加热两次。第一次是被第一热交换器142利用来自热交换器132的热量输入加热，第二次是被第二热交换器144利用热交换器腔104供应的热量加热。这样，碳氢化合物供水138会在两个热交换传热区域106和134中经受显著的预热。
管线120中的混合流程气体也流经传热区域106，在此，管线120中的热交换器146接收来自热交换器腔104的热量输入。在流过传热区域106后，流程气体移动到ATR组件12，在此经受反应和处理，如前面参照图1所作描述。反应后的气体通过管线122离开ATR组件12，并且移动到转换反应器和一氧化碳滤清单元90中。在其运行路径中，管线122与热交换器148结合，该热交换器148接近于空气管线114中的热交换器136。离开ATR组件12后的流程气体中的残余热量可以在传热腔150中传输到输入空气中。在从转换反应器和一氧化碳滤清单元90中排出后，不同的气体将根据阀126的设置被导向WGO组件14或燃料电池152中。
从上面所述可以理解，参照图3所描述的系统中加入了附加的热交换器，用以更充分地利用WGO组件14和ATR组件12产生的热量，从而更高效地对流程气体进行利用和处理。在其他实施例中，混合点120可以在热交换器区域150之前加入气流114。
各种实施例和改型可以采用，以使WGO组件14中燃烧产生的烟气与流经ATR组件12的流程气体之间的传热得到促进和最大化。作为示例，金属单体可以用作催化剂载体，这是因为它们比通常使用的陶瓷单体具有更好的导热率，从而使得热能被更快速和有效地吸收到单体和催化剂的各个部分中，以加热流经的流程气体。作为一种替代，陶瓷或金属泡沫可以用作催化剂载体，因为泡沫可以使气体从ATR组件12的壁吸取热量。作为另一种替代，可以采用球化催化剂，其可以是传统蒸汽甲烷转化催化剂(例如矾土上的镍)的简单变型，或者可以采用贵金属催化剂，例如适宜载体上的Pt-Rh或Pt-Pd。
在另一个实施例中，诸如金属纤维燃烧器或陶瓷辐射燃烧器等表面燃烧器可以用在废气氧化器组件中，并且带有向内辐射的环形表面，以便于更好地辐射，并且提高传热能力。
图6、7、8、9和10中示出了自热转化器组件12可以采用的各种改型，它们均以某种方式提高流程气体加热时的传热能力。作为示例，参看图6，可以看到，热管160或其他传热元件用于促进热量从WGO组件14中燃烧产生的烟气中传输到热管160的集热区域161，再从热管160的散热区域163传输到在催化器单体的各个催化级之间流动的流程气体中。在图6中，热管160竖直延伸穿过各个催化层，并且轴向对准ATR组件12。
在图7中，热管或层162和164相对于流程气体流动轴线横向设置，并且延伸穿过壳体20以及构成自热转化器组件12的热交换壁16。通过这种方式，可以提高这些热管或层162和164的热辐射和导热率，从而提供出更多的机会，以将热量在不同的点和位置处引入催化剂单体中。
图8中示出了安置在自热转化器组件12中的传热装置的另一个实施例，这些传热装置包括一系列的楔形导体166，以有助于将热量从WGO组件14的室62顺利地传输和散发到ATR组件12中的催化器层的中心。
参看示出了另一个实施例的图9，图中显示了自热转化器组件12的不同结构、其中的催化器以及流经催化器的流程气体的流路。在图9中，ATR组件168包括外套170和容纳在外套中的壳体172。外套170和壳体172确定出一个环形空间174，用于使流程气体从中向下流向开口182。尽管在图9中的特定剖视图中未示出，但这个空间174是连续的。三个催化器串联布置着，它们是彼此分隔的催化器176、178和180。壳体172具有开口182，用于使流程气体以在很大程度上与前面参照图1所作描述相同的方式进入室184中。
图9中示出的是催化器单体以这样的方式安置，即它产生了一个螺旋流程气体路径，以使WGO组件14产生的烟气向流程气体传输的热量最大化。
流程气体通过顶端186进入空间174中，并且在空间174中以螺旋或盘旋的方式向下运行。在底端，流程气体进入开口182中，然后流经催化器176。在离开催化器176后，气体螺旋式通过空间187而进入催化器178中。在离开催化器178后，气体再次螺旋式输送通过ATR组件168的空间189，从而到达催化器180。在流过了催化器180后，流程气体通过连接管188排出，并且以类似于前面参照图1所描述的方式被处理。
在图9中，WGO组件14被局部示出，并且以附图标记190表示。WGO组件190包含向内突出的指192，这些指被构造得用于最大限度地加热在空间187和189中流经ATR组件168的催化段之间的流程气体。这些指192用于在流程气体螺旋向上通过催化器和室184时加热流程气体。
图10中示出了另一个实施例，其中显示了催化器单体以这样的方式定位，即构成了锯齿形流程气体路径。最下方的催化器安置在金属支承板194上方，中间催化器196安置在金属支承板198上方。最后，上部催化器200安置在金属板202上方和金属板204下方。如图10中的箭头所示，流程气体呈锯齿形流动通过ATR组件12。从186处进入的流程气体在壁段201和203之间流经内腔205。这些气体被来自WGO的热量加热。流程气体通过空间207而离开内腔205，并且进入在功能上与图9中的开口182类似的内腔182中。
现在参看图11。图11是本发明的另一个实施例，其中ATR组件210被构造得具有三个竖直叠加的环形催化剂层212、214和216。流程气体入口218被设置并延伸通过环形催化剂层212、214和216的中心孔220。催化剂层216和214之间具有空间222，催化剂层214和212之间具有空间224。
在操作中，流程气体流经位于催化剂层212、214和216中心的入218，并且从最下方催化剂层216的下方离开。气体掉转流动方向，再基本上竖直向上流经催化剂层212、214和216，然后从ATR组件210排出。这种结构便于提高流程气体与氧化WGO排放废气之间的传热能力。这种结构还有助于改进反应特性和提高ATR组件210的生产量。
现在参看图12和13，图中示出了本发明的另一个实施例中的集成反应器230。集成反应230包括安置在WGO组件234之中/附近的ATR组件232。WGO组件234包括一个构成了壳室238的外壳236和一个连接着外壳236并且形成了加长室242的筒状绝缘外壳加长段240。壳室238和加长室242彼此连通。
ATR组件包括具有四个大致竖直叠加催化剂床246的催化剂室244和位于催化剂床246下游的出口热交换件248。
集成反应器230还包括中间壁结构250，其位于ATR组件232与WGO组件234之间，用于引导和控制集成反应器230中的气体的流动。壁结构250包括一个内壁252，其具有封闭下端254和敞开上端256，以及一个外壁258，其具有封闭上端260和敞开下端262。外壳加长段240容纳在壁结构250中，并且安置在内壁252与外壁258之间。内壁252安置在加长室242中，并且形成了ATR组件232的容器，该ATR组件232本身安置在内壁252的边界内。
外套或封套266环绕着外壁258，并且与外壁258一起确定出流路268。流程气体入口连接器270形成在外套266中，流程气体通过该连接器引入流路268中。
WGO组件234具有入口连接器272，用于将废气和/或阴极排放气体引入外壳室238中。如此引入的气体在外壳室238中燃烧，随后流入加长室242中，再流经壁结构250的内壁252与外壳加长段240之间的空间。在封闭上端260处，这些气体掉转方向，并且向下流入外壳加长段240与外壁258之间的空间，最终从排放出口274排出。在这种流动过程中，热能或热量被传输到在一个路径中流动的引入流程气体中，如后文所描述。
引入的流程气体通过连接器270进入集成反应器230中，并且在流路268中向上流动到敞开上端256。在这种流动过程中，流程气体从产生于WGO组件中并且在外壁258与外壳加长段240之间的空间中流动的热气中吸取热量。在敞开上端256处，流程气体掉转流向，以使气体在内壁252与出口热交换件248之间向下流动，之后在内壁252与催化剂室244的壁之间向下流动。在这种流动过程中，引入的流程气体进一步从产生于WGO组件中并且在外壳加长段240与内壁252之间的空间中流动的热气中吸取热量。最终，引入的流程气体进入由壁结构250的封闭下端254形成的空间278中，之后流经催化剂床246，并且如前所述发生反应。
图12中的实施例示出了这样的情形，即引入气体沿着加长路径显著暴露给WGO组件中的反应放热产物，以便有效和更多地加热这些引入气体。
显然，其他传热结构也可以用于加热图1所示空间56中的水。作为示例，如图14所示，贝状线圈结构250可以用于取代外套结构，以实现WGO排放废气与水之间的传热。在另一种结构中，如图15所示，容纳着水的螺旋或内部传热线圈结构252可以设在WGO组件14的热交换壁54与ATR组件12的热交换壁16之间的环形空间或室62中。这些替代性结构可以获得相同的效果，即能够加热水，以向系统供应蒸汽。
从前面的描述中显然可以看出，本发明的集成反应器可以使得ATR组件12以减小量的氧化剂或空气运转，从而可以获得更高的效率。此外，本发明的集成反应器还便于将更多量的热能从WGO组件14传输到ATR组件12中的流程气体中。
本发明的另一个优点是，集成反应器能够以更低的重量和更小的体积构造出来，从而相对于同类转换器降低成本。
这些以及其他优点对于本领域的普通技术人员而言是显而易见的。应当指出，前面描述的本发明的例子和实施例实质上仅仅是解释性的。其他实施例和改型对于本领域的普通技术人员而言是显而易见的，并且可以认为包含在权利要求书中所确定的本发明范围中。

Claims (31)

1.一种用于为燃料电池产生燃料气体的集成反应器，所述集成反应器包括：
废气氧化器(WGO)组件，其具有相关联的WGO室、入口、出口和用于被WGO室产生的放热气体流经的流路；以及
自热反应器(ATR)组件，其至少部分地安置在WGO室中，所述ATR组件具有用于使流程气体从中流过的入口装置和出口装置以及安置在入口装置和出口装置中间的催化剂床，ATR组件的入口装置的至少一部分安置在WGO室的流路中。
2.如权利要求1所述的集成反应器，其特征在于，WGO组件还包括水流路，所述水流路设在WGO室中或相邻处，以使WGO室中产生的热气向流经水流路的水供应热能。
3.如权利要求2所述的集成反应器，其特征在于，WGO组件包括内壁和外壁，所述内壁和外壁确定出环形空间，所述环形空间构成了水流路。
4.如权利要求3所述的集成反应器，其特征在于，位于WGO组件的内壁和外壁之间的环形空间具有毗邻其下端的水入口和毗邻其上端的水/蒸汽出口。
5.如权利要求2所述的集成反应器，其特征在于，水流路包括围绕着WGO室的贝状线圈。
6.如权利要求2所述的集成反应器，其特征在于，水流路包括安置在WGO室中的内部传热线圈。
7.如权利要求1所述的集成反应器，其特征在于，WGO组件的入口包括用于从燃料电池引入阳极排放气体的第一连接管和用于从燃料电池引入阴极排放气体的第二连接管。
8.如权利要求7所述的集成反应器，其特征在于，WGO组件还包括用于混合阳极排放气体和阴极排放气体的混合室以及用于启动WGO组件中的燃烧的点火装置。
9.如权利要求8所述的集成反应器，其特征在于，点火装置选自下列一组中的至少一个：火花塞、点火塞、点火源。
10.如权利要求8所述的集成反应器，其特征在于，WGO组件还包括表面辐射器，其与WGO室中的用于辐射热量的燃烧焰保持架相关联。
11.如权利要求1所述的集成反应器，其特征在于，ATR组件基本上完全安置在WGO室中。
12.如权利要求1所述的集成反应器，其特征在于，ATR组件包括容纳着催化剂床的内室以及外壁，内室和外壁确定出用于使流程气体从中流向催化剂床的环形空间，所述环形空间从WGO室产生的热气接收热能。
13.如权利要求1所述的集成反应器，其特征在于，ATR组件的催化剂床包括一个部分氧化催化器和两个顺序安置在所述部分氧化催化器下游的蒸汽甲烷转化催化器。
14.如权利要求1所述的集成反应器，其特征在于，ATR组件具有分开的空气、燃料和水入口装置。
15.如权利要求14所述的集成反应器，其特征在于，水入口装置包括热交换装置，用以从WGO室接收用于加热水入口装置中的水的热能。
16.如权利要求14所述的集成反应器，其特征在于，分开的空气、燃料和水入口装置汇合到组合式单一入口装置中，所述单一入口装置具有热交换装置，用于使来自WGO室的热能被单一入口装置接收。
17.如权利要求1所述的集成反应器，还包括安置在ATR组件下游的转换反应器和一氧化碳滤清组件。
18.如权利要求17所述的集成反应器，还包括安置在转换反应器和一氧化碳滤清组件下游的阀装置，用于选择性地引导反应后的气体返回WGO组件或流向燃料电池。
19.如权利要求1所述的集成反应器，还包括安置在ATR组件下游的阀装置，用于选择性地引导反应后的气体返回WGO组件或流向燃料电池。
20.如权利要求1所述的集成反应器，其特征在于，ATR组件的入口装置包括分开的燃料入口装置，所述分开的燃料入口装置包含热交换装置，用于使来自WGO组件的热能预热位于所述分开的燃料入口装置中的燃料。
21.如权利要求1所述的集成反应器，其特征在于，ATR组件的入口装置包括分开的空气入口装置，所述分开的空气入口装置包含热交换器，用于从ATR组件所排出的反应后的流程气体中接收热能。
22.如权利要求1所述的集成反应器，还包括导热性传热件，用于促进热能在ATR组件中的散布。
23.如权利要求22所述的集成反应器，其特征在于，导热性传热件包括竖直延伸通过催化剂床的热管。
24.如权利要求22所述的集成反应器，其特征在于，导热性传热件包括一系列热管，它们相对于流程气体的流动轴线的横向延伸，并且延伸穿过ATR组件的壁。
25.如权利要求22所述的集成反应器，其特征在于，导热性传热件包括位于催化剂床中的一系列楔形导体。
26.如权利要求1所述的集成反应器，其特征在于，催化剂床包括以顺序竖直叠加的方式安置着的一个部分氧化催化器和多个蒸汽甲烷转化催化器，以及位于催化剂床中并且毗邻催化剂床安置着的导流装置，所述导流装置用于使流程气体在螺旋流路中流动，以增强流程气体与WGO气体之间的热交换。
27.一种向自热反应器(ATR)组件中的流程气体供应热能的方法，所述方法包括：
将ATR组件至少部分地定位在废气氧化器(WGO)组件的室中，所述ATR组件具有用于使流程气体从中流过的入口装置和出口装置；
燃烧WGO室中的废气，以产生热量；以及
将ATR组件的入口装置安置在WGO组件的室中，以促进它们之间的传热。
28.如权利要求27所述的方法，其特征在于，ATR组件完全安置在WGO组件的室中。
29.如权利要求27所述的方法，还包括：将流程气体以水、燃料和/或空气的形式分开引入，并且在它们混合之前分开预热空气、燃料和水之一或全部。
30.一种控制集成反应器的方法，所述集成反应器具有自热反应器部分和废气氧化器部分，所述方法包括：
相对于流向ATR部分的燃料独立地控制流向ATR部分的空气或氧化剂；
相对于流向ATR部分的燃料独立地控制流向ATR部分的水/蒸汽；
提高空气或氧化剂的流率，以增强ATR处理过程的瞬变特性，或者降低空气或氧化剂的流率，以使SMR处理过程获得更高的效率特性。
31.如权利要求30所述的方法，还包括：
相对于废气流的加热值独立地控制流向WGO部分的空气或氧化剂；
减少流向WGO燃烧器的空气或氧化剂，以提高进入ATR的流程气体的预热温度，或者增加流向WGO的空气，以增强向ATR的SMR段的传热能力，并同时降低流程气体的预热温度。
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