CN1305804C - 一种提高(Ta2O5)1-x(TiO2)x陶瓷的介电系数的方法 - Google Patents

一种提高(Ta2O5)1-x(TiO2)x陶瓷的介电系数的方法 Download PDF

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Abstract

本发明属于(Ta2O5)1-x(TiO2)x体系介电陶瓷的制备领域。目前仅仅依靠提升烧结温度或延长预烧和烧结时间以提高(Ta2O5)1-x(TiO2)x介电系数的状况。本发明按现有陶瓷制备工艺程序，对(Ta2O5)1-x(TiO2)x材料进行配料、混合和预反应；将预反应后的粉料压制成圆柱状坯体，再进行烧结，形成致密的圆柱状陶瓷体；沿着垂直于柱状陶瓷体的圆平面进行切割，见图，使其成为长方形薄片。本发明所获得的(Ta2O5)1-x(TiO2)x陶瓷样品的介电系数比通常烧结的圆薄片状陶瓷的介电系数有显著提高，大大超出目前(Ta2O5)1-x(TiO2)x体系介电系数最好的水平；本发明在制备工艺上仅改变了陶瓷烧结体的形状，并进行垂直切割，即可将(Ta2O5)1-x(TiO2)x陶瓷介电系数大大提高，改变了单纯依赖改进预烧和烧结的温度及时间的现状，操作简便，效率高，可重复性强。

Description

一种提高(Ta2O5)1-x(TiO2)x陶瓷的介电系数的方法
技术领域
本发明属于(Ta2O5)1-x(TiO2)x体系介电陶瓷的制备领域。
背景技术
计算机动态随机存取存储器(Dynamic Random Access Memory，简称DRAM)的核心部分是其电容电介质层。目前，DRAM中的电容电介质层是用SiO2或Si3N4制成的，其优点是与半导体工艺兼容，缺点是SiO2和Si3N4的相对介电系数εr太小(分别为3.8和6.0)。随着计算机的迅速发展，要求内存单元的尺寸越来越小，因而要求DRAM的电容密度(单位面积的电容)越来越高。因此，研制出既具有大的介电系数εr和小的介电损耗又能与半导体工艺相兼容的新型的DRAM材料已成为当务之急。
近期的研究结果表明(Ta2O5)1-x(TiO2)x体系陶瓷具有与半导体工艺兼容、介电系数相对SiO2和Si3N4较大等优点，因此，该体系非常可望成为下一代高性能微电子电容器件的首选新型材料。
目前，国际上陆续报导了一些关于(Ta2O5)1-x(TiO2)x体系陶瓷介电系数的研究工作，如美国贝尔实验室的R.F.Cava等人在Nature(《自然》杂志)1995年第377卷上发表的题为“Enhancement of the dielectricconstant of Ta2O5 through substitution with TiO2”(“通过掺杂TiO2提高Ta2O5的介电系数”)一文，介绍了在Ta2O5中掺杂8mol％TiO2，可使其介电系数由35.4提高至126.2；美国宾夕法尼亚大学的R.Gou等人在Materials Letters(《材料快报》杂志)2002年第57卷上也发表了题为“Processing and annealing conditions on the dielectric propertiesof(Ta2O5)0.92(TiO2)0.08 ceramics”(“烧结及退火条件对(Ta2O5)0.92(TiO2)0.08陶瓷介电性质的影响”)的文章，报道了对Ta2O5掺杂8mol％TiO2陶瓷的烧结工艺以及对相关性能的影响的研究。结果显示如果将1350℃下的预烧时间延长至48小时，同时将烧结温度提高至1600℃(常规烧结炉的最高烧结温度)时，最高介电系数可达到231.4。
如何进一步提高(Ta2O5)1-x(TiO2)x陶瓷的介电系数，是目前研究所追求的目标。以上文献制备(Ta2O5)1-x(TiO2)x体系陶瓷采用工艺是：将预烧后的粉料掺胶后，压成直径13mm，厚度2.5mm的薄片坯体，进行烧结，得到片状陶瓷体。常规陶瓷制备工艺中，所能达到的最高烧结温度为硅钼烧结炉的1600℃，因此，归纳目前的研究结果可知，如果单纯依靠延长预烧或烧结时间，提升烧结温度，来进一步提高(Ta2O5)1-x(TiO2)x体系陶瓷的介电系数是比较困难的了。
电子类陶瓷通常以干压法成型。干压法是指将经过加胶造粒后的粉料倒入一定形状的模具，借助模塞施以外力，将粉料压制成一定的坯体。这是一种最简单、最直观的成型方法。干压成型时，压力方向通常只限于一个轴向(上、下或上下同时加压)，缺乏侧向压力，同时粉料本身通常也具有较高的内摩擦，因此，压成的坯体结构具有明显的各向异性；在成瓷烧结时，由于陶瓷各向收缩率不同，尤其侧向收缩特别大，因此，陶瓷在结构上远非各向同性，从而导致了陶瓷的机械电气性能也呈现出明显的各向异性的特点。(《电子陶瓷工艺原理》，李标荣，华中工学院出版社，1986，pp39-44)
陶瓷性能具有的各向异性的含义是：陶瓷不同方向上的性能大小会存在较大差别。在以前通常沿用的工艺中，由于所压陶瓷皆为薄片，体积小，陶瓷性能各向异性的特性不能充分地表现出来，因此，一直以来人们对陶瓷性能各向异性的特性并没有较好地加以利用。为此，我们在工艺上做了改进：1、将陶瓷坯体压成圆柱状，增大陶瓷的体积，以求增加陶瓷性能各向异性的效果；2、选择垂直于陶瓷柱体圆平面进行切割(见图1)，获得片状样品，并对其介电系数进行测量。
综上所述，我们找到了一种大幅度提高(Ta2O5)1-x(TiO2)x陶瓷介电系数的方法，在不改变任何工艺条件的前提下，仅仅将陶瓷烧结体由圆片状改为圆柱状，再加以垂直切割(见图1)，所得样品的介电系数比直接得到的圆片状样品的介电系数有较大幅度的提高。这就改善了目前仅仅依靠提升烧结温度或延长预烧和烧结时间以提高(Ta2O5)1-x(TiO2)x介电系数的状况。
发明内容
本发明的目的在于提供一种在不改变任何制备条件的前提下，仅将烧结的陶瓷体由片状改变为圆柱状，利用陶瓷性能在结构上各向异性的特点对圆柱状陶瓷体进行垂直切割，使得(Ta2O5)1-x(TiO2)x陶瓷介电系数进一步提高的方法。
本发明是通过以下方案实现的
(1)按现有陶瓷制备工艺程序，对(Ta2O5)1-x(TiO2)x材料进行配料、混合和预反应；
(2)将预反应后的粉料压制成圆柱状坯体，再进行烧结，形成致密的圆柱状陶瓷体；
(3)沿着垂直于柱状陶瓷体的圆平面进行切割，见图1，使其成为长方形薄片。
与现有工艺相比，本发明工艺的明显优点
(1)本发明在不改变任何制备工艺条件下，仅将烧结的陶瓷体由圆片状改为圆柱状，利用陶瓷性能在结构上各向异性的特点对柱状陶瓷体进行垂直切割，所获得的(Ta2O5)1-x(TiO2)x陶瓷样品的介电系数比通常烧结的圆薄片状陶瓷的介电系数有显著提高。结合实例可知，其提高的幅度可以是通常圆薄片状的1.70-1.82倍之间，介电系数达到265.6-334.6之间，详见表1。
(2)结合实例可知，采用本发明获得的样品的介电系数，相对目前文献样品的介电系数有了较大幅度的提高(如Cava等人(Ta2O5)0.92(TiO2)0.08样品的介电系数为126.2；Guo等人(Ta2O5)0.92(TiO2)0.08样品的最大介电系数为231.6)，大大超出目前(Ta2O5)1-x(TiO2)x体系介电系数最好的水平；
(3)本发明在制备工艺上仅改变了陶瓷烧结体的形状，并进行垂直切割，即可将(Ta2O5)1-x(TiO2)x陶瓷介电系数大大提高，改变了单纯依赖改进预烧和烧结的温度及时间的现状，操作简便，效率高，可重复性强。
附图说明
图1.切割机垂直于陶瓷柱圆面进行切割的示意图
图中的垂直箭头表示切割方向。
具体实施方式
下面结合表1对本发明的具体实施方式作进一步详细描述。
本发明提供的利用陶瓷性能在结构上各向异性的特点进一步提高(Ta2O5)1-x(TiO2)x陶瓷介电系数的方法，其关键工艺是：一、将粉料压成圆柱状坯体进行烧结，得到圆柱状陶瓷；二、将切割下的薄片用砂纸打磨成较好平行度的长方形薄片。然后，采用HP4284A LCR精密测量仪在25℃条件下对样品的介电性能进行测试，测试频率为1MHz，介电性能测定结果见表1。
表1所列为按本发明制备高介电系数(Ta2O5)1-x(TiO2)x陶瓷的工艺参数及相应样品的介电性能。
为了比较在相同烧结条件下，常规的圆薄片状样品与本发明的圆柱状垂直切割样品的介电性能，我们将配比为(Ta2O5)0.945(TiO2)0.055、(Ta2O5)0.935(TiO2)0.065和(Ta2O5)0.92(TiO2)0.08的粉料分别经8小时球磨混合后，在1250-1300℃下预烧12-24小时，再将预烧后的粉料进行球磨8小时，并烘干；将质量浓度为3％的聚乙烯醇(PVA)胶掺入粉料后(胶的重量为粉料总重量的6％)，称取约5-6克重量的粉料，在200兆帕压力下，压制成直径为13mm、高度为6mm的圆柱状坯体以及厚度为2.5mm的圆片状坯体，在1500-1450℃下烧结1小时或24小时，分别形成致密的圆柱状和圆片状陶瓷体。圆柱状陶瓷体直径一般为11.6mm，高为5mm，薄圆片状陶瓷体直径一般为11.6mm，高为1.8mm。使用小型金刚石切割机对圆柱状陶瓷体进行垂直切割，切割成8.0mm×5.0mm×1.4mm薄片，将以上两种陶瓷片镀金电极后，分别进行介电性能的测量。
表1本发明的工艺与常规工艺制备的样品的摩尔比、烧结条件和介电参数
  样品   摩尔比(mol％)   工艺参数   样品状态   介电系数   介电损耗
  1   x＝0.055   预烧1250℃保温12小时；烧结1500℃保温1小时   常规的圆薄片状   184.0   0.0165
  圆柱状垂直切   321.6   0.0198
  2   x＝0.065   预烧1250℃保温12小时；烧结1500℃保温1小时   常规的圆薄片状   172.6   0.0148
  圆柱状垂直切   293.5   0.0182
  3   x＝0.08   预烧1300℃保温24小时；烧结1450℃保温24小时   常规的圆薄片状   184.8   0.0132
  圆柱状垂直切   334.6   0.0155
  4   x＝0.08   预烧1300℃保温18小时；烧结1500℃保温1小时   常规的圆薄片状   147.2   0.0114
  圆柱状垂直切   265.6   0.0156

Claims (1)

1、一种提高(Ta2O5)1-x(TiO2)x陶瓷的介电系数的方法，其特征在于，包括以下步骤：
(1)按现有陶瓷制备工艺程序，对(Ta2O5)1-x(TiO2)x材料进行配料、混合和预反应；
(2)将预反应后的粉料压制成圆柱状坯体，再进行烧结，形成致密的直径为11.6mm、高为5mm的圆柱状陶瓷体；
(3)沿着垂直于圆柱状陶瓷体的圆平面进行切割，使其成为8.0mm×5.0mm×1.4mm的长方形薄片。
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